基于差分吸收激光雷達有毒有害氣體遙測進展

梁曉峰，楊澤后，王順艷，陳 涌*，陳春利，李曉鋒，李 晶，周鼎富

(1.海軍裝備部，成都 610100；2.西南技術物理研究所，成都 610041；3.北京理工大學 物理學院，北京 100081)

引 言

大氣中有毒有害氣體主要產生于能源、化工、冶金、紡織、制藥、垃圾焚燒的排放，以及出于某種目的而人為制造或意外產生的。大氣中有毒有害氣體由有毒化學及生物氣溶膠氣體，及可燃性氣體等構成，主要分布于近地面，具有分布廣、受環境因素影響大等特點，對人類生產活動及生活質量等造成較大的影響。其伴隨人類文明進步而產生，長期存在，并隨著某些國家、地區及團體利益的變化而加劇，成為世界各國面臨的一個大問題。有毒有害氣體能使人、動物、植物致病或死亡，若被恐怖分子掌握，一旦在空氣中傳播開來，很可能造成社會的恐慌。因此，結合現代技術手段，建立對這類物質的遠/近程、地/空/天多層次立體監測，具有重要現實意義[1-3]。

作為一種主動遙感技術和工具，激光雷達在遙感探測的高度、空間分辨率、時間上連續監測和測量精度上具有獨特的優勢，尤其在大氣探測方面取得了卓越的發展。目前，實現遠距離探測的激光雷達技術主要包括后向散射雷達(Mie雷達)、差分吸收激光雷達技術(differential absorption lidar，DIAL)[4]、喇曼光譜技術、可調諧半導體激光吸收技術(tune diode laser absorption spectroscopy，TDLAS)、激光誘導熒光技術(laser induced fluorescence，LIF)等。其中，DIAL因具有探測距離遠、靈敏度高、響應時間快等特點，可用于大范圍大氣有毒有害氣體的遙感監測[5-6]，成為近年來激光遙測技術發展的重點。

本文中分析了差分吸收激光雷達大氣探測原理，介紹了該技術的最新發展成果及應用，并在此基礎上總結了未來差分吸收激光雷達技術用于大氣有毒有害氣體探測的發展趨勢及研究方向。

1 基本原理

差分吸收激光雷達利用氣體的特征吸收譜來對大氣有毒有害氣體進行遠距離探測。絕大多數的有毒有害氣體，在5μm～12μm的紅外波段都具有非常典型的吸收譜帶(見圖1[7])。差分吸收激光雷達工作時，將激光器的激光輸出調諧到這些波段，通過測量氣體對某些波長激光的吸收強度，來識別所測量的氣體的種類、濃度、分布等特征。如圖2所示[8]，差分吸收激光雷達采用多臺激光器或一臺可調諧激光器同時或在一定時間間隔內(大氣“凍結”時間內，毫秒量級)沿同一路徑發出至少兩種特定波長的光束，其中一個波長稱為共振波長λon， 其波長位于待測氣體的吸收譜帶內相鄰的特征吸收峰位置(吸收截面為σon)；而另一波長稱為非共振波長λoff，其波長在待測氣體吸收譜帶之外的吸收谷位置(吸收截面σoff)。待測氣體濃度由激光雷達方程可得，如下式所示[9]：

(1)

圖1 典型有毒有害氣體的吸收譜

圖2 差分吸收激光雷達技術的基本原理示意圖

式中，Pon(λon,R),Poff(λoff,R)分別是發射波長為λon,λoff激光所測得的歸一化功率;R是探測待測氣體的體積單元所對應距離;ΔR為距離分辨率;βon(λon,R),βoff(λoff,R)分別為發射波長為λon,λoff激光引起的大氣后向散射系數;κ(λon,R),κ(λoff,R)分別為發射波長λon,λoff激光穿過氣溶膠引起的消光系數。由于多個激光束幾乎是沿同一傳輸路徑傳輸、吸收、散射、反射，并有同一探測接收系統采集。因此，采用差分吸收激光技術從理論上可消除大氣中其它氣體分子和氣溶膠的衰減、大氣儀器參量以及大氣條件局部變化而所引起的背景干擾及激光雷達系統的系統誤差對探測精度的影響，通常可以認為B和C取為0。

