雙色光激發液體介質輻射太赫茲波的仿真研究*

田澤中，朱 艷，王浩洋

（昆明理工大學，云南 昆明 650500）

0 引言

近幾十年，太赫茲技術在高帶寬通信[1-2]、醫療診斷[3]、無損檢測[4-5]和安全檢查[6-7]方面引起了廣泛關注，表現出巨大的發展潛力。超短脈沖激光器的發展，使獲得可靠的太赫茲源成為可能[8-9]，但缺乏大功率、寬頻帶和高效率的太赫茲源仍然是制約太赫茲技術發展的關鍵問題。在眾多產生太赫茲輻射的方法中，最常見的是光整流和飛秒成絲[10]兩種方法。飛秒成絲是指飛秒激光脈沖在介質中傳輸時，由強激光引起的自聚焦效應和電離介質后產生的等離子體帶來的衍射與折射效應共同作用而達到的一種動態平衡，形成穩定的等離子體通道，而太赫茲波伴隨著等離子體形成產生[11]。相較于光整流方法，飛秒成絲可以產生寬帶寬、高能量的太赫茲輻射[12]。自1993 年飛秒成絲產生太赫茲被報道以來，飛秒成絲主要使用氣體介質（通常為空氣、氮氣）產生太赫茲波，但氣體介質一般存在分子密度低、能量轉換效率低等問題。與氣體介質相比，液體介質具有較高的分子密度和較低的電離勢。此外，由于液體介質具有良好的自愈性，所以不容易被擊穿。2017 年，Zhang 等人通過將高強度超短激光脈沖聚焦在液體水膜中，產生了強于空氣介質的太赫茲輻射[13]。這是自2008 年繼水蒸氣產生太赫茲輻射后，水介質作為太赫茲輻射源的另一個重大進展[14]。近年來，液體太赫茲源作為新的研究方向獲得了人們的廣泛關注。迄今為止，除水之外的其他液體如乙醇、甲醇、重水和丙酮激發太赫茲輻射的實驗都已得到驗證[15-16]。

基于飛秒成絲的太赫茲輻射方法，通常根據激發激光器的數目分為單色和雙色兩種情況。單色光情況下，只有一個特定中心波長（通常為800 nm）的泵浦激光脈沖。雙色光情況下，需要在光束路徑中使用偏硼酸鋇（Barium Metaborate，BBO）晶體來產生泵浦激光（400 nm）的諧波。通常使用有質動力模型解釋單色光輻射太赫茲的物理機制[17]。對于雙色光，一般采用瞬態光電流模型進行解釋。該模型將太赫茲輻射歸因于快速隧道電離產生的電子定向漂移電流[18]。

除理論分析，仿真模擬有助于理解物理機制。在眾多仿真模型中，PIC 方法被廣泛應用于等離子體放電或等離子體真空器件的研究[19-20]。它通過跟蹤粒子軌跡來研究介質與激光之間的相互作用，引入MCC 方法處理粒子之間的碰撞，因此可以采用PIC/MCC 方法對液體太赫茲源的輻射機理進行研究。近幾年，PIC 方法被用于研究太赫茲的激發情況。2019 年，PIC 方法被用于研究單色激光脈沖激發水線的太赫茲輻射過程[21]。通過研究電子分布情況，人們將太赫茲輻射的產生歸因于水線幾何形狀的非對稱性。但之前的太赫茲仿真研究較少考慮電子與液體分子間的碰撞作用，而液體介質中粒子間的相互碰撞對于產生太赫茲輻射的影響遠大于氣體介質，不能忽略。

本文通過PIC/MCC 模擬構建了雙色激光脈沖激發液體介質產生太赫茲輻射的仿真模型，以液態水和重水介質為對象展開研究。首先，仿真模擬液體介質的電離過程，并在雙色激光場作用下產生自由電子。其次，為了深入了解激光與液體介質相互作用的細節，計算電子在非對稱激光場下的運動以及電子與分子的碰撞作用。電子的集體運動構成方向性電流浪涌，產生了遠場區域的太赫茲輻射。再次，為了消除雙色激光場中電子高頻振蕩對太赫茲輻射的影響，采用小波變換對電子電流進行濾波處理，得到了太赫茲時域波形。最后，對太赫茲場強與激光能量的關系進行研究，結果顯示，仿真結果與現有實驗結果趨勢大致相同。

