石墨雙晶單色器性能檢驗(yàn)及應(yīng)用

賀林峰，余周香,*，武梅梅，李正耀，李玉慶，孫 凱，劉曉光,2，焦學(xué)勝，劉蘊(yùn)韜

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.中國核工業(yè)集團(tuán)有限公司，北京 100045)

傳統(tǒng)中子照相技術(shù)是利用白光中子束對物體進(jìn)行透射成像[1-4]，探測其內(nèi)部的成分和結(jié)構(gòu)信息，在基礎(chǔ)研究和工業(yè)無損檢測方面得到廣泛應(yīng)用[5-7]。近年來，能量選擇成像、相位襯度成像、極化中子成像等先進(jìn)中子照相技術(shù)得到快速發(fā)展[8-10]。能量選擇成像技術(shù)利用布拉格邊效應(yīng)選擇特定波長的中子進(jìn)行成像，能實(shí)現(xiàn)常規(guī)白光中子照相技術(shù)無法實(shí)現(xiàn)的功能，如提高對比度、應(yīng)變/應(yīng)力分布、織構(gòu)測量和相變分析等，在Fe、Al、Ni、Cu、Zr等具有明顯布拉格邊效應(yīng)的工程材料中有著非常廣泛的應(yīng)用前景[8,11-13]。此外，使用單色中子束成像避免了由于樣品質(zhì)量衰減系數(shù)不同導(dǎo)致的束硬化效應(yīng)，可定量測量材料的厚度。

機(jī)械速度選擇器和雙晶單色器是反應(yīng)堆中子源獲取單能中子束的兩種主要儀器方式，目前，反應(yīng)堆中子源中子成像裝置，如德國HZB、FRM-Ⅱ等，均安裝了雙晶單色器和機(jī)械速度選擇器用于開展能量選擇成像，并取得了諸多有意義的研究成果[14-15]。機(jī)械速度選擇器的基本結(jié)構(gòu)由轉(zhuǎn)子和螺旋形葉片組成，葉片表面涂有中子吸收材料，當(dāng)中子穿過速度選擇器時(shí)，只有特定波長的中子可透過。通過改變轉(zhuǎn)速，可調(diào)控透過的中子波長。由于透過中子束未受影響，因此中子準(zhǔn)直度和方向并未發(fā)生變化。目前，機(jī)械速度選擇器的波長分辨能力通常為10%～20%，相對較低，但中子束流強(qiáng)度較高，能極大減少測量時(shí)間，適用于對波長分辨要求不高的實(shí)驗(yàn)。

雙晶單色器是基于晶體的布拉格衍射原理，將材料和嵌鑲度相同的兩塊晶體安裝在運(yùn)動(dòng)機(jī)構(gòu)上，其可精確控制兩塊晶體的位置。第1塊晶體的作用是將有一定波長展寬的單能中子反射，剩余中子束將透過晶體被屏蔽材料阻檔吸收；第2塊晶體的作用是將第1塊晶體選擇出的單能中子束流方向調(diào)整到與入射中子束方向一致。晶體的嵌鑲度直接影響波長分辨，雙晶單色器所用晶體的嵌鑲度較小，一般能實(shí)現(xiàn)1%～10%的波長分辨，適用于開展對能量分辨要求較高的實(shí)驗(yàn)，如基于布拉格邊原理測量應(yīng)力/應(yīng)變。

依托中國先進(jìn)研究堆(CARR)，中國原子能科學(xué)研究院(CIAE)正在建設(shè)兩臺具有世界先進(jìn)水平的冷/熱中子照相裝置，預(yù)計(jì)2021年底可完成建設(shè)。為開展航空航天、高鐵等領(lǐng)域先進(jìn)工程材料中的晶粒分布、應(yīng)力分布、織構(gòu)分析以及原位觀察相變過程等研究，中國原子能科學(xué)研究院中子成像團(tuán)隊(duì)在國內(nèi)首次研制中子能量選擇成像專用石墨雙晶單色器。在中子能量選擇成像實(shí)際實(shí)驗(yàn)過程中，雙晶單色器參數(shù)選擇和實(shí)驗(yàn)物理方案對透射譜存在重要影響，因此，獲得雙晶單色器核心參數(shù)對優(yōu)化設(shè)計(jì)中子能量選擇實(shí)驗(yàn)具有重要指導(dǎo)意義。本文在中子照相測試平臺上安裝雙晶單色器，利用飛行時(shí)間方法對其進(jìn)行測試，并開展應(yīng)用研究。

