頁巖紋層結構分類與儲集性能差異
——以四川盆地龍馬溪組頁巖為例

華柑霖 ，吳松濤，邱振，荊振華 ，4，徐加樂 ，5，管墨迪，6

1.中國地質大學（北京）能源學院，北京 100083

2.中國石油勘探開發研究院石油地質實驗研究中心，北京 100083

3.中國石油天然氣集團公司油氣儲層重點實驗室，北京 100083

4.北京大學地球與空間科學學院，北京 100000

5.中國石油大學（華東）地球科學與技術學院，山東青島 266580

6.中國科學院大學地球與行星科學學院，北京 100049

0 引言

作為“進源勘探”的目標，黑色泥頁巖系統因占全球油氣儲量的90%以上，成為勘探家與地質學家關注的重點[1-6]。黑色泥頁巖由脆性礦物（石英、方解石、白云石等）、黏土礦物（伊利石、綠泥石等）、其他礦物和有機質構成。一定沉積條件和其他因素影響下，其復雜的礦物組成常發育為不同儲層特征的紋層結構[7]。紋層結構作為頁巖層系中最富特色和廣泛發育的沉積特征，不僅可為儲集巖的特征分析提供基礎信息，其類型的多樣性造成頁巖儲層的強非均質性，從而對頁巖儲層品質的影響已成為非常規油氣沉積學基礎研究與勘探開發中不可或缺的重要內容，受到地質學家與勘探家的重視[8]。

頁巖油氣勘探實踐表明，發育紋層結構的頁巖與不發育紋層結構的泥巖產油氣性具有明顯差異。因此，前人從多個方面詳細探討和對比了紋層狀頁巖與塊狀泥巖性質的差異，主要集中在幾個方面：1）礦物組成的差異：如劉國恒等[9]將長7頁巖劃分為亮層和暗層結構，指出斜長石與伊利石含量是亮層與暗層的主要差異，施振生等[10]對比評價了龍馬溪組頁巖泥質紋層和粉砂質紋層礦物組成，指出石英與碳酸鹽含量是二者的主要差異。2）孔隙結構的差異：如王超等[8,11]在對四川盆地焦石壩地區龍馬溪組頁巖研究時提出，紋層發育控制無機宏孔的尺度和孔徑分布，影響頁巖的孔隙結構和裂縫的形成；針對鄂爾多斯盆地延長組長7，劉國恒等[9]、楊瀟等[12]指出紋層結構的發育有利于改善儲層物性，特別是水平滲透率。3）有機質分布的差異：如施振生等[10]提出泥質紋層有機質含量大于15%而砂質紋層有機質含量小于15%；趙建華等[13]提出硅質紋層頁巖TOC普遍高于粉砂質頁巖和黏土質頁巖；Wanget al.[11]提出紋層密度和單紋層最大厚度與TOC含量呈負相關。4）巖石力學性質的差異：Nathet al.[14]指出紋層發育導致各向異性和巖層方向對巖石強度影響較大；Wanget al.[11]指出紋層密度高不利于水力壓裂?？梢姡訌娂y層狀頁巖與塊狀泥巖的對比性研究與評價對于深化頁巖油氣勘探開發具有重要的意義。

針對四川盆地海相龍馬溪組頁巖，前人的研究主要集中在孔隙結構的精細表征、含氣性評價及甜點區優選[15-20]?？傮w來看，前人對四川盆地頁巖非均質性的研究缺乏系統性和完整性[7]，對紋層結構及其不同紋層結構對應的儲層儲集性能的差異關注也相對較少。少數已有的研究將紋層結構劃分為泥質紋層和砂質紋層，提出泥質紋層主體以有機質孔為主，而砂質紋層主體以無機礦物孔隙為主[10-11,13]。上述認識為深化紋層結構研究提供了重要的借鑒，但目前的研究缺乏對不同尺度紋層結構的深入關注，即龍馬溪組頁巖不同尺度紋層結構的類型與儲集性能差異的關系需進一步研究?；诖?，本文優選四川盆地威遠和長寧地區典型龍馬溪組頁巖，綜合利用光學顯微鏡、場發射掃描電鏡、成像測井分析、TOC、氮氣吸附、物性測定等方法，對龍馬溪組頁巖宏觀與微觀紋層結構進行了詳細研究，對比了不同紋層結構樣品的有機地化、礦物巖石、儲集性能及含氣性的差異，以期對后續四川盆地的非常規油氣沉積研究、頁巖氣儲層有效性評價與“甜點區”優選提供科學的依據。

