天地一體化遙感監測大氣污染技術進展

趙 冉, 胡啟后, 孫中平, 吳 躍, 邢成志, 劉浩然, 劉 誠,5,6,7*

1.中國科學技術大學環境科學與光電技術學院, 安徽 合肥 230026 2.中國科學院安徽光學精密機械研究所, 中國科學院環境光學與技術重點實驗室, 安徽 合肥 230031 3.生態環境部衛星環境應用中心， 北京 100094 4.安徽大學物質科學與信息技術研究院, 安徽 合肥 230601 5.中國科學技術大學工程科學學院, 安徽 合肥 230026 6.中國科學院區域大氣環境研究卓越創新中心, 福建 廈門 361021 7.中國科學技術大學， 極地環境與全球變化安徽省重點實驗室, 安徽 合肥 230026

隨著國內社會經濟的高速發展，霧霾事件頻發，基于大氣科學研究的大氣污染防治工作引起社會各界的高度關注[1]. 2017年，國務院確定設立“大氣重污染成因與治理攻關項目”(簡稱“總理攻關專項”)，針對“2+26”京津冀及周邊城市的大氣污染難題展開研究; 同時，為推動空氣質量持續改善，提出了以光與環境物質的相互作用為物理機制、能實時同步解析大氣多組分污染物時空分布的立體遙感監測技術[2]. 其中，將地基和衛星結合的天地一體化遙感監測技術是獲取大氣污染物大范圍、長時間觀測數據水平垂直分布的重要手段，在總理攻關專項的“天地空一體化大氣環境跨學科綜合觀測試驗”研究中發揮重要作用，從根本上改變了傳統大氣監測“點、線、面”層層遞進的研究思路[2].

盡管國內外關于地基和衛星遙感技術的研究由來已久，但在儀器硬件方面，國內目前的衛星遙感高度依賴國外載荷；在算法軟件方面，國際通用的地基和衛星遙感算法均根據歐美國家大氣環境研發，在國內的觀測精度不足，難以獲取國內大氣環境的真實資料. 因此，發展自主可控的地基和衛星遙感方法，融合開發天地一體化遙感監測技術，進而解決上述關鍵問題，具有重大現實需求. 鑒于此，該文對現階段地基和衛星遙感平臺的硬件建設、算法研發展開討論，擷取天地一體化遙感監測技術在國內大氣領域的相關應用成果，從大氣污染的治理成效評估、污染溯源、機理研究3個方面分別舉例介紹，以期為同類研究工作提供參考.

1 天地一體化遙感監測能力建設

1.1 地基遙感監測技術

地基遙感監測平臺一般距地面50 m以下，可以通過化學分析或光譜測量監測多種大氣污染物[3]. 其中，光譜測量技術包括DOAS (Differential Optical Absorption Spectroscopy)[4]、LIDAR (Light Detection and Ranging)[5]、FTIR (Fourier-Transform Infrared spectroscopy)[6]、TDLAS (Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy)[7]等，具有大范圍、無采樣、多組分、可實時獲取污染物時空分布的特點，在大氣環境監測領域得到迅速發展[8-13]. 隨著大氣污染治理工作的逐步深入，單一站點觀測的空間局限性日益凸顯，國內外逐步建立了地基網絡定點觀測、車載走航動態遙測等大氣污染傳輸通道立體觀測平臺[2,14]，而其中基于單一站點聯合組建的地基網絡，已經成為當下全面研究大氣污染機制的最有效手段之一.

國外地基網絡建設起步較早，并且針對不同監測目的、不同區域范圍的大氣環境研究工作，提出和構建了多個大氣質量監測網絡，如EARLINET(歐洲氣溶膠雷達觀測網)、NDACC(大氣成分變化探測網)、AERONET(全球氣溶膠探測網)和TCCON(總碳柱觀測網)等，可以為全球和區域尺度的大氣環境監測和多方數據校驗提供技術支持. 但由于國外地基網絡在國內站點設置較少，僅依靠這些站點難以全方位精確研究國內大氣環境.