差分吸收激光雷達從工作波段可分為基于非倍頻和倍頻的技術方式，從探測方式上可分為相干探測方式和直接探測方式，從工作方式上可分為距離分辨差分吸收激光雷達(range resolved DIAL，RR DIAL)和長程差分吸收激光雷達(concentration-path length DIAL，CL DIAL)，其原理如圖3所示[9]。

圖3 DIAL兩種模式工作原理圖

采用RR模式差分吸收激光雷達探測到物質在各個距離位置的濃度值經過理想簡化后如下式所示:

(2)

式中,Pon,off(R)代表共振吸收波長為λon、非共振吸收波長λoff的激光從距離R處收到回波功率P(λon,R)和P(λoff,R)，Pon,off(R+ΔR)代表波長λon、波長λoff激光從距離R+ΔR處收到回波功率P(λon,R+ΔR)和P(λoff,R+ΔR)，σon和σoff是對應的待測氣體吸收截面(σoff相對較小)，R是探測待測氣體的體積單元所對應距離，ΔR是距離分辨率[10]。采用該種模式工作時無法直接獲得物質的距離信息，系統結構相對簡單，單元技術成熟，并且無需地物目標配合，直接對氣溶膠云團進行測量。其測量結果直接為物質在各個距離位置的濃度值，可獲得物質的3維濃度影像信息，實現距離分辨，但是該方法對激光器及探測系統要求較高。

采用CL模式差分吸收激光雷達探測氣體濃度經過變換和簡化后如下式所示[11]:

(3)

式中,Pon和Poff分別為接收到共振吸收波長λon、非共振吸收波長λoff激光經過氣溶膠云團發射地物目標的歸一化回波功率，αon和αoff是對應的待測氣體吸收系數(αoff相對較小)，L為穿過氣溶膠云團的光路的長度[12]。該模式差分吸收激光雷達主要特點是作用距離遠，可到數十千米甚至更遠，是機載及星載差分吸收激光雷達系統的首選方案，該模式需地物配合目標，適合地基及空中對近地面有毒有害氣體測量。

2 技術進展

絕大多數大氣有毒有害氣體的特征吸收峰主要位于中、長紅外波段(2μm～14μm)，該波段為有毒有害氣體遙測的主要工作波段。二氧化碳(CO2)激光器在早期的有毒有害氣體激光遙測領域，幾乎是唯一可選的光源。但是，CO2激光器可調諧性僅限于9.2μm～10.7μm波段中固定數量的譜線，降低了識別更多有毒有害氣體的潛力[13]。近年來，隨著光學參量振蕩(optical parametric oscillation，OPO)固體激光器、量子級聯激光器(quantum cascade laser，QCL)、光纖激光器的發展，逐步應用到DIAL系統中，推動了差分吸收激光雷達技術發展。圖4中對各種中紅外光源進行了比較[14]。表1中對激光器技術在DIAL應用的優缺點進行了比較。CO2,CO等氣體激光器技術成熟、能量大，但調諧范圍窄、體積大；差頻產生(difference frequency generation，DFG)或OPO產生的波長覆蓋范圍較寬，但調諧速度慢，是未來遠程遙測光源的一個重要方向；中長波QCL半導體激光器窄線寬、高重頻、體積小，但能量低，是中近程及小型化裝備的重要光源。

圖4 近紅外和中紅外各相干源波長覆蓋率的比較示意圖

表1 激光器技術在DIAL應用優缺點比較[13]

2.1 CO2 DIAL有毒有害氣體遙測系統發展

20世紀50年代，美國首先提出差分吸收化學氣體遠程報警雷達系統的設想。1965年，美國Edgewood 研究發展工程中心發表了幾種主要化學有毒有害氣相的定量光譜，有些數據一直沿用至今。由于絕大多數的化學有毒有害氣體都只在長波紅外波段有特征光譜，與CO2激光器的工作頻段恰好重合。因此，傳統DIAL系統大多采用CO2激光器作為光源，可分為采用兩臺或多臺非倍頻的CO2激光器的DIAL系統和采用單臺非倍頻的CO2激光器的DIAL系統。圖5為一個簡單、緊湊型CO2DIAL系統原理示意圖。該系統由一個小型橫向激勵高氣壓(transversely excited atmospheric，TEA)CO2激光器作為發射機和一個商用牛頓望遠鏡和碲鎘汞(HgCdTe)紅外光電二極管組成的接收設備，接收信號通過模數轉換和數字信號處理，完成對大氣氣體的遙測[15]。

