外延石墨烯納米帶中純自旋流的實現

陳 興

（合肥工業大學 電子科學與應用物理學院，安徽 合肥 230601）

0 引 言

摩爾定律指出，集成電路上可以容納的晶體管數目大約每18個月翻一倍，即處理器的性能每隔兩年便會翻一倍，隨著晶體管集成度的增加，器件的熱問題對其性能的影響越來越大。為了解決這個問題，電子的另一自由度自旋開始受到人們的關注，并誕生了一門交叉學科，即熱自旋電子學。在熱自旋電子學中，純自旋流器件（即器件中兩種自旋電子沿相反方向流動，并且大小相等，導致器件中的凈電荷流為0）具有許多優良的性能，如更快的速度、更低的功耗以及更高的集成度，被認為是解決集成電路熱問題的突破口。

石墨烯具有優異的電學性能和磁學性能，由標準的正六邊形蜂窩結構重復單元構成。正因為這樣的正六邊形結構，所以裁剪的時候會由于方向不同導致其邊緣結構不同。其中鋸齒型石墨烯納米帶（Zigzag Graphene Nanoribbons，ZGNRs）具有邊緣局域態和邊緣磁性，被認為是構建自旋電子器件的理想材料之一。現有研究表明，可以通過諸多手段對ZGNRs進行調控實現純自旋流，如對ZGNRs器件電子磁化方向進行調控來實現純自旋流[1]。此外，在ZGNRs的中心引入不同大小反量子點也可以實現純自旋流[2]。本文對鋸齒型石墨烯納米帶進行外延使之雙邊具有等腰三角形外延結構，研究不同長度腰長對納米帶電子輸運和熱電輸運的影響。計算結果表明，在具有該結構的鋸齒型石墨烯納米帶中可以實現純自旋流。

1 計算模型和方法

本文以寬度為六條鏈的鋸齒型石墨烯納米帶單胞為基礎，復制展開，形成六條鏈寬的無限長雙端器件模型，該模型包括左電極（Left lead），中心散射區（Center scattering region）以及右電極（Right lead）3個部分，結構如圖1（a）所示。以鐵磁態的器件為研究對象，研究了在中心區的兩個邊緣外延出類等腰三角形結構對器件熱輸運性質的影響，將外延等腰三角形的腰長為一個碳二聚體的模型記為W1模型，如圖1（b）所示。當外延等腰三角形的腰長增加到兩個碳二聚體時，記為W2模型，如圖1（c）所示。W3模型為外延腰長為3個碳二聚體的等腰三角形，如圖1（d）所示。左電極為高溫區，右電極為低溫區，左右電極的溫差為ΔT。由于外延部分和石墨烯納米帶的邊緣碳原子只和相鄰的兩個碳原子成鍵，所以為了讓模型更加穩定，使用氫原子來飽和外延部分和納米帶邊緣的碳原子[3]。

圖1 器件模型

本文使用siesta程序進行結構弛豫，力收斂到0.05 eV/A，并且結合非平衡格林函數（Non-equilibrium Green’s Function，NEGF），采用Nanodcal軟件包來進行量子輸運計算[4,5]。自旋相關透射譜的計算公式為：

式中，Gr（Ga）是散射區的延遲（超前）格林函數；ΓL（ΓR）是描述左（右）電極與中心區耦合的線寬函數。自旋相關電流的計算公式為：

式中，e是電子電荷；h是普朗克常量；fL(E,T)（fR(E,T)）是左（右）電極的費米狄拉克分布[6,7]。在線性響應區，自旋相關電導G↑(↓)和塞貝克系數S↑(↓)的計算公式為：

在低溫區，不同自旋電子的塞貝克系數可以近似為：

式中，EF是費米能級；kB是玻爾茲曼常數。可以看出，塞貝克系數S↑(↓)與透射系數τ↑(↓)成反比，與透射譜的斜率成正比[8]。因此，需要調控器件透射系數和透射譜的斜率來改善器件的塞貝克系數。

2 研究結果與討論

2.1 輸運性質

為了研究雙邊外延等腰三角形的腰長對ZGNR輸運性質的影響，分別計算了本征、W1（腰長為1個碳二聚體）、W2（腰長為兩個碳二聚體）以及W3（腰長為3個碳二聚體）雙端器件模型的透射譜，分別如圖2（a）、圖2（b）、圖2（c）以及圖2（d）所示。