1980年，國家正式組建CNEMC(中國環境監測總站)，推動建設國內現階段分布最廣泛的地面空氣質量檢測網絡，可以實現多種氣態污染物(SO2、NO2、O3、CO)和顆粒物(PM10、PM2.5)濃度的連續自動監測. CNEMC的氣態污染物監測以點式化學分析為主、主動DOAS分析為輔，顆粒物監測主要采用射線法和振蕩天平法. 截至2017年，已在全國454個主要城市設置1 597個監測站點，站點數據在落實各地治理成效、考核治理工作執行力度、加強重污染應急預警中，發揮著穩定持續的作用[15-16].

注： 1—遼寧省沈陽市；2—內蒙古自治區呼和浩特市；3—北京市中國科學院大學；4—北京市中國科學院大氣物理研究所；5—北京市中國氣象科學研究院；6—北京市南城；7—河北省唐山市；8—河北省廊坊市香河縣；9—河北省保定市定興縣；10—河北省保定市望都縣；11—河北省石家莊市；12—山東省東營市；13—河北省石家莊市欒城縣；14—河北省衡水市；15—山東省泰安市泰山區；16—山東省青島市；17—甘肅省蘭州市；18—陜西省西安市；19—河南省洛陽市；20—安徽省淮北市；21—江蘇省泰州市；22—江蘇省南京市南京信息工程大學；23—安徽省合肥市合肥物質科學研究院；24—安徽省合肥市中國科學技術大學；25—湖北省武漢市；26—上海市青浦區淀山湖；27—上海市徐匯區；28—上海市華東理工大學；29—浙江省舟山市嵊泗縣花鳥島；30—浙江省寧波市；31—西藏自治區納木措；32—西藏自治區珠穆朗瑪峰；33—云南省香格里拉市；34—四川省樂山市；35—重慶市；36—重慶市長壽區；37—福建省廈門市；38—廣東省廣州市；39—廣東省深圳市寶安區；40—廣東省深圳市南方科技大學.藍色圓圈表示京津冀地區；綠色圓圈表示長江三角洲地區；黃色圓圈表示四川盆地；灰色圓圈表示珠江三角洲地區. 底圖源自自然資源部(http:www.zrzyst.cn)下載的《中國地圖1∶3 200萬 32開分省設色 界線版 無鄰國 線劃一》. 審圖號:GS(2019)1829號. 下載日期：2020年10月11日.圖1 地基遙感網絡站點分布Fig.1 Distribution of ground-based remote sensing network sites

圖2 地基遙感觀測氣溶膠消光系數和垂直廓線的驗證結果[17]Fig.2 Verification result of aerosol and vertical profile from ground-based remote sensing observations[17]

2015年，中國科學技術大學基于地基MAX-DOAS(Multi-Axis Differential Optical Absorption Spectroscopy)和LIDAR技術， 開展并建立了能同時在線觀測霾和污染氣體(NO2、SO2、H2O、HONO、HCHO、C2H2O2、BrO)濃度垂直結構的地基高光譜遙感監測網絡(簡稱“USTC地基遙感網絡”). 如圖1所示，該網絡位于22°N～42°N、86°E～123°E之間，現已覆蓋全國19個省(自治區、直轄市)，涉及京津冀、長三角、珠三角、“一帶一路”西部地區等大氣區域代表性地點和重大國家戰略發展區域，可實現無人值守下的穩定觀測. 2016年，XING等[17]對該網絡的垂直廓線反演算法進行準確性驗證，如圖2[17]所示，利用不同類型先驗廓線反演氣溶膠消光系數和的垂直廓線，并分別與激光雷達及探空氣球的測量結果進行比較，發現高斯型先驗廓線的反演結果與當天實際情況十分吻合. 2017年，德國馬克斯-普朗克研究所的國際對比試驗表明，該網絡的反演算法達到國際先進水平[18].