圖5 CO2 DIAL系統原理示意圖

鑒于CO2DIAL系統優越性和廣泛的應用前景，20世紀70年代開始成為國內外研究熱點。20世紀90年代，CO2DIAL系統逐漸成熟，部分開始裝備應用。典型應用如：美國的野貓化學偵察車，俄羅斯型號為KDKhR-1N的化學偵查裝甲車系統多功能激光雷達偵察車(multi wave mobile lidar complex,MLC)，斯洛伐克的型號為Falcon 4GS的DD-CW-A/S化學偵測儀器[6]。國外典型遠程遙測差分吸收激光雷達產品情況見表2。

表2 國外典型CO2 DIAL產品

1997年～2001年，由Raytheon電子系統公司、美國Edgewood研究發展工程中心和美國陸軍夜視與電子傳感器董事會等單位聯合研制了美國的“野貓”化學探測系統。該系統的目標是對約20km～40km量級的遠程化學有毒有害氣體進行探測與識別(CL模式)，并能在5km范圍進行距離分辨(RR模式)。該探測系統的發射器為一臺波長可調諧TEA CO2激光器，在100Hz時所有4個譜區支線均能輸出1J/脈沖以上激光脈沖(100ns)，激光波長范圍為9.3μm～10.7μm。系統可通過對TEA CO2激光倍頻技術(約350mJ)及OPO(約30mJ)，來探測吸收特性位于普通激光發射波段之外的化學有毒有害氣體。系統接收天線為直徑為60cm的Cassegrain天線。探測器采用兩元的HgCdTe探測器。掃描單元位于系統頂部，可升降。系統在工作時露出，進行半球空間掃描，采用兩通道12位高速模數采集，采樣速度30MHz，并且進行了算法優化，以保證數據處理的實時性。

俄羅斯激光系統公司2000年左右研制出MLC多功能激光雷達系統。該系統為大型車載式結構，能實現全方位空域的掃描(見圖6[16])。系統采用外差探測方式，能實現遠程距離分辨，其最大作用距離達到15km，距離分辨時能達到5km。系統還采用了3個波長測量通道(0.53μm,1.06μm,10.6μm)，能實現多種化學物質及生物物質的偵測，并同時能實現對目標區域風場的遠程測量[16]。

圖6 移動式地基激光雷達復合系統

2003年左右，斯洛伐克Wingling公司研制出第1代小型化有毒有害氣體遙測激光雷達系統，該系統采用兩臺可調諧TEA CO2激光器作為光源，總譜線數大于60條，采用長程差分吸收(DIAL)工作方式，探測距離3km，可探測多種有毒有害氣體及污染物種類數。該雷達系統外形尺寸為458mm×260mm×395mm，重量為38kg，是當時最小的差分吸收激光雷達系統產品 (見圖7[17])。2004年底，系統正式裝備斯洛伐克防化部隊。2015年左右原公司歸入現在的SEC科技公司，系統升級到了第4代(“獵鷹”Falcon系統)，具有對30多種戰爭有毒有害氣體及工業污染氣體的遠程遙測能力。系統核心模塊重量僅約28kg，功耗約25W，是目前國際上集成度最高的生化綜合遙測系統，技術先進成熟，可以在固定、車載、無人機等平臺上得到廣泛應用。

圖7 DD-CWA系統

2.2 基于新型激光器DIAL系統發展

OPO固體激光器作為一種寬調諧相干光源，克服了固體和氣體激光器輸出波長的局限性，能夠產生從紫外到遠紅外波段的激光。其具有結構簡單、調諧范圍大、工作可靠、轉換效率高、重頻快、可以實現小型化與全固化光學參量振蕩器等特點。2000年后，美國、英國、日本、意大利、印度等國開展了對可調諧OPO激光器的研究并應用于大氣有毒有害氣體激光遙測。

2011年，印度設計了以OPO可調諧激光器和釹摻雜釔鋁石榴石(Nd∶YAG)激光器作為復合光源的DIAL雷達系統，其工作原理如圖8所示[18]。該系統采用OPO(3μm～4μm)可調諧激光器與Nd∶YAG(1.064μm)激光器作為復合光源，擴展了DIAL激光雷達的工作波長，廣泛適用于生物和化學有毒有害氣體遙測。