1 研究區背景與方法

1.1 地質背景

四川盆地位于我國南部，構造上屬揚子板塊，為揚子準地臺的一次級構造單元（圖1a）。早印支運動前，四川盆地是揚子古海盆的一部分，受揚子準地臺整體發展所控制；早寒武紀及晚奧陶紀—早志留紀是四川盆地最重要的海侵期，在上揚子地區廣泛沉積了一套以陸棚環境為主的黑色硅質巖、頁巖、粉砂巖和碳酸鹽巖沉積組合[21]。受加里東期構造運動影響，五峰組—龍馬溪組在南充—遂寧—資陽一線以西的川西地區遭受剝蝕，目前主要發育在川東北和川南地區（圖1a）。五峰組—龍馬溪組沉積期，四川盆地主體為深水緩坡相；五峰組位于奧陶系頂部，巖性為黑色頁巖、炭質頁巖，含灰質及硅質，頂部常見泥灰巖，筆石化石豐富；龍馬溪組位于下志留統底部，厚180～370 m，巖性為黑、深灰色炭質頁巖、粉砂質頁巖、鈣質頁巖，富含碳質、黃鐵礦及筆石化石，富含筆石頁巖層面上普見縱橫散布的條狀筆石化石，局部筆石化石含量高達70%以上，頁理發育[22]。五峰組與上覆龍馬溪組為連續沉積、整合接觸（圖1b）[20,23]。

圖1 四川盆地龍馬溪組巖相古地理、巖性綜合柱狀圖及井位分布（a）四川盆地及周緣巖相古地理圖；（b）奧陶系—志留系巖性柱狀圖Fig.1 Lithofacies paleogeography,lithological column and well locations in Longmaxi Formation,Sichuan Basin(a)lithofacies paleogeographical map of Sichuan Basin and its margin;(b)Ordovician-Silurian lithological column

1.2 樣品與實驗方法

本次研究樣品來自Wz2、Wn2、Ww2、Wn3、Wn5等5口取芯井（位置請見圖1），共計35塊，巖性為黑色頁巖和泥巖；利用Wn3井成像測井數據對宏觀尺度紋層結構的組合特征進行研究，然后利用光學顯微鏡研究了微觀巖石結構的特征；基于TOC、場發射掃描電鏡、QEMSCAN和低溫氮氣吸附等技術對頁巖與泥巖礦物組成、有機地化特征和孔隙結構進行了評價，并進一步探討了紋層結構對含氣量的影響。具體實驗方法介紹如下：

TOC含量在中國石油天然氣集團有限公司油氣地球化學重點實驗室完成，使用的儀器為CS-i碳硫分析儀，使用200目的粉末樣品在常溫常壓條件下完成。

光學顯微鏡、X射線衍射礦物分析、場發射掃描電鏡、QEMSCAN礦物分析在中國石油天然氣集團有限公司油氣儲層重點實驗室完成。其中，光學顯微鏡使用儀器為德國Leitz的LEICA偏光顯微鏡，在20～400倍。X射線衍射使用日本理學電機公司（Rigaku）X射線衍射儀對200目粉末樣品進行分析；XRD非黏土礦物分析使用的儀器型號為SmartLab，實驗在45 kV的工作電壓及150 mA的工作電流下完成；XRD黏土礦物分析使用的儀器型號為TTR，實驗在48 kV的工作電壓及100 mA的工作電流下完成。掃描電鏡使用儀器為Apreo的高分辨率場發射掃描電鏡，在5 kV的工作電壓以及7.0 mm的工作距離下進行觀察。QEMSCAN礦物分析使用儀器是FEI Qunta 450場發射掃描電鏡，工作電壓是15 kV，電子的束流是0.8 nA，能譜測定時采用的間距是1.5 μm/點，掃描范圍為3 mm×3 mm。

低溫氮氣吸附實驗在北京大學完成，使用的儀器是ASAP2020比表面積分析儀，實驗采用粒度為200目的頁巖粉末樣品。比表面積采用了Brunauer-Emmett-Teller（BET）比表面積，根據 Barret-Joyner-Halenda（BJH）理論確定的解吸曲線，計算孔隙體積，并對等效孔隙分布進行了定量分析。