綜上，地基監測網絡在國內外大氣環境研究領域得到廣泛應用. 其中國內CNEMC空氣質量監測網絡發展時間長，分布范圍廣，可提供多種大氣污染組分濃度信息；USTC地基遙感網絡利用高光譜反演技術，實時同步無接觸獲取多組分濃度及垂直廓線信息，可為高空污染傳輸研究提供數據支持.

1.2 衛星遙感監測技術

衛星遙感監測技術通過衛星搭載傳感器，能夠在全球及區域尺度上反映觀測對象的宏觀分布趨勢. 該技術最早可以追溯到20世紀70年代，Fraser等[19]首次利用Landsat-1衛星探測了從非洲西北部傳輸到大西洋上空的沙塵. 在隨后幾十年里，歐美相繼成功發射了一系列空氣質量監測衛星，用于遙感大氣污染氣體、氣溶膠、顆粒物、溫室氣體、云、海洋水色、植被和火災等多種研究對象，逐步實現全球化學、物理和生物的大尺度、長時間綜合測量.

1.2.1紫外-可見波段衛星載荷

紫外-可見波段包含多種氣體特征吸收峰，是衛星遙感大氣污染氣體(NO2、SO2、O3、HCHO、C2H2O2、BrO等)空間分布的主要手段. 自1995年起，歐美先后發射了多個紫外-可見波段衛星載荷，包括GOME (Global Ozone Monitoring Experiment)、SCIAMACHY (Scanning Imaging Absorption Spectrometer for Atmospheric Cartography)、OMI (Ozone Monitoring Instrument)、GOME-2 (Global Ozone Monitoring Experiment-2)、OMPS (Ozone Mapping and Profiler Suite)和目前最先進的TROPOMI (Tropospheric Monitoring Instrument). 這些載荷通過對比直接太陽輻射和經大氣-地表作用的衰減輻射，提取污染氣體的弱吸收信息，在全球大氣污染成分監測和重大污染事件預測中發揮重要作用.

國內的大氣污染探測衛星包括FY(風云)系列、HJ(環境)系列和GF(高分)系列. 其中，GF-5衛星上搭載了中國科學院合肥物質科學研究院研制的國內首顆紫外-可見波段高光譜衛星載荷EMI (Environmental Trace Gases Monitoring Instrument)[20]. 如圖3[21]所示，EMI擁有114°大視場，覆蓋240～710 nm波段，入射輻射經光柵分光形成4個光譜通道，分別被4個面陣CCD接收，采用推掃方式工作，可以定量監測每日全球空氣質量情況和污染傳輸過程. 表1為國內外紫外-可見波段衛星載荷參數對比.

注： 1～4為濾光片；5～8、17～20、35～36均為棱鏡；9～12、31～32均為狹縫；13～16、25～26、34均為反射鏡；17～20為光柵；21～24為CCD；27為折疊式反射鏡；28為擴散裝置；29為反射器；30為白光光源；33為編碼器. 圖3 EMI光學系統示意[21]Fig.3 Schematic diagram of the EMI optical system[21]

1.2.2衛星反演算法

與離散譜線相比，連續紫外-可見波段包含更多有效信息. 隨著相關衛星反演算法的提出和改進，可監測大氣污染物的種類數量和精度大幅提升.

衛星反演大氣污染物的重要內容是獲取柱總量，即水平空間分布，目前最常用的算法是星載DOAS及其改進算法[21-29]. 1979年，Platt等[22]在德國于利希搭建地面DOAS系統，通過光譜濾波擬合不同波長處的氣體吸收差異，可以同時反演出HCHO、O3和NO2SCD (Slant Column Density). 因此，將地面DOAS算法拓展到衛星光譜，再結合AMF (Air Mass Factor)查找表將SCD轉化為柱總量，即實現污染物的大范圍連續監測. 1995年，星載DOAS技術首次應用于衛星載荷，并成功觀測到GOME O3和NO2的全球分布. 1998年，Chance等[23]提出BOAS (Basic Optical Differential Spectroscopy)算法，通過改進DOAS算法，直接對觀測光譜的光強信息進行擬合，使GOME BrO柱總量的反演精度提高一個數量級. 國內在該領域起步較晚，但隨著大氣環境問題的日益突出，相關遙感算法與衛星產品的自主研發工作逐步深入. 2019年，SU等[26]基于BOAS算法開發高精度的OMPS HCHO產品，利用多元回歸模型分離出HCHO污染的一次排放、二次生成和背景源. 2020年，ZHANG等[20-21]結合EMI載荷發射前的預標定和在軌后的DOAS算法改進，通過云過濾和校正、反演波段測試、光譜二次定標以及參考譜重構等技術，獲取每日空間分辨率3.5 km×3.5 km的EMI NO2產品，如圖4所示，遙感結果與過境時間相近的OMI、TROPOMI高度一致，相關系數在0.9及以上.

