煤制油渣對瀝青高溫-疲勞流變性能的影響研究

劉文娟,毛 華,毛海臻,李瑞霞

(1.鄭州大學(xué) 水利與環(huán)境學(xué)院，河南 鄭州 450000；2. 鄭州市公路管理局，河南 鄭州 450025；3. 鶴壁市市政管理處，河南 鶴壁 458000)

0 引言

伴隨溫室效應(yīng)的不斷積累、公路交通量的逐步攀升及車輛軸載的重型化趨勢，高溫車轍、疲勞開裂已成為瀝青路面最常見的病害形式之一。煤制油渣是煤炭向油品轉(zhuǎn)化過程中的副產(chǎn)品，存在產(chǎn)量巨大、污染環(huán)境、難降解處理等弊端，亟需綠色環(huán)保處理。近年來，已有少數(shù)學(xué)者將其作為瀝青改性劑研究[1-2]，但由于研究工作起步較晚，對煤制油渣改性瀝青的認(rèn)識并不全面，缺乏瀝青高溫 — 疲勞流變特性的研究分析。結(jié)合瀝青路面病害特點，若能準(zhǔn)確評價煤制油渣改性瀝青的高溫性能和疲勞性能，將對煤制油渣的高效綠色利用產(chǎn)生積極推動作用。

目前，我國常采用車轍因子G*/sinδ、疲勞因子G*/sinδ作為評價瀝青高溫性能和疲勞性能的指標(biāo)，但已有學(xué)者提出G*/sinδ并不適用于評價改性瀝青的高溫性能，此外，G*/sinδ也僅測試了粘彈性范圍內(nèi)的疲勞性能，兩者均無法真實反映改性瀝青的流變特性。近年來，國內(nèi)外學(xué)者不斷完善瀝青流變性能的評價方法，D′ANGELO[3-4]等基于重復(fù)蠕變恢復(fù)(RCR)提出了多重應(yīng)力蠕變恢復(fù)(MSCR)試驗以模擬車轍病害的非線性形成過程，其中3.2 kPa應(yīng)力水平下的不可恢復(fù)柔量Jnr3.2與路面的實際響應(yīng)存在著良好的相關(guān)性；郭詠梅[5]等通過瀝青混合料三軸動態(tài)蠕變試驗驗證了MSCR方法評價改性瀝青高溫抗車轍性能的合理性；丁海波[6]等研究得出Jnr與車轍深度具有良好的相關(guān)性，可作為評價改性瀝青高溫流變性能的技術(shù)指標(biāo)；此外，相關(guān)研究表明[7]，時間掃描(TS)試驗?zāi)軌蛴行гu價瀝青的疲勞性能，但存在耗時過長、試驗結(jié)果可重復(fù)性較差等弊端。對此，BAHIA[8]等提出運用線性振幅掃描(LAS)試驗來評價瀝青的疲勞性能；SABOURI[9]等通過四點彎曲疲勞(FBB)驗證了LAS與FBB具有較好的相關(guān)性，且認(rèn)為G*/sinδ不能有效評價改性瀝青的疲勞性能； 此外，BEHNOOD[10]等利用瀝青主曲線研究了不同改性劑對瀝青強度、流變性的影響；郭詠梅[11]等通過構(gòu)建流變主曲線探究了不同改性瀝青的粘彈特性及高溫性能，并通過試驗驗證了瀝青動態(tài)力學(xué)響應(yīng)能夠有效反映混合料的黏彈性能。

為深入探究煤制油渣對瀝青高溫性能和疲勞性能的影響，本文首先采用多重應(yīng)力蠕變恢復(fù)(MSCR)試驗研究煤制油渣改性瀝青的高溫抗車轍性能，并依據(jù)AASHTO規(guī)范劃分交通適用等級；然后，通過時間掃描(TS)試驗分析煤制油渣改性瀝青在寬頻率和寬溫域范圍內(nèi)的粘彈性特性；最后，根據(jù)LAS試驗及粘彈性連續(xù)損傷(VECD)理論探究煤制油渣改性瀝青的疲勞性能。

1 試驗材料與方法

1.1 原材料性能及制備方法

試驗選用東明石化生產(chǎn)的70#基質(zhì)瀝青，煤制油渣為某公司生產(chǎn)的改進型煤制油渣，擬定摻量(煤制油渣與基質(zhì)瀝青質(zhì)量比)為0%、5%、10%、15%、20%。

