ENSO循環對福建省近地層臭氧濃度變化的影響

王宏，鄭秋萍，溫珍治，黃艷艷

(1.福建省災害天氣重點實驗室，福建 福州350001；2.福建省氣象科學研究所，福建 福州350001；3.海峽氣象開放實驗室，福建 廈門361012；4.福建省氣候中心，福建 福州350001；5.福建省環境監測中心站，福建 福州350003)

1 引 言

ENSO(厄爾尼諾-南方濤動El Ni?o-Southern Oscillation)是熱帶太平洋上年際尺度最顯著的海氣耦合信號，作為熱帶太平洋地區海氣系統中典型的大尺度環流異常演變特征，ENSO不僅影響熱帶太平洋地區氣候異常，還通過大氣遙相關響應對熱帶乃至全球的氣候異常產生重要的影響[1-4]，它的發生往往給全球許多地方造成嚴重洪澇、干旱及其他災害，因此受到世界各國的普遍關注[5-7]。對于中國而言，ENSO事件帶來的直接而顯著的影響是打亂了季風活動規律，導致出現南澇北旱、暖冬涼夏、臺風減少等異常氣候現象[8-11]。有研究[12-15]表明：El Ni?o對中國氣候的影響依賴于其位相，El Ni?o發展年夏季華南和華北降水偏少，而江淮流域降水偏多；El Ni?o年冬季，中國東南部出現正降水距平，El Ni?o衰減年的春末夏初，從中國華南到東北出現正的異常降水。ENSO循環一般具有2～7 a的周期，還具有10～16 a的年代際變化，暖事件(El Ni?o)比冷事件(La Ni?a)的發生比例高[16]，但并不是每次El Ni?o事件都遵循上述典型天氣氣候特征[17-18]。在福建省，蔡學湛等[19]利用1951—2000年北太平洋海溫和副熱帶高壓特征量資料，探討了夏半年副高與北太平洋前期海溫的關系，發現影響副高活動的海溫關鍵區赤道東太平洋前期信息最明顯，進而得出赤道東太平洋海溫及ENSO信息對福建汛期旱澇與降水分布趨勢有著重大影響；許金鏡等[20]利用1961—2000年7月的降水和北太平洋海溫月平均資料，標定了福建省典型的旱澇年，并對比分析了典型旱澇年海溫場特征，指出ENSO冷(暖)事件影響年時福建伏旱期易旱(澇)。

在全球氣溫達到最暖觀測記錄的氣候背景下，2014年9月—2016年5月發生了一次超強El Ni?o事件，其最強海溫峰值達到2.9℃，并且持續了21個月，在全球各地造成了重大的自然災害[21]。在眾多的自然災害中，氣候異常對大氣環境造成的災害事件也屬其中，當前氣候變化與大氣環境的相互作用是地球環境科學研究的熱點，氣候變化可以通過對氣象條件，如溫度、降水、濕度、云量、邊界層高度、對流活動等的改變，直接對近地層ρ(O3)及空氣質量產生影響[22-25]。氣候系統影響O3的傳輸與分布，同時對流層O3的增加對氣候響應的反饋為地表和低層大氣的升溫[26-28]。汪明圣等[29]分析得出ENSO循環對東亞地區平流層O3分布有明顯影響，在平流層30 hPa和70 hPa尤為顯著，且滯后8個月時二者相關達到最大；同時探討了ENSO不同相位對O3的強迫影響程度，得出當El Ni?o發生8個月后中緯度地區平流層30 hPa的O3有所減少，而高緯度O3增加，70 hPa則與之相反，同時在低緯度地區70 hPa O3減少等重要結論。相關研究[30-31]指出東亞太平洋地區夏季風爆發的時間和強度以及季風環流型的年際差異是導致該地區春、夏季O3年際變化的主要原因，而季風降水和云帶位置以及平流層-對流層交換是造成O3年際變化的其他原因。

