采用電廠日常煤質檢測數據預測元素分析成分

劉福國，劉 科，呂瑞敏

（1.國網山東省電力公司電力科學研究院，山東 濟南 250003；2.山東電力研究院，山東 濟南 250003；3.山東省分析測試中心，山東 濟南 250001）

0 引言

元素分析和工業分析是煤質檢測的2 種常用方法。利用元素分析法可得到煤的元素組成，成分包括碳、氫、氧、氮、硫、灰分和水分等。將煤加熱并維持在不同溫度，析出或存留下來的物質分別為水分、揮發分和灰分，固定碳通過差減法得到，這些成分稱為煤的工業分析。元素分析是煤能量轉換過程效率分析的基本數據［1］，而工業分析是評價煤質特性的重要指標，根據工業分析數據可初步判斷煤的種類、著火和燃盡等特性。

煤的工業分析較容易測定，通常只需要馬弗爐和質量天平等普通測量儀器，以及具有一般資質的檢測人員；而煤的元素成分檢測要復雜得多，需要特殊的儀器和資質更高的化學分析人員。電廠日常煤質檢測通常采用工業分析法，廠內化學實驗室每天定時進行入爐煤工業分析，并在實時數據庫中定期更新檢測數據。在電力生產過程中，煤的元素分析常用于確定燃燒空氣量、排煙煙氣量以及煙氣成分等，可幫助運行人員合理地選擇爐膛送風量，降低排煙熱損失和風機電耗。因此，煤元素分析的檢測和發布對于機組運行調整有較為重要意義［2-3］。

采用易于測量的煤質參數預測難以測量的煤質參數，是一種高性價比的煤質監測方法，已有較多相關文獻研究［4-8］，但工業分析和元素分析包含多種成分，目前僅有少量文獻給出了碳、氫和氧等主要元素的關聯式［9-10］，且這些關聯式只適用于某個類型的煤種，應用范圍較窄，至今還未見有文獻在較寬的煤質范圍內對元素分析的全部成分進行預測的報道。

針對上述問題，在發電用煤的煤質區間內，建立煤的工業分析與元素分析之間的關系，利用工業分析預測元素成分含量，為電廠實時數據庫提供元素分析數據，給電廠運行和管理人員提供及時且全面的煤質信息。

1 煤的樣本數據

本研究共收集和檢測了855 個煤樣的工業分析和元素分析數據，這些煤樣覆蓋了無煙煤、貧煤、煙煤和褐煤等煤種類型，其中287 個煤樣還包含發熱量數據。將這些煤樣分為訓練集和檢測集2 部分，來自文獻［11-13］的743 個樣品（其中175 個樣品包含發熱量數據）作為訓練集，用于導出各種煤質成分之間的關聯式，其余112 個煤樣本數據是通過在電力生產中實際采樣并送化學實驗室分析得到，這些樣本作為檢測集，用于測試和驗證所得到的工業分析與元素分析之間的關系式。

實驗室分析時，煤的采樣和制備按ISO 18283—2006（E）標準進行，工業分析中的水分、揮發分和灰分分別按照標準ISO 589：2008、ISO 562：2010 和ISO 1171：2010 進行，固定碳通過差減法得到；發熱量的測定和計算遵守ISO 1928：2009 標準。煤的元素分析檢測按照標準ISO 17247：2013進行。

訓練集和檢測集包含相同的煤種類型和相似的參數區間，表1給出了檢測集樣本的參數區間。

表1 檢測集樣本的參數區間

表1 中各種成分含量以干燥無灰基表示，發熱量以干燥無灰基高位熱值表示，表中參數區間范圍覆蓋了目前發電用煤的全部煤種。

2 模型和方法

2.1 輸入變量

除揮發分、固定碳、灰分和水分等工業分析成分之外，電廠日常檢測數據還包括煤的全硫分和發熱量。將煤的FCdaf、Vdaf、Qgr，daf以及Sdaf等工業分析成分質量分數或發熱量作為模型的輸入變量，求解參數為Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf等元素成分質量分數，預測模型可表示為：

式中：y代表Cdaf、Hdaf、Odaf或Ndaf等元素質量分數。

模型的輸入變量和求解參數均以干燥無灰基表示，模型中不包含灰分和水分，這是因為灰分和水分在煤炭運輸和儲存過程中經常發生變化，采用干燥無灰基成分能夠有效消除灰分和水分帶來的模型誤差。

