四川盆地及周緣志留系龍馬溪組一段深層頁巖儲層特征及其成因

王紅巖，施振生，孫莎莎，張磊夫

[1.中國石油 勘探開發研究院，北京 100083；2.國家能源頁巖氣研發(實驗)中心，河北 廊坊 065007]

頁巖儲層品質受有機質類型[1]、有機質含量[2-3]、礦物組分[4]、頁巖結構與沉積構造[5]、原生有機孔隙度[6]、有機質熱成熟度[7-8]和古水深等因素影響和控制。整體上，Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根更易形成優質儲層[1]。有機質含量越高，脆性礦物含量越高，紋層越發育，頁巖儲層品質越佳[9]。在埋藏成巖過程中，隨著地溫升高和地層壓力增大，各組分相互作用，頁巖孔隙類型與孔徑分布也相應變化[7]。海相沉積中，富有機質頁巖主要發育于缺氧分隔盆地、缺氧的開闊海、上升洋流引起的缺氧環境、潟湖和局限海等沉積環境[10]。

五峰組-龍馬溪組沉積時期，四川盆地整體為陸棚沉積環境，根據水深可劃分為淺水陸棚、半深水陸棚和深水陸棚3個相帶。目前，淺水陸棚和半深水陸棚相埋深相對較淺，一般小于3 500 m，而深水陸棚相多分布于3 500 m以深地區。由于工程技術限制，四川盆地及周緣頁巖氣前期勘探開發主要集中于威遠、長寧、昭通和焦石壩等3 500 m以淺地區[11]。這些地區頁巖氣最佳靶體位置是五峰組-龍馬溪組一段[12]，儲層具有高有機碳含量(TOC)、高含氣量、高脆性礦物含量、高孔隙度及紋層發育等特征[9]，水體缺氧是有機質富集的最關鍵控制因素[13]。

五峰組-龍馬溪組3 500 m以深地區有利面積占總面積的82%，頁巖氣資源量占總資源量的65%以上[14]。近年來，隨著工程技術突破，深層頁巖氣勘探開發也取得重要進展。其中，黃202井測試獲氣22.37×104m3/d，瀘203井測試產量達到137.9×104m3/d，陽101H1-2井測試獲得46.89×104m3/d的產量。針對深層頁巖儲層特征，研究尚處于起步階段，目前有3個問題亟需解決：①與3 500 m以淺地區相比，深層儲層特征是否存在差異？②深層頁巖具有哪些典型特征？③深層頁巖儲層特征的成因機理是什么？本文以四川盆地龍馬溪組龍一段含氣頁巖為對象，采用薄片觀察、氬離子拋光大片成像、X-衍射全巖和總有機碳測試等手段，探討了深水沉積區頁巖儲層特征，并探討其可能的成因機制。

1 地質背景

四川盆地及周緣五峰組-龍馬溪組形成于華夏地塊與揚子地塊相互碰撞形成階段[15]。中奧陶世之后，揚子板塊進入前陸盆地構造演化階段，四川盆地及周緣為揚子前陸盆地之隆后盆地一部分。志留紀早期，南東方向擠壓作用增強，四川盆地及周緣不斷抬升，川中古隆起逐漸擴大，海域縮小海水變淺，沉積分異作用加劇。該時期上揚子地區夾持在川中古隆起和黔中-雪峰古隆起之間(圖1)，形成半閉塞滯流海盆。該時期發育陸棚沉積環境，由古陸邊緣向沉積中心方向依次發育淺水陸棚相、半深層和深水陸棚相3個相帶[16]。

四川盆地龍馬溪組發育，根據巖性和電性特征，龍馬溪組可劃分為龍一段和龍二段。龍一段以黑色、灰黑色薄層狀頁巖或塊狀頁巖為主，紋層結構和裂縫發育[17-18]。龍二段為灰綠色、黃綠色頁巖及砂質頁巖，有時夾粉砂巖或泥質灰巖，由下至上砂質含量增高，自下而上構成向上變粗沉積序列。根據巖性和電性特征，龍一段可劃分為龍一1亞段和龍一2亞段，龍一1亞段進一步細分為龍一1(1～4)4個小層[19]。

