種 濤,莫建軍,鄭賢旭,傅 華,蔡進濤
(中國工程物理研究院流體物理研究所,四川 綿陽 621999)
炸藥的力學性能參數與其反應機理和化爆安全性緊密相關[1-4]。單質高能炸藥由于受到炸藥大單晶生長困難的影響,不能直接加工成藥柱等構件。目前,炸藥力學性能均基于非均質炸藥(PBX)為研究對象。研究表明,單質炸藥的晶體特性對PBX 的性能如感度、安定性、機械強度等有重要影響[5-12]。
HMX 是目前綜合性能最好的高能炸藥,在武器中應用廣泛。HMX 晶體因具有較多晶型以及復雜的相變問題而受到廣泛的關注,它具有β、δ、α 和γ 等4 種晶型, 其中β-HMX、δ-HMX 和α-HMX 是固體,γ-HMX 是液體[13-15]。 這幾種晶型具有不同的穩定性和對外界刺激的敏感程度, 不同相之間可以發生相互轉變。在常溫常壓下, 4 種晶型的穩定性由強到弱依次為為β、γ、α、δ[14]。 β-HMX 是在室溫下最穩定的晶型[15]。人們已開始研究HMX 在動態加載條件下的非彈性行為[16]。 Menikoff 等[17]和 Dick 等[18]的實驗研究結果表明,β-HMX 單晶受平面沖擊加載后呈現各向異性的彈塑性波結構。 Dick 等[18]的認為對于這種脆性的分子晶體,其主要作用機制是塑性機制。Jaramillo 等[19]通過分子動力學計算發現,β-HMX 的彈塑性轉變機制是位錯滑移運動。Sewell 等[20]和Zaug 等[21]也對β-HMX 單晶的彈塑性行為開展了沖擊加載實驗研究。
沖擊加載下炸藥單晶溫升劇烈,由于其動力學響應特性的高感度,很難獲得較高壓力下的實驗結果。利用斜波加載實驗技術[22],樣品壓縮過程中獲得高壓狀態的同時依然可以保持樣品材料中較低的溫升,炸藥不易發生化學反應。本研究利用磁驅動加載實驗技術,開展了斜波加載下β-HMX 兩個晶向在15 GPa 內的動力學響應研究,目的在于通過雙光源外差測速技術(dual laser heterodyne velocimetry,DLHV)測量單晶的速度響應曲線,獲得β-HMX 單晶不同晶向彈塑性轉變信息的同時獲得炸藥的壓力-相對比容關系。

圖 1 HMX 晶體Fig. 1 An HMX crystal
HMX 是一種具有各向異性力學性能的單斜晶體,本文中采用的厘米量級大塊體樣品由中北大學制備,樣品如圖1 所示。
HMX 晶體斜波壓縮實驗條件見表1,HMX單晶樣品有(011)、(010)兩個晶向,實驗窗口為LiF 單晶,加載電極為高導純鋁材料。單發實驗對不同厚度樣品進行斜波壓縮,利用DLHV 測試HMX 樣品/LiF 窗口的界面速度。
本文進行了2 輪實驗:第1 輪實驗完成了1 發HMX(011)晶向實驗和3 發HMX(010)晶向實驗;第2 輪實驗降低了加載壓力,2 種晶向各完成了1 發實驗。第1 輪實驗獲得的速度歷史曲線見圖2~5,4 發實驗都是兩組不同厚度的HMX 晶體上下對稱布局。第2 輪實驗獲得的速度歷史曲線見圖6~7。由實驗結果得,速度波剖面都是彈塑性雙波結構,且在彈塑性轉變區出現了明顯的速度松弛現象,有十幾米每秒的速度降低。實驗2 和實驗3 實驗結果顯示,在厚樣品的塑性后形成了沖擊波。實驗3 中厚樣品的速度峰值比薄樣品的高,這可能是由于沖擊波引起樣品中有部分化學反應發生。為了避免樣品中形成沖擊波,減小HMX 晶體樣品厚度,實驗4~6 中樣品中都沒有形成沖擊波。
基于考慮阻抗失配修正的迭代Lagrange 數據處理方法,完成了實驗1 和實驗3 兩發實驗的數據分析,獲得了(011)和(010)兩個晶向HMX 晶體的壓力-相對比容和聲速-粒子速度曲線。(011)和(010)晶向HMX 基于Hugoniot 關系擬合的聲速-粒子速度關系分別為us=2.728+2.234up和us=2.756+2.249 up。由于(011)和(010)兩個晶向的p-V/V0關系參數基本一致,圖中只給出(011)晶向的結果。靜壓實驗結果[23-24]、LASL 沖擊實驗數據[25]、準等熵加載實驗結果[26]、蘇銳等[27]采用分子動力學的計算結果和本文中結果見圖8,本文工作結果與Yoo 等[23]的靜高壓實驗、文獻[25]、Daniel 等[26]的準等熵實驗以及文獻[27]中的計算結果基本吻合,說明15 GPa 壓力范圍內未反應HMX 晶體的等溫線、準等熵和沖擊Hugoniot 線在壓力-相對比容熱力學平面未完全分離。

