近Bohr 速度I20+離子在不同靶面上的L 殼層X 射線輻射*

周賢明 尉靜 程銳 趙永濤3) 曾利霞 梅策香梁昌慧 李耀宗 張小安? 肖國青

1) (咸陽師范學院與中國科學院近代物理研究所聯合共建-離子束與光物理實驗室, 咸陽 712000)

2) (中國科學院近代物理研究所, 蘭州 730000)

3) (西安交通大學理學院, 西安 710049)

1 引 言

離子-原子碰撞激發內殼層過程的研究不僅可以為原子分子反應動力學的理論模擬、宇宙天體物理分析研究提供基礎數據, 而且在材料改性、元素分析、溫稠密等離子體診斷等方面具有重要的實際應用[1?5].自20 世紀50 年代以來, 得益于加速器技術的發展和探測分析手段的進步, 相關研究受到了廣泛的關注并取得了巨大的成就[6?15].高電荷態離子與固體作用過程中, 在靶材上表面入射離子可以通過共振俘獲表面靶原子的價電子到高里德伯態形成第一代的空心原子, 進入下表面與靶原子發生近距離的作用, 以共振填充的方式從靶原子的內殼層俘獲電子到主量子數較小的殼層, 形成更為緊湊的第二代空心原子, 實現中性化的退激; 另外,由于庫侖碰撞, 靶原子和炮彈離子的內殼層電子可以被電離, 這些處于激發態原子的退激可以以輻射的形式向外發射X 射線, 或者以無輻射的俄歇躍遷、CK(Coster-Kornig)躍遷激發俄歇電子.特征X 射線的能量、展寬反映了激發態原子的能級結構和電子布局, 產生截面可以給出內殼層電子的電離幾率信息, 輻射測量是實驗研究原子特性、碰撞激發內殼層過程作用機理的一種重要方法.

高電荷態離子激發內殼層過程的以往研究大體可以歸為兩類, 一類是在低于玻爾速度的低能區,實驗上, 以Briand 等[16?18]的研究為例, 利用晶體譜儀, 通過對K 殼層X 射線的精細結構分析, 闡述了靶材表面附近空心原子的形成機制; 理論上,Burgd?rfer 等[19]建立了經典過壘模型對這一過程進行描述.另一類是集中在能量為幾十到百MeV的中高能區, 通過X 射線發射截面的實驗測量和理論分析, 研究了內殼層的電離問題, 并發展了成熟的模型對其進行估算, 例如, 兩體碰撞近似(binary encounter approximation, BEA)、平面波玻恩近似(plane-wave Born approximation, PWBA)和基于PWBA 修正的ECPSSR(energy-loss, Coulomb-deflection, perturbed-stationary-state relativistic)理論[20?22].然而, 在玻爾速度附近能區, 由于受到實驗條件的限制, 實驗上的研究相對較少,理論上該如何描述, 也暫無定論.

不同于低速離子在靶材上下表面形成第一、二代空心原子的中性化退激, 近玻爾速度高電荷態離子碰撞產生的內殼層過程具有其獨特性, 除了電子俘獲的中性化過程外, 它還具有足夠的能量, 進入靶材與靶原子發生近距離的碰撞, 產生庫侖電離,伴隨內殼層空穴的退激, 外殼層可能處于多電離的狀態.這使得相應X 射線發生頻移、展寬以及分支比的變化.S?abkowska 和Polasik[23]以及Czarnota等[24]利用特征譜衛星線結構研究了靶原子多電離的現象, Clark 等[25]和Zhao 等[26]通過譜型分析闡述了高電荷態Xeq+離子在靶材上表面的退激問題.本文將重點討論近玻爾速度高電荷態離子在下表面的中性化和外殼層多電離過程.

實驗利用速度為1.2v0(v0= 2.19 × 106m/s,玻爾速度)的I20+離子轟擊Z2= 26—30 (Z2表示靶原子序數)的不同固體厚靶, 測量I 的L 殼層分支X 射線輻射.分析特征譜線的輻射過程和能量移動, 各分支譜線的相對強度比隨靶原子序數的變化.討論近玻爾速度炮彈離子多電離態的形成以及其對X 射線輻射的影響.