2 樣品和方法

2.1 樣品制備

本次研究樣品取自四川盆地足202、足203、威201、威202、自202、榮203、黃202、瀘201、瀘203、瀘205、寧201、寧203、寧209、寧210、YS106、YS112、寶1井巖心及長寧雙河剖面露頭(井點位置見圖1，取樣點見表1)，取樣層位均為龍馬溪組。所有井均開展總有機碳含量(TOC)、X-衍射全巖(XRD)和氬離子拋光片分析。另外，威201、瀘203、寧209井和長寧雙河剖面分別開展1塊大薄片成像和顯微鏡觀察。大薄片直徑為5 cm×7 cm×30 μm，氬離子拋光片尺寸為10 mm×10 mm×5 mm。TOC和XRD分析測試在國家能源頁巖氣研發(實驗)中心進行，大薄片成像和氬離子拋光片分析由北京天和信公司負責。

表1 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組取樣點及分析測試項目

圖1 四川盆地及周緣位置、取樣井位分布及志留系龍馬溪組沉積相展布

2.2 薄片成像和顯微鏡觀察

紋層結構及礦物組份描述主要借助于大薄片全尺度照相和偏光顯微鏡觀察。選用德國Leica4500P顯微高精度數字平臺開展全薄片照相，每張大薄片一共采集圖像3 200張。圖像采集完成后，利用Adobe Photoshop CS5及以上版本圖形處理軟件在高配制工作站上對采集的3 200張圖像開展無縫拼接，從而完成全薄片照相。完成全薄片照相后，開展紋層結構特征描述，并選用配備有Leica DFC450照相系統的Leica DMIP偏光顯微鏡開展標準薄片巖石學特征研究。

2.3 有機地化和巖石學分析

利用LECO CS-200硫碳分析儀進行TOC分析，實驗前先用鹽酸去除樣品無機碳成分，有機碳含量通過高溫燃燒稱重直接測得。利用日本理學RINT-TTR3型X-射線衍射儀進行XRD實驗，采用Cu靶(單色)，旋轉角度3°～45°，管壓45 kV，管流100 mA。定量分析采用步進掃描，掃描速度4°/min，采樣間隔0.02°。按照標準(SY/T 5163—2010)《沉積巖中粘土礦物和常見非粘土礦物X-衍射分析方法》對礦物成分進行定量分析。

2.4 納米孔隙分析

為了獲得高精度和大視域的納米孔隙圖像，采用了氬離子拋光片制作、圖像采集和拼接、孔隙分析等研究步驟和方法。氬離子拋光片尺寸為10 mm×10 mm×5 mm，圖像采集選用攜帶冷排放的Hitachi場發射掃描電鏡，并配備有低到高的二次電子探針和X-射線能譜儀(EDS)。掃描電鏡放大倍數為30×103倍(單張照片最大分辨率為9 nm)。圖像采集區域垂直于紋層面，累積采集面積60 μm×40 μm。圖像采集完成后，選用Adobe Photoshop圖形處理軟件拼接圖像。

3 結果

3.1 高硅質和低TOC含量

四川盆地及周緣龍馬溪組黑色頁巖礦物成分有石英、粘土礦物和碳酸鹽礦物，次要礦物成分為長石和黃鐵礦。碳酸鹽礦物主要為方解石和白云石，粘土礦物主要由伊利石、伊-蒙混層和綠泥石組成，偶夾少量高嶺石。