1 模型方法

液體介質太赫茲輻射的PIC/MCC 模擬示意圖如圖1 所示，仿真周期從圖1（a）開始到圖1（g）結束。

以激光脈沖為實驗條件，圖1 中步驟（a）的線極化激光電場可表示為[22]：

圖1 液體介質太赫茲輻射的PIC/MCC 模擬

式中：τ0是激光半高全寬；E1和E2分別是基頻波ω和倍頻波2ω的振幅；φ是基頻波與倍頻波之間的相位差。

圖1 中步驟（b）模擬了液體介質中的電離過程。粒子產生在被時間步長和空間步長劃分的連續時間和連續空間中。為了將現有的電離理論應用于水介質和重水介質，將水介質和重水介質視為無定型半導體。液體介質的光擊穿可以被描述為電子空穴對的產生[23]。由瞬態光電流模型可知，只有隧穿電離機制可以對漂移電流產生貢獻，輻射太赫茲波。因為隧穿電離電離率與振蕩電場直接相關，所以在每個光學周期內可以產生凈漂移電流密度的累加，從而形成電流浪涌[24]。因此，仿真過程中只考慮隧穿電離。由于電子與空穴的復合所需時間在皮秒尺度，遠大于脈沖時間，因此不考慮電子復合[25]。在如此短的時間尺度下，電子擴散也可以忽略不計[26]。

圖1 中步驟（c）描述了電子在激光場下的加速運動，根據電子在每個時間步長所受到的電場力計算電子的速度和位置。根據牛頓力學原理，電子的速度和位置更新如下：

式中：dt為循環一次的時間步長；Fi為每個電子所受的電場力；字母i代表迭代次數；vi,1和xi為當前時間步經過激光電場加速后的電子速度和位置。對于遠場輻射，等離子體可視為點源。由于相互作用過程中電子的最大位移遠小于輻射太赫茲場的波長，因此沒有考慮電子位移的影響。由于電子的速度遠小于光速，因此不考慮相對論效應，忽略磁場。等離子體勢場遠小于電場，因此也被忽略。

與氣體介質相比，液體介質中自由電子的自由路徑長度較小，因此粒子之間的碰撞不可忽略，故引入MCC 格式來處理粒子之間的碰撞。在圖1 步驟（d）中，電子的能量損失和碰撞后速度由MCC模型計算。水和重水是由自由水分子及其不同質量和構型的團簇組成的，因此在水和重水中的碰撞過程十分復雜[27]。電子與分子的碰撞有彈性碰撞、振動激發碰撞[（010）和（100）+（001）]以及旋轉激發碰撞（J=0 →0-3）[29-36]。對于彈性碰撞，采用經典力學中的二體碰撞法計算電子碰撞后的速度[37]。對于非彈性碰撞，能量損失是通過在不改變運動方向的情況下減少動力能量來計算的[27]，然后用二體碰撞法計算碰撞后的速度。電子碰撞后的速度為vi,2，是下一步的初速度。

仿真模型的物理基礎是瞬態光電流模型，根據圖1 中步驟（g）計算電子電流密度和太赫茲場[18]：

式中，e是電子電荷，Ne是介質中電子密度，vd為電子在非對稱激光場下的漂移速度。根據式（2），輻射的太赫茲場取決于介質中自由電子的密度和漂移速度。圖1 中步驟（e）的電子密度Nei是根據電子的空間分布來計算的。圖1 中步驟（f）的電子速度Vi是通過對網格點空間步長范圍內vi,2電子速度求均值得到的，可以反映電子運動的一般趨勢。

