半周期波形調控產生超寬諧波光譜平臺區

袁 泉，馮立強，劉 航

(1.遼寧工業大學 理學院，錦州 121001; 2.遼寧工業大學 化學與環境工程學院，錦州 121001)

引 言

強激光場與原子相互作用可導致發射光子能量為基頻場整數倍的高光子諧波，這一過程稱為高次諧波(high-order harmonic generation, HHG)[1]。高次諧波光譜范圍可以延伸到極紫外和軟X射線范圍。因此，這種新型光源可以產生飛秒到阿秒量級的脈沖，這對超快動力學研究非常有幫助。

經過30年的研究，激光驅動原子發射高次諧波可以分為3個過程[2]：第1個過程，電離過程，即處于束縛態的電子在激光作用下發生電離；第2個過程，加速過程，即被電離電子可以在后續激光作用下運動并獲得動能，這個過程一般發生在半個光學周期；第3個過程，回碰過程，即加速電子在激光反向驅動下與原子核再次發生碰撞并發射基頻場光子能量整數倍的高能光子。最終，諧波截止能量在Ip+3.17Up處附近(Ip是原子電離能,Up是電子的有質動力勢，其與激光強度成正比，與激光頻率的平方成反比)。從宏觀角度分析，諧波截止能量與激光強度和激光頻率有關。但考慮到諧波輻射每半周期就會發生一次，因此，調控半周期波形對諧波光譜結構有很大影響。鑒于此，為了能夠獲得超長光譜連續區，提出了許多方法來優化半周期激光波形。例如：多色組合場波形優化方案[3-5]；極化門波形優化方案[6-8]；啁啾調頻波形優化方案[9-11]等等。

本課題組在高次諧波優化方面也做了一系列工作，例如：中紅外激光場調控[4]；極化門調控[6]以及啁啾調控[9,12]。但是，上述工作中，波形調控是針對總體激光波形而言。由分析可知，想要獲得高強度超長諧波光譜區，同時控制電子的電離和加速過程是非常重要的，即需要優化半周期激光波形。因此，本文中在利用雙色啁啾場、半周期單極場以及紫外場的組合場下，對半周期激光波形進行了優化，并同時獲得了正向和負向最佳半周期激光波形。在該波形驅動下，不僅諧波截止能量得到延伸，而且諧波強度得到增強,最后，疊加諧波可獲得脈寬在50as之下的阿秒脈沖。

1 計算方法

本文中雙色激光場E(t)形式為:

cos[2ω1t+c2(t-td,c2)2]

(1)

式中，t表示時間，E1(2)為激光振幅，ω1為基頻場頻率，2ω1為其倍頻場頻率，τ1(2)為雙色場半峰全寬，c1和c2為啁啾參量，td,c1和td,c2為啁啾延遲。具體來說，本文中雙色場激光場選為20fs,1600nm和10fs,800nm，激光強度都為0.5×1014W/cm2。半周期單極場和紫外場會在后續討論中做介紹。

(2)

通過傅里葉變化可得高次諧波譜圖S(ω)為:

(3)

2 結果與分析

2.1 負向半周期波形調控產生高強度及高光子能量諧波光譜區

眾所周知[9-11]，利用啁啾調頻技術改變激光波形是常見的波形優化方案。因此，首先通過雙色場啁啾調頻方案調控半周期激光波形。本節中首先調控負向半周期激光波形。通過計算當啁啾參量為c1=-6，c2=-7，td，c1=td，c2= 0時，諧波光譜在相應負向半周期波形下會呈現截止能量延伸的效果，如圖1所示。首先分析圖1a激光波形可知，對于無啁啾雙色組合場，其波形比較復雜，有許多個半周期波形組成。但是在激光上升和下降區域激光強度不高，因此，諧波能量不太。這里只考慮激光振幅附近諧波輻射過程，具體來說就是從-1T～+1T區間(T是1600nm激光場光學周期)。由分析可知，在該時間段內大致有4個半周期波形，標記為A1～A4。其在諧波輻射過程中對應諧波能量峰的P1～P4，如圖1b所示。隨著啁啾參量的引入，負向半周期波形A4被明顯展寬，如圖1a所示。因此，當自由電子在此半周期內加速會獲得更多的動能，進而在其與原子核發生碰撞時可以發射更大光子能量的諧波。故導致其對應的諧波輻射能量峰P4得到有效延伸，如圖1c所示。并且，諧波復輻射能量峰P4是來自于負向半周期激光波形。分析高次諧波光譜可知，在波形驅動下，諧波截止能量得到延伸，進而可以獲得從120次～380次的諧波光譜平臺區，如圖1d所示。這里，為了后續說明方便，定義c1=-6，c2=-7，td,c1=td,c1=0時的激光場為本節中的基礎場 (fundamental pulse,FP)。圖中,a.u.表示原子單位(atom unit),本文中未做專門說明的物理量單位為任意單位。