圖2 透射譜

與本征體系（圖2（a））相比，器件的透射譜發生了顯著的變化。本征6-ZGNR的自旋向上電子透射系數τ↑和自旋向下電子透射系數τ↓分別在（-0.52，-0.4）eV和（0.32，0.37）eV區間內為3，將這兩個峰值記為τ↑P和τ↓P，這兩個峰值是因為不同自旋的電子分別在對應能量范圍內存在兩個邊緣態通道和一個體態通道。τ↑和τ↓在（-0.30，0.30）eV區間內均為 1。而在W1模型中，雙邊外延等腰三角形同時破壞了ZGNR兩個邊緣結構的完整性，抑制了電子在納米帶兩個邊緣的渡越能力，透射譜在費米能級附近形成“X”形交叉，τ↑P和τ↓P均由3降低到1.29以下，在（-0.38，1.45）eV和（-1.50，0.30）eV區間內的τ↑和τ↓也由1降低到1以下。并且τ↑和τ↓分別在能量點約-0.35 eV和0.28 eV處降至約0.15和0.02，形成了兩個透射谷，這是費米能級處的“X”形透射譜形成的關鍵，因此τ↑在（-0.35，1.08）eV區間內隨著能量的增加而增加，τ↓在（-0.80，0.28）eV區間內隨著能量的增加而減少。然而，在施加溫度梯度后，發現器件的自旋塞貝克系數都很小，幾乎為0（如圖3（a））。將外延等腰三角形的腰上增加到兩個碳二聚體（W2模型）進一步降低了電子的渡越能力，τ↑和τ↓在（-0.35，1.08）eV和（-0.80，0.28）eV區間內與W1模型相比有了明顯降低但變化規律與W1類似，且費米能級附近的“X”形交叉更加明顯。因此，雖然器件的透射能力降低了，自旋塞貝克系數卻隨著透射譜曲線斜率的增大而增大（如圖3（b））。在W3模型中，τ↑P和τ↓P均降低到 1 以下，τ↑和τ↓在（-0.35，1.08）eV和（-0.80，0.28）eV區間內再次降低，并且透射譜曲線變得更加平緩，但“X”形交叉依然存在，而且器件的自旋塞貝克系數進一步增大[8]。3種模型在不同溫度下的自旋塞貝克系數如圖3所示。

圖3 3種模型在不同溫度下的自旋塞貝克系數

2.2 熱電性質

接下來分別計算了不同器件的兩種自旋電子在費米能級附近的塞貝克系數，從左到右依次是W1、W2和W3器件模型的計算結果。如圖3所示，其中縱坐標為不同自旋電子的自旋塞貝克系數S↑(↓)，橫坐標是器件的化學勢，還考慮了溫度對器件自旋塞貝克系數的影響，其中圖3（a）、圖3（b）以及圖3（c）為溫度T=100 K下的計算結果，圖3（d）、圖3（e）以及圖3（f）為T=200 K的結果。從計算結果可以看出，自旋塞貝克系數的符號與對應自旋電子的透射曲線斜率相同（如圖2（b）、圖2（c）、圖2（d））。由于費米能級附近的透射譜呈現“X”形交叉，所以費米能級附近的不同自旋電子的自旋塞貝克系數相反（如圖3（a）），表示不同自旋電子在熱溫度梯度ΔT的驅動下向相反的方向流動，說明該結構可以用于獲得純自旋流。更重要的是，外延等腰三角形的腰長會影響自旋塞貝克系數S↑(↓)的大小，在W1體系中，器件的自旋塞貝克系數幾乎為0，當外延等腰三角形的腰長由1個碳二聚體增加到2、3個碳二聚體，τ↑(↓)的減小和k↑(↓)的增大導致器件的S↑(↓)增大（如圖3（b）、圖3（c））。另一方面，對于同一器件模型，溫度T的升高也會導致器件的自旋塞貝克系數S↑(↓)增大（如圖3（d）、圖3（e）、圖3（f）。

如圖3所示，在3種器件模型中，費米能級附近不同自旋電子的塞貝克系數S↑(↓)均具有相反的符號，表示在外加溫度梯度ΔT的情況下，器件中的不同自旋電子會向相反的方向流動，產生自旋流Is=(S↑G↑-S↓G↓)ΔT和電荷流Ic=(S↑G↑+S↓G↓)ΔT。為了簡單起見，將自旋流因子表示為Fs=(S↑G↑-S↓G↓)，并將電荷電流因子表示為Fc=(S↑G↑+S↓G↓)。當同時滿足Fc=0和Fs≠0時，意味著兩種自旋狀態的電子流向相反，數量相同，此時電荷流Ic為0，但是自旋流Is依然存在，即純自旋流。圖4是W1、W2和W3器件模型的自旋流因子Fs和電荷流因子Fc在溫度T為100 K、200 K、300 K下的計算結果，圖4（a）、圖4（b）以及圖4（c）的縱坐標是自旋流因子Fs，圖4（d）、圖4（e）以及圖4（f）的縱坐標是電荷流因子Fc，橫坐標均為器件的化學勢。可以看出，在3種器件模型中，費米能級附近均存在一個特殊的能量點E0，在該能量點處，滿足純自旋流條件，即獲得了純自旋流。因此，可以通過外加門電壓的方法將器件的化學勢微調至E0，分別約為-0.01 eV、0.09 eV、0.06 eV，以獲得純自旋流。

圖4 3種模型的電荷流因子和自旋流因子

3 結 論

本文提出了一種在鋸齒形石墨烯納米帶的兩個邊緣外延出同樣的等腰三角形來調控器件的輸運性質以獲得純自旋流的方案。計算結果表明，不同自旋電子的透射譜譜在費米能級附近的呈現“X”形交叉，導致不同自旋電子的塞貝克系數在費米能級附近具有相反的符號，表示不同自旋的電子在溫度場下朝相反方向流動，形成自旋流和電荷流。進一步的研究發現，不同自旋通道的塞貝克系數不僅隨著引入的反量子點數目的增加而增大，也隨著溫度的升高而增加，通過微調器件的化學勢可以獲得純自旋流。