煤制油渣改性瀝青制備方法：將70#瀝青置于烘箱內(nèi)加熱至流動狀態(tài)，加入擬定摻量的煤制油渣改性劑，采用高速剪切方法進行改性處理，剪切速率為4 000 r/min，剪切時間為30 min。改性瀝青技術(shù)性能見表1。

表1 改性瀝青性能指標(biāo)Table 1 The properties of modified asphalt摻量/%25 ℃針入度/(0.1 mm)軟化點/℃15 ℃ 延度/cm135 ℃旋轉(zhuǎn)粘度/(Pa·s)069.349.1>150.00.542547.154.313.40.961043.255.613.10.9621535.157.111.21.012030.160.610.51.43

為了更好地評價瀝青在實際路面的應(yīng)用情況，根據(jù)《公路工程瀝青及瀝青混合料試驗規(guī)程》(JTGE20-2011)[12]，將制備完成的改性瀝青進行旋轉(zhuǎn)薄膜老化試驗(RTFOT)，以模擬短期現(xiàn)場老化。本文所有試驗均采用RTFOT老化后的殘留物開展相關(guān)研究。

1.2 試驗方法

a.多重應(yīng)力蠕變恢復(fù)(MSCR)。

根據(jù)AASHTOMP19-10[13]，樣品在不同應(yīng)力水平(0.1、 3.2 kPa)分別完成10次加-卸載循環(huán)，每次循環(huán)包含1 s的加載時間及9 s的卸載時間，各循環(huán)連續(xù)無間隙，試驗共計耗時200 s，試驗溫度選取64 ℃、70 ℃。主要參數(shù)計算公式如(1)～式(4)所示。

(1)

(2)

(3)

(4)

式中:ε1為蠕變恢復(fù)階段1 s末的應(yīng)變值；ε10為蠕變恢復(fù)階段10 s末的應(yīng)變值；σ為加載階段施加的應(yīng)力水平。

b.頻率掃描。

頻率掃描試驗溫度選擇10 ℃～80 ℃，溫度梯度為10 ℃，頻率范圍為0.1～10 Hz，流變主曲線的參考溫度為40 ℃。試驗前需采用最不利條件(10 ℃、10 Hz)下的應(yīng)變振幅掃描試驗來確定瀝青的線粘彈性范圍[14]。根據(jù)應(yīng)變峰值結(jié)果確定頻率掃描的應(yīng)變水平為0.1%。結(jié)合時溫等效原理及移位因子計算，參考YIN[15]等構(gòu)建瀝青主曲線方法的合理性驗證，采用最小二乘法(L-M法)及Williams-Landel-Ferry(WLF)方程計算不同溫度下∣G*∣、δ的等效移位因子。圖1為流變主曲線移位構(gòu)建示意圖，WLF方程如式(5)所示。

(5)

式中:T為實際加載溫度；T0為擬定參考溫度；D1、D2為方程擬合參數(shù)。

圖1 流變主曲線構(gòu)建示意圖

c.線性振幅掃描(LAS)。

根據(jù)AASHTOTP101-12[16]，LAS試驗包括兩個步驟：① 頻率掃描試驗(加載應(yīng)變0.1%，頻率范圍0.2～30 Hz)獲得瀝青未損壞的流變特性以確定參數(shù)α、B；② 線性振幅掃描試驗測定瀝青損傷特性以確定參數(shù)A，掃描頻率10 Hz，應(yīng)變以1%的梯度由0.1%線性增加至30%(0.1%、1%、2%…30%)，線性振幅掃描過程如圖2所示。試驗溫度選擇較易發(fā)生疲勞失效的中間溫度(20 ℃)，試件保溫15 min以消除溫度影響。

基于LAS試驗數(shù)據(jù)，依據(jù)應(yīng)變能密度函數(shù)式(6)和功勢理論損傷速率式(7)等建立模量與損傷間的關(guān)系，進一步推導(dǎo)出材料關(guān)于時間的累計損傷參數(shù)D(t)。

W=W(εij,E)

(6)

(7)