電廠入爐煤發熱量通常采用高位發熱量和低位發熱量等2 種方式表示，高位發熱量更接近原始檢測的熱量值，而低位發熱量等于高位發熱量減去煤燃燒生成的水蒸氣的潛熱。要確定水蒸氣潛熱，通常需要檢測煤的氫元素含量，目前多數電廠化學實驗室在確定低位發熱量時，均未進行氫元素含量檢測，而是采用經驗關聯式得到氫元素含量，因此，電廠檢測的低位發熱量中包含了氫元素關聯式的誤差，鑒于此，本模型選用高位發熱量作為輸入變量，見式（1）。

2.2 元素含量多變量線性模型

現有文獻通常采用多變量回歸模型得到式（1）所示的預測關聯式，但所有元素含量均采用多變量回歸得到的關聯式進行預測，難以保證這些元素質量分數之和等于100，即

為回避這一矛盾，現有文獻通常只給出Cdaf、Hdaf、Odaf等3 種主要成分的預測關聯式［1，9，10］，再多給出一種元素含量預測關聯式都是有風險的，因為4種元素成分質量分數之和也可能超過100%，因而與式（2）相矛盾。

為解決上述矛盾，本研究采用解方程組方法：將式（2）作為方程組中的1 個方程，其余的方程來自工業分析成分和元素分析成分之間的關聯式，或發熱量和元素成分之間的關聯式。求解該方程組得到式（2）中Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf等元素質量分數。因此，這種方法能夠確保所有成分質量分數之和為100。電廠日常煤質檢測數據通常包含全硫分，為充分利用已有的檢測數據，式（2）中的Sdaf含量作為已知數據，根據全硫分檢測值得到。

解方程組法的另一個優點是，方程組中關于工業分析成分和元素分析成分之間的關聯式無須像式（1）那樣必須將某個單獨的元素含量作為預測函數，關聯式等號兩邊可以是工業分析成分、元素分析成分以及它們之間的任意線性組合。對這些成分的多種組合方式進行研究，得到質量較高的3 個關聯式分別稱為揮發分（Vdaf）方程、氮方程（Ndaf）和發熱量方程（Qgr，daf）。

2.2.1 揮發分方程

揮發分方程為：

利用訓練集743 個樣本數據得到揮發分方程（3）。以這些樣本的揮發分Vdaf質量分數作為橫坐標，以式（3）左側的代數式（記為y）作為縱坐標，圖1給出了743 個樣本點的分布以及式（3）所表示直線，從圖1 可以看出，揮發分方程具有很高的擬合質量，相關系數為0.95。煤的揮發分通常由氫元素、氧元素、一部分碳元素和少量硫元素組成，假設固定碳中沒有氫元素和氧元素，全部是由碳元素組成，則揮發分（Vdaf）中的碳元素等于元素分析碳（Cdaf）減去固定碳（FCdaf），即等于（wC，daf-wFC，daf），因此，式（3）左側是氫元素（Hdaf）、氧元素（Odaf）質量分數以及（wC，daf-wFC，daf）之和，它們與揮發分Vdaf質量分數成正比。研究表明，對低揮發分煤種，固定碳中含有相對較多的氫和氧元素［14］，上述關于固定碳中沒有氫元素和氧元素的假設誤差增加，因此，在wV，daf＜10 時，式（3）的預測誤差增大，見圖1。

圖1 揮發分方程

2.2.2 氮方程

氮方程為：

該方程根據743個樣本數據得到，圖2給出這些樣本點的分布以及式（4）所表示直線。從圖2 看出，（100-wC，daf-wN，daf）（記為y）與碳元素質量分數wC，daf（記為x）呈現良好的線性關系，主要是因為煤中氮元素Ndaf質量分數很低，一般在2%以下，因此，式（4）反映了煤中氮元素含量特性。

圖2 氮方程

2.2.3 發熱量方程

發熱量方程為：

該方程根據訓練集中175 個樣本數據得到，以式（5）右側的代數組合量（記為x）作為橫坐標，以發熱量Qgr，daf（記為y）作為縱坐標，所有樣本點分布見圖3，圖中還給出直線y=x，可以看出，樣本點分布在直線y=x附近。式（5）和門捷耶夫發熱量公式具有相同的輸入參數，但各項的系數有所不同。

圖3 發熱量方程

2.2.4 元素含量預測模型

式（2）、式（3）、式（4）和式（5）組成方程組，Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf等元素質量分數作為未知數，其余變量作為已知變量，得到元素質量分數的多變量線性方程為：

如前所述，電廠煤質日常檢測數據包括揮發分、固定碳、全硫分和發熱量等，在給出這些數據的情況下，根據式（6）～（9）可計算煤的Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf等元素質量分數，結合全硫分、收到基水分Mar和灰分Aar的檢測數據，利用干燥無灰基和收到基之間的轉換系數，可得到煤的全部收到基元素成分質量分數。