在全球氣候變暖、人類活動增加的背景下，我國的O3已呈現大規模、區域性污染態勢，對比京津冀、長江三角洲和珠江三角洲，福建省ρ(O3)不算高，但在大區域背景下，近5年福建省ρ(O3)在波動中不斷上升，O3污染天數呈現跳躍式增加，以沿海地區6個城市為例，2015年該區域O3污染總天數(標況)合計17天，2016年只有9天，2017年突增為98天，2018年繼續增加，達到136天，2019年120天，2017—2019年與2015—2016年相比，該區域ρ(O3)明顯升高，超標天數明顯增多。與福建省相鄰的長江三角洲和珠江三角洲大城市群區域2015—2019年ρ(O3)以及O3污染天數年際變化也呈現顯著的上升趨勢[32]。福建省東面臨海、西面環山，與臺灣島一水之隔，地理位置特殊且重要，天氣氣候背景非常復雜，是冬季風南下、夏季風北上O3輸送的必經通道，O3已是大氣中最主要的污染物，也是當下空氣質量改善面臨的最突出的問題。

近地層O3是一種重要的大氣污染物，是城市光化學煙霧污染的主要成分之一，是一種強氧化劑，高濃度O3會對人體健康、農作物生長、生態環境、城市建設等均會造成極大危害[33-34]。導致O3增加的原因一方面與植物、農作物、工業排放、汽車尾氣排放的臭氧前體物氮氧化物NOx、可揮發性有機物VOCS和CO有關，另一方面與氣候變化、氣象條件的改變、區域輸送等有著密切關系[35-36]，簡式表達為：

根據《福建統計年鑒-2020》，近5年福建省NOx的排放量呈現減少的趨勢，所以在O3前體物排放量減少的背景下，福建省ρ(O3)年際分布及O3超標天數明顯上升應與氣候變化有著密切關系，有研究發現在相對清潔的地區，在大氣環境容量允許的范圍內，氣象條件對空氣質量影響的貢獻率在80%～90%，空氣質量變化主要取決于氣象條件的變化。張人禾等[37]分析了2013年我國中東部地區發生的一次嚴重的空氣污染事件，指出氣象因子可以解釋超過2/3的污染天氣逐日變化的方差，方差貢獻率達到0.68。

本文利用2015—2019年福建省9個設區城市ρ(O3)資料，首先對比分析了內陸城市和沿海城市ρ(O3)年際分布和空間差異，再經數理統計、標準化處理和加權平均形成不同城市O3Z指數，以滯后相關為切入點，找到福建O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數相關性最大的月份，嘗試探明ENSO循環與福建省ρ(O3)變化的關聯，研究氣候變化對ρ(O3)長期趨勢變化造成的可能影響，以期在ENSO預測的基礎上，為開展同時段ρ(O3)趨勢預測提供科學依據。由于在福建全省地級市有高質量、連續的近地層臭氧觀測是從2015年才開始，2013—2014年福建省只有福州和廈門2個城市有較規范的臭氧觀測資料，臭氧資料時間序列短、空間稀是本研究存在的局限，因此本文重點參考了周德榮[38]《大氣環流對華南沿海對流層臭氧影響研究》思路，為討論ENSO循環對地面ρ(O3)變化的影響結果的代表性、可靠性提供前人研究成果佐證。

2 資料與方法

2.1 Ni?o海溫距平指數

Ni?o 1～4不同區域海溫距平指數來源于NOAA提供的ONI(Oceanic Ni?o Index)指數資料。

2.2 Ni?o Z海溫距平指數

表1是2014—2019年Ni?o綜合指數三個月滑動平均值Ni?o Z海溫距平指數。Ni?o Z海溫距平指數(Ni?o Z SSTA Index)：為Ni?o 1+2、Ni?o 3和Ni?o 4區海表溫度距平指數的面積加權平均值。

表1 2014—2019年Ni?o綜合指數三個月滑動平均值 單位：℃。

2.3 厄爾尼諾(El Ni?o)、拉尼娜(La Ni?a)事件的定義標準

目前中國氣象局國家氣候中心在業務上主要以Ni?o Z海溫距平指數作為判定El Ni?o、La Ni?a事件的依據，具體指標如下：Ni?o Z海溫距平指數持續6個月以上≥0.5℃(過程中間可有單個月份未達指標)為一次El Ni?o事件；若該區指數持續5個月≥0.5℃，且5個月的指數之和≥4.0℃，也定義為一次El Ni?o事件。Ni?o Z海溫距平指數至少持續6個月≤-0.5℃(過程中間可有單個月份未達指標)為一次La Ni?a事件；若該區指數持續5個月≤-0.5℃，且5個月的指數之和≤-4.0℃時，也定義為一次La Ni?a事件。