氦氣孔隙度在提高采收率國家重點實驗室完成，使用的儀器是低滲覆壓孔滲測定系統NDP605 AP-608，實驗對柱塞樣品進行分析，利用煤油浸沒法測定樣品的整體體積。

2 紋層結構

2.1 紋層結構類型

關于紋層結構，前人提出了不同的分類方案（表1）。例如，Ingram[24]從厚度出發，將厚度小于3 mm的紋層稱為極薄紋層、3 mm～1 cm的紋層稱為薄紋層，1～3 cm的紋層稱為中紋層，3～10 cm的稱為厚紋層；Campbell[25]從紋層形態的角度出發，首先將紋層分為均一紋層、波狀紋層和彎曲紋層三大類，針對每一類，又可進一步劃分為連續平行狀、斷續平行狀、連續非平行狀和斷續非平行狀；Lazaret al.[26]提出了基于三個關鍵屬性命名的方案：結構、層理、組成成分。通過描述能夠得到細粒沉積巖的紋理、層理、成分和顆粒成因屬性，提出紋層的連續性、形狀和集合形狀是描述層壓板的關鍵屬性。Broadheadet al.[27]在研究被俄亥俄上泥盆統頁巖時提出了從有機質和黏土組成的角度對紋層進行研究；劉國恒等[9]對鄂爾多斯盆地延長組湖相頁巖評價時提出了亮層和暗層的概念，指出亮層以石英和斜長石為主，而暗層則以石英和伊利石為主；楊瀟等[12]根據形態特征和連續性差異將延長組長7和長9頁巖中砂質紋層分為2類形態：平直和波紋型，并指出頁巖紋層單層厚度主體集中在0.2～2 mm；趙建華等[13]指出龍馬溪組頁巖中發育平行韻律性層理、水平層理及塊狀層理等；施振生等[10]根據紋層組分分為有機質、含有機質、黏土質和粉砂質紋層，并將其組合為2個紋層組，包括富有機質與含有機質紋層組、含有機質與粉砂質紋層組；Wanget al.[11]根據紋層的密度和單層最大厚度將龍馬溪組頁巖紋層劃分為三類，包括LL（低密度、低厚度）、LH（低密度、高厚度）和HH（高密度、高厚度）?？傮w來看，紋層結構的分類主要基于微觀巖石學特征或宏觀紋層厚度，并未將二者進行融合。因此，本文嘗試從宏觀測井級別和微觀薄片級別分別對龍馬溪組頁巖的紋層結構進行分析，建立不同級別紋層結構之間的相互關系，并探討紋層組合的類型以及不同組合類型的差異性。

表1 前人關于紋層結構分類方案統計表Table 1 Previous laminae texture classification schemes

2.3 微觀尺度

利用光學顯微鏡和QEMSCAN對微觀尺度紋層結構進行了分析，發現宏觀上不同的紋層組合在微觀上同樣具有差異，特別是紋層形態與主要巖石成分?？傮w來看，龍馬溪組微觀尺度紋層結構包括四類，即水平等厚紋層、水平不等厚紋層、水平—小型波狀紋層及透鏡體狀紋層結構，不同紋層結構的礦物組成具有明顯差異（圖3～5）。

圖3 四川盆地志留系龍馬溪組紋層狀頁巖顯微鏡照片（a）水平等厚紋層狀頁巖，Wn3井，深度2 385 m；（b）水平不等厚紋層狀頁巖，Wn3井，深度2 288 m；（c）水平—小型波狀紋層狀頁巖，Ww2井，深度1 531 m；（d）透鏡體結構紋層狀頁巖，Ww2，深度1 500 mFig.3 Optical microscope photographs showing textures of laminated shales in Silurian Longmaxi Formation,Sichuan Basin(a)horizontal homogeneous-thickness laminae,well Wn3,depth 2 385 m;(b)horizontal heterogeneous-thickness laminae,well Wn3,depth 2 288 m;(c)horizontal,slightly wavy laminae,well Ww2,depth 1 531 m;and(d)lenticular laminae,well Ww2,depth 1 500 m

圖4 四川盆地志留系龍馬溪組塊狀泥巖顯微鏡照片（a）黏土礦物為主，Wn3井，深度2 102 m；（b）黏土礦物與石英為主，發育碳酸鹽，Ww2井，深度1 550 mFig.4 Optical microscope photographs of massive mudstone in Silurian Longmaxi Formation,Sichuan Basin(a)mainly clay minerals,well Wn3,depth 2 102 m;(b)mainly clay minerals and quartz,also carbonate minerals,well Ww2,depth 1 550 m

圖5 龍馬溪組頁巖與塊狀泥巖QEMSCAN礦物組成結果（1號：掃描電鏡灰度圖像；2號：對應的礦物平面分布圖像；3號：礦物含量直方圖）（a）水平等厚紋層狀頁巖，Wn3井，2 385 m；（b）水平不等厚紋層狀頁巖，Wn3井，深度2 288 m；（c）水平—小型波狀紋層狀頁巖，Ww2井，深度1 531 m，頁巖；（d）塊狀泥巖，Wn3井，深度2 102 mFig.5 QEMSCAN mineralogical compositions of Longmaxi Formation shale and massive mudstone:(left column:SEM grayscale images;center column:corresponding mineral distribution;right column:mineral content histogram)(a)Horizontal homogeneous-thickness laminae,well Wn3,depth 2 385 m.(b)Horizontal heterogeneous-thickness laminae,well Wn3,depth 2 288 m;(c)Horizontal,slightly wavy laminae,well Ww2,depth 1 531 m;and(d)massive shale,well Wn3,depth 2 102 m

2.3.1 水平等厚紋層結構

水平等厚紋層具有“兩分性”特征，發育黏土礦物與有機質紋層、長英質與碳酸鹽紋層（圖3a1，a2）；其中，黏土礦物與有機質紋層粒度細，顏色更深，有機質呈分散狀夾雜在黏土礦物之間（圖3a3）；在長英質與碳酸鹽紋層中可見片狀有機質分布（圖3a4）。QEMSCAN分析結果表明，水平等厚紋層結構中長石含量較低，主體以石英和碳酸鹽為主，含量超過80%（圖5a1，a3）；黏土礦物以伊利石為主，含量約10%，另可見黃鐵礦發育（圖5a3）。