Fig.1 a—laser profiles of chirp-free and chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=c2=0 c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=-6,c2=-7 d—high order harmonic spectra of chirp-free and chirped pulses

圖2中的分析顯示，諧波光譜平臺區全部來自P4，并且其來源于負向半周期波形。接下來引入半周期單極激光場(half-cycle pulse,HCP)對諧波截止能量進一步延伸。由于P4來自于負向半周期波形，因此，引入負向半周期單極場(down half-cycle pulse,DHCP)更為合適。目前，隨著激光技術的發展，人們已經可以利用少周期激光場在反對稱結構中傳播來獲得半周期單極場[19]。這里半周期激光形式選為較常用的形式:

Fig.2 a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τDHCP=2.67fs c—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+DHCP with τDHCP=5.34fs d—high order harmonic spectra of FP and combined fields

EHCP(t)=

(4)

式中，EHCP為激光振幅，其強度與雙色場一致;td,DHCP為負向半周期激光場延遲時間;τDHCP為半周期場脈寬。這里選用2種脈寬進行比較，分別為τDHCP=2.67fs和τDHCP=5.34fs。首先，分析圖2a中激光波形可知，當τDHCP=2.67fs，td，DHCP=0.8T或者τDHCP=5.34fs，td，DHCP=0.6T時，組合場在0.5T～1.5T之間的負向半周期波形強度可以得到有效增強。這導致電子在此加速過程中可獲得更多的能量，進而使諧波輻射能量峰P4得到明顯延伸，如圖2b和圖2c所示。并且，隨著半周期激光場脈寬增大，諧波截止能量會得到更大的延伸。分析圖2d可知，在適當引入負向半周期單極場后，諧波截止能量得到進一步延伸。并且，對于τDHCP=2.67fs和τDHCP=5.34fs的情況可以分別獲得100次～600次以及100次～750次的諧波連續平臺區。

通過對圖1和圖2的研究，諧波截止能量得到了有效延伸，即電子加速過程得到了調控。接下來需對諧波強度，即電離過程進行調控。雖然增大電離幾率的方式有很多種，但是對于原子體系比較有效的方式是利用紫外光共振電離的方式增強電離幾率[20]。本文中選用He原子，其基態與第一激發態之間能量差為19.8eV。考慮到基頻場為1600nm場，因此，選用波長分別為λUV=61.5nm,λUV=123nm,λUV=184.5nm的紫外光(ultraviolet,UV)。選擇此3種紫外光的原因在于其光子能量可以近似滿足He原子基態與激發態之間的單、雙、三光子共振躍遷能，這樣可以滿足紫外共振電離的條件，進而增大電離幾率。紫外光脈寬選為1.5fs，強度為0.5×1014W/cm2。經過計算，紫外光延遲時間選為td,UV=0時比較合適(td,UV表示紫外光延遲時間)。如圖3a所示，當加入上述3種紫外光時，諧波強度有2個～3個數量級的增強。尤其是加入61.5nm和123nm紫外場時，即單、雙光子共振電離時，諧波強度增強最為明顯。隨著紫外光波長增大，諧波強度的增強變弱。分析圖3b中的激光波形和圖3c中的電離幾率可知，紫外光的引入位置大致在t=0時，因此，在此附近的電離幾率會得到明顯增強。同時，t=0時刻附近正是形成P4峰的電離時刻，因此導致P4峰強度得到明顯增強，如圖3d所示。這是諧波強度增強的原因。再次分析電離幾率可知，單、雙光子共振電離時，電離幾率明顯增強，而對于多光子(大于3個光子)共振電離的情況，電離幾率隨也有增強，但與單、雙光子共振電離相比有較明顯差距。因此導致諧波強度隨紫外光波長增大而減弱。

SW2(config-if-range)#sw mode tr //將二層交換機SW2的f0/0、f0/1與f0/2三個端口設置成TRUNK工作模式

Fig.3 a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+DHCP+UV with λUV=61.5nm

