松遼盆地南部深層中-高演化階段烴源巖品質評價標準探討

黃文彪，程 杰，邵明禮，盧雙舫*，薛海濤，屈衛華，白連德，王 穎，張 浩

(1.中國石油大學(華東) 地球科學與技術學院，山東 青島 266580；2.中國石油吉林油田分公司勘探開發研究院，吉林 松原 138001；3.中國石油吉林油田分公司紅崗采油廠，吉林 松原 131301)

0 引言

有機質豐度評價是初步判識烴源巖品質優劣的有效手段，也是烴源巖評價工作中最為基礎且較為重要的工作。目前，有機質豐度評價指標最常用的為有機碳含量(TOC)及生烴潛量S1+S2(Pg)，評價方案多基于中國石油行業標準《陸相烴源巖地球化學評價方法》(SY/T 5735—1995)和1997年由陳建平等提出的中國煤系地層烴源巖評價標準[1-6]。這些標準的建立均基于未熟-低熟樣品，而含油氣盆地內烴源巖多已經歷了大量生排烴過程，實驗檢測的TOC和Pg均為現今殘余量[7-8]。因此，基于上述標準對烴源巖殘余TOC和Pg進行評價，就會造成烴源巖品質認識上的偏差。此外，由于不同地區熱演化程度的差異，即使具有相同原始生烴潛量(Pg0)的烴源巖，現今所檢測的殘余量也存在差異。對于如何評價經歷過大量生排烴的烴源巖的有機質豐度及其評價標準，是目前烴源巖品質精細評價亟待解決的關鍵問題。

由于有機質生源差異,學者們通常將烴源巖劃分為湖相和煤系烴源巖[9-14]。當然,應該還存在處于二者之間的過渡相源巖,或者叫混相烴源巖。不同沉積環境下的烴源巖即使生烴潛量相同,TOC也會存在較大差異,從而造成烴源巖品質劃分的TOC界限有所不同。如淡水-半咸水沉積環境下低熟-未熟湖相烴源巖TOC>1.0%為好烴源巖,而煤系泥巖TOC>3.0%為好烴源巖[1-2]。本質上,烴源巖品質的優劣關鍵在于單位質量烴源巖能夠生多少烴,即烴源巖的生烴潛量。不難發現,無論是針對于湖相泥巖的行業標準,還是由陳建平提出的煤系泥巖評價標準,二者對生烴潛量的劃分界限相同,均以0.5 mg/g，2.0 mg/g,6.0 mg/g和20.0 mg/g為界限將烴源巖劃分為非、差、中、好和很好[1-2]。理論上,如若將現今檢測的TOC和Pg恢復至原始狀態,即可獲知烴源巖的優劣,但此方法每次都需要對實測樣品進行TOC和Pg恢復工作,而且還需要解決烴源巖的類別歸屬問題；尤其對于混相烴源巖,因難以找到相應的評價標準,給評價應用造成極大不便。如若按照干酪根類型差異，建立基于殘余TOC和Pg的烴源巖評價標準，不僅有助于精確認知中-高演化階段烴源巖的品質，也方便后續烴源巖的品質評價及勘探潛力分析。該文借助松遼盆地深層烴源巖樣品，基于生烴熱模擬實驗以及實測巖芯樣品的地化指標，建立中-高演化階段烴源巖分級評價標準，為烴源巖精細分類評價和勘探潛力的重新認識提供依據和指導。

1 樣品及其地化特征

該文采用松遼盆地深層290塊泥巖巖芯樣品開展TOC、熱解、鏡質組反射率Ro以及干酪根類型等的檢測,用以建立中-高演化階段烴源巖分級評價標準。巖芯樣品TOC為0.2%～12.4%,均值為3.23%；S1為0.01～5.83 mg/g,均值為1.2 mg/g；S2為0.09～26.48 mg/g,均值為5.45 mg/g。樣品從成熟階段至過熟階段均有分布,可劃分為4個階段：成熟階段(Ro=0.70%～1.26%、均值0.98%)、高熟階段早期(Ro=1.35%～1.59%、均值1.47%)、高熟階段晚期(Ro=1.95%～2.10%、均值1.98%)、過熟階段(Ro=2.35%～3.06%、均值2.62%),如圖1所示。除了成熟階段存在II2型干酪根樣品外,其他樣品均為III型有機質。考慮到該文所用樣品干酪根類型,在該盆地各選取1塊II2型和III型低熟樣品開展生烴熱模擬實驗,建立成烴轉化率圖版,用以開展烴源巖原始生烴潛量(Pg0)和原始有機碳含量(TOC0)恢復，樣品參數如表1所示。