2.3.2 水平不等厚紋層結構

對于水平不等厚紋層結構，其與水平等厚紋層具有相似性，黏土礦物與有機質紋層厚度變薄，而長英質與碳酸鹽紋層厚度相對穩定（圖3b1，b2），黏土礦物基質中發育條帶狀有機質，局部可見微裂縫發育（圖3b1，b2）。QEMSCAN分析結果表明，水平不等厚紋層結構中石英含量進一步增大，含量超65%，碳酸鹽礦物含量降低，約占20%（圖5b1，b3）；同時，伊利石等黏土礦物和黃鐵礦的含量與水平等厚紋層結構基本相當，主體集中在10%～15%（圖5b3）。

2.3.3 水平—小型波狀紋層結構

水平—小型波狀紋層結構黏土礦物含量增加，發育黏土礦物與有機質紋層、石英與碳酸鹽紋層（圖3c1，c4）。與前兩類紋層結構相比，水平—小型波狀紋層結構發育小型碳酸鹽透鏡體，長度約500 μm，寬度約50 μm，整體呈定向排列（圖3c1，c2）；在黏土礦物紋層中，有機質多呈順層展布，具有條帶狀特征（圖3c3，c4）。QEMSCAN分析結果表明，水平—小型波狀紋層結構黏土礦物含量較高，伊利石含量超過20%；石英含量減小，主體為50%左右；鈉長石含量增大，比例超過15%；碳酸鹽礦物含量降低，主體在10%（圖5c1，c3）。

2.3.4 透鏡體狀紋層結構

透鏡體狀紋層結構是四類微觀紋層結構中發育程度最低的；本次研究發現了規模較大的黃鐵礦透鏡體，水平延伸長度超過1 cm，縱向寬度達1 mm，在黃鐵礦內部見有機質及孔隙發育（圖3d1，d2），基質主體以微晶石英和黏土礦物為主，有機質呈分散狀分布在石英顆粒之間（圖3d3，d4）。

2.3.5 塊狀結構

除上述四類紋層結構外，龍馬溪組發育塊狀泥巖，其巖石結構相對均一。塊狀結構根據礦物組成又可分為兩類：第一類以黏土礦物為主，伊利石、綠泥石等黏土礦物含量超過40%，發育石英與碳酸鹽礦物，但含量不高，石英含量小于40%，碳酸鹽含量小于10%，見有機質或瀝青呈分散狀零星分布在黏土礦物基質內（圖4a1，a3、圖5d1，d3）；第二類石英含量增大，含量約50%，黏土礦物含量約35%～40%，碳酸鹽含量較少（圖4b1，b3）。

總體來看，微觀上水平等厚紋層與透鏡體狀紋層結構主要發育在宏觀中厚層紋層組合中，水平不等厚紋層與水平—小型波狀紋層結構主要發育在薄紋層組合中。從礦物組成看，龍馬溪組發育碳酸鹽與石英紋層，碳酸鹽與石英顆粒相當，總體上方解石、白云石等顆粒呈定向排列（圖5a1，a3）；黏土礦物與有機質紋層粒度細，其與碳酸鹽和石英形成紋層互層，定向排列特征明顯（圖5b1，b3，c1，c3）?？傮w來看，黏土礦物在紋層狀頁巖中的比例相對較低，根據QEMSCAN統計結果看，以伊利石為主的黏土礦物含量普遍小于20%；相對而言，石英與碳酸鹽礦物含量較高，石英含量主體介于50%～65%；碳酸鹽礦物含量主體大于20%。塊狀泥巖的礦物組成與頁巖具有明顯差異，具有相對較高的黏土礦物含量，接近40%，石英等礦物含量小于40%，碳酸鹽礦物與長石礦物含量相當，主體約10%（圖2、圖5d1，d3）。

3 不同紋層結構頁巖有機碳含量差異

通過對Wn3井不同層段TOC縱向分布特征進行統計，發現不同紋層結構的頁巖TOC分布具有差異（圖6）。水平等厚紋層—中厚紋層組合頁巖TOC分布范圍較廣，從1%～5%均有分布，且每個區間內樣品分布較為平均，其中TOC>2%的樣品比例超過75%，TOC>4%的樣品比例超過20%，總體來看，36塊樣品平均TOC為2.9%（圖6a）；與水平等厚紋層—中厚紋層組合頁巖相比，水平不等厚紋層—薄紋層組合頁巖TOC含量偏低，TOC主體小于2%，其中小于1%的樣品占比達45%，平均值為1.0%（圖6b）；無紋層—塊狀泥巖TOC最低，TOC小于1%的樣品比例超過95%，平均值僅為0.6%（圖6c）。總體來看，137塊Wn3井樣品統計結果表明，龍馬溪組平均TOC為1.4%，其中紋層狀頁巖普遍高于塊狀泥巖（圖6d）。需要說明的是，宏觀尺度上薄紋層組合頁巖對應的TOC不一定太高，從側面上反映了海相龍馬溪組頁巖的強非均質性。

