劉世奇,王鶴,王冉,高德燚,Ashutosh Tripathy
1.中國礦業大學低碳能源研究院,江蘇徐州 221008
2.中國礦業大學江蘇省煤基溫室氣體減排與資源化利用重點實驗室,江蘇徐州 221008
3.中國礦業大學資源與地球科學學院,江蘇徐州 221116
4.中國礦業大學煤層氣資源與成藏過程教育部重點實驗室,江蘇徐州 221116
2019年我國煤層氣產量達88.8×108m3[1],已建成沁水盆地南部、鄂爾多斯盆地東緣兩個煤層氣商業性開發基地。我國煤層氣勘探開發首先在以沁水盆地為代表的高煤階含煤盆地(Ro,max≥2.0%,半無煙煤和無煙煤)實現突破[2],隨后以鄂爾多斯盆地東緣為代表的中煤級煤層氣(0.65%≤Ro,max<2.0%,煙煤)勘探開發取得成效[3-4],近年,二連盆地、準噶爾盆地南緣等低階煤(0.20%≤Ro,max<0.65%,褐煤和亞煙煤)煤層氣成為我國煤層氣勘探開發新的增長點[5-6]。隨著我國煤層氣規模性資源化開發的深入,勘探開發實踐與地質研究的結合將更為緊密。我國煤層構造條件復雜,滲透率總體偏低,普遍具有“低壓”、“欠飽和”的特點[7],煤層氣資源條件的特殊性導致開發機理等基礎認識不足,高效開發技術尚未突破。
煤層孔隙作為煤層氣的主要儲集場所和運移通道,裂隙作為煤層氣產出的主要介質,二者的發育特征及連通性,直接關系到煤層氣的吸附/解吸、擴散、滲流和產出[8-9]。深刻認識和理解煤層孔隙、裂隙發育特征及其連通關系,對深入認識煤層氣儲層、探究煤層流體流動機理和滲流規律、指導煤層氣井增產措施實施和排采制度優化具有關鍵意義[10-12]。煤層孔隙、裂隙成因類型復雜、孔徑分布范圍廣、非均質性強,難以直觀、有效地獲取其連通特征[13-15]。煤層納米尺度(0.1~100 nm)孔隙、裂隙發育[13-16],更增加了研究難度。如何直觀、有效的表征煤層多尺度孔隙、裂隙發育特征和連通關系,如何認識和理解煤層孔隙—裂隙網絡結構,是目前煤層氣地質學和煤層氣開發工程亟待解決的科學問題。同時,煤層氣是典型的非常規油氣資源,煤層孔隙—裂隙空間表征、孔隙與裂隙發育特征及其影響因素是非常規油氣沉積學的研究內容,而煤層沉積特征、沉積環境、成巖作用及其對孔隙—裂隙發育特征的控制作用,是非常規油氣沉積學的重要組成部分,其研究可豐富和完善非常規油氣地質學理論內涵,并為煤層氣富集高滲區發育機制研究和煤層氣開發甜點區與資源分布預測提供理論指導[17]。本文系統總結、梳理了前人對煤層孔隙、裂隙發育特征的研究成果,探討了煤層孔隙、裂隙發育特征的影響因素,并分析了其研究趨勢。
煤層孔隙、裂隙表征方法可歸為三類:1)(顯微)觀察法,包括肉眼觀測法(井下煤壁觀察、室內巖芯描述)[10,12]和以光學顯微鏡(Optical Microscope,OM)[18]、環境掃描電子顯微鏡(Environment Scanning Electron Microscope,ESEM)[19-20]、場發射電子顯微鏡(Field Emission Scanning Electron Microscope,FESEM)[21-22]、透射電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope,TEM)[23-25]、原 力 顯 微 鏡(Atomic Force Microscope,AFM)[26-29]、聚焦離子束掃描電子顯微鏡(Focused Ion Beam-Scanning Electron Microscopy,FIB-SEM)[2,30-33]、氦離子顯微鏡(HIM,即Helium Ion Microscope)[34-35]等為代表的顯微觀察法(圖1)。2)射線探測法,即利用射線散射、波傳播、正電子壽命譜等非破壞性方法探測煤孔徑分布、孔隙度、滲透率等物性參數[38-41],包括核磁共振(Nuclear Magnetic Resonance,NMR)[42-44]、X射線計算機斷層掃描(X-ray Computed Tomography,X-ray CT)[44-47]、小角度X 射線散射(Small Angle X-ray Scattering,SAXS)與 中 子 小 角 散 射(Small Angle Neutron Scattering,SANS)[15,40,41,48-50],以及微電阻率掃描成像測井(Micro-resistivity Imaging Logging,MIL)[12]等(圖1)。3)氣體吸附、流體貫入法主要包括壓汞法(Mercury Intrusion Porosimetry,MIP)和N2/CO2吸附實驗[13-14](圖1)。