圖1 巖芯樣品成熟度分布特征Fig.1 Maturity distribution characteristics of core samples

表1 生烴熱模擬實驗樣品地化參數Table 1 Geochemical parameters of samples for thermal simulation experiment of hydrocarbon generation

2 生烴熱模擬實驗及成烴轉化率圖版

生烴熱模擬實驗在Rock-Eval分析儀上開展,升溫速率分別為10 ℃/min,20 ℃/min,30 ℃/min,40 ℃/min,50 ℃/min,并采用對應的升溫速率對平行樣品開展PY-GC實驗,實現干酪根生烴過程中對油氣的有效分離。從圖2實驗結果來看,III型干酪根(#2樣品)熱解起始溫度低于II2型干酪根(#1樣品),而終止溫度則高于II2型(圖2a、圖2c所示)。采用相同指前因子和活化能離散分布平行一級反應動力學模型[15-19]對實驗結果進行標定,獲取II2型和III型有機質生油和生氣的反應活化能和反應分數(圖2b、圖2d所示)。從標定結果來看，#1樣品生油活化能分布相對集中，主要為200～220 kJ/mol,生氣活化能主要為210～220 kJ/mol(圖2b所示)；#2樣品生油和生氣的活化能范圍明顯寬于#1號樣品,分別為200～240 kJ/mol和210～260 kJ/mol(圖2d所示)。

圖2 生烴熱模擬實驗及標定結果Fig.2 Hydrocarbon generation thermal simulation experiment and calibration results

基于不同類型有機質生烴動力學參數，結合地史和熱演化史恢復，外推至地質條件下的生烴特征，建立了松遼盆地深層II2型和III型有機質成烴轉化率與Ro圖版，如圖3所示。雖然III型有機質開始生烴的熱演化階段略早于II2型有機質(開始生烴時對應的Ro分別為0.4%和0.6%)，但經歷大規模生烴的熱演化階段相當(均處于成熟階段，Ro<1.3%)，且III型有機質在高演化階段依然存在一定量干酪根生氣的過程(圖3)。不同類型有機質生烴過程的差異，在其活化能分布特征上已得到充分體現,如兩種類型干酪根優勢活化能分布區間相當,但III型有機質存在少量低活化能(<190 kJ/mol),而且在生氣時活化能在高值段反應分數也比II2型有機質高。

圖3 不同類型干酪根成烴轉化率剖面Fig.3 Hydrocarbon conversion profile of different types of kerogen

3 中-高演化階段烴源巖有機質豐度評價標準建立

烴源巖品質優劣的本質在于其原始生烴潛量的差異。以原始生烴潛量為基準，建立恢復后的原始生烴潛量與現今實測TOC以及Pg的關系，從而厘定基于現今豐度指標的中-高演化階段烴源巖評價方案。

3.1 原始生烴潛量恢復方法

原始生烴潛量Pg0應為烴源巖內殘余生烴潛量Pg與已排出烴源巖的烴量之和[20-21]，故此：

Pg0=Pg+(Pg0·Xo+B0-B)+Pg0·Xg

(1)

Pg0=(Pg+B0-B)/(1-Xo-Xg)

(2)

式中：Pg0為原始生烴潛量，mg/g rock；Pg為現今檢測的生烴潛量，mg/g rock；B0為烴源巖中原生瀝青的量(即非干酪根熱降解成因)，可統計未熟樣品獲得，mg/g rock；B為烴源巖中殘留油量，可通過熱解數據S1代替，mg/g rock；Xo為干酪根成油轉化率，%；Xg為干酪根成氣轉化率，%。

相應地，烴源巖的原始有機碳含量可表達為：

TOC0=TOC+(Pg0-Pg)·K/1 000

(3)

其中：TOC0為原始有機碳含量，%；TOC為現今檢測有機碳含量，%；(Pg0-Pg)為烴源巖的排烴量，mg/g rock；K為將產物有機質轉為有機碳的系數(即油氣產物的含碳率，一般可取84%)。