學術研究是一片璀璨的星空，學科的邊界在哪里？我們一直為這個問題苦惱和困惑。法國哲學家埃德加·莫蘭批評說，學科的邊界、它的語言和它特有的概念，使該學科孤立于其他學科和跨學科問題，超級的學科性精神變成地主精神，禁止任何外人對他的小塊知識領地的入侵。在知識社會學研究領域，以華勒斯坦為首的古本根重建社會科學委員會的研究成果，給了我們很好的啟發，其建議是，生產更加開放和更扎實可靠的知識。他們認為我們現在需要做的事情，應該是跳出傳統學科的邊界，甚至是將現有的學科界限置于不顧，去擴大學術活動的組織。沒有什么智慧能夠被壟斷，也不要相信有什么知識領域是專門保留給誰。

龍馬溪組黑色頁巖中，隨著埋深加大，粘土礦物含量降低，深層粘土礦物含量最低(圖2a)。由南向北，淺層頁巖粘土礦物含量為25%～38%(寶1井為33%)，半深層頁巖為12.3%～23.6%(平均值為18.1%)，而深層為7.8%～19.2%(平均值13.5%)，粘土礦物含量逐漸降低。由北向南，威201和足202井淺層頁巖粘土礦物含量分別為14.3%和17.4%，黃202和自202井半深層分別為11.4%和16.9%，粘土礦物含量也逐漸降低。

龍馬溪組黑色頁巖中，隨著埋深加大，硅質礦物含量逐漸增加，深層硅質含量最高(圖2b)。由南向北，淺層頁巖硅質含量為27%～40%(寶1井為30%)，半深層為36.3%～64.4%(平均值為53.4%)，而深層為51.1%～72.9%(平均值62%)，深層硅質含量最高。由北向南，隨著埋深加大，威201和足202井硅質含量分別為66.2%和66.7%，黃202和自202井半深層分別為65.7%和60.1%，深層硅質含量也最高。深層頁巖放射蟲和硅質海綿骨針普遍發育(圖3)，局部富集。

圖3 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組深層頁巖硅質生物照片

龍馬溪組黑色頁巖中，隨著埋深加大，碳酸鹽礦物含量降低，深層碳酸鹽含量最低(圖2c)。由南向北，淺層頁巖碳酸鹽含量為27%～34%(寶1井為32%)，半深層為18.2%～25%(平均值為20.8%)，而深層寧210井為23.4%，深層碳酸鹽含量最低。由北向南，淺層頁巖沉積威201和足202井碳酸鹽含量分別為14.5%和7%，半深層黃202和自202井分別為17.9%和12%，深層瀘201井為14.3%，深層碳酸鹽含量也最低。

龍馬溪組一段黑色頁巖中，隨著埋深加大，TOC含量逐漸降低，深層TOC含量最低(圖2d)。由南向北，半深層YS106,YS112和寧203井TOC含量分別為5.15%,5.25%和4.72%，深層寧210井為4.69%，深層TOC含量最低。由北向南，淺層威201井TOC含量為8.2%，半深層威202、足202和黃202井分別為7.1%,4.13%和3.66%，深層瀘201井為4.25%，深水沉積TOC含量最低。

圖2 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組不同埋深地區物質組分

3.2 低粉砂紋層含量

四川盆地及周緣龍馬溪組含氣頁巖發育泥紋層和粉砂紋層(圖4)。泥紋層和粉砂紋層最小單層厚度一般小于30 μm，最大厚度達2 000 μm。偏光顯微鏡與SEM圖像綜合分析表明，泥紋層單層厚度多數64.8～92.8 μm，平均值76.54 μm，粉砂紋層單層厚度多數23.2～87.3 μm，平均值54.14 μm。

泥紋層以硅質礦物為主，粉砂紋層以碳酸鹽礦物為主。泥紋層石英含量大于70%，有機質含量大于15%；粉砂紋層碳酸鹽含量大于50%，石英含量大于20%，有機質含量5%～15%。泥紋層中石英顆粒粒徑為1～3 μm，孤立分布或組成集合體；粉砂紋層中方解石和白云石顆粒粒徑多為20～40 μm。偏光顯微鏡下泥紋層顏色較暗，常稱作暗紋層，粉砂紋層顏色較亮，常稱作亮紋層。