圖6 Wn3井紋層狀頁巖與塊狀泥巖TOC分布直方圖（a）水平等厚紋層—中厚紋層組合頁巖有機碳含量分布，與圖2中A段對應；（b）水平不等厚紋層—薄紋層組合頁巖有機碳含量分布圖，與圖2中C段對應；（c）塊狀泥巖有機碳含量分布圖，與圖2中C段對應；（d）a,b和c平均有機碳含量分布Fig.6 TOC histograms of TOC occurrence in laminated shale and massive mudstone,Well Wn3(a)horizontal homogeneous-thickness laminae texture-medium coarse laminae combination,as in Fig.2a;(b)horizontal heterogeneous-thickness laminae texture-thin laminae combination,as in Fig.2b;(c)massive non-laminate combination,as in Fig.2c;and(d)average of(a),(b)and(c)

4 不同紋層結構頁巖儲集性能差異

4.1 孔隙類型

4.1.1 紋層狀頁巖與塊狀泥巖差異

場發射掃描電鏡揭示紋層狀頁巖內有機質孔發育比例明顯高于塊狀泥巖（圖7，8）。在水平等厚紋層狀頁巖、水平不等厚紋層狀頁巖、水平—小型波狀紋層頁巖中，均可見蜂窩狀有機質孔大量發育；有機質孔或與伊利石共生（圖7a）、或與白云石等碳酸鹽礦物共生（圖7b，c）、或分布在石英晶體之間（圖7d，f）、或發育在黃鐵礦周邊（圖7f）。有機質孔主體孔徑小于500 nm，且多為密集分布，相互疊置，形成了良好的連通體系。相對于不發育黏土礦物的有機質孔，與伊利石等黏土礦物共生的有機質孔孔徑較大，孔隙形態多表現為狹長形（圖7a，e）。

圖7 四川盆地海相龍馬溪組紋層狀頁巖掃描電鏡照片（a）有機質孔與伊利石共生，水平等厚紋層狀頁巖，Wn3井，2 385 m；（b）有機質與白云石、石英，見有機質孔發育，水平不等厚紋層狀頁巖，Wn3井，2 288 m；（c）b圖局部放大圖，有機質孔為主，方解石內部見極少量孔隙；（d）有機質孔，不與伊利石共生，水平—小型波狀紋層頁巖，Ww2井，1 531 m；（e）d圖局部放大圖，有機質孔呈蜂窩狀分布；（f）有機質孔與黃鐵礦粒內孔，Wn5井，2 368 m（OM.有機質，OMP.有機質孔，Cal.方解石，Dol.白云石，Qz.石英，Chl.綠泥石，Py.黃鐵礦，IAP.粒內孔，It.伊利石）Fig.7 SEM photographs of laminated shale from Longmaxi Formation,Sichuan Basin(a)OM pores associated with It in horizontal homogeneous-thickness laminae texture shale,well Wn3,depth 2 385 m.(b)OM,Dol,Qz,and well-developed OMP in horizontal heterogeneous-thickness laminated shale,well Wn3,depth 2 288 m.(c)Enlarged inset in(b):mainly OMP;very few non-OMP in Cal.(d)OM not developed,with It,in horizontal-slightly wavy laminae,well Ww2,depth 1 531 m.(e)Enlarged inset in(d):OMP form honeycomb pattern.(f)OMP and IAP in Py,well Wn5,depth 2 368 m[Cal=calcite,Chl:chlorite,Dol:dolomite,IAP:intragranular pores,It:illite,OM:organic matter,OMP:OM pores,Py:pyrite,Qz:quartz]

與紋層狀頁巖相比，塊狀泥巖中盡管也發育蜂窩狀有機質孔，但其發育比例與孔隙直徑明顯小于紋層狀頁巖（圖8）。在塊狀泥巖中，在有機質內部發育的孔隙相對數量要少，且孔隙并非呈圓形或近圓形，而是主體呈狹長縫狀（圖8a，d）；在塊狀泥巖中也見有機質孔與伊利石等礦物伴生（圖8e），以及極少量的與石英共生的有機質孔（圖8f）。與不同紋層結構頁巖相比，塊狀泥巖中的有機質孔發育比例低，且孔徑極小，主體小于100 nm（圖8f）。大部分有機質內部未見有機質孔發育，孔隙主體發育在礦物之間，如方解石溶蝕孔是重要的儲集空間類型（圖8a，f）。