3.2 泥巖與碳質泥巖識別

相比于封閉靜水環境下的烴源巖,煤系地層中烴源巖往往含有豐富的陸源高等植物生源,當碳質含量達到一定數量,即可稱之為碳質泥巖。陳建平基于中國西北部諸多盆地2 300個煤系地層樣品,將TOC0=6.0%作為泥巖和碳質泥巖的界限[2]。誠然,碳質泥巖類脂組含量低,相對富碳貧氫,致使隨有機碳含量的增多,碳質泥巖的原始氫指數(IH0=Pg0/TOC0)增量要低于泥巖。從恢復后的TOC0和IH0關系來看，當TOC0>6.0%時，III型干酪根樣品原始氫指數增長速率明顯變緩,如圖4所示。故此,TOC0=6.0%也可作為松遼盆地泥巖和碳質泥巖的劃分界限。II2型有機質原始有機碳含量普遍低于6.0%,原始氫指數也普遍高于相同TOC0時的III型有機質,主要為陸生和水生混相產物,生產力高于以陸生植物為主體的III型干酪根。

圖4 烴源巖TOC0與IH0關系Fig.4 Relationship between TOC0 and IH0 of source rocks

根據恢復前后TOC關系，可厘定不同演化階段碳質泥巖的TOC下限，在成熟階段、高熟階段晚期和過熟階段分別為4.0%，2.7%和2.0%(圖5a～圖5c所示)。由于高熟階段早期樣品TOC恢復后普遍低于6.0%，無法直接厘定碳質泥巖TOC下限。因此，通過建立各演化階段樣品平均Ro與碳質泥巖TOC下限關系，厘定高熟階段早期碳質泥巖TOC下限為3.3%(圖5d所示)。

圖5 不同演化階段碳質泥巖TOC下限厘定Fig.5 TOC lower limit of carbonaceous mudstone in different evolution stages

3.3 不同演化階段烴源巖評價標準

3.3.1 成熟階段

無論是湖相烴源巖還是煤系烴源巖，在未熟-低熟階段不同品質烴源巖Pg的劃分界限是一致的，可以近似認為是Pg0的界限。根據Pg0與樣品檢測的豐度指標關系可知，II2型干酪根泥巖處于成熟階段時，TOC>1.0%，Pg>2.3 mg/g即為好烴源巖；TOC>2.8%，Pg>8.3 mg/g即為很好烴源巖(圖6a、圖6b所示)。而同處于成熟階段的III型泥巖TOC需達到2.0%以上、Pg超過2.7 mg/g才能成為好烴源巖；同樣很好烴源巖的界限也比II2型高，TOC和Pg的界限分別為3.7%和9.5 mg/g(圖6c、圖6d所示)。

圖6 成熟階段泥巖原始生烴潛量與現今檢測地化指標關系Fig.6 Relationship between original hydrocarbon generation potential and present geochemical indexes of mudstone in mature stage

依據陳建平等[2]對低熟-未熟碳質泥巖品質劃分方案,分別以Pg0為35 mg/g,70 mg/g,120 mg/g為界限,將碳質泥巖劃分為差、中等、好及很好源巖(Reference)。據此,碳質泥巖在成熟階段TOC=4.0%～6.0%，Pg<16 mg/g為差烴源巖；TOC=6.0%～12.0%,Pg=16～32 mg/g為中等烴源巖；TOC=12.0%～20.0%，Pg=32～53 mg/g為好烴源巖；根據趨勢線推斷TOC>20.0%,Pg>53 mg/g為很好烴源巖。如圖7所示。

圖7 成熟階段碳質泥巖原始生烴潛量與現今檢測地化指標關系Fig.7 Relationship between original hydrocarbon generation potential and present geochemical indexes of carbonaceous mudstone in mature stage

3.3.2 高熟階段

高熟階段巖芯樣品Ro一部分為1.3%～1.6%,屬于高熟階段早期；另一部分為1.95%～2.04%,屬于高熟階段晚期(見圖1)。整體來看，具有相同原始生烴潛量的烴源巖，處于晚期階段烴源巖現今檢測的有機質豐度明顯低于早期階段。由于高熟階段早期碳質泥巖的TOC下限為3.3%，低于Pg0=20 mg/g對應的TOC界限(4.5%)，故厘定好和很好烴源巖的TOC范圍相同，TOC均為1.5%～3.3%，但很好烴源巖Pg需超過3.8 mg/g，而好烴源巖Pg=1.2～3.8 mg/g(圖8a、圖8b所示)。同樣，在高熟階段晚期，很好級別烴源巖對應的TOC下限與碳質泥巖下限相當，也厘定該階段好和很好烴源巖的TOC范圍均為0.9%～2.7%，當Pg>3.6 mg/g時可認定為很好烴源巖，Pg=0.7～3.6 mg/g時為好烴源巖(圖8c、圖8d所示)。