龍馬溪組黑色頁巖中，隨著埋深加大，粉砂紋層含量減少，單層厚度減薄，深層以條帶狀粉砂紋層頁巖為主。淺層頁巖粉砂紋層和泥紋層互層，粉砂紋層含量約40%～60%，其單層厚度可達400～700 μm(圖4a)。半深層粉砂紋層與泥紋層薄互層沉積，二者之間可呈突變或漸變接觸，界面較為平直。其中，粉砂紋層含量約30%～40%，單層厚度為60～80 μm(圖4b)。深層頁巖主要發育厚層泥紋層夾條帶狀粉砂紋層，其中，粉砂紋層含量約5%～10%，單層厚度為23.2～40 μm，粉砂紋層單層和累計厚度較小(圖4c)。

圖4 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組不同埋深地區紋層特征(紅色箭頭指示粉砂紋層，白色箭頭指示泥紋層)

3.3 高孔隙度和孔隙網絡

四川盆地及周緣龍馬溪組含氣頁巖發育有機孔、無機孔和微裂縫。有機孔分布于有機質中，形態有橢圓狀、近球狀、不規則蜂窩狀、氣孔狀或狹縫狀(圖5a,d)。無機孔分布于礦物顆粒內或顆粒之間，形態有三角狀、棱角狀或長方形(圖5b,c、e,f)。微裂縫主要分布于礦物顆粒之間或有機質內部或礦物顆粒與有機質之間，呈條帶狀，常能溝通各類孔隙。

圖5 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組不同埋深地區頁巖納米孔隙照片

龍馬溪組黑色頁巖中，面孔率隨著埋深加大而加大，深層面孔率最大(圖6)。由北向南，淺層頁巖足202和足203井面孔率分別為1.6%和2.1%，半深層榮203和黃202井分別為1.9%和2.1%，深層瀘205和瀘203分別為6.1%和10.8%，深水沉積面孔率最大。由南向北，半深層寧203井面孔率為2%，深層寧201井和雙河剖面分別為2.8%和4.2%，深層面孔率最大。

圖6 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組不同埋深地區含氣頁巖面孔率及孔隙組成(數據根據氬離子拋光片照片統計分析獲得)

龍馬溪組黑色頁巖中，隨著孔隙度和微裂縫占比增大，各類孔隙形成良好的網狀結構。以半深層寧209井為例，黑色頁巖中主要發育有機孔和無機孔，有機孔相對發育，無機孔含量較低(圖7a)。在有機孔和無機孔之間，發育少量微裂縫，有效溝通各類孔隙。而深層的瀘201井頁巖樣品中，有機孔、無機孔和微裂縫均十分發育(圖7b)。微裂縫主要沿著顆粒邊緣或切穿顆粒分布，能有效溝通各類孔隙，在平面上形成了復雜的網絡體系。

圖7 四川盆地及周緣志留系龍馬溪組不同埋深地區孔隙結構

4 討論

4.1 高硅質和低TOC含量成因

生物成因硅造成四川盆地龍馬溪組深層黑色頁巖硅質含量高。前人研究表明，巖石的物質組成與陸源物質源供給、化學沉淀作用和生物沉積作用密切相關[20]。粘土礦物多為陸源碎屑物理風化和化學風化作用的產物[21]，其含量與距離源區的遠近有關。距離源區越遠，粘土礦物含量越低。深層頁巖沉積時期多位于盆地沉積中心區，其遠離陸源，因此粘土礦物含量較低。碳酸鹽礦物多為生物沉淀和化學沉淀作用的產物，其形成與水體含氧量、水體封閉程度、水體溫度及陽光照射強度等有關[22]。四川盆地龍馬溪組黑色頁巖中碳酸鹽礦物多為白云石和方解石，其多形成于溫暖、清澈和水深較淺的環境，因此淺水區碳酸鹽含量較高，而深水區含量較低。而硅質主要為生物成因[23-25]，造硅生物為硅質海綿和放射蟲。硅質海綿和放射蟲多生活于清潔、水深較大的區域，淺水區陸源物質及鈣質生物都會抑制其生長發育[26-27]，因此深水區硅質含量高。