圖8 OPO可調諧激光器和Nd∶YAG激光器作為復合光源的差分吸收雷達系統原理圖

2019年，印度激光科技中心研制出中波固體DIAL激光雷達(見圖9[19])，該雷達采用3μm～3.4μm的OPO固體可調諧激光器作為光源，200μm的卡式接收天線，利用長程差分吸收原理，在980m的開闊空間中實現了對硫二甘醇蒸汽羽煙的遙測[19]。

圖9 可調紅外差分吸收激光雷達

2015年開始，意大利羅馬大學等單位開展了一體化激光雷達技術研究，采用雙臺CO2的長波紅外激光器和1.06μm及其倍頻0.532μm的固體激光器為光源，實現了對多種有毒有害氣體的綜合測量。系統工作時，先采用1.06μm及0.532μm的激光對目標區與進行掃描，獲得氣溶膠云團的信息，當發現有可疑的氣溶膠時，在切換到CO2激光通道對化學物質種類、濃度等詳細信息進行測量[4]。

QCL是一種能夠發射中紅外和遠紅外頻段光譜的半導體激光器。它是由貝爾實驗室FAIST等人于1994年率先實現[20]。QCL的中長波可調諧波長范圍使其非常適合化學和生物傳感應用[21]。由于其具有小型化及高可靠性等特點，QCL非常適合用于實現對有毒有害氣體的連續測量和監視[22]。圖10為基于開放路徑QCL傳感器激光遙測工作原理示意圖[23]。其中，QCL光束與可見激光共對準，以實現與后向反射器的長光程對準。牛頓望遠鏡配置將光收集到冷卻的碲鎘汞探測器上,通過數據采集卡采集探測器信號，并將其傳輸到電腦上，完成信號的采集[23]。

圖10 基于開放路徑QCL傳感器工作原理示意圖

西北太平洋國家實驗室(Pacific Northwest National Laboratory，PNNL)在其調頻(frequency modulation，FM)DIAL實驗中使用量子級聯激光器(QCL)[23]。QCL可以通過調整提供給該器件的偏置電流的數量來進行頻率調諧[24]。FM DIAL的基本原理為將激光指向散射目標，收集散射的光子，并分析這些數據來估計整個詢問路徑上的目標分析物濃度。

光纖激光器是最近十幾年來研究的熱點,具有緊湊性高、可靠性高、功耗低、壽命長、不需水冷、維護方便、使用靈活等特點，在3維風場測量、目標測速、相干測距上有廣泛的應用[25]。近年來，由于全光纖差分吸收激光雷達具有結構簡單、系統穩定、探測靈敏度高等優點，適用于大氣中CO2,H2O等氣體濃度的測量[26-27]，已得各國研究機構廣泛的應用。

2016年，日本三菱電機公司報道了一款全光纖相干探測體制差分吸收激光雷達，其工作原理圖如圖11所示[28]。來自兩個激光二極管的波長為1.5μm的連續激光器發射對水蒸氣的波峰和波谷波長激光，其波峰或波谷波長由光開關選擇。種子光源輸出的激光分為兩部分：一部分作為本振光；一部分通過脈沖波形調制、放大并傳輸到大氣中。接收到的信號經過模數轉換，在信號處理器中進行頻譜分析和積累[27]。與非相干激光雷達相比，由于背景光對激光雷達影響很小，它在白天測量方面具有優勢。此外，激光雷達還可以同時測量風速和水汽密度。日本三菱電機公司完成了水蒸氣密度進行垂直分析試驗, 仿真結果表明，從0.1km～4.5km的高度，平均10min的水蒸氣密度的精度為10%。該試驗的一個重要意義在于采用了全光纖的相干差分探測體制，實現了對大氣多要素的遙測，為差分吸收激光雷達系統大氣探測的多功能集成提供了一種思路。

圖11 相干差分吸收激光雷達原理圖

2.3 多平臺DIAL系統發展及應用

由于大氣中有毒有害等污染氣體主要分布于近地面并以多種形態存在，在傳統的地面平臺測量的基礎上，近年來機載及星載平臺上的應用也逐步發展，為全球大氣污染的全方位一體化遙測提供了技術支撐。機載DIAL系統被認為是開發基于空間的DIAL系統進行全球尺度測量的先驅，為星載DIAL系統提供基礎技術積累。