式中:εij為單軸向應(yīng)變；E為模量；S為損傷變量；t為時間；α為未損壞材料參數(shù)。

針對瀝青材料，采用式(9)擬合累積損傷D(t)與瀝青材料參數(shù)∣G*∣·sinδ間的關(guān)系(見圖3)，并確定參數(shù)C1、C2，選擇∣G*∣·sinδ降低35%作為LAS的疲勞失效準(zhǔn)則，此時LAS預(yù)測疲勞性能與實測值的相關(guān)性最優(yōu)，綜上可得瀝青的疲勞壽命Nf。主要公式如下：

(8)

|G*|·sinδ=C0-C1(D)C2

(9)

(10)

(11)

Nf=A35(γmax)-B

(12)

式中:ID為未產(chǎn)生損傷時|G*|初始值；γ0為應(yīng)變幅值；|G*|為復(fù)數(shù)剪切模量；δ為相位角；C0為0.1%應(yīng)變水平下|G*|sinδ平均值；C1、C2為模型擬合參數(shù)；f為加載頻率，10 Hz；k=1+(1-C2)α；B=2α；γmax為預(yù)估最大應(yīng)變值。

圖2 線性振幅掃描過程

圖3 損傷擬合曲線示意圖

2 試驗結(jié)果與分析

2.1 多重應(yīng)力蠕變恢復(fù)(MSCR)分析與評價

a.試驗基本評價指標(biāo)分析。

Jnr3.2是評價瀝青高溫性能的重要指標(biāo)，Jnr3.2越小，瀝青的高溫抗車轍能力越強。由圖4中Jnr的變化情況可得：① 在兩個不同溫度下，摻加煤制油渣后，其改性瀝青的不可恢復(fù)柔量Jnr較基質(zhì)瀝青均有明顯降低，由此表明，煤制油渣可以顯著改善瀝青的高溫抗車轍性能；② 64 ℃、70 ℃時，隨著煤制油渣摻量的增加，Jnr變化斜率絕對值逐漸減小，表明摻量較低時，煤制油渣對基質(zhì)瀝青的改善效果較為顯著；③ 70 ℃Jnr變化斜率絕對值較64 ℃時產(chǎn)生不同程度增加，意味著特殊高溫環(huán)境下，煤制油渣對瀝青抗車轍性能的提升能力有所削弱，但摻量對瀝青高溫性能的提高作用卻逐漸凸顯。煤制油渣含有大量瀝青質(zhì)[1]，與瀝青共混后導(dǎo)致改性瀝青組分變化，重質(zhì)組分(瀝青質(zhì)+膠質(zhì))含量提高，輕質(zhì)組分(芳香芬+飽和芬)占比下降，瀝青硬度明顯提高，瀝青高溫抗車轍性能得到有效改善。

(a) Jnr、Jnr-diff

恢復(fù)率R表示卸載階段瀝青的恢復(fù)能力，R值越大，瀝青恢復(fù)能力越強。由圖4(b)可以看出：① 隨著應(yīng)力水平和試驗溫度的增加，瀝青恢復(fù)率明顯降低；② 隨著煤制油渣摻量的增加，瀝青恢復(fù)率逐漸提高，但其改善效果甚微，64 ℃時，0%、20%摻量改性瀝青的R3.2分別為0.68%、4.2%，70 ℃時0%、20%摻量改性瀝青的R3.2分別為0.14%、1.61%，而SBS改性瀝青、膠粉改性瀝青的恢復(fù)率約為70%～90%[17]，由此表明煤制油渣改性瀝青的恢復(fù)率較弱，整體仍處于較低水平。

Jnr-diff、R-diff與瀝青的應(yīng)力敏感性存在正比關(guān)系。R-diff隨摻量增加逐漸下降，說明煤制油渣能夠降低瀝青的應(yīng)力敏感性；不同溫度下Jnr-diff隨摻量的變化趨勢不盡相同，其中，溫度越高，Jnr-diff越大，由此表明溫度升高將會增加瀝青應(yīng)力敏感性的變異程度，但遠(yuǎn)小于AASHTO規(guī)范提出的 75%極限值。同時，Jnr-diff>5%是作為判斷瀝青是否進入非線性狀態(tài)的依據(jù)[18]，64 ℃時，高摻量(10%)改性瀝青初步進入非線性狀態(tài)，隨著溫度升高或摻量降低，瀝青非線性范圍逐步變窄。

