氫化鋯用于小型鈉冷快堆屏蔽的初步研究

王 毅，張 強，王事喜，楊 勇

(中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究部，北京 102413)

根據國際原子能機構(IAEA)的分類，小型反應堆為等效電功率小于300 MW的反應堆。小型反應堆一個重要的發展方向是小型模塊化反應堆，指的是采用先進的模塊化設計、建造技術，在工廠內制造組裝。這種先進的小型模塊化反應堆同大型核電站相比，具有建造周期短、換料時間長、用途廣泛等優點，目前已受到了世界上許多國家的關注。本文研究的小型鈉冷快堆(SSFR)是一種先進回路式鈉冷快堆，堆芯熱功率為3 MW，冷卻劑為液態金屬鈉，壽期為1 000等效滿功率天，用于可移動式的核電源。主熱傳輸系統采用“鈉-鈉-氦氣”三回路結構，一回路系統采用回路式結構，由反應堆外的一次鈉電磁泵驅動一回路鈉流過反應堆堆芯后，流入反應堆外的中間熱交換器，將堆芯熱能傳給二回路的鈉，二回路的鈉在斯特林機內將熱量傳給三回路的氦氣。

SSFR是具有可移動性的反應堆系統，設計要求體積盡量小、重量盡量輕，可在工廠內制造組裝，它的屏蔽空間有限。在屏蔽設計時，需考慮屏蔽空間的限制，且SSFR內的快中子注量率比同等功率水平的熱堆要高很多，冷卻劑鈉的活化活度很高。目前建造的快堆使用的屏蔽材料主要為不銹鋼、石墨、含硼石墨或碳化硼。其中，不銹鋼和碳化硼的結構性能、穩定性能均較好，是鈉冷快堆常用的屏蔽材料，中國實驗快堆(CEFR)、印度PFBR、日本DFBR的堆本體屏蔽均采用了不銹鋼和碳化硼。在我國SSFR的屏蔽設計中，參照目前已建或在建的鈉冷快堆的屏蔽設計，堆側采用碳化硼和不銹鋼屏蔽，用于屏蔽從反應堆中泄漏出來的中子和γ光子。碳化硼和不銹鋼體積比為0.9∶0.1，屏蔽厚度為101 cm。

目前SSFR的屏蔽設計方案中占用的屏蔽空間較大，需進行屏蔽優化設計，減小SSFR堆側屏蔽的厚度。SSFR堆側屏蔽層所處的壓力約為1.01×105Pa,溫度可達 500 ℃。水和聚乙烯具有較高的氫密度，但高溫的液態鈉遇水會發生劇烈化學反應，而聚乙烯等碳氫化合物的熔點較低，不耐高溫，因此它們不適用于SSFR堆本體的屏蔽[1]。一些含氫密度高的金屬氫化物具有中子屏蔽能力強、高溫環境熱穩定性好的特點，與傳統材料相比可有效減少中子屏蔽體的質量和體積，是小型模塊化緊湊式核反應堆、空間核反應堆的重要候選屏蔽材料[2]。美國小型核動力反應堆SP-100采用的是由氫化鋰和鎢組成的屏蔽層[3-4]，前蘇聯的托帕斯(TOPAZ-Ⅱ)熱中子堆采用氫化鋰和鋼組成屏蔽層[4]，然而氫化鋰難以加工，通常需要表面保護，能和水發生劇烈反應，需要有包容、開排氣孔和加結構支撐[5]。氫與金屬鋯生成的氫化鋯具有較低的密度、較高的氫含量及較好的熱穩定性。氫化鋯的含氫密度為7.23×1022cm-3，與液態氫相比，單位體積的含氫量大1倍[6]。日本原子能研究所設計研發的小型先進回路式鈉冷快堆采用了氫化鋯作為其反應堆堆芯的屏蔽材料[7]。目前國內外普遍采用成型鋯材氫化的方法制備氫化鋯材料。

本文選擇氫化鋯作為SSFR堆側屏蔽材料，對氫化鋯用于SSFR堆側屏蔽進行初步研究，并與采用碳化硼和不銹鋼屏蔽材料的原設計方案進行對比分析。

1 計算方法與模型

SSFR的屏蔽計算使用國際上較公認的屏蔽計算用的精細截面庫VITAMIN-C[8]和一維離散縱標法程序ANISN[9]。VITAMIN-C庫是基于ENDF/B-Ⅳ庫制作的微觀截面庫，含有171個中子群、36個光子群。截面庫中中子能量從1×10-5eV到1.73×107eV，γ光子能量從1×104eV到1.4×107eV。為便于屏蔽計算，本文使用PASC-1截面處理系統[10]，根據SSFR的幾何布置和材料成分，將VITAMIN-C庫并群成34群中子和22群γ光子的ANISN格式中子與γ光子耦合截面庫SSFR56，供ANISN程序使用。

ANISN程序是利用一維幾何模型近似求解波爾茲曼輸運方程。本文使用固定源計算方法，采用P3階近似和S12全對稱求積組。首先采用簡單的點源模型，計算分析了氫化鋯在SSFR堆芯能譜下的屏蔽特性。屏蔽計算中子的源強為2.34×1013s-1，能譜為SSFR堆芯區的中子能譜，如圖1所示。堆芯中最大中子注量率為1.79×1014cm-2·s-1，最大快中子(En>0.1 MeV)注量率為1.58×1014cm-2·s-1。半徑為60 cm的球形幾何屏蔽層緊靠在點源周圍。將SSFR堆側徑向等效為圓柱幾何模型，如圖2所示。為增強氫化鋯對慢化下來的熱中子的吸收，因碳化硼的熱中子吸收截面較高，SSFR堆側屏蔽材料采用氫化鋯和碳化硼的混合材料。