1 實(shí)驗(yàn)布局、標(biāo)定設(shè)備結(jié)構(gòu)及參數(shù)計(jì)算公式

雙晶石墨單色器實(shí)物如圖1所示，裝置由兩組石墨單晶組成，每組采用嵌鑲度約為0.8°、尺寸為70 mm×70 mm的兩片單晶片拼接組成。

圖1 雙晶石墨單色器Fig.1 Designed double-crystal graphite monochromator

開展中子能量選擇成像實(shí)驗(yàn)時(shí)，中子束沿圖1中紅色箭頭方向前進(jìn)，兩組石墨晶片平行，晶面間距為d，通過改變布拉格角θ調(diào)節(jié)所需中子波長λ，根據(jù)式(1)得到所需要的波長。其波長分辨率是核心指標(biāo)，可通過飛行時(shí)間方法測量獲得。

2dsinθ=nλn=1，2，…

(1)

飛行時(shí)間測試及中子能量選擇成像實(shí)驗(yàn)基于CARR中子導(dǎo)管大廳CNGB冷中子導(dǎo)管末端的中子成像測試平臺，實(shí)驗(yàn)時(shí)CARR反應(yīng)堆功率為35 MW，冷源未啟動(dòng)，入射束中子通量密度為1×107cm-2·s-1，中子束發(fā)散角為0.53°(FWHM)，束斑尺寸為10 cm×15 cm。實(shí)驗(yàn)布局如圖2所示，雙晶石墨單色器性能測試使用中子飛行時(shí)間設(shè)備，其原理是根據(jù)不同波長的中子飛行一段固定距離所需的時(shí)間不同得到束流中子波長λ和波長分辨率Δλ/λ(FWHM)。中子飛行時(shí)間設(shè)備結(jié)構(gòu)由限束鎘孔、機(jī)械斬波器、中子飛行管、中子探測器及探測器屏蔽體等組成。根據(jù)探測器與斬波器的距離遠(yuǎn)、近有兩種工作狀態(tài)：探測器位置1(72 mm)與探測器位置2(1 035 mm)。限束鎘孔的圓孔直徑為2 mm，距單色器方孔出口約60 cm，連續(xù)中子束經(jīng)限束鎘孔后變成直徑約2 mm的連續(xù)中子束，再被機(jī)械斬波器切割成一系列時(shí)間寬度相等的脈沖中子束。機(jī)械斬波器是一直徑280 mm的圓盤(轉(zhuǎn)子)，圓盤由兩層1 mm厚的不銹鋼中間夾1層2 mm厚的鎘片組成。圓盤上有一距圓盤中心120 mm、寬2 mm、徑向長5 mm的狹縫和一距圓盤中心135 mm、直徑1 mm的圓孔[16]。機(jī)械斬波器圓盤額定轉(zhuǎn)速3 000 r/min。機(jī)械斬波器由電機(jī)驅(qū)動(dòng)旋轉(zhuǎn)，當(dāng)機(jī)械斬波器狹縫正對限束鎘孔時(shí)，中子通過并起飛，而圓盤圓孔也恰好經(jīng)過光電開關(guān)，光電開關(guān)給出中子束的起飛信號，作為時(shí)間譜測量的起始時(shí)刻，并以該起始時(shí)刻為零點(diǎn)，中子到達(dá)探測器的時(shí)刻即其飛行時(shí)間。中子飛行管長度為800 mm，由內(nèi)壁涂氧化釓材料的鋁片圍成，其作用是吸收可能飛向探測器的本底中子。中子探測器為3He正比計(jì)數(shù)管，高13 cm、直徑2.54 cm。探測器位置1的作用一方面是消除時(shí)間譜的零點(diǎn)誤差，另一方面是測量機(jī)械斬波器狹縫、限束鎘孔及探測器尺寸(中子入射深度)對峰展寬的貢獻(xiàn)?？刂婆c數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)如圖3所示，計(jì)算機(jī)通過軟件參數(shù)設(shè)置控制斬波器轉(zhuǎn)速并讀取其工作狀態(tài)，多通道時(shí)間分析器MCS-PCI是飛行時(shí)間譜測量的核心部件，其采用一起多停的工作方式，中子探測器數(shù)據(jù)獲取死時(shí)間是25 μs[17]。