2.2 正向半周期波形調控產生高強度及高光子能量諧波光譜區

本節中調控正向半周期激光波形。這里固定了啁啾參量依然為c1=-6，c2=-7，而只通過調節啁啾延遲來完成這一任務。通過計算當啁啾延遲為td，c1=-0.6T，td,c2=-0.3T時，諧波光譜在相應正向半周期波形下會呈現截止能量延伸的效果，如圖4所示。分析圖4a中的激光波形可知，當引入上述啁啾延遲時，激光波形在t=0到t=1T區間會呈現一個正向半周期波形，記為A5。與無啁啾場比較，其波形得到展寬。因此，電子在此區域加速時會獲得更大的動能，進而使其對應的諧波輻射能量峰P5得到延伸，如圖4b所示。分析高次諧波光譜可知，在該波形驅動下，諧波截止能量得到延伸，進而可以獲得從150次～400次的諧波光譜平臺區，如圖4c所示。這里，為了后續說明方便，

Fig.4 a—laser profiles of chirped pulses b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of c1=-6,c2=-7,td,c1=-0.6T,td，c2=-0.3T c—high order harmonic spectrum for the case of c1=-6,c2=-7,td,c1=-0.6T,td,c2=-0.3T

定義c1=-6，c2=-7，td,c1=-0.6T，td,c2=-0.3T時的激光場為本節中的基礎場。

圖4中的分析顯示,本節中諧波光譜平臺區來自P5，并且其來源于正向半周期波形。因此，引入正向半周期單極場(up half-cycle pulse,UHCP)較為合適。這里，半周期場脈寬直選為τDHCP=5.34fs，強度與負向半周期激光場一樣。經過計算，正向半周期激光場延遲時間選為td,UHCP=0.4T時較為合適(td,UHCP為正向半周期激光場延遲時間)。分析圖5a中的激光波形可知，當td,UHCP=0.4T時，組合場在0.4T～1.2T之間的正向半周期波形強度可以得到增強。這導致電子在此加速過程中可獲得更多的能量，進而使諧波輻射能量峰P5得到明顯延伸，如圖5b所示。分析圖5c中的諧波光譜可知，在適當引入正向半周期單極場后，諧波截止能量得到進一步延伸，進而獲得并200次～800次的諧波光譜連續平臺區。

Fig.5 a—laser profiles of combined field b—time-frequency analyses of harmonics for the cases of FP+UHCP with τUHCP=5.34fs c—high order harmonic spectra of FP and FP+UHCP

通過對圖4和圖5的研究，諧波截止能量在優化的正向半周期波形下得到有效延伸。與第2.1節中類似，接下來需對諧波強度進行調控。選用紫外場依然為λUV=61.5nm,λUV=123nm,λUV=184.5nm。紫外光脈寬和強度不變。經過計算，紫外光延遲時間選為td,UV=-0.6T時比較合適。如圖6a所示，當加入上述紫外光時，諧波強度有2個～4個數量級的增強。同樣，在單、雙光子共振電離時，諧波強度增強最為明顯。隨著紫外光波長增大，諧波強度的增強變弱。圖6b和圖6c中給出了激光波形和電離幾率。由圖可知，紫外光的引入位置大致在t=-0.6T時，因此，在此附近的電離幾率會得到明顯增強，進而導致能量峰P5的強度得到增強，如圖6d所示。這是諧波強度增強的原因。

Fig.6 a—high order harmonic spectra of different combined fields b—laser profiles of combined fields c—ionization probability of He atom driven by different combined fields d—time-frequency analyses of harmonics for the case of FP+UHCP+UV with λUV=61.5nm

最后，對諧波光譜平臺區的諧波進行傅里葉變換并疊加可以獲得阿秒量級的脈沖。具體來說：當選擇負向半周期波形產生的諧波光譜連續區時(如圖3a或圖3d所示)。通過疊加諧波光譜的200次～400次、400次～600次以及600次～800次諧波，可獲得3個脈寬分別在40as,45as和40as的單個阿秒脈沖，如圖7a所示。當選擇正向半周期波形產生的諧波光譜連續區時(如圖6a或圖6d所示)。通過疊加諧波光譜的200次～400次、400次～600次以及600次到800次諧波，可獲得3個脈寬分別在38as,40as和48as的單個阿秒脈沖，如圖7b所示。

Fig.7 Generations of attosecond pulses

3 結 論

理論上提出了利用雙色啁啾場、啁啾延遲、半周期單極場以及紫外場的組合場對半周期激光波形進行了優化。在適當調節激光參量后獲得了正向和負向最佳半周期激光波形。在此波形驅動下，不僅諧波截止能量得到延伸；而且諧波強度得到增強。最后，疊加諧波可獲得脈寬在50as之下的單個阿秒脈沖。