b.基于MSCR改性瀝青交通分級。

我國通常采用車轍因子G*/sinδ作為瀝青PG分級的評價依據(jù)，但由于G*/sinδ對改性瀝青的適用性較差，路面服役溫度無法達到PG分級溫度等原因，車轍因子無法準(zhǔn)確判別改性瀝青的交通適用等級。AASHTOM332-14[18]提出：當(dāng)Jnr-diff≤75%時，以Jnr3.2值作為劃分依據(jù)，建立起4個交通量等級：標(biāo)準(zhǔn)交通(S)、重交通(H)、 特重交通(V)及極重交通(E)。

由表2可得，煤制油渣的加入能夠明顯提升瀝青的交通適用等級。64 ℃時，隨著摻量的增加，瀝青Jnr-diff逐漸減小至7%左右，略大于非線性范圍5%的上限值，應(yīng)力敏感性較小，抗永久變形能力較強，表現(xiàn)為瀝青的交通適用等級由重交通(H)逐漸提升至特重交通(V)、極重交通(E)。雖然10%摻量改性瀝青被劃入特重交通(V)，但Jnr3.2值顯示其抗車轍能力與15%、20%摻量改性瀝青相比，并無明顯差別；當(dāng)溫度升至70 ℃，Jnr-diff整體增加且離散程度較高，瀝青非線性范圍變窄，導(dǎo)致高溫性能迅速衰減，基質(zhì)瀝青無法滿足最低等級要求，15%、20%摻量煤制油渣改性瀝青的交通等級由極重交通(E)降低至重交通(H)，10%摻量改性瀝青降低一個等級，由特重交通(V)降為重交通(H)。

綜合分析Jnr3.2、R、Jnr-diff及交通等級劃分結(jié)果，推薦使用10%摻量的煤制油渣以提高瀝青的抗車轍能力，對于極重交通量或特殊高溫地區(qū)，可將煤制油渣摻量提高至15%、20%。

表2 不同摻量改性瀝青交通等級劃分Table 2 Traffic classification of modified asphalt with different dosages交通量等級負(fù)載頻率及交通等級(ESALs)PG分級64 ℃70 ℃標(biāo)準(zhǔn)交通(Jnr3.2?4.0 )<10 million and >70 km/h5%重交通(Jnr3.2?2.0 )10～30 million or 20～70 km/h0%10%、 15%、 20%特重交通(Jnr3.2?1.0 )>30 million or <20 km/h5%、 10%級重交通(Jnr3.2?0.5 )>30 million and <20 km/h15%、 20%

c.基于MSCR瀝青蠕變類型判斷。

AASHTOM332-14[18]利用不可恢復(fù)柔量Jnr與恢復(fù)率R間的函數(shù)曲線(R=29.371×Jnr(-0.263))，反映改性瀝青在高溫環(huán)境下的彈性響應(yīng)程度，并作為判斷改性瀝青是否含有足量彈性體的依據(jù)。當(dāng)Jnr3.2-R3.2散點落在曲線上方時，表明改性瀝青的彈性恢復(fù)能力滿足AASHTO標(biāo)準(zhǔn)要求，如典型的SBS改性瀝青等，同理反之。從圖5的Jnr3.2-R3.2散點圖可以看出：64 ℃、70 ℃下，不同摻量改性瀝青的Jnr3.2-R3.2點位均遠(yuǎn)低于Jnr-R函數(shù)曲線，煤制油渣改性瀝青的彈性恢復(fù)率較基質(zhì)瀝青未發(fā)生明顯增長，意味著煤制油渣改性瀝青中含有極少量彈性體，蠕變類型仍以粘性流動為主(見圖5)。

圖5 Jnr3.2-R 3.2散點圖

2.2 流變主曲線分析與評價

由瀝青40 ℃復(fù)數(shù)剪切模量|G*|主曲線可得：擬定頻率、溫域內(nèi)，隨著煤制油渣的加入，瀝青|G*|主曲線整體走勢未發(fā)生明顯改變。隨頻率或摻量增加，|G*|主曲線整體水平逐漸增大，上升趨勢逐漸放緩，在煤制油渣摻量較低時，改善效果較為明顯，表明低頻(高溫)情況下，煤制油渣將有效提高瀝青的強度及高溫抗變形能力，且|G*|隨摻量的變化趨勢與MSCR試驗結(jié)果相吻合，瀝青呈現(xiàn)蠕變的力學(xué)行為,見圖6。