目前,煤中孔隙、裂隙的研究主要采用OM 和SEM、MIP、N2/CO2吸附實驗等傳統方法。SEM 是最常用的孔隙、裂隙和礦物表面形貌觀測方法,一般觀測尺度大于10 nm[29,51];MIP、N2/CO2吸附實驗常用于煤孔隙結構的半定量表征[52-53],如孔徑分布、比表面積、孔容、孔隙度等物性參數[41,54]。傳統方法以定性和半定量表征、空間二維觀測為主,難以有效解決納米尺度孔隙與裂隙發育特征、孔隙—裂隙連通關系等問題,且制樣和實驗中往往破壞樣品,無法重復實驗。近年,NMR、X-ray CT、FIB-SEM和HIM等新技術和新方法被應用到煤的孔隙與裂隙研究中,使得煤中孔(或介孔,2~50 nm)和微孔(<2 nm)尺度孔隙與裂隙定量描述和孔隙—裂隙結構三維數字巖石物理表征成為可能[44-45,55-56]。FIB-SEM 和HIM 在孔徑或裂口寬度<10 nm的孔隙、裂隙觀測方面具有優勢,最高分辨率可達0.5 nm,基于3D(Three Dimensions)自動切片—成像技術可實現三維超高分辨率成像,在納米尺度孔隙和裂隙表征方面具有較高的應用潛力[30-31,57]。目前,FIB-SEM和HIM在煤孔隙、裂隙觀測方面的應用少見報道,馬勇、王朋飛等學者[32-35]應用FIB-SEM 和HIM 研究了頁巖的納米孔隙發育特征,初步建立了頁巖的納米級孔隙結構。NMR 和X-ray CT 掃描技術不僅可開展無損掃描成像,還可用于煤層氣賦存和運移規律研究[58-61]。其中,X-ray CT 掃描可分為微米焦點X-ray CT 掃描(Micro-CT)和納米焦點X-ray CT掃描(Nano-CT)。Micro-CT空間分辨率可達500 nm,在微米—毫米尺度孔隙和裂隙無損掃描成像方面已被廣泛應用;而Nano-CT空間分辨率可達20 nm,在納米—微米尺度孔隙和裂隙無損掃描成像方面具有一定潛力,但目前應用相對較少。部分學者探索性地利用TEM 和AFM 研究煤的納米尺度結構,并嘗試對納米孔隙結構參數進行三維定量測量[23-29]。但是TEM側重于煤大分子結構觀測,難以直接觀測孔隙結構;而AFM更側重于表面形貌測量,對內部三維結構鞭長莫及。

圖1 煤層孔隙、裂隙主要研究方法(據文獻[36-37]修改)(a)煤層孔隙主要研究方法;(b)煤層裂隙主要研究方法Fig.1 Methods used to estimate pores and fractures in coal (modified from references [36-37])
煤層孔隙尺度分布廣,孔徑從埃米級(10-10m)至毫米級(10-3m)皆有分布[62],為方便孔隙表征和描述,學者提出了諸多煤的孔徑結構劃分方案(表1)。國內較常用的劃分方案是B.B.Ходот[63]和國際純粹與應用化學聯合會(International Union of Pure and Applied Chemistry, IUPAC)[64]提出的孔徑分類系統。B.B.Ходот提出的十進制孔徑分類系統分類簡單、易于使用,被廣泛應用于國內煤炭工業界;IUPAC的劃分方案主要應用于理論研究。學者對孔徑結構的劃分主要依據孔隙對煤層氣的固氣、吸附作用[64-66],孔徑對氣體分子的作用[63],孔隙形態與孔徑結構特征[67-69],以及測試范圍[70-71](表1)。
裂隙的規模類型劃分相對簡單。煤中裂隙被劃分為直接利用肉眼或普通放大鏡可觀察到的宏觀裂隙,和肉眼難以辨認、必須借助光學顯微鏡或掃描電鏡才能觀察的微觀裂隙[73]。根據發育尺度的不同,宏觀裂隙可進一步劃分為大型裂隙、中型裂隙和小型裂隙(表2)。學者對宏觀裂隙的劃分方案略有差異,傅雪海等[62]劃分為大型裂隙、中型裂隙、小型裂隙和微裂隙,鐘玲文等[74]劃分為巨型裂隙、大型裂隙、中型裂隙、小型裂隙和微裂隙。微觀裂隙可進一步劃分為顯微裂隙和超顯微裂隙[10,12,75](表2)。顯微裂隙可以在光學顯微鏡下觀測,高度大于10 μm,裂口寬度大于0.1 μm;超顯微裂隙是僅能在掃描電子顯微鏡下觀察,高度小于10 μm,裂口寬度小于0.1 μm[10,12]。
現有研究認為,煤中主要發育4 種類型的孔隙:原生孔,主要包括植物組織孔、粒間孔;外生孔,包括角礫孔、碎粒孔和摩擦孔;變質孔,常見氣孔、差異收縮孔和大分子結構孔;還有礦物質孔,主要指溶蝕孔、晶間孔和鑄模孔[2,10,76](表3)。
2.1.1 原生孔
OM和SEM下,原生孔以植物組織孔(胞腔孔)和粒間孔為主。植物組織孔是成煤植物本身所具有的細胞結構孔[2,10,76],均為大孔,孔徑一般大于10 μm。中、低階煤中植物組織孔較發育[77-79],其發育的載體以結構鏡質體為主,絲質體、菌類體次之,以圓形、橢圓形為主,排列規則(圖2a);高階煤中發育不均勻[2,10],可見于結構鏡質體和絲質體,偶見于菌類體,呈現不規則形態。粒間孔是煤中鏡屑體、惰屑體、殼屑體等各種碎屑狀顯微體的碎屑顆粒之間的孔隙[2,10,76],主要發育于團塊鏡質體間(圖2b)以及基質鏡質體,孔徑一般大于1 μm,形態不規則。與高階煤相比,中、低階煤粒間孔整體孔徑較大,數量較多[81-82]。
2.1.2 外生孔