2.4 O3資料來源

O3資料為全省2015—2019年9個設區城市環境監測國控點(排除清潔對照點)ρ(O3)逐時連續監測資料。ρ(O3)小時均值、ρ(O3)日均值(01—24時平均值)、ρ(O3)最大8 h滑動平均值(ρ(O3-8 h)等資料的處理及其超標限值，參照GB 3095—2012《環境空氣質量標準》和HJ 633-2012《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》。

2.5 福建O3 Z指數

將福建省9個設區城市2015—2019年ρ(O3)月平均值經標準化處理，得到的不同城市O3Z指數，將該指數分別與Ni?o Z海溫距平指數在滯后0個月、1～6個月，7種情況下求相關系數，并對內陸3個城市和沿海6個城市進行1：2加權平均，最后得到城市O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數在滯后若干月后二者相關達到最大，該最大相關系數(絕對值)出現的城市O3Z指數被定義為福建O3Z指數。

3 結果與分析

3.1 福建省ρ(O3)時空分布概況

在福建省，因地形地貌、植被分布、經濟發展水平、人口密度、汽車保有量等諸多因素影響，導致內陸地區與沿海地區(圖1)之間年平均ρ(O3)、年平均ρ(O3-8 h)以及O3年超標天數等值差異很大。研究[39-41]表明，福建省沿海地區的年平均ρ(O3)和年超標天數均明顯高于內陸地區，從季節分布看，春季和秋季是福建省ρ(O3)較高的季節，冬季ρ(O3)最低，夏季次低，且4—5月和9—10月是1年中ρ(O3)最高和次高的月份，O3超標天數也是1年中最多和次多的月份，主要原因是對流層低層ρ(O3)與東亞季風從季節變化尺度到年際變化都有顯著關聯，特別是在東亞夏、冬季風轉換的春、秋季節相關性更明顯[42-43]，也就是可以推測導致福建省ρ(O3)4—5月和9—10月高，超標天數多的可能原因是氣團的傳輸，氣團的傳輸對于ρ(O3)升高的貢獻比本地光化學作用的貢獻更大。

圖1 福建省內陸3個城市和沿海6個城市分布示意圖

圖2是2015—2019年福建省9個設區城市ρ(O3)年平均值對比圖，2017—2019年福建省9個設區城市年平均ρ(O3)明顯高于2015—2016年，且內陸城市年平均ρ(O3)均低于同年份沿海城市ρ(O3)，其中內陸3個城市中三明ρ(O3)最低，沿海6個城市中莆田ρ(O3)最高，泉州次之，這2個城市O3污染會比省會城市福州和計劃單列市廈門更高，因為福建省沿海較大型的污染源在莆田和泉州附近(圖略)。

圖2 2015—2019年福建省9個設區城市ρ(O3)年平均值對比圖

圖3是2015—2019年內陸和沿海各城市年平均ρ對比和O3年超標總天數對比圖，2015—2019年內陸和沿海地區年平均ρ均呈現上升趨勢，但沿海地區2017—2019年平均ρ(O3-8 h)明顯比內陸地區高，且2017—2019年福建省O3年超標天數較2015—2016年突增，增加量幾乎全部集中在沿海地區，2017—2019年內陸3個城市O3超標天數合計只有5～8天，而沿海6個城市合計達到98～136天，沿海城市O3超標天數遠多于內陸城市。