圖6 40 ℃|G*|主曲線

相位角δ是瀝青損耗模量G′′與儲能模量G′比值的度量，δ減小意味著瀝青儲能模量的增加量高于損耗模量，瀝青抗變形能力得到提高。δ亦反映了瀝青力學(xué)行為中粘性響應(yīng)與彈性響應(yīng)占比情況，當(dāng)δ趨近于0°，意味著瀝青的力學(xué)響應(yīng)越接近彈性響應(yīng)，當(dāng)δ趨近于90°，表明瀝青的粘性響應(yīng)占據(jù)主導(dǎo)作用。由圖7瀝青40 ℃相位角δ主曲線可得：低頻(高溫)情況下，瀝青相位角δ均接近90°，隨頻率增加或溫度降低，瀝青的相位角逐漸減??；改性瀝青相位角δ明顯低于基質(zhì)瀝青，不同摻量煤制油渣改性瀝青的δ主曲線相互重疊，整體水平無明顯差異。表明煤制油渣的加入降低了瀝青內(nèi)耗，提高了抗變形能力，小幅提高了瀝青的彈性響應(yīng)占比，改性瀝青δ主曲線變化趨勢未發(fā)生明顯改變。

圖7 40 ℃相位角主曲線

2.3 線性振幅掃描(LAS)分析與評價

根據(jù)圖8應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系，20 ℃環(huán)境下，隨著煤制油渣摻量增加，改性瀝青的最大應(yīng)力增幅明顯，破壞應(yīng)變慢慢降低，表明隨著摻量的增加，煤制油渣改性瀝青逐漸變硬，需提高負(fù)載應(yīng)力水平才能滿足應(yīng)變線性增加要求，同時，瀝青發(fā)生破壞的應(yīng)變臨界值也隨之逐漸減小。根據(jù)應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系可將其劃分為3個階段：① 第一階段：瀝青彈性響應(yīng)范圍內(nèi)，應(yīng)力-應(yīng)變本應(yīng)如基質(zhì)瀝青一樣具有良好的線性增長關(guān)系，煤制油渣改性瀝青卻出現(xiàn)局部應(yīng)力突變現(xiàn)象，即達到規(guī)定應(yīng)變值所施加的應(yīng)力值遠(yuǎn)低于預(yù)期應(yīng)力水平。這可能是由于20 ℃時改性瀝青的模量較高，經(jīng)反復(fù)震蕩剪切作用，瀝青內(nèi)部結(jié)構(gòu)產(chǎn)生過度損傷，造成后續(xù)僅需較小應(yīng)力水平便能達到應(yīng)變要求值，當(dāng)應(yīng)力水平無法滿足應(yīng)變線性增長速率，應(yīng)力-應(yīng)變曲線又重返線性增長關(guān)系。② 第二階段：隨著瀝青損傷不斷累積，試樣邊緣逐漸破裂，剪切應(yīng)力不再增加。③ 第三階段：當(dāng)破裂進一步擴展，試樣的有效作用面積逐漸減小，剪切應(yīng)力急劇下降，如圖8所示。

圖8 20 ℃ 時應(yīng)力 — 應(yīng)變關(guān)系圖

依據(jù)式(6)～式(9)計算不同摻量煤制油渣改性瀝青的A、B值，如圖9。其中，參數(shù)A與儲能模量有關(guān)，表示瀝青在累積損傷過程中保證自身完整性的能力，當(dāng)路面預(yù)期應(yīng)變水平為1%，A值即為瀝青的疲勞壽命；參數(shù)B表示瀝青的應(yīng)變敏感性，|B|越高，疲勞壽命減小速率越大，故當(dāng)A值較大、B值較小時，瀝青的疲勞性能更優(yōu)[19]。隨著煤制油渣摻量的增加，改性瀝青A值呈階梯型增長，B值未產(chǎn)生明顯波動，其增長斜率接近水平，意味著煤制油渣的加入將提高瀝青保持自身完整性的能力，但也加快了瀝青疲勞損壞速度，需結(jié)合公式(10)探究煤制油渣對瀝青疲勞性能的影響。