“外生孔”被認為是煤固結成巖后受各種外界因素(構造破壞、摩擦和滑動)作用而形成的孔隙[2,10,76]。“外生孔”與煤體結構破壞密切相關,以大孔為主,形狀不規則[76]。OM 下,可看到煤表面存在大量與擦痕伴生的摩擦孔(圖2c)或遭受較嚴重構造破壞而形成的疑似角礫孔和碎粒孔。筆者認為,OM 觀察到的“外生孔”不排除是制樣過程中觀測面上受機械破壞所形成的“坑洼”。
2.1.3 變質孔
變質孔是煤在變質過程中發生各種物理化學反應而形成的孔隙[76,81]。煤中主要含三種變質孔:氣孔、差異收縮孔隙和大分子結構孔。氣孔又稱熱成因孔[2,10,76],是煤化作用過程中生氣和聚氣作用而形成的孔隙[76,81],主要發育于煤有機質中,孔徑大致分布在0.1 μm以上,屬大孔。中、低階煤中以同期生成的氣孔為主[76,81],形狀規則,低階煤中含量相對較少,中階煤含量達到最大,但孔徑變小[82-84]。高階煤中常見兩類氣孔,一類是殘余氣孔,是先期形成的氣孔受后期高靜巖壓力作用而變形[10,76],常呈短線狀;另一類是后期形成的氣孔,即次生氣孔[2],這類氣孔大多以群聚的形式出現,形態以圓形、橢圓形為主,部分受上覆靜巖壓力的作用變形甚至閉合[2](圖2d)。差異收縮孔是煤化作用過程中有機質收縮從而與原生礦物分離所形成的孔隙[2],是新發現的煤中孔隙類型,筆者稱之為差異收縮孔或差異變形孔。差異收縮孔多發育于高階煤原生礦物邊緣與有機質交接處[2],不具有固定的形態,屬于中孔和大孔(圖2e)。差異收縮孔以群聚的形式出現,多相互貫通,是高階煤中重要的納米連通性孔隙[2]。大分子結構孔又稱為大分子定向晶間孔或鏈間孔,是凝膠化物質在變質作用下縮聚而形成的鏈與鏈之間的孔隙[2,10,76]。大分子結構孔發育于煤有機質中,孔徑以小于10 nm為主,屬于中孔和微孔,無固定形態(圖2f)。隨煤階的升高,煤中大分子結構孔孔徑整體減小,含量先降低,至高階煤又進一步升高。

表1 煤孔徑結構劃分方案Table 1 Pore structure classification systems of coal

表2 裂隙規模類型劃分方案(據文獻[73-75]修改)Table 2 Fracture size classification systems of coal (modified from references [73-75])

表3 煤孔隙成因類型及其簡述(據文獻[76]修改)Table 3 Genetic types of pores and their characteristics (modified from references [76])

圖2 煤中典型孔隙(a)植物組織孔,黏土礦物充填,二連盆地,亞煙煤,Ro,max=0.34%~0.54%,SEM[80];(b)粒間孔,團塊鏡質體,沁水盆地寺河礦,無煙煤,Ro,max=3.33%,OM[2];(c)摩擦孔,鏡質體,沁水盆地新源礦,低揮發分煙煤,Ro,max=1.81%,OM;(d)次生氣孔,沁水盆地伯方礦,無煙煤,Ro,max=2.83%,FESEM[2];(e)石英周圍差異收縮孔,沁水盆地伯方礦,無煙煤,Ro,max=2.83%,FIB-SEM[2];(f)大分子結構孔,沁水盆地伯方礦,無煙煤,Ro,max=2.83%,AFM;(g)鐵白云石中溶蝕孔,沁水盆地新景礦,半無煙煤,Ro,max=2.64%,FESEM;(h)高嶺石晶間孔,渤海灣盆地楊莊礦,高揮發分煙煤,Ro,max=0.72%,FESEMFig.2 Typical pores in coal
2.1.4 礦物質孔
礦物質孔以大孔為主,孔徑0.05~10 μm 均有分布[2,10],主要發育有溶蝕孔、晶間孔和鑄模孔[76]。溶蝕孔是煤中可溶性礦物質在長期氣、水作用下受溶蝕而形成的孔隙[2,10,76],孔徑較小,形態不規則,多以孔群的形式出現,主要發育于方解石等碳酸鹽礦物(圖2g),部分黏土礦物、黃鐵礦中也有發育[85-87]。晶間孔為礦物晶粒之間的孔隙[2,10,76],孔徑多在1 μm 左右甚至更大,相互之間有較強的連通性,主要發育于高嶺石(圖2h)、伊利石、綠泥石、白云石和方解石中[85-87]。鑄模孔是煤中原生礦物在有機質中因硬度差異而鑄成的“印坑”[85-87]。
2.2.1 宏觀裂隙
裂隙的研究始于宏觀尺度,學者因觀察尺度和研究目的不同,提出多種宏觀裂隙分類方案。例如,基于發育規模將宏觀裂隙按等級劃分為一級、二級、三級,或劃分為主裂隙和次裂隙[88];利用“割理”描述煤中裂隙,劃分為巨割理、大割理、中割理、小割理、微割理等[89];按成因類型劃分為割理(內生)、外生裂隙和繼承性裂隙[90],或者劃分為內生裂隙、層面裂隙、繼承性裂隙和構造裂隙等[91]。本文根據成因類型不同,將宏觀裂隙劃分為外生和內生(割理)兩大類。