2 實驗測量方法

本實驗是在蘭州重離子加速器國家實驗室320 keV 高電荷態離子綜合實驗研究平臺上完成的.在我們以前的工作中已有介紹[6], Iq+離子由電子回旋共振(ECR)離子源產生, 用15 kV 的初級電壓引出, 經過Glass 透鏡和一組二維矯正鐵初級調整, 由90°偏轉磁鐵進行電荷態選擇, 得到實驗所需的I20+離子束.束流經過加速管加速、四級鐵聚焦、多次偏轉校準和準直后進入具有電磁屏蔽的超高真空球形靶室.垂直入射到靶面圓形束斑的直徑大約為3 mm, 束流發散度小于0.7°[6].為避免電子發射對流強測量的影響, 實驗聯合使用了穿透式法拉第筒(TFC)和傳統法拉第筒(FC)對入射離子計數進行間接測量, Np= Q1/(q × e × R)(Q1為TFC 上的積分電量, q 為入射離子電荷態,e 為元電量, R 為TFC 穿透系數)[6].X 射線由硅漂移X 射線探測器(SDD)探測, SDD 的探頭面積為7 mm2, 前端密封12.5 μm 厚鈹窗保證其真空,能量分辨率為136 eV, 當增益設為100 時, 有效能量探測范圍約為0.5—14.0 keV[6].SDD 探測方向與束流線成45°夾角, 探頭距離靶心80 mm, 探測立體 角約為1.1 × 10–3sr.SDD 實驗前用標準X 射線源55Fe 和241Am 進行能量刻度, 并由質子激發Al, V, Fe 靶的K X 射線發射譜進行了定標驗證.

3 實驗結果與討論

3.1 I 的L 殼層X 射線輻射譜

圖1 給出了作用于不同靶材表面時, 4.5 MeV I20+離子激發的特征X 射線譜.利用Origin 多峰擬合程序進行Gauss 擬合分析, 實驗譜線完全符合高斯線型, 不同靶面上的譜具有相似的結構, 由6 條分辨較好的譜線組成.由能量識別可知, 這是I 的L 殼層分支X 射線, 可標記為Lι, Lα1, 2, Lβ1, 3, 4,Lβ2, 15, Lγ1和Lγ2, 3, 4, 4"X 射線, 如圖2 所示, 分別對應的能級躍遷為: M1–L3, M5, 4–L3, M4–L2/ M3, 2–L1, N5, 4–L3, N4–L2和N3, 2–L1/O3, 2–L1[27].

離子源到實驗靶室中心的距離約為12.7 m,4.5 MeV I 離子的速度約為2.61 × 106m/s, 考慮到加速之前的運行, I 離子從離子源飛行到靶面所需要的時間要大于4.87 × 10–6s, 這足夠讓所有亞穩態的I20+離子到達靶面之前都退激到基態, 所以可以斷定, 實驗譜線并非源于亞穩態離子的退激.I20+離子的基態剩余電子排布為[Ar]3d104s24p3, L殼層是滿電子排布的, 所以, 實驗譜線也不是上表面第一代空心原子的退激結果.L 殼層X 射線的輻射需要相應的空穴和上能級電子, 實驗譜線的出現表明入射離子在下表面與靶原子的作用發生了碰撞電離, 同時也俘獲靶中的電子, 形成了第二代的空心原子.實驗中I 的L 殼層分支X 射線主要來自于下表面第二代空心原子的退激.

圖1 4.5 MeV I20+離子作用于不同靶材激發的L 殼層X 射線.虛線為各分支譜線的擬合, 實線為總的實驗譜線的擬合結果Fig.1.I L-shell X-ray induced by 4.5 MeV I20+ ions impacting on various targets.The dotted line is the fitted results of sub-shell X ray.Line is the fitted results of the total experiment spectra.

圖2 L 殼層分支X 射線躍遷圖Fig.2.Transitions of L-subshell X-rays.

3.2 I 的多電離

表1 列出了轟擊在不同靶面上時, I 離子激發自身L 殼層6 條分支X 射線的能量測量值, 作為對比, 同時給出了單電離的原子數據.可以看出,在實驗測量誤差范圍內, 隨著靶原子序數的增大,各譜線的實驗值基本為一常數, 沒有明顯規律性的變化, 但都大于單電離數據[28], Lι, Lα1, 2, Lβ1, 3, 4,Lβ2, 15, Lγ1, Lγ2, 3, 4, 4"X 射線分別向著高能方向移動了45, 31, 68, 124, 100 和133 eV.根據3.1 節的討論, 炮彈離子L X 射線的輻射發生在下表面的碰撞之后, 入射離子雖然具有很大的初速度, 但是由于碰撞能量損失, 此時已經被減速慢化, 多普勒效應引起的頻移可以忽略.實驗頻移主要是由M,N, O 等外殼層的多電離態引起的.

