基于TDLAS技術的甲烷氣體濃度識別系統

闞玲玲 葉 蕾 王喜良 陳建玲 宋福政

（1.東北石油大學電氣信息工程學院；2.上汽通用東岳汽車有限公司沖壓車間；3.中海石油（中國）有限公司天津分公司；4.大慶油田有限責任公司第五采油廠第五油礦高一隊）

天然氣的主要成分是易燃易爆的甲烷（CH4）氣體。 由于甲烷能夠吸收特定波長的紅外輻射，近年來，基于紅外檢測技術的天然氣管道泄漏檢測方法得到廣泛關注［1，2］。 現階段，利用可調諧二極管激光吸收光譜技術（Tunable Diode Laser Absorption Spectroscopy，TDLAS）測量氣體濃度已廣泛應用［3］。為了降低TDLAS系統的檢測限，針對系統中無法避免的干擾和噪聲，越來越多的后續處理算法被研究和應用［4］。2014年，吉林大學鄭傳濤課題組在TDLAS系統中引入小波去噪 （WD），最小檢測限（MDL）從4ppm（1ppm=0.001‰）降到了1ppm，在4～50ppm濃度范圍內，最大檢測誤差從6.2%降至3.8%［5］。 2015年安徽大學課題組提出了一種基于離散小波變換（DWT）的方法，選擇最佳小波可調諧半導體激光吸收光譜（TDLAS）進行自適應處理，用于分子光譜和痕量氣體檢測等定量分析［6］。 2018年，Song F等采用帶間級聯激光器作為光源，通過在光源驅動中加入噪聲，實現自適應抑制噪聲的甲烷檢測系統［7］。2018年，山東大學楊仁弟將經驗模態分解用于降低TDLAS系統的本底信號［8］。2020年，王志芳等采用集合經驗模態分解算法（EEMD）結合小波方法對氣體光譜數據進行了預處理，從噪聲中提取微弱信號進行氣體濃度測定［9］。

筆者首先搭建了一套基于TDLAS技術的甲烷氣體濃度識別系統， 檢測濃度分別為10、30、987ppm的標準甲烷氣體，用Matlab軟件擬合成一條標準濃度的甲烷直線，然后用濃度為987ppm的標 準 氣 體 配 比 了 濃 度 為299.1、448.6、548.3、658.0、822.5、897.3ppm的甲烷氣體， 用以驗證配比精度。

1 基于TDLAS的甲烷氣體濃度檢測系統設計

TDLAS技術由Hinkley E D在20世紀70年代提出［10］，主要用于痕量氣體的檢測。 該技術通過對窄線寬激光器的溫度和電流進行調節，使之輸出包含待測氣體特征吸收譜線的激光，依據Beer-Lambert定律分析投射光強得到氣體濃度。

1.1 檢測原理

1.1.1 直接吸收光譜法

改變驅動電流的大小，使激光器輸出能掃過目標氣體吸收峰的光源，通過重復掃描取平均值提高檢測精度。 將三角波信號驅動產生的特定波長激光信號通過長光程氣體池，采集光電檢測器光強信號， 利用Beer-Lambert定律擬合標準濃度基線，進而計算出待測氣體的濃度信息［1］。標準大氣壓下的輸出光強I（v）可以表示為［11］：

其中，C為待測氣體濃度；I0為入射光強；L為光程；v為瞬時頻率；吸收系數α（v）的表達式如下：

其中，N為氣體分子密度；S（T）為待測氣體吸收譜線強度；T為溫度，K；G （·） 為洛倫茲線型函數。

直接吸收光譜法測量簡單，通過基線擬合減去背景之后再進行線性擬合，可以得到線型參數的絕對值，可用于測量濃度、溫度及壓強等。 但是當系統的信噪比較小時，即吸光度小于0.01時，會影響到直接吸收光譜法的可靠性。 為克服這一問題，波長調制技術開始被廣泛應用［1］。

1.1.2 波長調制技術和諧波檢測方法采用高頻正弦信號對注入電流進行調制，然后提取接收光強信號的諧波分量，可以有效抑制帶外低頻噪聲。 該技術下激光器的瞬時頻率計算公式為：

其中，x0=（vc-v0）/γ；v0為甲烷分子譜線的中心頻率；m為波長調制系數，m=Δv/γ。

從而，經過氣體吸收后的透射光強可以轉換成如下形式：

根據Andt’s理論模型［10］，I（x）的一次、二次諧波分別為：

由式（6）、（7）發現：對于頻率調制的洛倫茲線型來說， 奇次諧波信號也呈現出了奇對稱性，奇次諧波信號在吸收線中心頻率處幅值為零；偶次諧波信號是偶對稱的，并且在吸收線的中心頻率處獲得極值，該極值包含了待測氣體的濃度信息，可用于測量氣體的濃度；諧波信號的最大幅值與調制指數m相關， 它隨諧波次數的增大而減小，所以諧波信號次數太高反而不利于氣體濃度分析［12］。 因此選用二次諧波幅值作為氣體濃度檢測的依據，可以提高系統的信噪比。