表1 紫外-可見波段衛星載荷的相關參數

注： 根據自然資源部(http:www.zrzyst.cn)下載的《中國地圖 1∶3 200 萬32開分省設色 界線版 無鄰國 線劃一》繪制. 審圖號:GS(2019)1829號. 下載日期：2020年10月11日. 圖4 不同衛星遙感NO2柱總量月平均結果對比Fig.4 Comparison of monthly average results of NO2 column from different satellites

衛星反演大氣污染物的另一內容是獲取垂直廓線，即垂直空間分布，目前常用的反演方法大致分為神經網絡法[30]和OE (Optimal Estimation)法[31-36]. 2005年，LIU等[34]改進OE算法，成功反演GOME O3廓線和對流層柱總量，隨后該算法得到廣泛應用. 值得注意的是，雖然最新的TROPOMI O3廓線官方產品采用CCD (Convective Cloud Differential)[37-39]算法，但OE仍是現階段同類載荷廓線反演的主流業務算法，并在國內得到不斷創新和發展. 2016年，中國科學院大氣物理研究所的王飛等[35]反演出GOME-2 O3廓線產品，準確反映出國內對流層O3的區域差異和季節變化. 2020年，夏叢紫等[36]基于OE算法研發TROPOMI SO2產品，并結合地基MAX-DOAS和CNEMC站點數據分析，發現歐洲空間局官方TROPOMI SO2產品嚴重高估中國北方的污染水平，且相對于地基MAX-DOAS高估了61%～140%，相對于CNEMC高估了約54.6%(見圖5)[36].

注： 根據自然資源部(http:zrzyst.cn)下載的《中國地圖 1∶3 200 萬 32開分省設色 界線版 無鄰國 線劃一》繪制. 審圖號:GS(2019)1829號. 下載日期：2020年10月11日.圖5 2018年6月—2019年2月月均SO2柱總量在中國地區的空間分布[36] Fig.5 The spatial distribution of monthly average SO2 column in China from June 2018 to February 2019[36]

盡管上述算法可以反演出大部分大氣污染物，但由于SO2的反演波段存在O3強吸收干擾，為獲取高精度SO2產品，還提出了BRD (Band Residual Difference)[40]、LF (Linear Fitting)[41]、ISF (Iterative Spectral Fitting)[42]、PCA (Principal Component Analysis)[43-45]等算法，都表現出不錯的反演效果. 其中，LI等[43]提出的PCA算法反演速度快、背景噪聲低，可以反演出高質量SO2柱總量產品，已經成為OMI和OMPS的最新官方標準算法.

綜上，紫外-可見波段衛星載荷可以獲取大氣污染物時空分布信息，其中GF-5搭載的EMI填補了國內該類載荷的空缺；基于DOASBOAS的衛星柱總量反演算法、基于OE的廓線反演算法是當下紫外-可見波段衛星產品最常見的業務算法，在國內外得到相應發展與應用.

2 天地一體化遙感監測技術應用

隨著國內大氣環境惡化，單一遙感平臺越來越無法滿足多污染組分、多過程耦合的復雜區域大氣現狀. 天地一體化遙感監測技術通過地基和衛星優勢互補，可以快速獲取高精度、廣覆蓋、多參數遙感結果，在國內得到快速發展，例如中國科學技術大學通過融合地基觀測廓線開發了適應國內高氣溶膠濃度背景下的衛星遙感反演優化算法[46-47]. 下文根據不同監測目的，舉例說明近年來天地一體化遙感監測技術在國內大氣環境中的具體應用.