在高電荷態重離子與固體相互作用過程中, 源于碰撞電離和電子轉移的作用, 除了單個內殼層電子的電離, 可能出現外殼層被多電離的情況.由于多電離引起外殼層多空穴的出現, 減弱了原子核的屏蔽效應, 剩余電子的束縛能變大, 導致相應X 射線輻射能的增加.例如, I 原子M5L3的躍遷能為3939 eV, 而I20+離子基態的相應躍遷能為3968 eV[29,30], 比原子態數據增加了29 eV.本文中,I20+離子與靶原子的相互作用, 除了庫侖碰撞產生L 殼層的空穴以外, 在電離和俘獲的協同作用下,M, N, O 等殼層形成了區別于初始電子排布的多電離狀態.

根據PWBA 理論估算, 4.5 MeV I 離子轟擊本實驗靶材產生自身L 殼層的電離截面在1 b (1 b =10–28m2)量級, M 殼層的電離截面在105b 量級,并隨靶原子序數的增加而增大.若不考慮電子關聯作用, 多電離的截面可寫成多個單電離截面乘積的形式, 多電離度與單電離成正比關系.所以, 本文I 離子碰撞作用后的外殼層多電離度隨靶原子序數的增加而增大, 這也可由下文中討論的分支相對強度比的變化明顯看出.但是, 由于探測器分辨率的限制, 實驗中沒有觀察到各譜線頻移量隨靶原子序數的明顯變化.

3.3 多電離對分支X 射線相對強度比的影響

外殼層的多電離不僅引起內殼層X 射線輻射能的藍移, 也會影響各分支譜線的躍遷幾率, 導致觀察譜線相對強度比的變化.如圖1 所示, 利用Lα1, 2X 射線的計數對譜線進行了歸一, 可以明顯看到, 不同靶面上, 雖然各譜線的形狀類似, 但是分支強度比發生了變化.隨著靶原子序數的增加,Lβ1, 3, 4的相對強度是逐漸增大的.為進一步定量分析, 圖3—圖6 給出了I 的L 殼層不同分支X 射線相對強度比與靶原子序數的關系, 實驗誤差主要來源于X 射線的計數統計, 最大約為10%.可以看出, 實驗值均大于單電離的理論計算, 并與Z2成正比, 這可以從炮彈離子的多電離態方面來進行理解.

表1 4.5 MeV I20+離子作用于不同靶材產生I 的L 殼層分支X 射線能量, 作為對比, 第一行給出了單電離的原子數據,實驗誤差主要來源于譜線的擬合誤差Table 1.The energies of I L-subshell X-ray produced by 4.5 MeV I20+ ions impacting on various targets.

Lβ1, 3, 4X 射線實際上包含退激到L2和L1支殼層的3 條輻射譜線.對于碘, M4–L2(對應Lβ1X射線) 與M3, 2–L1(Lβ3, 4) 輻射躍遷的相對強度比約為10∶1[29,30].Lβ1和Lα1, 2可以看作3d 電子到不同下能級L2和L3的躍遷, 相應的輻射躍遷幾率為0.038 和0.021.L2, L3支殼層的俄歇退激率為0.767 和0.921, 這都在同一數量級且沒有太大差別[29,30].當外殼層M, N 等處于多電離態時, L2, L3的俄歇退激將基本同幅度地減小, 從而引起M4–L2,M5, 4–L3輻射躍遷的熒光產額幾乎同幅度增加, 這不會引起Lβ1和Lα1, 2X 射線分支強度比的明顯變化.但是, 相對于L3殼層, L2空穴的退激, 除了輻射躍遷和俄歇退激外, 增加了一個以激發N,O 電子為主的L2–L3Y CK 躍遷通道.由于多電離的外殼層電子缺失, 部分CK 過程被抑制, 相應的Lβ1X 射線發射將增強.另外, M3, 2–L1躍遷下能級空穴的退激存在X 射線輻射、俄歇躍遷和CK 躍遷三個通道, 外殼層的多電離將削弱相應的無輻射躍遷過程, 從而使得Lβ3, 4X 射線輻射增強.以上綜合的結果導致Lβ1, 3, 4和Lα X 射線的相對強度比增大.隨著Z2的增加, I 離子外殼層的多電離度增大, Lβ1, 3, 4X 射線的增強幅度變大, 其與Lα1, 2的強度比增加, 如圖3 所示.

圖3 I 的Lβ1, 3, 4 與Lα1, 2 X 射線相對強度比隨靶原子序數的變化Fig.3.Relative intensity ratios of I Lβ1, 3, 4 and Lα1, 2 x-ray as a function of target atomic number.

圖4 I 的Lβ2, 15 與Lα1, 2 X 射線相對強度比隨靶原子序數的變化Fig.4.Relative intensity ratios of I Lβ2, 15 and Lα1, 2 X-ray as a function of target atomic number.