1.2 系統設計

筆者搭建了基于TDLAS技術的甲烷氣體濃度識別系統（圖1），該系統包括3部分，分別為：標準氣體、高精度流量計和標準光程氣體吸收池組成的氣體濃度配比部分；掃描信號、調制信號、驅動電路、激光光源和光電檢測器組成的光電檢測部分；高速采集卡和上位機軟件組成的信號采集部分。

氣體濃度配比部分。樣氣為一瓶濃度987ppm的標準CH4和一瓶作為稀釋氣體的高純度N2。 流量計選用MC質量流量控制器， 由美國ALICAT公司生產。 用標準光程為14.5m的赫里奧特池作為氣體吸收池， 激光在氣體吸收池內反射52次，完成光譜的充分吸收。

光電檢測部分。 系統中激光光源使用中心波長為1 653.7nm 的分布式反饋（Distributed Feedback，DFB）激光器，激光波長隨電流的變化率為0.01nm/mA，由溫度和恒流源控制。 PCI-1DA控制器產生的80mA掃描電流加到激光器的電流驅動板上，使激光器輸出的激光波長在1 653.7～1 654.1nm之間連續變化。 激光波長由2Hz鋸齒波信號掃描，激光調制模塊使用31.2kHz、初相位為π/2的余弦波信號。 采用高性能可切換增益檢測器PDA20CSInGaAs，其波長范圍為800～1 700nm，圓形傳感區域直徑為2mm。

信號采集部分。 FC為準直器，PD為光電檢測器， 采用NI PXle-6366作為采集卡， 上位機采用PCI-1DA 1.5.1進行數據處理。

1.2.1 激光器的選擇

光源采用DFB激光器， 通過內置布拉格光柵實現波長的選擇。 DFB激光器最大的特點是具有非常好的單色性， 它的線寬非常窄， 通常小于15MHz，有的甚至小于1MHz，還具有非常高的邊模抑制比（SMSR），可達到40～50dB。 DFB激光器可以通過溫度和電流來進行調諧，當前的電流調諧范圍比較窄，通常小于1nm，但調諧速度快，可精確控制。

在近紅外波段選擇氣體吸收譜線時，主要考慮譜線強度和其他氣體譜線干擾兩方面，本系統采用中心波長為1 653.7nm的單模蝶形封裝DFB激光器，其工作溫度為-25～50℃，最大驅動電流不超過120mA，驅動電流典型值為70mA，輸出功率為5mW。

1.2.2 氣體吸收池的選擇

激光由光纖經過準直器進入長光程氣體吸收池內，經過多次反射后，攜帶氣體光強吸收信息被光電檢測器接收， 然后依據Beer-Lambert定律測量氣體的濃度。

本系統采用的是Herriott長光程氣體吸收池，有效吸收光程為14.5m， 適用于各種常見氣體樣品的光譜分析檢測。 此氣體吸收池采用獨特的鏡面設計， 使激光束在氣體吸收池中形成多次反射，有效光程在很小空間內達到數十米，可對小體積氣體樣品實現有效的光吸收。

1.2.3 光電檢測器的選擇

系統采用Thorlabs的PDA20CS作為光電檢測器，它是一種具有放大功能、可調增益的InGaAs檢測器， 可用于檢測800～1 700nm波長范圍內的光信號，緩沖輸出可驅動50Ω負載阻抗，最高可達5V， 可以用于檢測微弱的信號， 最大響應度為1.04A/W。 在檢測器的側面有8個增益擋位，范圍從0～70dB，步長為10dB，可根據檢測信號的強度調節增益位置， 確保探測信號達到最佳幅值輸出。 同時，該檢測器噪聲水平低，最大的噪聲幅值只有600μV，確保了有效信號的質量。

1.3 TDLAS甲烷氣體濃度檢測流程

TDLAS甲烷氣體濃度檢測流程如下：

a. 利用PCI-1DA 控制器調節中心波長為1 653.7nm的DFB工作在28℃，調節激光器的激光波長以0.01nm/mA的變化率在1 653.7～1 654.1nm之間變化。 輸出波長由2Hz鋸齒波掃描，用工作頻率為31.2kHz、初始相位為π/2的余弦波進行調制。

b. 將氣體吸收池內的溫度控制在16.9℃，分別使用10、30、987ppm的標準甲烷氣體沖干凈氣體 吸 收 池， 保 證 池 內 壓 強 為1atm （1atm =101 325Pa）。 PCI-1DA控制器產生的80mA掃描電流加到激光器的電流驅動板上，使激光器輸出激光的波長在1 653.7～1 654.1nm連續變化，吸收光程為14.5m。

c. 由光電檢測器測量激光的光強變化情況，將其轉換為電信號由數據采集卡再轉換為數字信號輸入到軟件中， 通過計算機進行光譜分析。根據光電檢測器檢測的透射光強信號解調出一次諧波和二次諧波信號，由甲烷氣體濃度與其二次諧波幅值的對應關系擬合出甲烷氣體濃度的標定直線。

d. 用氮氣作為平衡氣體，將987ppm的標準甲烷氣體濃度根據前述配氣原理用流量計將標準氣分別配比為6種不同濃度的氣體， 將解調計算最后的結果用于甲烷氣體濃度標定直線驗證，驗證系統的準確性。