低表層水體初級生產力及高沉積物沉積速率造成四川盆地龍馬溪組黑色頁巖低TOC含量。前人研究認為，沉積物有機質含量受表層水體初級生產力、水體氧化-還原條件、沉積物沉積速率及古水深控制[28]。表層水體初級生產力與水體含氧量及N、P等營養元素含量有關，水體含氧量及營養元素含量越高，表層水體初級生產力越高[29]。四川盆地龍馬溪組黑色頁巖沉積時期，古水體為分層狀態，水體上下對流較少[30-31]。因此，含氧量和營養元素多來源于陸源水體注入。淺層地區沉積時期由于臨近陸源，故表層水體初級生產力高；深層地區沉積時期由于遠離陸源，故表層水體初級生產力低[20]。龍一段黑色頁巖沉積時期，四川盆地水體整體都處于貧氧-缺氧狀態[13]，故氧化-還原條件對有機質含量影響較小。沉積物沉積速率主要受可容空間控制[32]，深水沉積區可容空間大，故其沉積速率大，而淺水沉積區可容空間小，故其沉積速率低。在相同的初級生產力條件下，高沉積物沉積速率會攤薄有機質，從而造成TOC含量降低[33]。四川盆地龍馬溪組深層地層厚度均大于3m，而淺層和半深層頁巖為1～2m，深層沉積速率遠高于淺水沉積區。同時，深層由于可容空間較大，在相同的時間內沉積物堆積量較大，從而大大攤薄了有機質的含量，從而造成沉積物中TOC含量降低。古水深也影響沉積物TOC含量，水體越深，有機質在氧化帶停滯時間越長，從而有機質分解的程度越高。但龍馬溪組黑色頁巖沉積為分層的水體，不同位置氧化帶的深度基本一致，故古水深對深層TOC含量影響不大。

4.2 低粉砂紋層含量成因

黑色頁巖常發育泥紋層和粉砂紋層[34]，紋層的常見成因有脈沖流[35]、多個不同水體能量的沉積事件堆積[36]、藻類生物勃發[37]、沉積分異[38]或水流搬運分異[39]等。

富硅生物勃發是四川盆地及周緣龍一段含氣頁巖的紋層形成機制[16]。生物勃發的形成與古氣候的季節變化有關，氣候相對溫暖潮濕的季節，陸源淡水注入帶來大量營養成分，造成硅質生物的勃發性生長。富硅生物勃發期，生物成因硅和有機質大量堆積，形成泥紋層。同時，生物勃發造成水體中二氧化碳消耗嚴重，故碳酸鹽也大量沉淀[37，40]，形成富含方解石、白云石和生物骨骼的粉砂紋層。

遠離物源區是深水頁巖儲層低粉砂紋層含量的成因。深層相對較遠的營養物質供應，不僅造成其可接受的營養物質較少，更可能造成其大多數情況下無法接受到營養物質輸入。較少或者多次的無營養物質輸入造成深水區生物勃發的規模和頻率都較小，故粉砂紋層單層厚度及占比均較小。淺層頁巖和半深層由于靠近物源，其接受到的營養物質的機會及數量均較多，生物勃發規模及頻率均較大，故粉砂紋層單層厚度及含量均較大。