圖1 SSFR堆芯區中子能譜Fig.1 Neutron energy spectrum of SSFR core region

2 計算結果與分析

2.1 點源模型結果與分析

圖3示出中子注量率在碳化硼、不銹鋼和氫化鋯屏蔽層中的分布，圖4分別示出屏蔽層外表面中子注量率分布和中子能譜。由圖3可見，當屏蔽層厚度大于35 cm時，在氫化鋯屏蔽層中的中子注量率比在碳化硼屏蔽層中下降得快。由圖4可見，氫化鋯屏蔽層外表面的快中子(En>0.1 MeV)注量率為2.74×102cm-2·s-1，熱中子(En<0.1 eV)注量率為1.57×104cm-2·s-1，約占總中子注量率的97%。這是由于氫化鋯中的氫和鋯的熱中子吸收截面均較小，分別為3.32×10-25cm2和1.80×10-25cm2，慢化下來的熱中子未被有效吸收。因此，直接采用氫化鋯作為SSFR堆側屏蔽可能不會取得較好的屏蔽效果。為增加氫化鋯對熱中子的吸收，采用在氫化鋯中加入熱中子吸收截面較高的碳化硼的方法。

圖2 屏蔽計算模型Fig.2 Shielding calculation model

圖3 中子注量率在碳化硼、 不銹鋼和氫化鋯屏蔽層中的分布Fig.3 Distribution of neutron fluence rate in boron carbide, stainless steel and zirconium hydride shielding layer

圖5示出氫化鋯和碳化硼混合材料中鋯的活化反應率隨碳化硼含量的變化。由圖5可見，當在氫化鋯中加入碳化硼后，鋯的活化明顯減少。由此可見，氫化鋯中加入碳化硼后，增加了其對熱中子吸收的同時降低了氫化鋯中鋯的活化，減少了鋯輻射俘獲產生的高能γ射線(鋯俘獲γ射線的最大能量為8.66 MeV)。因此，SSFR堆側屏蔽采用氫化鋯和碳化硼混合材料。

2.2 圓柱模型結果與分析

使用ANISN程序計算了SSFR堆側氫化鋯和碳化硼屏蔽層的厚度。圖6示出反應堆泄漏出的中子和γ光子在不銹鋼屏蔽層外表面產生的中子和γ劑量率隨氫化鋯和碳化硼屏蔽層厚度的變化。圖6中Z0～Z9為碳化硼占體積比0～0.9的氫化鋯和碳化硼混合材料。

從圖6可見，不銹鋼外表面的中子和γ劑量率與屏蔽層厚度近似為指數關系。為得到滿足屏蔽設計要求的氫化鋯和碳化硼屏蔽層的厚度，采用指數擬合方法的擬合公式為：

擬合參數和最外層不銹鋼屏蔽層外表面中子和γ劑量率為0.1 mSv/h時所需的Z0～Z9屏蔽層的厚度列于表1。

圖4 屏蔽層外表面中子注量率(a)和中子能譜(b)Fig.4 Neutron fluence rate (a) and neutron energy spectrum (b) on outer surface of shielding layer

圖5 氫化鋯和碳化硼混合材料中 鋯活化反應率隨碳化硼含量的變化Fig.5 Variation of activation rate of zirconium in mixed material for zirconium hydride and boron carbide

圖6 不銹鋼屏蔽層外表面的中子 和γ劑量率與屏蔽層厚度的關系Fig.6 Relationship between neutron and γ dose rates of outer surface of stainless steel shielding layer on shielding layer thickness

表1 Z0～Z9屏蔽層擬合結果Table 1 Fitting result of Z0-Z9 shielding layer

由表1可見，屏蔽層厚度隨碳化硼含量的增加而增加。直接采用氫化鋯作為SSFR堆側的屏蔽材料，比在氫化鋯中加入碳化硼需要的屏蔽厚度要小，這是因為雖然氫化鋯的熱中子吸收截面較小，但SSFR堆側屏蔽層的厚度較大，慢化下來的熱中子可在擴散一定的距離后被吸收。因此，當屏蔽層厚度較大時，氫化鋯的屏蔽能力要好于碳化硼，這與圖3的計算結果是一致的。但為降低氫化鋯中鋯的活化，減少鋯輻射俘獲產生的高能γ射線及減小屏蔽層質量的角度考慮，SSFR堆側屏蔽層材料建議選為Z1～Z3，堆側屏蔽層厚度比原設計方案可減少約20%。

3 結論

本文使用氫化鋯和碳化硼混合材料作為SSFR堆側的屏蔽材料，計算了堆側屏蔽層的厚度。結果表明：SSFR堆側使用氫化鋯和碳化硼混合材料(碳化硼占混合材料體積比小于0.3)，堆側屏蔽層的厚度減小了約20%。

氫化鋯和碳化硼混合屏蔽材料具有很好的屏蔽性能，可作為SSFR的屏蔽材料。氫化鋯和碳化硼混合材料對于小型反應堆尤其是小型鈉冷快堆具有較高的工程應用價值，但目前國內外對此尚未有研究。因此，下一步將對氫化鋯和碳化硼混合材料的制備方法進行研究，并開展相關的屏蔽試驗。