20世紀90年代初，美國空軍開始進行機載遠距離大氣有毒有害氣體探測技術研究，研制作用距離50km以上的以CO2激光器為基礎的差分吸收激光雷達。其第一階段采用直接探測方式，發射接收機包括輸出能量4J、重頻30Hz的波長捷變CO2激光器，直徑為35cm孔徑望遠鏡，光學穩定平臺以及 HgCdTe光伏探測器等。發射接收機安裝在具有紅外收發窗口的KC-130飛機上，試驗作用距離為20km～50km。1997年開始的第二階段研制，發展采用了相干探測原理，采用同樣的發射機，但增添了波長捷變的本振激光器，并用寬帶探測器替代HgCdTe光伏探測器。

2015年，德國航空航天中心完成了開發的機載差分吸收激光雷達系統CHARM-F用于探測大氣甲烷和二氧化碳的飛行測量，開展全球碳循環及溫室氣體效應研究。圖12 為CHARM-F測量示意圖[29]。其測量原理采用直接檢測的積分路徑激光雷達技術，測量中激光雷達發射激光脈沖，激光脈沖從“硬目標”反向散射，硬目標可以是地面、海面或明確定義的云面。其后，激光雷達的接收器檢測返回的激光脈沖能量，并且可以導出相應的吸收氣體(CO2,CH4)的積分柱含量[29]。

圖12 CHARM-F測量示意圖

受限于地面、布站、光照等限制，對大規模有害氣體氣溶膠云團的運動態勢，地基和機載激光雷達不能提供全球連續時空檢測信息。星載差分吸收激光雷達不受地理位置的限制, 可獲得更大范圍內有害氣體氣溶膠云團運動態勢的信息。具有觀察整個天體的能力，實現天體測繪、全球信息采集、全球環境監測、大氣結構測量。目前，星載差分吸收激光雷達還不能夠對污染氣體進行探測，只能實現對氣溶膠的探測。

3 結束語

集成技術的飛速發展，激光雷達技術日趨成熟，已在大氣環境監測、氣象觀測及有毒有害氣體偵測等領域得到廣泛的應用。目前地球大氣環境惡化，各類突發事件增多，全球性高時空分辨率，高精度的大氣環境監測，氣象災害的早期預警，有毒有害氣體泄露監測等技術的研究已經成為當前熱門話題，也為差分吸收激光雷達技術的應用及發展提供了機遇。

大氣中有毒有害污染氣體的近程檢測手段有很多，中遠程探測系統為目前及未來發展的重點。中遠距離的大氣探測技術手段仍主要以差分吸收、喇曼及TDLAS技術為主線，以及以此為技術基礎的新復合技術體制。激光譜遙測技術發展多年，近年來新的復合技術層出不窮，并且隨著激光器、光譜識別及大氣探測等技術領域發展，與大氣污染相關的多種大氣要素(如氣溶膠、大氣風場、溫度、濕度等)探測技術也得到進一步提升，也進一步推動對大氣污染更加精細化遙測。

近年，激光發射技術方面得到了快速發展，伴隨著OPO固體、光纖、QCL激光器技術及單光子探測、相干探測、量子探測等新探測體制技術的進一步發展，未來可采用小型化、大能量的激光光源及其復合技術得到更快的發展，為更遠、更精確地探測更多有毒有害氣體提供了可能。可以預測寬光譜、多波長、新探測體制的激光雷達將成為有毒有害氣體激光遙測技術發展的新方向。

多平臺應用是未來有毒有害氣體激光遙測技術發展的趨勢。從穿戴式、便攜、地基、車載、機載到星載多平臺應用都將得到發展，未來監測體系朝多應用平臺及分布式網絡化方向發展。

目前，越來越多的激光遙測系統采用復合光源，通過系統集成，具備多波長探測的能力，實現同時探測不同類型的有毒有害氣體。同時，可以通過多種遙測技術的融合，完成對不同類型有毒有害氣體的同時探測。針對大氣有毒有害氣體產生及擴散具備一定的氣象及地理環境條件的要求，未來大氣有毒有害氣體監測技術，除對有毒有害等氣體監測外，還需一體化集成氣象及地理環境測繪等多種技術集成；通過信號處理及現代模式識別算法技術，來實現對大氣綜合環境的監測；通過有毒有害氣體分布信息與其它大氣綜合信息等的深度融合，從分布各地的多平臺傳感器收集處理后接入網絡，激光雷達遙測技術與微波遙感、紅外遙感、北斗遙感相互補充，將構成“無縫隙” 環境綜合保障體系，對有毒有害氣體的遠程/近程、地/空/天多層次立體監測，具有重要現實意義。