圖8 高熟階段泥巖原始生烴潛量與現今檢測地化指標關系Fig.8 Relationship between original hydrocarbon generation potential and present geochemical indexes of mudstone in high maturity stage

高熟階段晚期，碳質泥巖TOC=2.7%～4.8%，Pg<7.0 mg/g屬于差烴源巖；TOC=4.8%～9.5%，Pg= 7.0～27.0 mg/g為中等源巖。基于趨勢線遞推可知，當TOC=9.5%～16.0%，Pg=27.0～46.0 mg/g為好烴源巖；TOC>16.0%，Pg>46.0 mg/g為很好源巖，如圖9所示。

圖9 高熟階段晚期碳質泥巖原始生烴潛量與現今檢測地化指標關系Fig.9 Relationship between original hydrocarbon generation potential and present geochemical indexes of carbonaceous mudstone in late high maturity stage

3.3.3 過熟階段

經歷高演化之后，烴源巖檢測的生烴潛量普遍較低。在過熟階段，泥巖TOC>0.7%，Pg>0.26 mg/g即可達到好烴源巖標準；當Pg超過0.52 mg/g時即為很好烴源巖(圖10a、圖10b所示)。對于碳質泥巖，當TOC=2.0%～4.3%，Pg<0.8 mg/g為差烴源巖；TOC=4.3%～8.4%，Pg=0.8～1.4 mg/g為中等源巖；TOC=8.4%～14.0%，Pg=1.4～2.3 mg/g為好烴源巖；TOC>14.0%且Pg>2.3 mg/g為很好烴源巖(圖10c、圖10d所示)。

圖10 過熟階段烴源巖原始生烴潛量與現今檢測地化指標關系Fig.10 Relationship between original hydrocarbon generation potential and current geochemical indexes of source rocks in over mature stage

本次樣品中缺乏高熟階段早期碳質泥巖樣品，無法直接獲取此階段碳質泥巖品質劃分方案。根據評價指標界限隨樣品平均Ro演變特征，厘定了高熟階段早期碳質泥巖TOC和Pg劃分界限，如圖11所示。由此，建立了一套相對完整的松遼盆地深層中-高演化階段泥巖和碳質泥巖有機質豐度評價標準(見表2)。從各項指標劃分的界限來看，在干酪根類型相同的情況下，相同品質烴源巖的劃分界限隨成熟度增高而逐漸降低；在相同演化階段情況下，III型干酪根源巖劃分界限高于II2型。

圖11 碳質泥巖不同品質劃分界限隨樣品平均Ro演變特征Fig.11 Evolution characteristics of different quality boundaries of carbonaceous mudstone with average Ro of samples

表2 不同演化階段泥巖及碳質泥巖品質評價標準Table 2 Quality evaluation criteria of mudstone and carbonaceous mudstone in different evolution stages

4 分析及討論

受樣品限制，文中的烴源巖樣品多為偏腐殖型有機質，基于同樣方法即可建立不同熱演化階段I型和II1型有機質豐度評價方案。值得注意的是，陳建平等建立的低熟-未熟碳質泥巖評價標準是將其視為生油巖而定，而碳質泥巖中含有豐富的陸源植物碎屑，有機質中類脂組含量低，富碳貧氫，其生油能力較為有限[2,22]，故而出現差品質碳質泥巖的生烴潛量可能高于好品質泥巖的現象。故此，在判識烴源巖品質時，不能簡單地根據TOC和Pg的高低而下結論，巖性、熱演化程度以及干酪根類型差異對烴源巖品質評價均有影響。