圖8 四川盆地海相龍馬溪組塊狀泥巖場發射掃描電鏡照片（a）有機質孔與伊利石、方解石、綠泥石等，有機質內部未見蜂窩狀孔隙發育，Wn3井，2 102 m；（b）a圖局部放大圖，見有機質內部發育長條形孔隙，數量較少；（c）方解石粒內孔，中部發育黃鐵礦充填，有機質內部發育孔隙，Ww2井，1 550 m；（d）c圖局部放大圖，有機質孔發育，內部見伊利石發育；（e）有機質與伊利石，見長條形孔隙發育，Wz2井，3 668.8 m；（f）有機質孔呈蜂窩狀分布，內部見微晶石英發育，見方解石粒內孔發育，Wn2井，2 568 m（OM.有機質，OMP.有機質孔，Cal.方解石，Dol.白云石，Qz.石英，Chl.綠泥石，Py.黃鐵礦，IAP.粒內孔，It.伊利石）Fig.8 SEM photographs of massive mudstone in Longmaxi Formation,Sichuan Basin(a)OMP and It,Cal and Chl.No honeycomb-pattern pores in OMP,well Wn3,depth 2 102 m.(b)Enlarged inset in(a)shows small strip-shaped OMP.(c)IAP in Cal with Py filling,and OMP,well Ww2,depth 1 550 m.(d)Enlarged inset in(c)shows well-developed OMP with It infill.(e)OM,It and long strip-shaped pores,well Wz2,depth 3 668.8 m.(f)Honeycomb-pattern OMP with microcrystalline Qz and IAP in Cal,well Wn2,depth 2 568 m[Cal:calcite,Ch:chlorite,Dol:dolomite,IAP:intragranular pores,It:illite,OM:organic matter,OMP:OM pores,Py:pyrite,Qz:quartz]

4.1.2 不同類型紋層的差異

頁巖儲層微納米孔隙體系主要由有機質孔和無機孔兩大類組成，本文研究了不同礦物組分的紋層對應的孔隙結構及類型的差異，重點關注了有機質孔—無機質孔的大小、發育程度及空間分布。研究區龍馬溪組頁巖主要發育石英、碳酸鹽、黏土礦物與有機質紋層（圖9a、圖10a）。圖9為Wn2井的場發射掃描電鏡照片，可見碳酸鹽與石英紋層內有機質含量明顯高于黏土礦物紋層。碳酸鹽紋層的有機質孔隙形態多呈橢圓狀、長條狀，孔隙范圍較廣，從納米級到微米級都很發育（圖9b）。同時，碳酸鹽礦物的粒內孔較為發育，可為氣體富集與運移提供良好的空間（圖9c）。在黏土礦物紋層中，長條狀有機質分散發育，黏土礦物以伊利石為主，有機質孔較小，發育程度明顯減弱（圖9d，e）。Wz2井頁巖不同紋層結構對應的孔隙結構具有類似的特征，發育薄層狀的碳酸鹽紋層和厚狀的黏土、石英紋層。其中，碳酸鹽紋層中發育大量片狀有機質，明顯多于底部黏土礦物與石英紋層；同時，碳酸鹽紋層中發育的蜂窩狀有機質孔隙明顯多于黏土紋層中的有機質孔隙（圖10b，d），且發育大量的方解石和白云石粒內孔，黏土紋層中伊利石晶間孔占比較大，有機質孔隙占比較小（圖10e）。

圖9 四川盆地海相龍馬溪組Wn2井紋層狀頁巖場發射掃描電鏡照片（a）宏觀下分為碳酸鹽、石英、黏土與有機質紋層，可見碳酸鹽、石英紋層中發育片狀有機質，明顯多于黏土紋層中發育的條帶有機質；（b）a圖局部放大圖，見碳酸鹽紋層中的有機質內部發育長條形孔隙和白云石發育的粒內孔隙，數量較多；（c）a圖局部放大圖，可見方解石粒內孔，白云石粒內孔，偶見粒間孔充填黃鐵礦和有機質；（d）a圖局部，黏土紋層中夾雜的條帶有機質放大圖，可見少量蜂窩狀孔隙，有機質占比較少；（e）a圖局部放大圖，有機質與伊利石伴生，見長條形粒間孔發育（OMP.有機質孔，Cal.方解石，Dol.白云石，Qz.石英，It.伊利石）Fig.9 SEM photographs of laminated shale in Longmaxi Formation at well Wn2,Sichuan Basin(a)Macroscopically,laminae seen as Cal,Qz,clay and OM laminae.Lamellar OM occurs in Cal and Qz laminae,obviously more than OM developed in clay laminae.(b)Enlarged inset in(a)shows OMP in Cal laminae in the form of long strip-like pores,and IAP in Dol.(c)Enlarged inset in(a)shows pores inside Cal and Dol,and occasional IAP with Py and OM infill.(d)Enlarged inset in(a)shows banded OM developed in clay laminae and very few honeycomb pores,and relatively little OM.(e)Enlarged inset in(a),showing OM developed with It,and long strip-shaped pores within particles[Cal:calcite,Chl:chlorite,Dol:dolomite,IAP:intragranular pores,It:illite,OM:organic matter,OMP:OM pores,Py:pyrite,Qz:quartz]