2 基于TDLAS的甲烷氣體濃度識別

系統以987ppm的標準甲烷氣體為實驗樣本配比不同濃度的甲烷氣體，擬合濃度直線，然后用其他濃度的標準氣體進行測試，以驗證識別精確度。

2.1 氣體濃度標定

系統用氮氣作為平衡氣體， 稀釋濃度為987ppm的標準甲烷氣體， 配比了濃度為299.1、448.6、548.3、658.0、822.5、897.3ppm的6種甲烷氣體樣本， 提取不同濃度甲烷氣體的二次諧波信號，如圖2所示。

圖2 不同濃度甲烷氣體二次諧波信號

利用6組濃度實驗數據對系統進行標定，每種濃度下各取30組二次諧波信號的最大值，然后取平均，通過擬合得到接收光強信號二次諧波幅值最大值平均值max（Amp）與甲烷氣體濃度C成線性關系（圖3）。

圖3 二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度的對應關系（987ppm）

測量時，可以根據式（8）來確定甲烷氣體濃度。

2.2 不同濃度甲烷氣體識別

2.2.1 同一標準氣體配比的氣體濃度識別精度分析

用987ppm的標準甲烷氣體配比299.1、448.6、548.3、658.0、822.5、897.3ppm的甲烷氣體，所得濃度的相對誤差見表1。 由表1可以看出，配比濃度與實測濃度之間的相對誤差都在4%以內。 由圖3可以看出二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度呈現良好的線性關系。

表1 987ppm標準甲烷氣體的配比濃度與實測濃度的相對誤差

2.2.2 不同標準氣體配比的氣體濃度識別精度分析

用30ppm的標準甲烷氣體配比5、10、20ppm的甲烷氣體，所得濃度的相對誤差見表2。 二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度的對應關系如圖4所示。

表2 30ppm標準甲烷氣體的配比濃度與實測濃度的相對誤差

圖4 二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度的對應關系（30ppm）

由表2可以看出，用30ppm標準甲烷氣體配比的濃度與實際測得的濃度之間的相對誤差都在8%以內； 由圖4可以看出二次諧波幅值最大值與甲烷氣體濃度呈現良好的線性關系。

用997.9ppm標準甲烷氣體配比199.6、249.5、399.2、499.0、623.7ppm的甲烷氣體， 所得濃度相對誤差見表3。 二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度的對應關系如圖5所示。 由表3可以看出，用997.9ppm標準甲烷氣體配比的濃度與實際測得的濃度之間的相對誤差都在2%以內； 由圖5可以看出二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度呈現良好的線性關系。

表3 997.9ppm標準甲烷氣體的配比濃度與實測濃度的相對誤差

圖5 二次諧波幅值最大值平均值與甲烷氣體濃度的對應關系（997.9ppm）

2.2.3 標準氣體濃度的識別精度分析

檢測10、30、987ppm的標準甲烷氣體濃度，所得相對誤差見表4。 二次諧波幅值最大值平均值與標準甲烷氣體濃度的對應關系如圖6所示。

表4 實際所測甲烷濃度與10、30、987ppm標準甲烷氣體濃度之間的相對誤差

圖6 二次諧波幅值最大值平均值與10、30、987ppm標準甲烷氣體濃度的對應關系

由表4可以看出，10、30、987ppm標準甲烷氣體濃度與實際測得的濃度之間的相對誤差都在4%以內；由圖6可以看出二次諧波幅值最大值平均值與標準甲烷氣體濃度呈現良好的線性關系。

上述一系列實驗均可證明筆者基于TDLAS技術搭建的甲烷氣體濃度識別裝置的氣體標定準確，氣體濃度識別精度高。

3 結束語

筆者以TDLAS技術識別甲烷氣體濃度為研究背景， 采用波長調制技術抑制噪聲， 提高檢測精度，再使用流量計配比所需甲烷濃度。通過標準氣體的實驗， 擬合出二次諧波信號幅值與甲烷氣體濃度之間的線性關系， 并通過其他標準濃度氣體進行誤差分析。 最后分析實驗數據，計算誤差。 實驗結果表明， 二次諧波信號幅值均與各個標準甲烷氣體配比出的濃度呈現良好的線性關系， 且高濃度標準甲烷氣體配比出的濃度誤差在4%以內，低濃度標準甲烷氣體配比出的濃度誤差在8%以內，表明該裝置具有一定的工程應用價值。