外生宏觀裂隙是煤層形成后受構造運動影響而形成的裂隙[10,12],一般屬于構造裂隙[91],其形態表現出剪切或拉張應力作用的結果[12]。外生宏觀裂隙以中型和大型裂隙為主,與煤層層理呈一定傾角,不受限于宏觀煤巖類型,沿層理面的延伸長度變化較大,介于幾十厘米至數百米,裂口寬度介于幾百微米至幾毫米之間,發育密度相對較小[10,12,90,92-93](圖3a)。受多期構造演化的影響,往往發育多組外生宏觀裂隙[12,94-96],現今地應力一定程度上控制了外生宏觀裂隙的開啟程度,最大主應力作用方向開啟程度一般低于最小主應力作用方向[97-98]。內生宏觀裂隙(割理)指煤化作用過程中,煤中凝膠化組分由于多種壓實作用、脫水、脫揮發分的收縮作用(不排除古構造應力場的影響)等綜合因素作用下形成的裂隙[12,99]。割理多與煤層層理垂直或近于垂直,埋深較淺的煤層可能發育順層裂隙[100-102]。割理一般成組出現,連續分布的割理為面割理,中斷于面割理或與面割理穿插的不持續割理稱為端割理,端割理發育長度受控于面割理,面割理與端割理常近于直角相交[103-104](圖3b)。受多期構造演化的影響,可發育多組面割理和端割理[12]。
2.2.2 微觀裂隙
在借鑒和參考宏觀裂隙分類的基礎上,結合顯微裂隙的發育特點和成因類型,可將顯微裂隙分為內生顯微裂隙和外生顯微裂隙[75,86,91]。內生顯微裂隙包括失水裂隙和靜壓裂隙,外生顯微裂隙包括張性裂隙、壓性裂隙、剪性裂隙、松弛裂隙等[75]。煤層顯微裂隙廣泛發育,一定程度上改善了煤層滲透性和連通性[102]。內生顯微裂隙主要是由收縮應力和上覆巖層靜壓力作用形成[10,75],一般較發育,并與割理局部連通,增加了煤層連通性[102]。失水裂隙又稱為收縮裂隙,是煤化作用過程中因脫水、脫揮發分收縮形成的裂隙[10,75],主要發育于鏡質組,受顯微組分的制約。失水裂隙主要呈S狀或月牙狀,長度介于幾十微米至幾毫米,裂口寬度以小于100 μm 為主,屬于大孔[8,18](圖3c)。靜壓裂隙主要發育于均質鏡質體和半絲質體,受上覆巖層靜壓作用表現出短小、彎曲、密集、無定向性或近平行狀排列等特點,發育受組分制約[8,10,75](圖3d)。靜壓裂隙長度一般介于幾百微米至幾毫米,裂口寬度介于幾微米至幾十微米,屬于大孔[8,75]。一般認為中、高階煤靜壓裂隙的發育密度高于低階煤[73]。外生顯微裂隙又稱構造顯微裂隙,是后期定向構造應力作用于相對致密組分(均質鏡質體和半絲質體)而形成的[10,75]。張性裂隙、剪性裂隙是較常見的外生顯微裂隙,均主要發育于鏡質組,不受顯微組分的制約,長度介于幾百微米至1~2 cm,裂口寬度介于幾微米至幾十微米,屬于大孔[8,10,75]。張性裂隙是受拉張作用所形成的裂隙,單一組分中一般平直發育,穿越組分時易轉向、錯位、彎折[8,10,75](圖3e)。剪性裂隙是受剪切作用所形成的裂隙,主要呈階梯狀(鋸齒狀),且相互共軛,共軛裂隙在交叉處有明顯剪切破裂面[8,10](圖3f)。壓性裂隙通常較長和直,裂隙兩側位移量大,成組排列[75](圖3g);松弛裂隙是煤中構造面上應力釋放而產生的裂隙,裂面不平,呈鋸齒狀,磨擦面上常見,與擦痕伴生[105]。

圖3 煤中典型裂隙(a)外生宏觀裂隙,沁水盆地成莊礦,無煙煤,Ro,max=2.96%,井下煤壁觀測[92];(b)割理,沁水盆地五陽礦,低揮發分煙煤,Ro,max=1.89%,室內巖芯描述[10];(c)失水裂隙,沁水盆地成莊礦,無煙煤,Ro,max=2.96%,OM;(d)靜壓裂隙,沁水盆地趙莊礦,半無煙煤,Ro,max=2.44%,OM[8];(e)張性裂隙,沁水盆地新源礦,半無煙煤,Ro,max=1.81%,OM[8];(f)剪性裂隙,沁水盆地李村礦,半無煙煤,Ro,max=2.38%,ESEM;(g)壓裂隙,沁水盆地李村礦,半無煙煤,Ro,max=2.38%,OM;(h)超顯微裂隙,沁水盆地趙莊礦,半無煙煤,Ro,max=2.44%,FESEM[8]Fig.3 Typical fractures in coal
超顯微裂隙是一種縮聚裂隙,是在一定靜巖壓力下隨煤演化程度提高,縮合環顯著增大,側鏈和官能團減少,煤分子發生拼疊作用并產生定向排列而形成的[8,10,75](圖3h)。中、低階煤結構單元的芳構化程度較低,大分子堆積較疏松[106],超顯微裂隙不發育,主要見于塑流性強的組分[75];隨煤階的升高,超顯微裂隙發育程度提高[8,75]。
孔隙之間、裂隙之間、孔隙與裂隙之間,均有一定的連通性,它們之間的連通性為煤層流體流動提供了連續性通道,是CH4產出的保證。因此,對于煤層氣開發,更具意義的是孔隙與裂隙之間的組合關系,以及建立在組合關系上的連通性。研究普遍認為,煤層可抽象為由基質孔隙和裂隙組成的雙孔介質[65,107-108],“雙孔”指基質孔隙系統和由網狀微裂縫、割理和斷層組成的裂隙系統,二者相互連通,組成了煤層連通孔隙—裂隙系統[109](圖4a)。之后,學者對雙孔介質理論進行了發展和補充,認為孔隙、裂隙之間存在一種過渡類型的孔隙或裂隙[110-111],并提出“三元”孔隙—裂隙介質系統(圖4b),即煤層是由宏觀裂隙、顯微裂隙和孔隙組成的三元孔隙—裂隙介質,孔隙是煤層氣的主要儲集場所,宏觀裂隙是煤層氣運移的通道,而顯微裂隙則是溝通孔隙與裂隙的橋梁[62,111]。雙孔介質系統和三元孔隙—裂隙介質系統是表征煤層結構最具代表性的抽象模型,對認識煤層孔隙—裂隙連通性具有重要意義,其他學者提出的孔隙—裂隙連通關系模式基本屬于二者的延伸,例如Sanget al.[73]基于三元孔隙—裂隙介質系統對不同煤階煤層孔隙—裂隙連通性進行了探討(圖5),認為低階煤以大孔和外生宏觀裂隙連通為主,以連通孔隙對滲透率的貢獻率相對較高為特點;中階煤各孔徑段孔隙配比較好,孔隙與裂隙連通性好,并以內生裂隙對滲透率的貢獻率相對較高為特點;高階煤割理和連通孔隙不發育,外生裂隙對滲透率的貢獻率較高,顯微和超顯微裂隙對連通性的作用顯著。