圖3 2015—2019年內陸和沿海地區年平均ρ對比和O3年超標總天數對比圖

3.2 福建O3 Z指數

分別對9個城市2015—2019年ρ(O3)月平均值經標準化處理，得到的不同城市O3Z指數，再將該指數分別與Ni?o Z海溫距平指數在滯后0個月、1～6個月，7種情況下求相關系數，發現內陸地區的O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數的相關系數(絕對值)比沿海地區的明顯偏小，且滯后性也不同(表2)，前者均在滯后1個月后相關系數(絕對值)達到最大值，平均相關系數-0.404 8(ɑ=0.01)，后者在滯后3個月時相關系數(絕對值)達到最大值，平均相關系數-0.548 7(ɑ=0.001)；根據3.1節的分析結論，沿海地區是福建省O3的高值區和集中的高污染區，因此對內陸3個城市和沿海6個城市的相關系數進行1：2加權平均，可得全省在滯后3個月時O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數的相關系數(絕對值)達到最大值(表2)，相關系數為-0.510 2(ɑ=0.001)。

表2 福建省內陸與沿海地區的O3 Z指數與Ni?o Z海溫指數在不同滯后月的相關系數及加權平均值

最后，將最大相關系數(絕對值)出現的城市(莆田)O3Z指數定義為福建O3Z指數，二者相關系數-0.646 3(ɑ=0.001)，繪制福建O3Z指數(滯后3個月)與Ni?o Z海溫距平指數的擬合圖(圖4)。

圖4 2015—2019年福建O3 Z指數(滯后3個月)與Ni?o Z海溫距平指數擬合圖

3.3 福建省ρ(O3)的年際變化與ENSO的年際變化的關系

結合2015—2019年ENSO不同相位(El Ni?o、La Ni?a)、福建省氣候評價指標與ρ(O3)年際變化等，重點針對沿海地區的各項要素指標展開分析，嘗試探討ENSO不同相位對ρ(O3)產生強迫的程度及其滯后效應。

(1)2014年9月—2016年5月全球發生了一次超強El Ni?o事件，持續了21個月，Ni?o Z海溫距平指數最高達到2.6℃，出現在2015年12月(表1)。

(2)2015年1月—2016年5月Ni?o Z海溫距平指數均為正值，且持續≥0.5，持續17個月，代表海表溫度較常年異常偏高，為典型的極強El Ni?o年。

(3)這一典型的El Ni?o年在發展階段(2014年9月—2015年4月)到最強盛(2015年5月—2016年4月)和El Ni?o衰弱階段(2016年5—12月)，其中包含短暫的La Ni?a增強階段(2016年8—12月，由于持續時間只有5個月，且5個月的指數之和＞-4.0℃，因此不算La Ni?a事件)，而后又是正常年份，對應福建省沿海地區的天氣氣候特征是：降水偏多，日照異常偏少[44-45]，同時段沿海地區ρ(O3)2015年1—4月較常年屬于正常水平，2015年5月—2016年12月ρ(O3)迅速下降，且處于近5年的相對低值區(圖3)，相對于2017—2019年ρ(O3)明顯偏低。

(4)2017年1月開始Ni?o Z海溫距平指數持續9個月在-0.4～0.4℃之間，進入正常年份，2017年10月Ni?o Z海溫距平指數出現負距平，即出現海表溫度較常年異常偏低的狀態，且一直持續到2018年3月，持續時間正好6個月，可定義為La Ni?a增強階段。

(5)2018年4—9月Ni?o Z海溫距平指數持續6個月在-0.4～0.4℃之間，又進入正常年份，La Ni?a未真正發展起來就結束，2018年10—12月Ni?o Z海溫距平指數出現正距平，但指數均略高于0.5℃。期間沿海地區出現降水異常偏少，氣溫異常偏高，日照時數異常偏多的情況[46-47]，同時段ρ(O3)上升明顯，O3超標天數呈現跳躍式增加，并持續到2019年(圖3)。

(6)2018年10月—2019年6月，Ni?o Z海溫距平指數持續9個月出現≥0.5℃，代表海表溫度較常年異常偏高，但強度不強，正距平值在0.9℃以下，對比2015—2016年極強El Ni?o年該值最高可達2.6℃。2019年7月—2020年3月Ni?o Z海溫距平指數處于正常～正距平(都只有0.5℃)之間，Ni?o Z海溫距平指數不高，到2020年4月弱El Ni?o事件結束，赤道中東太平洋海溫轉為中性偏冷狀態。