3 分析和討論

3.1 預測殘差和標準差

利用式（6）～（9），對檢測集中112 個樣本的各種元素含量進行預測計算，對于樣本i，某種元素含量的預測殘差εi為

式中Ai和μ分別是樣本i的該元素含量的預測值和實際值。對于檢測集的112個樣本，Cdaf和Ndaf元素含量的預測殘差概率密度分布的柱形圖見圖4，圖中還給出了根據殘差ε分布擬合的正態分布概率密度曲線，可以看出，元素Cdaf、Ndaf預測殘差的概率密度分布接近正態分布。元素Hdaf、Odaf的殘差分布與Cdaf、Ndaf相似，限于篇幅，這里不再給出分布曲線。

圖4 預測殘差概率密度分布及正態分布

某種元素含量的標準差σ按下式計算：

檢測集共有112個樣本，因此，式（11）中N=112。元素成分含量的標準差反映了該元素成分含量的預測值偏離實際值的程度，各元素含量的標準差計算結果見表2。

3.2 預測不確定性

采用落入［-kσ，+kσ］區間內的樣本比例評價各種元素成分含量的預測不確定性。對于正態分布，當k=1.96 時，上述區間的置信概率為95%；對于檢測樣本集，意味著95%的樣本點落入區間［-1.96σ，+1.96σ］。圖5 給出了檢測集各個樣本的Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf等元素質量分數的實際值、預測值以及置信概率為95%的區域，為便于觀察，每個圖都按它所表示的元素質量分數進行從大到小排序。

表2 各元素成分質量分數的標準差 單位：%

從圖5可看出：1）絕大多數元素含量的預測值均落入95%的置信區間內；2）Cdaf、Hdaf和Odaf質量分數的預測值能很好反映實際值的變化，而Ndaf質量分數的變化趨勢并不跟隨實際值，盡管如此，Ndaf元素質量分數預測精度仍較高，其預測不確定性在-0.53～+0.53之間，這是因為煤中含氮量較少且含量穩定。

圖5 各樣本元素質量分數的預測值與實際值

將元素質量分數的實際值作為橫坐標、預測值作為縱坐標，繪成圖6。圖6（a）是Cdaf質量分數，圖6（b）是Hdaf、Odaf和Ndaf等3 種元素質量分數，圖中實線上的點表示預測值等于實際值，可以看出，圖中樣本點都分布在實線附近，這說明預測值較為接近實際值。

圖6 元素質量分數預測值與實際值對比

4 預測計算實例

表3 給出4 種不同的煤采用式（6）—式（9）預測元素成分含量的計算實例，并將預測結果轉換成收到基含量，并與實際化驗數據進行了對比。

表3 中第1～7 項是電廠檢測的全工業分析，第8～11項將全工業分析檢測數據轉換成干燥無灰基質量分數，轉換時只要將相應的工業分析數據乘以系數100∕（100-wA，ad-wM，ad）；采用式（6）—式（9）預測Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf質量分數，結果見第12～15 項；第16項將全工業分析的Aad質量分數轉換成Aar質量分數，轉換時只要將Aad質量分數的值乘以系數（100-wM，ar）∕（100-wM，ad）；利用Aar和Mar質量分數，將Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf質量分數的預測值轉換成收到基質量分數，轉換時只要乘以系數（100-wM，ar-wA，ar）∕100，轉換結果見表中第17～20 項；至此，根據電廠日常檢測的全工業分析數據得到Car、Har、Oar、Nar、Sar、Aar和Mar等完整的收到基成分質量分數。表中21～24 項還給出收到基元素質量分數實際化驗結果，可以看出，它們和相應的預測值較為接近。

表3 元素質量分數預測計算及與實際值對比

5 結語

1）以電廠煤質日常檢測數據作為輸入參數，給出了煤元素質量分數的預測關聯式，該關聯式充分利用生產現場已有的檢測數據，得到煤的元素成分質量分數，非常適合實際應用。

2）在導出煤元素質量分數預測模型時，將全部元素分析成分作為一個整體考慮，因而所有元素成分質量分數的預測值之和等于100，滿足已知的成分質量分數約束。

3）在95%置信概率下，Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf質量分數的預測誤差分別為±4.61、±1.16、±3.74、±0.53。

4）Cdaf、Hdaf、Odaf、Ndaf質量分數的預測殘差近似服從正態分布。

5）Cdaf、Hdaf和Odaf質量分數的預測值能夠很好反映實際值變化，但Ndaf質量分數的預測值變化較小，盡管如此，Ndaf質量分數關聯式仍能較為準確地預測實際值，這是因為煤中氮含量相對較少且穩定；需要注意的是，含氮量越高，預測誤差越大。