隨著研究的深入,越來越多的學者[2,46,112]將煤層孔隙—裂隙作為具有整體性的解吸—擴散—滲流網絡加以認識,數字巖石物理表征技術的發展和應用也為孔隙—裂隙連通關系的研究提供了新方法和新思路。一些學者[42-44,113]基于核磁共振技術對煤中孔隙、裂隙發育特征開展了研究,基于飽和水T2譜和殘余水T2的差異探討了孔隙—裂隙連通性,但尚未充分挖掘核磁共振技術的優勢,核磁共振成像技術的應用相對較少;更多學者[55,114-118]基于X-ray CT掃描成像技術探討了煤中孔隙、裂隙發育程度、空間分布特征以及超臨界CO2對煤層的增透效果等,初步確立了煤的數字巖心構建方法,并實現了構造煤、煤巖細損傷的三維數字化描述,結果顯示裂隙發育程度和連通性是煤層滲透率的決定性因素。姚艷斌等[44]將NMR和X-ray CT掃描結合,對煤層孔隙、裂隙進行了定量表征,獲得了孔隙、裂隙的空間分布特征和空間配置,但未對孔隙—裂隙連通關系進行進一步探討;Liuet al.[45]等分析了高階煤連通方式和連通性差異,認為高階煤連通性主要歸結于吼道發育程度和孔隙、裂隙方向性,并提出孔隙連通和微裂隙連通兩種連通方式。上述煤孔隙—裂隙連通性的研究主要集中在微米尺度孔隙、顯微裂隙和宏觀裂隙,對納米尺度的孔隙、裂隙較少涉及。Liuet al.[2,46]采用FIB-SEM三維切割掃描成像初步構建了高階煤的納米尺度孔隙—裂隙結構(圖6),并論證了方法的可行性,通過對比考慮裂隙和不考慮裂隙的高階煤孔隙—裂隙網絡模型,認為線狀差異收縮孔和超顯微裂隙是主要的納米連通孔裂隙。總體而言,數字巖石物理表征技術在煤孔隙—裂隙結構和連通性方面的應用尚處于起步階段[30-31],數字巖心物理表征方法尚未形成。目前,學者多采用Avizo、PerGeos、Amira 等商業軟件實現煤、頁巖等的數字巖石物理表征和孔隙—裂隙網絡模型構建,所使用的數字巖心數值重構方法包括球充填法[119]、高斯模擬法[120-121]、模擬退火法[122]、過程模擬法[123-125]、多點統計法[126]和馬爾可夫隨機重建法[127]等。上述方法能夠很好地表征孔隙形態與三維空間連通關系,但裂隙面狀信息的表征失真較嚴重。因此,上述方法不適用于具有“三元孔隙—裂隙”結構的煤層。為解決裂隙空間表征的難題,Leeet al.[128-129]提出了基于空間骨架提取方法的LKC(Lee-Kashyap-Chu)算法,Liuet al.[46]通過該算法提取了孔隙與裂隙的空間居中軸線,實現了裂隙空間表征,成功建立了高階煤孔隙—裂隙網絡模型。

圖4 煤層抽象模型示意圖(據文獻[62, 107, 109]修改)(a)雙孔介質;(b)三元孔隙—裂隙介質Fig.4 Schematic diagram of abstract model of coal (modified from references [62,107,109])

圖5 煤層孔隙、裂隙滲透率貢獻率示意圖(據文獻[73]修改)Fig.5 Schematic diagram of the contribution of pores and fractures to coal seam permeability(modified from reference [73])
研究認為,隨煤化程度的增加,煤層孔隙與裂隙發育特征呈現規律性變化,總體表現為微孔含量增大,中孔含量變化較小,大孔含量減少[106,130-131]。煤化作用早期階段(Ro,max<0.65%),煤分子排列不規則,結構松散,低階煤以大孔和中孔為主,孔徑較大,孔隙發育程度較高,孔隙度一般高于10%[62,106,132-134]。由于煤化程度較低,孔隙以原生孔隙和同期生成的氣孔為主[76,81]。隨Ro,max增加,低階煤孔隙度呈先降低后增高的趨勢,并當Ro,max在0.5%左右時孔隙度最低[134]。煙煤階段(Ro,max=0.65~2.0%),隨煤化程度的提高,在機械壓實和脫水作用下,孔隙體積迅速減少,尤其是大孔明顯減小[73,82]。至低揮發分煙煤階段(Ro,max=1.3~1.7%),腐植凝膠基本完成了脫水作用,孔隙體積降至最低點[62,106]。受凝膠化作用影響,中階煤原生孔隙含量大幅降低;隨煤化作用的加深,氣孔含量達到最大、微孔含量上升;受機械壓實作用影響,氣孔孔徑變小[73,76,81]。高階煤階段(Ro,max>2.0%),煤化程度進一步提高,煤分子的化學結構在以溫度為主的因素控制下芳香化程度顯著增高,且出現定向排列,形成了一系列微孔和中孔,同時壓實和機械破壞導致大孔持續減少[10,106],造成高階煤以微孔為主,大孔含量極低,孔隙類型以次生氣孔和大分子結構孔為主,原生孔不發育[14,76,78,81-84]。