4.3 高孔隙度和孔隙網絡成因

生物成因硅造成四川盆地龍馬溪組深水黑色頁巖形成高孔隙度和有效孔隙網絡。硅質生物埋藏成巖過程中可形成在量孔隙，從而大大增加頁巖孔隙度。前人研究表明，硅質生物主要由硅質殼體、有機質及硅質組份構成[41]。硅質殼體和體內的生物硅質均為蛋白石A，其是一種非晶質礦物，高度無序，為無定形結構。埋藏成巖早期，體內有機質大量分解，形成大量體腔孔。隨著埋藏成巖作用進行，在大規模生烴之前，生物硅質不斷脫水轉化，形成大量剛性石英粒間孔(圖5b,c，e)。同時，生物硅質溶蝕和粘土礦物蝕變過程中釋放出的硅質重結晶形成自生石英[12]，以疊置的片狀、卵狀和橢球狀產出，形成粘土礦物粒間孔(圖5f)。另一方面，硅質殼體內的蛋白石A也轉化形成石英微晶，并形成多孔的剛性格架。有機孔、石英粒間孔、粘土礦物粒間孔和格架孔的發育，大量提高了頁巖的孔隙度。硅質是一種剛性礦物，其中石英硬度可達7.0。這些剛性格架可有效支撐上覆地層壓力，從而有利于孔隙的保存[42]。現代和古代的海洋中沉積及成巖轉化形成生物硅頁巖孔隙度可達35%～55%[41]。深水沉積區由于硅質含量高，故其孔隙度更大。

高硅質含量不僅造成高有機孔和無機孔，并形成良好的孔隙網格。孔隙網格的形成有機孔、無機孔及微裂縫的豐度及相互溝通程度有關。深水沉積區，由于硅質含量高，大量有機孔得以良好保存，故有機孔含量高。同時，由于剛性石英格架抗壓實能力強，石英成巖轉化過程中的大量石英粒孔的得以良好保存，故無機孔非常豐富。同時，由于石英脆性非常好，在沉積成巖過程中容易形成大量微裂縫。有機孔、無機孔及微裂縫的相互溝通，形成良好的孔隙網絡。淺水區由于硅質含量低、粘土礦物含量高，粘土礦物為塑性顆粒，其不利于孔隙的形成和保存，故其孔隙度和孔隙網格發育程度相對較差。

5 結論

1)相對于淺層頁巖和半深層頁巖，龍馬溪組深層頁巖儲層具有高硅質含量和低碳酸鹽含量、低粘土礦物和低TOC含量的特征。由淺層至深層，頁巖硅質含量由30%增至62%。相應地，碳酸鹽含量由32%降至14.3%，粘土礦物含量由33%降至7.8%，TOC含量由7.1%降至4.25%。

2)相對于淺層頁巖和半深層頁巖，龍馬溪組深層頁巖儲層粉砂紋層含量相對較低。由淺層至深層，依次發育厚層粉砂紋層與泥紋層互層頁巖、薄層粉砂紋層和泥紋層互層頁巖和條帶狀粉砂紋層頁巖，深層頁巖儲層中粉砂紋層含量及單層厚度均明顯減薄。

3)相對于淺層頁巖和半深層頁巖，龍馬溪組深層頁巖儲層具有更高孔隙度和更有效的孔隙網絡。由淺水至深水區，頁巖總面孔率由1.6%增至10.8%，有機孔和無機孔均明顯增加，且微裂縫占比由1%增至12%。有機孔、無機孔和微裂縫相互連通，形成有效的孔隙網絡。

4)相對于淺層頁巖和半深層頁巖，龍馬溪組深層頁巖中高硅質含量、高孔隙度和更有效的孔隙網絡與生物成因硅有關，低TOC含量與遠離物源有關，低粉砂紋層含量與水深較大有關。生物成因硅在成巖過程中可形成大量有機孔、無機孔和微裂縫，且其能夠有效保存孔隙。有機質的生成受營養物質供給影響，遠離物源區營養供給較少。粉砂紋層主要由碳酸鹽礦物組成，深層不利于碳酸鹽的形成。