圖2 實(shí)驗(yàn)布局及標(biāo)定設(shè)備結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of experiment layout and corresponding calibration equipment

圖3 控制與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)Fig.3 Control and data acquisition system

單色中子束流性能測試測得的中子飛行時(shí)間譜如圖4所示，是探測器在位置1和位置2的兩個(gè)不同位置上分兩次測量所得結(jié)果的疊加(可得到兩個(gè)近似高斯分布的峰)。波長λ(10-10m)可表達(dá)為：

(2)

其中：v為中子速度，m/s；L為兩探測器之間的距離，m；t1和t2分別為兩高斯峰的峰位時(shí)刻，s。

圖4 單色中子探測器在兩個(gè)位置飛行時(shí)間譜示意圖Fig.4 Schematic diagram of time-of-flight spectrum for monochromatic neutron detectors at two positions

波長分辨率Δλ/λ計(jì)算公式可表達(dá)為：

(3)

其中：L1和L2分別為位置1和位置2探測器與斬波器間的距離，m；σ1和σ2分別為兩高斯峰的標(biāo)準(zhǔn)偏差，s[16]。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論

2.1 雙晶單色器的飛行時(shí)間測試

實(shí)驗(yàn)時(shí)，轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速為3 000 r/min，周期為20 ms；MCS-PCI道數(shù)為3 600，道寬為5 μs，周期為18 ms。雙晶石墨單色器起飛角調(diào)至37°，此時(shí)理論中子波長約為4×10-10m。單色中子束，探測器充分屏蔽，探測器距轉(zhuǎn)子72、1 035 mm測得的飛行時(shí)間譜如圖5、6所示。由圖6可看出，單色中子包含有級次(次級)中子。將圖5的峰形放大并進(jìn)行高斯擬合，結(jié)果如圖7所示，可見其是由兩個(gè)峰疊加而成。根據(jù)式(1)、(2)計(jì)算可得到中子束流波長λ和波長分辨率Δλ/λ(FWHM)，采用高斯多峰擬合，主級中子及次級中子t1擬合后分別為(0.148 04±0.002 48) ms和(0.110 11±0.003 84) ms(圖7)；主級中子及次級中子t2擬合后分別為(1.133 32±0.001 18) ms和(0.605 73±0.001 24) ms。L1=72 mm，L2=1 035 mm，L=L2-L1=963 mm。根據(jù)式(1)計(jì)算出主級中子及次級中子波長分別為(4.05±0.02)×10-10m和(2.04±0.02)×10-10m。主級中子Δt1及Δt2擬合后為(0.041 29±0.004 80) ms和(0.049 57±0.004 93) ms，次級中子Δt1及Δt2分別為(0.032 52±0.006 25) ms和(0.036 52±0.007 13) ms。根據(jù)式(2)計(jì)算出主級中子及次級中子波長分辨率Δλ/λ(FWHM)分別為2.6%(相對誤差±12%)和3.1%(相對誤差±20%)。主級中子及次級中子積分強(qiáng)度經(jīng)擬合分別為(16.479 10±2.476 88) ms和(6.113 46±1.888 25) ms。探測器探測效率為1-exp(-1.526 64λ)，主級中子及次級中子探測效率經(jīng)計(jì)算分別為99.8%和95.6%，故主級中子與次級中子成分比例為(16.479 10/99.8%)/(6.113 46/95.6%)=1∶38.7%≈1∶0.4[18]。