圖6 沁水盆地伯方礦高階煤三維數字巖石物理表征結果(據文獻[46]修改)(a)不考慮裂隙的三維網絡模型;(b)考慮裂隙的孔隙—裂隙三維網絡模型;(c)孔隙—裂隙三維連通網絡模型Fig.6 Three-dimensional digital model of a core of high-rank coal collected from Bofang mine, Qinshui Basin(modified from reference[46])
煤化作用對裂隙的影響主要體現在內生裂隙(割理和顯微內生裂隙),這與內生裂隙的成因有關。學者提出了割理的內生成因假說、外生成因假說,以及二者組合成的雙重成因假說[101]。目前普遍認可的是雙重成因假說,即割理是成巖作用、側向古構造應力、干縮作用和煤化作用等綜合作用的結果,煤化作用是其形成的內因,凝膠性質轉變導致割理發育具有階段性特點[104]。顯微內生裂隙與割理成因相似,其發育具有相似的階段性特點。總體而言,內生裂隙密度在中階煤中最大,向低階煤或高階煤均減小[8]。煤化作用早期階段難以形成內生裂隙,因此,低階煤內生裂隙基本不發育,內生顯微裂隙以失水裂隙為主[73,75,91,103-104]。從褐煤到低揮發分煙煤,內生裂隙密度不斷增加,Ro,max在1.5~1.58%左右時,隨脫水、脫揮發分基本完成,內生裂隙密度達到最大值,并出現內生裂隙密度降低的拐點[73,75,91]。該階段機械壓實作用、脫水作用和變質作用共同影響,造成中階煤失水裂隙、靜壓裂隙和縮聚裂隙均發育[73,75,91]。之后,機械壓實作用顯著,內生裂隙密度隨煤階的增加而下降,但高階煤內生裂隙密度明顯高于低階煤,內生顯微裂隙則多見縮聚裂隙,靜壓裂隙密度大、規模小[73,75,91,135]。至Ro,max>2.5%時,凝膠化作用基本完成,壓實作用對煤中裂隙的影響微弱,構造作用成為裂隙密度變化的主要因素[73,75,91]。
煤的變質作用主要有深成變質作用、區域變質作用(巖漿熱變質作用)和侵入接觸變質作用[85]。深成變質作用和區域變質作用對孔隙、裂隙發育特征的影響在高階煤中體現的更充分。深成變質作用下,煤的變質程度隨埋深的增加而增加,并伴有上覆靜巖壓力的增大,故形成的高階煤微孔、中孔發育,大孔不發育,先期形成的氣孔、裂隙大量閉合[73,85]。與深成變質作用相比,區域變質作用形成同等變質程度的煤所需要的埋深相對較淺,故形成的高階煤大孔有一定程度發育[73,85]。鄒艷榮等[136]的研究結果表明疊加巖漿熱變質有利于內生裂隙進一步發展,故區域變質作用形成的高階煤較深成變質作用形成的同煤級煤的內生裂隙發育;Liuet al.[2]則認為,差異收縮孔即為沁水盆地南部深成變質作用背景之上的燕山期區域熱變質作用形成的。總之,形成于區域變質作用下的高階煤孔隙—裂隙發育特征優于深成變質作用下的同等變質程度的煤[73]。侵入接觸變質影響范圍相對較小,但漿巖侵入地段次生氣孔發育,受巖漿侵入動力作用影響,氣孔可被裂隙連通,提高了煤層滲透性[137]。
研究普遍認為裂隙是內力、外力共同作用的結果,構造演化和構造應力對其發育起關鍵作用[99,119,138-141],表現為構造演化強烈的地區,如張性小斷層附近,外生裂隙一般發育程度較高;古構造應力控制了成煤演化過程割理、裂隙的產狀與組合關系等發育樣式;早期構造作用形成的裂隙,在后期構造作用下可進一步發展(即繼承性裂隙)、改造甚至破壞等[84-86,90,93,104,142-144]。內生裂隙形成同樣受古構造應力的影響,應力較小的方向更有利于煤體開啟,故煤化作用過程中,內生裂隙一般沿古構造應力的最小主應力方向開啟[99,103]。總之,外生裂隙與內生裂隙產狀均是古構造應力場的反映,表現出極為一致的發育期次與緊密相關的產狀特征,而成因的不同和古構造應力場的變化使二者具有獨特的組合關系。即不同時期的古構造應力場主應力方向相近時,外生裂隙與內生裂隙表現為一定的繼承關系,造成不同期次形成的裂隙具有一致的產狀特征;而不同時期的古構造應力場主應力方向發生明顯轉變時,后期形成的裂隙與前期形成的裂隙相互斜交或近于正交[8,12]。