2 仿真和討論

使用構建的液體介質激發太赫茲輻射的PIC/MCC仿真模型，對比研究液態水介質和重水介質激發產生太赫茲輻射的過程，并充分分析中間變量的計算過程。仿真中所用的激光及介質參數如表1 所示。

表1 激光及介質參數

激光脈沖激發介質中電子密度的演化如圖2（a）所示。在激光脈沖范圍內，液態水和重水的電子密度逐漸增大。激光脈沖結束時，不再發生電離事件，使得電子密度達到最大值。出現最大值后，電子密度出現了輕微的下降趨勢，并伴有振蕩。造成這種現象的原因在于，激光離開后電子不斷離開和進入模擬區域，且離開的電子多于進入的電子。兩種介質電子密度變化趨勢相同，但由于液態水電離能低于重水電離能，所以液態水的電子密度增速和電離總量均大于重水介質。通過跟蹤粒子的運動軌跡，得到如圖2（b）和圖2（c）所示的電子速度和電子電流密度。電子在雙色激光場中的運動是高頻振蕩和平均漂移疊加而成的，因此電子速度和電子電流密度均會劇烈振蕩。從圖2（c）中不容易觀察到明顯的漂移電流。為了濾除電子高頻振蕩，得到電子的漂移電流密度，采用小波變換（Wavelet Transform，WT）方法處理振蕩的電子電流。平滑的漂移電流密度如圖2（d）所示，可以觀察到液態水中產生的電子電流密度大于重水介質。

圖2 液態水與重水激發太赫茲計算結果

根據式（4），由漂移電流密度計算介質對太赫茲輻射的吸收率后得到太赫茲的時域波形。如 圖3 所示，使用小波變換的方法可以濾除電子高頻振蕩得到良好的太赫茲時域波形。重水介質的太赫茲時域寬度低于液態水介質，這是由于重水介質電離能高，相對于液態水介質產生電離的時間短，因此產生的太赫茲輻射脈寬較短。但是，重水介質產生太赫茲輻射場的強度高于液態水。雖然水中的電子電流密度高于重水介質，但由表1 可知，重水介質對太赫茲的吸收相對液態水介質少。因此，重水介質產生的太赫茲遠場輻射強于液態水介質。激光離開后，兩種介質產生的太赫茲場開始振蕩并逐漸減小到零，這是由波包失去相干性的散射過程引起的[41]。

圖3 太赫茲時域波形的實驗結果和仿真結果的對比

使用該模型研究太赫茲場幅值隨激光能量的變化情況，如圖4 所示。可以看出，隨著激光能量的增大，兩種介質產生太赫茲場的幅值均逐漸增大。這一變化趨勢與之前的研究保持一致[42]。重水介質在激光能量小于0.9 mJ 時，產生的太赫茲輻射峰值小于液態水介質，這是由于重水介質電離能高，存在一段范圍內的激光能量能夠電離液態水但不能或只能較少電離重水介質，只產生較小的漂移電流密度。當激光能量大于這一范圍并增大時，重水介質電離程度增加，形成較大的漂移電流密度產生較大的太赫茲輻射。由于液態水對于太赫茲輻射的強吸收性，使得重水介質產生的太赫茲強度逐漸大于液態水介質。但是，兩種介質的仿真結果均略小于實驗結果。有兩個原因可解釋這一現象：一是實驗中電離情況遠比仿真復雜，如兩種介質中均存在不同種類的分子基團，會對電離過程造成影響；二是仿真過程中只考慮了瞬態光電流對太赫茲產生的貢獻，而沒有考慮有質動力和其他非線性效應。

圖4 太赫茲強度隨激光能量的變化情況

3 結語

本文采用PIC/MCC 仿真方法基于瞬態光電流模型構建了用于研究液態水介質的仿真模型，對比研究了液態水介質和重水介質產生太赫茲輻射的過程及結果，并用小波變換得到了電子漂移電流密度和太赫茲時域波形，解釋了仿真結果背后的物理機制。這一工作有助于更好地理解液體介質產生太赫茲輻射的物理機理，為選擇合適的液體介質、優化液體太赫茲源提供了方法和思路。