圖10 四川盆地海相龍馬溪組Wz2井紋層狀頁巖場發射掃描電鏡照片（a）宏觀下分為碳酸鹽和石英、黏土與有機質紋層，可見碳酸鹽紋層中發育大片有機質，明顯多于石英、黏土紋層中發育的條帶有機質；（b）A圖局部放大圖，見碳酸鹽紋層中的有機質內部發育數量較多的蜂窩狀孔隙；（c）a圖局部放大圖，見方解石和白云石發育大量粒內孔，可為油氣運移提供良好通道；（d）a圖局部放大圖，見黏土紋層中夾雜的條帶有機質偶見蜂窩狀孔隙，有機質孔隙占比小，多為伊利石粒間孔；（e）a圖局部放大圖，有機質與伊利石伴生，見伊利石粒間孔（OMP.有機質孔，Cal.方解石，Dol.白云石，Qz.石英，It.伊利石）Fig.10 SEM photograph of laminated shale in Longmaxi Formation,Well Wz2(a)Macroscopically,the laminae are seen as Cal,Qz,clay and OM.Lamellar organic matter occurs in Cal laminae,clearly more than the strip-shaped OM developed in Qz and clay laminae.(b)Enlarged inset in(a)shows OM in the Cal laminae with a large number of honeycomb pores.(c)Enlarged inset in(a)shows a large number of IAP developed in Cal and Dol,providing good migration paths for oil and gas.(d)Enlarged inset in(a).(e)Enlarged inset in(a)shows OM developed with It,and IAP within the It[Cal:calcite,Chl:chlorite,Dol:dolomite,IAP:intragranular pores,It:illite,OM:organic matter,OMP:OM pores,Py:pyrite,Qz:quartz]

4.2 孔隙體積

4.2.1 氮氣吸附

圖11顯示了不同紋層結構頁巖與泥巖的氮氣吸附實驗結果，總體看，紋層狀頁巖孔隙體積高于塊狀泥巖。水平等厚紋層頁巖比孔容為0.035 cm3/g（圖11a1），水平不等厚紋層頁巖比孔容為0.025 cm3/g（圖11b1）；相對而言，黏土礦物為主的塊狀泥巖比孔容為0.02 cm3/g（圖11c1），而石英含量較高的塊狀泥巖比孔容為0.023 cm3/g（圖11d1）。因此，石英含量增加可能會在一定程度上改善泥巖的儲集性能。這一結果與場發射掃描電鏡的結果具有較好的一致性（圖7，8）；從孔徑分布看，紋層狀頁巖和塊狀泥巖均表現為明顯的雙峰分布特征，主峰對應的孔隙直徑分別為60～100 nm、3～4 nm，主峰體積的差異是不同類型泥頁巖儲層比孔容差異的主要原因。比表面積與比孔容具有相似的特征，但需要說明的是，比表面積的優勢孔徑以3～4 nm為主，在100 nm附近的大孔處未見比表面積峰值（圖11a2，b2，c2，d2）。

圖11 龍馬溪組頁巖與塊狀泥巖氮氣吸附比孔容與比表面積分布直方圖（a）水平等厚紋層頁巖，Wn3井，2 385 m；（b）水平不等厚紋層頁巖，Wn3井，2 288 m；（c）黏土礦物為主泥巖，Wn3井，2 102 m；（d）黏土礦物與石英為主泥巖，Ww2井，1 550 mFig.11 Histogram of nitrogen adsorption specific pore volume and specific surface area of shaleand massive mudstone of Longmaxi Formation(a)Shale with horizontal homogeneous-thickness laminae texture,well Wn3,depth 2 385 m;(b)Shale with horizontal heterogeneous-thickness laminae texture,well Wn3,depth 2 288 m;(c)Shale comprising mainly clay,well Wn3,depth 2 102 m;(d)Shale comprising mainly clay and quartz,well Ww2,depth 1 550 m

4.2.2 孔隙度

通過對Wn3井不同層段孔隙度分布區間進行統計，發現紋層狀頁巖孔隙度普遍高于塊狀泥巖（圖2，12）。中厚紋層組合頁巖孔隙度分布介于2%～10%，孔隙度主體分布在4%～6%，占比超過60%；孔隙度大于6%的樣品占比約20%，平均孔隙度為5.04%（圖12a）。與中厚紋層組合頁巖相比，薄紋層組合頁巖孔隙度相對較低，主體孔隙度介于4%～6%，占比超過80%；孔隙度小于2%的樣品占比小于5%，平均值為4.36%（圖12b）。塊狀泥巖孔隙度最低，主體小于2%，樣品比例超過85%，平均孔隙度為1.43%（圖12c）。總體來看，137塊樣品統計結果表明，Wn3井泥頁巖平均孔隙度為3.45%（圖12d）。