構造演化和構造應力作用往往伴隨煤體結構的變化,孔隙孔容、比表面積、孔徑結構也隨之發生變化[137,145-147]。原生結構煤具有完整的煤巖結構,構造應力主要使原生結構煤孔隙變形、閉合或局部破壞[148]。相對于原生結構煤,學者普遍認為,構造煤孔隙孔容呈增加的趨勢,且糜棱煤>碎粒煤>碎裂煤,同時大孔對構造應力作用更敏感,造成大孔含量減小[77,149]。而構造煤微孔、中孔的發育特征,學者則具有不同意見。楊昊睿[77]、要惠芳等[149]認為相對于原生結構煤,構造煤微孔、中孔含量增加;侯錦秀等[150-151]則認為微孔主要受控于煤大分子結構演變,構造煤與原生結構煤沒有顯著差異;Liet al.[152]基于多重分形理論得出構造變形導致煤中孔徑分布變窄。這一分歧與學者研究的構造煤應力變形階段不同有關。構造煤孔隙結構的變化與應力變形階段密切相關,特別是微孔和中孔的變化具有顯著的應力變形特征[153]。Songet al.[153]發現剪切和韌性變形階段,構造煤的孔容分布較脆性變形更為聚集;要惠芳等[149]認為構造煤脆性變形時主要形成角礫孔等,韌性變形時煤發生強烈的構造變形,使大孔受擠壓破壞;郭德勇等[154]則認為,弱變形階段(碎裂煤、碎粒煤),構造變形導致烷基側鏈和官能團降解、脫落,并以吸附態存在于中孔或與中孔孔壁的碳原子骨架復合,造成中孔被分割轉化為微孔,而強變形會在局部造成煤體破碎、粉化和揉流,使大孔受擠壓破壞形成中孔,以微孔為主的次生結構缺陷在應力作用下相互連通也會形成中孔[154-155];屈爭輝等[156]認為強變形階段(糜棱煤),強烈的構造應力促使煤大分子結構發生縮聚作用,形成大量微孔;李明[146]認為構造擠壓、剪切應力導致煤芳核位錯及芳香層滑移,產生大量次生結構缺陷,如角礫孔等,同時在應力作用下還可產生大量以微孔為主的氣孔。總之,構造應力不僅通過機械破壞造成大孔含量減小,也可通過改變煤大分子結構,造成構造煤微孔、中孔含量的變化。與孔隙類似,原生結構煤裂隙保存較好;碎裂煤受弱變形作用影響,顯微張裂隙稀疏發育,宏觀裂隙周圍伴生數量不等的微小裂隙;碎粒煤中顯微變形明顯增強,顯微裂隙密集發育且雜亂粗短、延伸不穩定;糜棱煤大量剪切裂隙雜亂彌散,表現出強烈的韌性流變特性,相互交錯閉合[157]。
受成煤物質和古構造環境的影響,煤巖組成存在差異,對孔隙、裂隙發育也具有顯著影響[85]。不同煤層或者同一煤層的不同分層裂隙密度相差較大,內生裂隙尤為顯著,內生裂隙密度鏡煤>亮煤>暗煤,這是中階煤和高階煤內生裂隙發育程度高于低階煤的重要原因[103]。外生裂隙受煤巖組分的影響相對較小,但不同煤巖組分力學性質的差異會改變外生裂隙形態和延伸方向[75]。煤巖組分對孔隙、裂隙發育的影響可歸結于煤巖顯微組分含量,而煤中顯微煤巖組分含量受成煤物質和沉積背景的影響較大,泥炭快速埋藏的,煤中鏡質組占優勢,而沉降緩慢的,煤中絲質組含量較高[85]。研究認為顯微煤巖組分決定了煤的孔徑分布特征和孔隙發育類型[85-86,91,103,135]。鏡質組是原生孔、變質孔和顯微內生裂隙的主要載體,其次是絲質體,主要發育植物組織孔,而殼質組中孔隙不發育[2,10,76],造成孔容通常隨結構鏡質體含量的增高而增大,隨惰質組和礦物質含量的增高而減小[86,91]。顯微煤巖組分之間孔隙、裂隙差異與煤化作用過程中的排水和排烴有關。煤化作用過程中,鏡質組排水較多,其發育的孔隙中流體壓力較高,易產生裂隙,而惰質組和殼質組排水較少,不易產生裂隙,因此鏡煤條帶中裂隙發育密集,而暗煤中裂隙較少[85,91,103,144];一般認為生烴能力越強越有利于變質孔的發育,煤中鏡質組含量最高,加之其熱塑性較強、脆性較大,生氣量較多,造成鏡質組中變質孔發育[19,85,135]。煤中礦物對孔隙、裂隙發育的影響表現為礦物質孔的發育和次生礦物對孔隙和裂隙的充填作用[137,158-159]。礦物中發育大量礦物質孔,主要是碳酸鹽礦物中發育的溶蝕孔、黏土礦物和碳酸鹽礦物中發育的晶間孔[2,10,76];差異收縮孔的發育也與礦物密切相關,體現了礦物與有機質之間的熱塑性和力學性質差異,并決定了差異收縮孔的形態[2]。而大量礦物充填于孔隙或裂隙,甚至形成裂隙脈,影響孔隙和裂隙滲透性。孔隙、裂隙中所充填的礦物以方解石等碳酸鹽礦物為主,另外還包括黃鐵礦、黏土礦物等[97,158-159]。
對煤層孔隙、裂隙發育具有影響的流體主要包括煤化作用過程中產生的有機流體、巖漿熱液、以及攜帶無機沉積物的地下水[85,144]。煤化作用過程中,生排烴、脫水現象產生的有機流體可改變煤層內流體壓力,當流體壓力上升并克服最小主應力和煤體抗張強度時,導致孔隙、裂隙的擴展,甚至派生出次級裂隙[85,91,144]。霍永忠等[91]認為,煤化作用過程中,生排烴、脫水所引起的煤層內流體壓力變化促進了繼承性裂隙的產生,是影響煤中裂隙密度的重要因素,繼承性裂隙面密度的高峰,均伴隨煤化作用的生成高峰。例如,Ro,max從0.5%上升至2.0%~2.3%,繼承性裂隙的面密度降低,Ro,max>2.0%后,隨煤階的增高繼承性裂隙的面密度增加。巖漿熱液通過巖漿侵入熱變質作用促進巖漿侵入煤層中產生大量次生氣孔以及內生裂隙[103,106,137],而地下水除通過改變流體壓力導致孔隙、裂隙擴展外,對煤中礦物的溶蝕、沖刷作用可形成溶蝕孔[85,144]。地下流體對煤中孔隙、裂隙同樣具有負面影響。煤化作用過程中可產生少量的滲出瀝青體、凝膠化組分,充填于植物組織孔或內生裂隙,降低其連通性[85,91,144],對于無煙煤,凝膠化組分的充填和膠合作用往往造成大量內生裂隙閉合[12,91]。巖漿侵入熱變質作用形成的次生瀝青質體,充填于內生裂隙縫中,且伴隨巖漿揮發物和次生揮發物的侵入,常在接近巖體的煤層底板或煤層裂隙中形成熱液方解石脈[158-159]。而含有機、無機組分的地下水對煤中孔隙、裂隙的影響最為嚴重和廣泛,有機、無機組分亦可充填于孔隙、裂隙,降低其連通性,特別是大量礦物質在裂隙內沉淀,形成充填,甚至裂隙脈[85,104]。