2.1 大氣污染治理成效評估

準確獲取不同區域、不同時間空氣質量數據，可以有效評估相關治理成效. 其中比較常見的方法是結合多源觀測數據直接進行分析. 2016年，LIU等[46]基于USTC地基遙感網絡和OMI衛星載荷獲取NO2、HCHO和O3柱總量，研究北京在2014年亞太經濟合作組織峰會和2015年紀念中國人民抗日戰爭暨世界反法西斯戰爭勝利70周年閱兵式期間的污染情況，從而定量評估這2次活動的污染管控效果.

此外，也可通過構建模型進行分析. 2019年，ZHANG等[48]基于衛星實測數據，利用GAM(廣義相加模型)在自變量和因變量關系未知的情況下，通過非線性平滑項，解析氣象因素和人為排放對目標污染物濃度變化的相對貢獻，擬合過程表示為

ln(y)～β+∑S(Xi)+ε

(1)

式中：y為目標污染物的每日柱總量，moleccm2；Xi既包括水汽混合比、經向風速、緯度風速、溫度、短波輻射和降水等氣象因素，也包括用周變化和日變化這2個時間項所表示的非氣象因素；β為長期觀測的柱總量平均值，moleccm2；ε為擬合殘差,moleccm2.

圖6 北京上空對流層NO2柱總量GAM分析的時間序列分量[48]Fig.6 Time series components by GAM of the tropospheric NO2 column over Beijing[48]

圖6為2005—2017年北京上空對流層NO2擬合結果[48]. 其中圖6(a)中NO2柱總量的GAM擬合效果較好，與OMI實測數據的R達0.67；圖6(b)為OMI NO2柱總量日變化遙感結果和GAM氣象因素日貢獻(由氣象因素引起的NO2柱總量日變化)擬合結果(R=0.65)，說明NO2柱總量短期變化主要受氣象因素影響；圖6(d)為年變化遙感結果與非氣象因素年貢獻(由非氣象因素引起的NO2柱總量年變化)擬合結果(R=0.95)，說明NO2柱總量年際變化主要受非氣象因素影響；同時非氣象因素引起的NO2柱總量年變化與清華大學NOxMEIC清單(Multi-resolution Emission Inventory for China)趨勢一致，說明非氣象因素貢獻主要由污染排放導致. 因此，GAM擬合的氣象因素和非氣象因素可以分別指示氣象和排放對大氣污染的相對貢獻. 將上述分析過程推廣到不同城市、不同時間、不同大氣污染物，可以量化排放和氣象對指定區域空氣質量的影響，為減排措施在污染防控中的決定性作用提供關鍵證據.

2.2 大氣污染物溯源

大氣污染物溯源旨在明確本地排放和區域傳輸對大氣污染的相對貢獻. 由于污染傳輸不僅發生在近地面，也發生在高空，利用垂直廓線可以在不同高度上進行分析. 2019年，HONG等[49]基于USTC地基遙感網絡觀測NO2、SO2、HCHO和氣溶膠垂直廓線，利用后向軌跡聚類分析法〔PSCF (Potential Source Contribution Function)模型和CWT (Concentration Weighted Trajectory)模型〕[50]分別討論2017—2018年合肥冬季大氣污染物在距地面200、600、1 000 m處對應的潛在貢獻源區和主要傳輸路徑，結合CNEMC數據得到以下結論：①NO2和SO2的潛在來源分別位于皖北皖東和皖西，且在 1 000 m高度上的傳輸較少；HCHO在陽光下壽命較短，限制了其傳輸行為，大部分由合肥本地產生；②而氣溶膠傳輸主要發生在400 m左右的大氣，潛在源區位于皖北和長三角地區(見圖7)[49]. 因此，不同大氣污染物在不同高度上的傳輸和來源存在顯著差異，加強垂直高度上的污染傳輸研究，有助于進一步了解不同區域和氣象條件下的大氣污染問題.