圖12 Wn3井龍馬溪組頁巖與塊狀泥巖孔隙度分布直方圖（a）水平等厚紋層—中厚紋層組合頁巖孔隙度分布，與圖2中A段對應；（b）水平不等厚紋層—薄紋層組合頁巖孔隙度分布圖，與圖2中B段對應；（c）塊狀泥巖孔隙度分布圖，與圖2中C段對應；（d）a，b和c平均孔隙度分布Fig.12 Porosity histogram of shale and massive mudstone of Longmaxi Formation,Well Wn3,showing porosity distribution in(a)horizontal homogeneous-thickness laminae-medium coarse laminae combination,as in Fig.2a;(b)horizontal heterogeneous-thickness laminae-thin laminae combination,as in Fig.2b;(c)massive non-laminar combination,as in Fig.2c;(d)Average of(a),(b)and(c)

通過比較Wn3井不同層段孔隙度和TOC測試結果可知，中厚紋層組合的頁巖孔隙度和TOC都高于薄紋層組合，并高于塊狀泥巖，因此頁巖孔隙度和總有機碳含量可能存在正相關性，這一點也在前人研究中被提及[11-12]?？傆袡C碳含量越高，其生氣能力相對越強，發育有機質孔隙更多。薄紋層交替發育，多代表水動力條件的周期性變化和不穩定的沉積環境，而中厚紋層組合對應相對穩定的沉積速率，更有利于有機質的保存和孔隙發育。

4.3 含氣量

從天然氣含量分布看，紋層狀頁巖與塊狀泥巖也具有明顯的差異。通過對Wn3井不同類型泥頁巖含氣量統計結果，發現不同結構的頁巖含氣量的分布具有差異性（圖2，13）。中厚紋層組合頁巖含氣量高且分布范圍較寬，從40～200 m3/m3均有分布，主體大于120 m3/m3，比例超過60%，平均含氣量為128.91 m3/m3（圖13a）；與中厚紋層組合頁巖相比，薄紋層組合頁巖含氣量稍低，主體含氣量小于120 m3/m3，其中小于80 m3/m3的樣品占比達90%，平均值為53.19 m3/m3（圖13b）；塊狀泥巖含氣量最低，其含氣量主體小于40 m3/m3，平均含氣量僅為13.64 m3/m3（圖13c）?？傮w來看，Wn3井頁巖平均含氣量為58.36 m3/m3（圖13d）。

圖13 Wn3井龍馬溪組頁巖與塊狀泥巖含氣量分布直方圖（a）水平等厚紋層—中厚紋層組合頁巖含氣量分布，與圖2中A段對應；（b）水平不等厚紋層—薄紋層組合頁巖含氣量分布圖，與圖2中B段對應；（c）塊狀泥巖含氣量分布圖，與圖2中C段對應；（d）a，b和c平均含氣量分布Fig.13 Gas-content histogram for shale and massive mudstone,Longmaxi Formation,Well Wn3,showing distribution of gas content in(a)horizontal homogeneous-thickness laminae-medium coarse laminae combination,as in Fig.2a;(b)horizontal heterogeneous-thickness laminae-thin laminae combination,as in Fig.2b;(c)massive non-laminar combination,as in Fig.2c;(d)Average of(a),(b)and(c)

5 結論

（1）四川盆地志留系龍馬溪組泥頁巖宏觀上發育中粗紋層組合、薄紋層組合及無紋層組合結構，其中，中粗紋層組合微觀上主要表現為水平等厚紋層結構與水平—小型波狀紋層結構，薄紋層組合微觀上主要表現為不等厚紋層結構；紋層成分主要由石英、碳酸鹽、黏土礦物與有機質三類組合，其中，碳酸鹽和石英紋層的有機質發育程度優于黏土與有機質紋層。

（2）不同礦物組分的紋層對應的孔隙結構具有差異，碳酸鹽與石英紋層內有機質含量明顯高于黏土礦物紋層，發育較多的方解石與白云石粒間孔和粒內孔，有機質孔發育比例與規模也較大，黏土礦物紋層主體以伊利石晶間孔為主，有機質孔發育比例較低。

（3）明確了紋層狀頁巖與塊狀泥巖在孔隙類型、孔隙體積、有機質豐度及含氣量方面的差異性，總體來看，中粗紋層組合頁巖有機質孔發育，孔隙體積主體大于0.03 m3/g，TOC高，平均含氣量129 m3/m3；薄紋層組合頁巖有機質孔發育比例較高，孔隙體積主體大于0.025 m3/g，TOC主體大于1.0%，平均含氣量52 m3/m3；塊狀泥巖有機質孔占比較小，孔隙體積主體小于0.02 m3/g，有機質豐度小于1.0%，含氣量平均僅為13 m3/m3。

（4）紋層狀頁巖是四川盆地海相龍馬溪組有利的勘探目標，加強紋層狀頁巖形成機理研究及評價，對于深化研究區有利儲層優選與評價，為四川盆地的非常規油氣沉積提供基礎資料，進一步完善頁巖氣勘探開發基礎工作具有重要意義。下一步研究方向包括：1）紋層狀頁巖形成的水動力學背景與沉積環境；2）紋層結構與有機質富集機理研究；3）紋層結構與頁巖可改造性關系評價。