隨著我國煤層氣勘探開發的不斷深入,煤層孔隙、裂隙發育特征的研究與煤層氣開發緊密關聯,其目的是指導煤層氣高效開發,形成針對性的煤層氣地質適配性工藝技術。結合煤層氣高效開發的理論需求,筆者認為煤層孔隙與裂隙發育特征的研究仍有以下問題需要進一步探索。
(1)不同變質程度的煤,孔徑分布特征以及對滲透率起決定作用的孔隙、裂隙類型存在差異,孔隙—裂隙的連通關系也大不相同;同一變質程度的煤,有機質熱演化條件和變質類型對煤層孔隙、裂隙發育特征的顯著影響已被證實,并被認為是煤層氣開發有利區形成的重要原因。例如,沁水盆地南部高階煤高滲區即形成于高異常地熱場條件下的區域熱變質地質背景。煤化作用階段、變質作用類型、成煤物質、沉積環境等造成的孔隙、裂隙發育特征的差異決定了工程背景下煤層氣具有不同的解吸、運移和產出規律,是開展地質適配性開發工藝的前提。然而,煤層孔隙—裂隙連通網絡控制的滲透率來源和有效性尚不清楚;煤化作用階段、變質作用類型和沉積環境對孔隙—裂隙連通網絡和滲透率有效性的影響機制是否具有一般規律,如何用于指導煤層氣開發富集高滲區的選擇,仍需進一步研究和證實,這對我國煤層氣高效開發理論和地質適配性開發工藝的形成具有重要意義。
(2)孔徑<10 nm 的孔隙的定量表征和觀測是煤層孔隙研究的難點,N2/CO2吸附試驗、SAXS、SANS等實驗方法可實現這部分孔隙孔徑結構的半定量表征,并提出了D-A(Dubinin-Astakhov)模型、D-R(Dubinin-Radushkevich)模型、DFT(Density functional theory)模型等用于測試結果分析。目前尚無有效手段實現這部分孔隙的直接觀測。FESEM 對10 nm 以下的孔隙、裂隙觀測效果差,圖像模糊;TEM 是煤大分子結構研究的有效手段,但無法直接觀測煤中孔隙,需進行圖像分析,且觀測效果受煤中礦物影響嚴重;AFM 側重于表面形貌觀測,對三維結構鞭長莫及,高分辨率下觀測視域小。近年,HIM、FIBSEM 等新型掃描電子顯微鏡技術發展迅速,應用HIM、FIB-SEM等先進測試手段實現孔徑<10 nm的孔隙的有效觀測,以至構建三維孔隙結構模型,被提上日程。
(3)煤層孔隙、裂隙的表征參數仍以孔徑分布特征、孔容、比表面積、分形維數、二維形貌等為主,這些參數很好地表征了孔隙、裂隙基本特征,但是難以描述孔隙、裂隙內部真實三維空間結構,無法刻畫孔隙、裂隙內表面與煤層流體之間的界面性質,以及孔隙—裂隙中氣—水傳質機制,限制了對煤層中流體滲流機理的認識。更進一步地,不同煤巖顯微組分中孔隙、裂隙內表面與氣—水的界面性質存在顯著差異,產生微觀尺度的“非均質性”,即不同煤巖顯微組分中流體的毛管力、摩擦阻力不同,氣、水運移規律亦不同。因此,需要對孔隙、裂隙開展更精細的描述,并與氣—水傳質過程密切結合,定量表征孔喉截面形狀、迂曲度、表面粗糙度、表面張力、潤濕性等關鍵參數。
(4)不同的研究手段只能開展特定尺度下的孔隙、裂隙發育特征和連通關系的研究,煤層整體連通性和煤層流體運移產出規律的認識受到限制。數字巖石物理表征技術為此打開了新的視野和思路,目前已實現特定尺度范圍的孔隙—裂隙三維結構的真實刻畫,但不同表征技術、不同尺度表征結果的融合仍未突破。實現不同尺度孔隙、裂隙表征實驗結果的有機結合,甚至工程尺度地震、成像測井解析結果與表征實驗結果的科學融合,成為新的研究方向,其中非均質性表征、尺度升級、多尺度融合等科學問題成為關鍵,而創建我國主要含煤盆地數字巖石物理庫,建立“Googol Map”模式的“多尺度”孔隙—裂隙結構表征模型是其目標。
我國煤層氣資源豐富,是目前最現實、可靠的非常規油氣資源之一。煤層氣規模化高效開發是我國資源型經濟轉型、能源產業優化升級、煤炭清潔高效開發利用、生態環境質量改善的國家重大需求。以煤層孔隙、裂隙精細表征為基礎,查明煤層氣富集高滲區發育機制,探究煤層氣高效開發的微觀機理,實現煤層氣開發甜點區預測方法與勘探開發工藝技術的突破,是我國煤層氣產業發展的要求,也是非常規油氣沉積學的重要研究內容,對豐富和完善非常規油氣地質學理論內涵具有積極作用。本文總結了煤層孔隙、裂隙研究方法,梳理了前人對煤層孔隙、裂隙發育特征、連通關系,及其影響因素的研究成果。基于筆者的認識,分析了煤層孔隙、裂隙研究的趨勢。限于筆者的研究工作和能力,文中不足之處,望請指正。