表 1 實驗條件Table 1 Experimental condition

圖 2 實驗1 的速度響應曲線Fig. 2 Velocity profiles in experiment 1

圖 3 實驗2 的速度響應曲線Fig. 3 Velocity profiles in experiment 2

圖 4 實驗3 的速度響應曲線Fig. 4 Velocity profiles in experiment 3

圖 5 實驗4 的速度響應曲線Fig. 5 Velocity profiles in experiment 4

圖 6 實驗5 速度響應曲線Fig. 6 Velocity profiles in experiment 5

圖 7 實驗6 的速度響應曲線Fig. 7 Velocity profiles in experiment 6
斜波加載實驗對應樣品一個連續的壓縮過程,每發實驗結果進行處理可獲得壓力峰值內連續變化的聲速曲線,(011)和(010)晶向HMX 晶體的拉氏聲速曲線見圖9。由實驗1 獲得了(011)晶向HMX 塑性段的拉氏聲速-粒子速度曲線(圖9(a)),線性擬合得到線性關系為cL=2.728+2×2.234up。由實驗6 獲得了(011) 晶向HMX 塑性段線性關系為cL=2.765+2×2.226up。由實驗4 獲得了(010)晶向HMX 彈性段和塑性段的拉氏聲速-粒子速度曲線(圖9(b)),線性擬合得到彈性段線性關系為cL=3.022+15.867up,塑性段線性關系為cL=2.756+2×2.249up。由實驗2獲得了(010)晶向HMX 塑性段線性關系為cL=2.713+2×2.255up。由實驗3 獲得了(010)晶向HMX 塑性段線性關系為cL=2.713+2×2.255up。由實驗4 獲得了(010)晶向HMX 塑性段線性關系為cL=2.741+2×2.242up。文獻[28]對本文中的實驗技術和數據處理不確定度進行了研究,實驗得到的拉氏聲速不確定度為1.5%。

圖 8 p-V/V0 曲線與文獻數據結果Fig. 8 p-V/V0 curve and literature data

圖 9 Lagrange 聲速與粒子速度關系曲線Fig. 9 Lagrange sound speed-particle velocity
由界面連續性條件可得,HMX 樣品與LiF窗口界面處的粒子速度和應力相等,可用彈塑性轉變點處已知物性材料LiF 窗口的應力代替HMX 單晶的應力彈性極限σIEL。表2 所示為本文中實驗HMX 晶體的彈塑性轉變特征速度、樣品厚度和計算的彈性極限。計算時,LiF 單晶物性參數取密度ρ0=2.638 g/cm3,聲速c0=5.15 km/s,聲速對粒子速度的一階系數 s=1.35。
圖10 為動態加載下HMX 晶體彈性極限與厚度的關系,其中Baeri 等[29]的斜波加載實驗數據和Dick 等[18]的沖擊加載實驗結果作為參考。三方實驗數據總體趨勢相同:(010)晶向的屈服極限高于(011)晶向的屈服極限;隨著樣品厚度的增加,HMX 晶體彈性極限出現變化。

表 2 HMX 晶體的屈服Table 2 Yield of HMX crystals

圖 10 彈性極限與樣品厚度關系Fig. 10 Relationship between elastic limit and sample thickness
實驗速度波剖面在彈-塑性轉變過程中有明顯的速度弛豫現象,這是由于有機大分子單晶材料的黏性造成的。為了更好地描述HMX 晶體的斜波壓縮物理過程,本文中采用Hobenemser-Prager 本構關系和彈-黏塑性模型[30],高壓物態方程采用適用于等熵熱力學過程的三階Birch-Murnaghan 模型[31]。Hobenemser-Prager 黏彈塑性本構關系的具體形式為:


基于以上物理模型及表3 的模型參數(其中KT0和參考文獻[32]并利用本文實驗數據對其修正),對HMX 晶體的斜波加載實驗過程進行了數值模擬,計算和實驗結果如圖11~12 所示。這里以Al/LiF 窗口界面粒子速度計算的電極內表面壓力歷史為輸入邊界。由圖11~12 可得,計算結果與實驗結果整體上吻合較好,尤其在彈塑性轉變部分,計算結果能較好再現彈塑性區域的速度弛豫現象,說明本文中選擇的物理模型及參數適用于HMX 晶體斜波壓縮動力學過程的描述。

表 3 模擬計算所用的模型參數Table 3 Model parameters used in simulation

圖 11 (010)晶向模擬計算結果與實驗結果對比Fig. 11 Calculated and experimental data of (010) crystal direction

圖 12 (011)晶向模擬計算結果與實驗結果對比Fig. 12 Calculated and experimental data of (011) crystal direction
利用磁驅動加載裝置CQ-4 和激光干涉測速技術,開展了15 GPa 壓力內兩種晶向HMX 晶體的斜波加載實驗,獲得了包含彈塑性轉變信息的速度波剖面。實驗結果顯示,HMX 晶體兩個晶向的動力學參數存在差異,通過數據處理獲得了兩個晶向HMX 晶體的壓力-相對比容曲線和聲速-粒子速度曲線。結合Hobenemser-Prager 彈-黏塑性本構關系和三階Birch-Murnaghan 物態方程對實驗過程開展了數值模擬,計算結果可以較好再現HMX 晶體斜波壓縮下彈塑性轉變對應的速度弛豫過程。
感謝吳剛、鄧順益、稅榮杰和胥超等在實驗運行和測試方面的幫助。