圖7 2017—2018年冬季合肥上空200、600、1 000 m處NO2、SO2、HCHO和氣溶膠消光系數WCWT值的空間分布[49]Fig.7 The spatial distribution of the WCWT values of 200 m, 600 m, 1000 m NO2, SO2, HCHO and aerosol extinction coefficient over Hefei in the winter of 2017-2018[49]

2.3 大氣污染機理研究

VOCs(揮發性有機化合物)作為PM2.5和O3的重要前體物，一直是國外內大氣污染監測領域的熱點研究對象. 1998年，Lee等[51]通過機載測量HCHO、C2H2O2等多種氣體，探究它們與VOCs相關的氧化機制. 雖然目前全球VOCs總體以自然源(森林火災等非生物過程和植被呼吸等生物排放)為主，但國內的人為源(生物質燃燒和汽車尾氣等人為排放)明顯高于自然源. 2020年，XING等[52]基于重慶市長壽區2018年1月27日—12月16日USTC地基遙感網絡測得的HCHO、C2H2O2和NO2垂直廓線，將距地面高度0～800 m的大氣分為5層[52](見圖8)，利用“當VOCs主要來自自然源時， C2H2O2HCHO(二者濃度之比)通常會降低”的結論[53]分別估計不同高度層的VOCs來源. 研究中用TROPOMI衛星數據驗證HCHO的地基網絡觀測結果(R=0.93)，并結合當地CO和衛星火點數據分析，發現每日12：00—13：00 HCHO濃度的增加與附近居民炊事活動產生大量VOCs有關，這些VOCs隨煙羽上升被光解氧化成HCHO，影響了HCHO在100 m以上的分布；同時將NO2作為VOCs生物質燃燒指示劑，結合不同高度層NO2濃度分布(見圖9)，認為距地面0～100 m的VOCs主要由自然源貢獻，而100 m以上主要受人為源影響，尤其是生物質燃燒.

圖8 HCHO、C2H2O2和NO2濃度及C2H2O2HCHO在不同高度層的日變化情況[52]Fig.8 Diurnal changes of HCHO, C2H2O2, NO2 and C2H2O2/HCHO columns at different levels[52]

圖9 不同高度層NO2濃度與HCHO濃度、NO2濃度與C2H2O2濃度的相關性[52]Fig.9 Correlation between NO2 and HCHO, NO2 and C2H2O2 in different levels[52]

3 結論與展望

a) 組建地基觀測網可以充分發揮多站點監測的區域聯動性. 目前國內地基網絡包括CNEMC空氣質量監測網絡和USTC地基遙感網絡，但前者在污染跨界傳輸和垂直觀測上存在欠缺，后者發展時間較短、站點數量較少. 因此需進一步合理規劃地面站點布局，加快地基網絡建設.

b) 紫外-可見波段衛星載荷是衛星遙感大氣污染物的重要平臺. 國際主流大氣污染監測衛星均來自歐美國家，國內EMI對提升大氣污染研究的自主可控性意義重大；紫外-可見波段的DOAS(BOAS)、OE、PCA等業務化算法不斷發展，可以研發適應國內復雜大氣環境下的衛星數據產品.

c) 天地一體化遙感監測技術以高精度、廣覆蓋、準定位的優勢得到廣泛應用. 近年來國內通過天地融合打破獨立地基和衛星監測平臺的異構，對大氣污染研究中的治理成效評估、精準溯源、作用機理等問題展開討論，但目前大多仍集中在單平臺監測獲取數據、多平臺結果校驗分析上，各類各級監測數據的互聯共享有待提高.

d) 以大氣污染物監測的應用化和業務化為導向，推進地面、衛星平臺的硬件建設和算法研發，加強大氣環境遙感監測數據的創新性應用，開拓建立深度融合、高度統一的大氣遙感監測體系，才能最終全面邁入大氣環境治理的“天地一體化”時代.