誠然，具有較高的TOC和Pg并不代表其一定具有較高的生油能力，亦有可能屬于碳質泥巖范疇。如圖12所示，LN_2井樣品的TOC和Pg均值高達5.8%和16.4 mg/g、且處于成熟階段，從表象來看，這些烴源巖的生油能力要優于DS_50井烴源巖(平均TOC=2.17%、平均Pg=6.29 mg/g)。但事實上LN_2井樣品TOC基本都大于4.0%，按照該文標準，屬于生油能力較差的碳質泥巖范疇。烴源巖內單位質量有機質平均含油量(S1/TOC)也揭示LN_2井烴源巖生油能力低于DS_50井(分別為50 mg/gTOC和79 mg/gTOC)。需要指出的是，雖然碳質泥巖具有富碳貧氫的特征，但地層水中的H在一定程度上可以彌補這一短板[22]。高金亮等通過模擬實驗揭示，在高-過成熟階段，水對烴類氣產量的促進達13%以上[23]。因此，作為高演化階段的氣源巖，碳質泥巖應屬于較好的烴源巖。

圖12 LN_2和DS_50井地化指標Fig.12 Geochemical index of wells LN_2 and DS_50

不難發現，文中處于高演化階段泥巖的TOC和Pg都普遍比較低。依照行業標準，這些烴源巖絕大部分都屬于差烴源巖(圖13a所示)，這明顯與松遼盆地深層油氣勘探現狀不符。依據該文建立的標準，這些樣品大部分已達到好烴源巖的級別(圖13b所示)，具有良好的生烴潛力。董澤亮等[24]評價沁水盆地山西組煤系烴源巖時也認為現有標準對中-高成熟烴源巖評價的適用性受到局限，并分別給出了Ro=1.2%～2.5%以及Ro>2.5%兩個階段的評價標準。雖然董澤亮等提出的標準沒有給出直接的依據，且對熱演化程度劃分不細致，但均突出了有機質熱演化對烴源巖生烴潛力的重要影響。從表2標準來看，隨著熱演化程度的增加，各項豐度評價指標逐漸降低，尤其在過成熟階段，不同品質烴源巖的生烴潛量已經相差不大。

圖13 基于不同標準的烴源巖品質評價結果Fig.13 Evaluation results of source rock quality based on different standards

有機質類型的差異同樣也會造成相同品質烴源巖地化指標劃分界限有所不同。如處于成熟階段的II2型和III型泥巖樣品，前者的生烴潛力指數IPg(Pg/TOC)要高于后者，尤其對于中等及以上品質烴源巖(TOC>0.7%)表現的更為明顯(圖14a所示)。這充分說明了單位質量巖石生成相同質量的烴，III型樣品需要更高的有機碳含量，即相同品質烴源巖，III型泥巖TOC劃分界限要高于II2型泥巖(表2)。對比II2型和III型樣品TOC0和Pg0關系也可證實這一觀點，即達到好級別烴源巖(Pg0>6 mg/g)，II2型泥巖TOC0必須達到1.7%,而III型則需達到2.3% (圖14b所示)。此外還可以發現，II2型和III型好烴源巖的TOC下限均介于典型湖相(TOC0>1%)和典型煤系泥巖(TOC0>3.0%)的界限之間，從而間接說明松遼盆地深層烴源巖具有湖相和煤系混相生源的特征。

圖14 成熟階段II2型和III型干酪根泥巖TOC-IPg及TOC0-Pg0關系Fig.14 TOC-IPg and TOC0-Pg0 relationships of type II2 and type III kerogen mudstones at maturity stage

5 結論與建議

受烴源巖巖性、熱演化程度以及有機質類型影響，有機質豐度評價指標劃分界限差異明顯。表現為碳質泥巖的豐度標準遠高于泥巖，高熱演化烴源巖標準低于中低熱演化烴源巖，有機質類型差的烴源巖標準高于類型好的烴源巖。不同含油氣盆地烴源巖豐度評價標準可能難以統一，但可依照該文介紹的方法建立相應地區的烴源巖有機質豐度評價方案。整體而言，該文方法具有三方面優點：其一，豐度指標界限是基于現今實測數據，方便后續的評價應用；其二，指標界限的擬定是基于原始生烴潛力，無需區分是湖相還是煤系烴源巖，尤其對于混相烴源巖，即使針對低熟-未熟狀態目前也缺乏相應標準；其三，按巖性、干酪根類型和熱演化階段細化評價標準，有助于烴源巖的精細分類評價，為有利區帶的精準優選提供依據。