圖5 探測器位置1飛行時(shí)間譜Fig.5 Time-of-flight spectrum at position 1

圖6 探測器位置2飛行時(shí)間譜Fig.6 Time-of-flight spectrum at position 2

圖7 飛行時(shí)間譜擬合結(jié)果Fig.7 Fitting results of experimental time-of-flight spectrum

主級中子t2為1.133 32 ms，波長經(jīng)計(jì)算為4.05×10-10m，L2=1 035 mm，飛行時(shí)間t=λL/3 956=1.059 6 ms，飛行時(shí)間譜實(shí)際零點(diǎn)須向右偏移0.073 7 ms。移開石墨雙晶單色器后，保持其他條件不變，探測器置于位置2(探測器距離斬波器轉(zhuǎn)子1 035 mm)，測量了單色器位置白光中子飛行時(shí)間譜，飛行時(shí)間譜經(jīng)零點(diǎn)修正、橫軸時(shí)間轉(zhuǎn)換為波長、去本底、效率修正等數(shù)據(jù)處理得到測量位置中子波長譜(圖8)，其中最可幾中子波長約1.5×10-10m；4×10-10m位置有凹坑，是Al(200)布拉格邊引起的，Al通常被用于制造冷中子導(dǎo)管真空窗和冷中子源孔道窗。由圖8可知，由于CARR冷源并未開啟，雙晶單色器位置(位于冷中子導(dǎo)管出口)的白光中子能譜中，2.04×10-10m中子強(qiáng)度遠(yuǎn)強(qiáng)于4.05×10-10m中子強(qiáng)度，而經(jīng)雙晶石墨單色器后，主級中子(4.05×10-10m)與次級中子(2.04×10-10m)成分比例為1∶0.4，因此可以推測單色器次級中子反射率遠(yuǎn)小于主級中子反射率。

圖8 白光中子波長譜Fig.8 Experimental spectrum of polychromatic neutron beam

2.2 中子能量選擇成像實(shí)驗(yàn)

鎳基高溫合金鍛造過程的微晶粒尺寸及分布與其力學(xué)性能緊密相關(guān)，微晶粒的形貌表征非常重要。目前對晶粒表征通常局限于金相觀察以及EBSD等表征方法。但使用FIB-EBSD方法非常耗時(shí)，獲得亞mm視場的內(nèi)晶粒形貌，需連續(xù)不斷進(jìn)行1個(gè)月以上的時(shí)間才能完成。中子能量選擇成像利用晶體布拉格邊效應(yīng)可在較短時(shí)間(數(shù)h)內(nèi)快速獲得大視場(數(shù)cm)內(nèi)的晶粒二維形貌分布。利用研發(fā)的石墨雙晶單色器初步開展了鎳基高溫合金微晶粒二維表征，如圖9所示。圖9為鎳基高溫合金鍛造試樣(直徑5 cm)白光中子成像圖，圖9b為4.05×10-10m單能中子成像圖像。通過單能中子成像圖能清楚分辨特定取向微晶粒的形貌及分布。

圖9 鎳基高溫合金的中子能量選擇成像Fig.9 Neutron energy selective imaging of Ni-based high-temperature alloy

3 結(jié)論

飛行時(shí)間測量實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，研制的雙晶石墨單色器在選擇4×10-10m中子時(shí)波長分辨率達(dá)2.6%，達(dá)到了設(shè)計(jì)指標(biāo)小于3%的要求，處于國際先進(jìn)水平。在現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)條件下，通過雙晶石墨單色器選擇單能中子時(shí)次級中子較多，對中子能量選擇成像實(shí)驗(yàn)會有較大影響。未來CARR開啟冷源后，次級中子占比可降低1個(gè)數(shù)量級，能滿足實(shí)驗(yàn)需求。使用雙晶石墨單色器開展了鎳基高溫合金微晶粒二維表征，能清楚分辨特定取向微晶粒的形貌及分布，初步驗(yàn)證了雙晶石墨單色器在能量選擇成像實(shí)驗(yàn)中能可靠使用。