圖9 參數(shù)A、B隨摻量的變化

根據(jù)公式(10)計算不同應(yīng)變水平下瀝青的疲勞壽命Nf，如圖10所示。當(dāng)預(yù)估應(yīng)變水平γmax≤3%時，改性瀝青的疲勞性能與煤制油渣摻量呈正相關(guān)；當(dāng)3%<γmax≤7.5%時，高摻量(15%、20%)改性瀝青Nf的衰減斜率較大，不同摻量改性瀝青的疲勞壽命依次排序為：10%>15%>20%>5%>0%；當(dāng)γmax>7.5%時，Nf呈現(xiàn)完全相反的趨勢，基質(zhì)瀝青的疲勞性能優(yōu)于改性瀝青，且疲勞性能與煤制油渣用量呈反比關(guān)系。由此表明，當(dāng)預(yù)估應(yīng)變水平≤7.5%時，煤制油渣可以有效改善瀝青的疲勞壽命。

研究表明， 2.5%、5%的路面預(yù)估應(yīng)變值分別與厚層、薄層瀝青路面的實際應(yīng)變情況相吻合[20]。由圖11可以看出，當(dāng)預(yù)估應(yīng)變值為2.5%，煤制油渣摻量≤10%時，改性瀝青的Nf隨摻量的增加呈階梯型增長，但增長速率在10%摻量后放緩，15%、20%摻量煤制油渣改性瀝青的Nf與10%摻量改性瀝青的Nf相差無幾。此外，相關(guān)研究表明，當(dāng)γmax=5%時，瀝青Nf與混合料的疲勞壽命相關(guān)性較高，更符合路面的實際工作情況[8,21]。由圖11可知，當(dāng)預(yù)估應(yīng)變值為5%時，改性瀝青Nf在10%摻量達到峰值，并隨摻量增加出現(xiàn)小幅下降，20%摻量改性瀝青的Nf已降至基質(zhì)瀝青水平。綜上所述，認(rèn)為10%摻量的煤制油渣改性瀝青具有最優(yōu)的疲勞性能。

圖10 不同應(yīng)變水平下Nf值

圖11 2.5%、5%應(yīng)變水平下Nf值

3 結(jié)論

a.煤制油渣能夠有效降低瀝青的不可恢復(fù)柔量Jnr，明顯提高瀝青的抗車轍能力及交通適用等級，且當(dāng)煤制油渣用量較低時，其對瀝青高溫性能的改善效果較為顯著；在特殊高溫環(huán)境下，煤制油渣摻量對瀝青抗車轍能力的提高作用逐漸凸顯；煤制油渣對瀝青恢復(fù)率R的改善效果甚微，整體處于較低水平，蠕變類型仍以粘性流動為主。

b.寬頻寬溫域范圍內(nèi)，隨著煤制油渣摻量的增加，改性瀝青|G*|主曲線逐漸提升，表明低頻(高溫)狀態(tài)下，煤制油渣有助于提高瀝青的高溫性能；煤制油渣改性瀝青的相位角主曲線較基質(zhì)瀝青有所降低，彈性響應(yīng)占比小幅增大，表明煤制油渣的摻入有助于改善瀝青的抗變形能力。

c.隨著負(fù)載應(yīng)變的線性增加，煤制油渣改性瀝青出現(xiàn)局部應(yīng)力突變現(xiàn)象，最大應(yīng)力和破壞應(yīng)變隨著煤制油渣摻量的增加分別呈現(xiàn)出增大與減小的趨勢；針對厚層瀝青路面，煤制油渣改性瀝青的疲勞壽命Nf隨著摻量的增加而逐漸增大，但當(dāng)摻量達到10%后，Nf的增速明顯放緩；針對薄層瀝青路面，煤制油渣改性瀝青的疲勞性能在10%摻量時達到最優(yōu)。

d.綜上所述，為兼顧煤制油渣改性瀝青的高溫性能與疲勞性能，根據(jù)不可恢復(fù)柔量Jnr、恢復(fù)率R、疲勞壽命Nf等評價指標(biāo)的試驗結(jié)果，推薦煤制油渣的最佳摻量為10%。