如圖2, Lβ2, 15和Lα1, 2X 射線分別來自N,M 軌道電子向同一下能級空穴L3的躍遷.當M,N 等殼層出現多電子缺失時, 空穴L3的俄歇退激被抑制, 相應的X 射線發射增強.I 的L3支殼層上俄歇躍遷幾率a3比各分支X 射線熒光產額ω3約大2— 3 個數量級[29,30], a3的減小將引起ω3的大幅增加, 相應的X 射線輻射明顯增強.M5, 4–L3輻射躍遷的幾率約為N5, 4–L3躍遷的6 倍, Lβ2, 15X 射線的熒光產額更容易受到多電離的影響, 導致β2, 15與Lα1, 2X 射線的相對強度比大于原子數據.隨著靶原子序數的增大, 入射離子的多電離度增大, Lβ2, 15X 射線的熒光產額的增加幅度更大,實驗上觀測到I(Lβ2, 15)與I(Lα1, 2)的比值增大,如圖4 所示.

同理, Lι X 射線對應M1–L3輻射躍遷的幾率約為Lα1, 2輻射幾率的1/30[29,30], 所以, 由于外殼層的多電離引起的Lι X 射線的輻射增強要大于Lα1, 2的增強, 如圖5 所示, Lι 與Lα1, 2X 射線相對強度比大于單電離的理論數據, 并隨靶原子序數的增加而增大.

圖5 I 的Lι 與Lα1, 2 X 射線相對強度比隨靶原子序數的變化Fig.5.Relative intensity ratios of I Lι and Lα1, 2 X-ray as a function of target atomic number.

理論上單電離原子N5, 4–L3輻射躍遷的幾率大約是M1–L3躍遷的5 倍[29,30].由圖4 和圖5 分析可知, I(Lβ2, 15)與I(Lα1, 2)比值的實驗結果比理論值約在1.4 —1.8 倍, I(Lι)/I(Lα1, 2)的實驗值是理論值的2— 3 倍, 相比于原子數據, Lι X 射線的增強幅度要大于 Lβ2, 15的增幅.這一進步說明躍遷幾率越小的X 射線輻射過程, 熒光產額的改變受到外殼層多電離的影響越大, 相應輻射增強的幅度就越大.

圖6 給出了Lγ2, 3, 4, 4"與Lγ1X 射線相對強度比, 可以看出, 實驗測量值大于單電離的理論計算值, 并且, 隨著靶原子序數的增加, 實驗與理論之間的差值越來越大.這可以類比圖3 中Lβ1和Lα1, 2X射線相對強度比的結果來理解.Lγ1X 射線對應N4–L2輻射躍遷, Lγ2, 3, 4, 4"包含N3/N2/O3/O2到L1的4 條輻射躍遷譜線.這兩組躍遷對應輻射躍遷的熒光產額分別為0.0028 和0.0004, 相應下能級L2, L1上的俄歇躍遷幾率a1, a2分別為0.767和0.495, 俄歇躍遷幾率約為輻射躍遷幾率的102—103倍[29,30], 多電離將對輻射躍遷產生明顯的增強效應.Lγ2, 3, 4, 4"X 射線的熒光產額比Lγ1的要小約1 個量級, 更容易受到多電離的影響, 導致I(Lγ2, 3, 4, 4")與I(Lγ1)比值的增大.另外, L1空穴比L2多了一條L1–L2Y 的CK 躍遷通道, 這也會引起外殼層多電離時L1空穴輻射退激熒光產額的增大.綜合以上兩點, 當外殼層發生多電離時,Lγ2, 3, 4, 4"X 射線的熒光產額比Lγ1出現更大的增幅, 結果使得實驗上I(Lγ2, 3, 4, 4")/I(Lγ1)大于理論值.

圖6 I 的Lγ2, 3, 4, 4" 與Lγ1X 射線 相對 強度比隨靶 原子序數的變化Fig.6.Relative intensity ratios of I Lγ2, 3, 4, 4" and Lγ1 X-ray as a function of target atomic number.

4 結 論

本文利用1.2 倍玻爾速度的I20+離子轟擊Fe,Co, Ni, Cu, Zn 靶, 分析了入射離子L 殼層X 射線的能量移動和相對強度分支比的變化.研究發現, 玻爾速度附近能量的高電荷態重離子轟擊固體靶材, 產生的內殼層過程主要發生于下表面的近距離碰撞, 在庫侖碰撞電離和電子俘獲的協同作用下, 炮彈離子發射L 殼層X 射線時, 外殼層M, N,O 等處于不同于初始電荷態的多電離狀態, 這引起了各分支X 射線的波長變短和輻射熒光產額的增大, 并且, 單電離熒光產額越小, 由多電離引起的增加幅度就越大.

感謝320 kV 高電荷態離子綜合實驗研究平臺工作人員對實驗的技術支持和幫助.