3.4 ENSO循環對福建省ρ(O3)變化的影響

綜上分析得到，福建省ρ(O3)的年際變化和ENSO的年際變化之間存在著對應關系，并有一定的滯后性，一般滯后3個月。ENSO循環對福建省ρ(O3)變化的影響主要表現為在El Ni?o影響時ρ(O3)偏低，在La Ni?a影響時ρ(O3)偏高，2014年9月—2019年12月這個具體過程為：(1)El Ni?o發展前期ρ(O3)年際變化的峰值出現，對應沿海地區2014—2015上半年ρ(O3)處于相對高值區；(2)而后El Ni?o進入強盛期，ρ(O3)呈現下降趨勢，對應沿海地區2015下半年—2016上半年ρ(O3)明顯下降；(3)El Ni?o衰減期，La Ni?a發展前期，ρ(O3)年際變化濃度低入谷值，對應沿海地區2016下半年ρ(O3)低入谷值；(4)La Ni?a進入強盛期，ρ(O3)呈上升趨勢，對應沿海地區2017年ρ(O3)為上升階段；(5)隨著La Ni?a衰亡期、正常年份、El Ni?o發展前期，ρ(O3)年際變化升入峰值區，對應沿海地區2018—2019年ρ(O3)升入峰值區，如此循環往復。概念性的結構圖如圖5(見下頁)。

圖5 ENSO循環對福建省臭氧變化影響的概念性結構圖

需要說明的是：ENSO循環導致東亞季風強度、區域輸送、天氣氣候等變化是ρ(O3)分布變化的影響因素之一，而前體物污染源的變化和復雜的大氣化學反應過程是影響ρ(O3)變化的其他重要因素，文中沒有就后兩個因素的變化貢獻進行論證，存在一定局限性。

4 總結和討論

本文利用ONI(Oceanic Ni?o Index)指數與福建省ρ(O3)觀測資料，首先對比分析了福建省內陸城市和沿海城市ρ(O3)、ρ(O3-8 h)以及O3超標天數的年際分布和空間差異，而后以滯后相關為切入點，開展了不同城市O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數的相關性分析，歸納了ENSO循環對福建省年際ρ(O3)分布的主要影響，探討了ENSO不同相位(El Ni?o、La Ni?a)對福建省ρ(O3)的具體影響過程及滯后效應，得到以下幾點結論。

(1)2017—2019年福建省9個設區城市年平均ρ(O3)和O3年超標天數對比2015—2016年呈現明顯升高趨勢，且內陸城市ρ(O3)分布均低于同年份沿海城市，近5年福建省ρ(O3)時空分布差異明顯，在污染源排放量減少的背景下，氣候變化對ρ(O3)的影響有著不可忽視的作用。

(2)福建省沿海地區的O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數的相關系數(絕對值)比內陸地區的明顯偏大，且二者滯后性也不同；綜合福建全省9個設區城市O3Z指數與Ni?o Z海溫距平指數呈現明顯的負相關關系，且滯后在3個月時二者相關(絕對值)達到最大，加權平均相關系數為-0.510 2(ɑ=0.001)。

(3)福建省內陸地區受ENSO循環的影響，年平均ρ(O3)、年平均ρ(O3-8 h)以及O3年超標天數的變化程度小于沿海地區，特別是在O3年超標天數方面，ENSO循環對沿海地區的影響和強迫程度特別顯著。

(4)ENSO不同相位對ρ(O3)產生強迫的程度表現為在El Ni?o影響時ρ(O3)偏低，在La Ni?a影響時ρ(O3)偏高，及其滯后效應大概發生在2—4月，具體過程為：在El Ni?o發展階段ρ(O3)有所下降；在El Ni?o進入強盛期，ρ(O3)呈現明顯下降趨勢；在El Ni?o衰減期，La Ni?a發展前期，ρ(O3)年際濃度變化低入谷值。在La Ni?a進入強盛期，ρ(O3)呈現明顯的上升趨勢；在La Ni?a衰亡期、El Ni?o發展前期，ρ(O3)年際變化濃度升入峰值區，如此循環往復。

(5)由于福建省有高質量、連續的ρ(O3)觀測資料的只有5～7年，而一個氣候態的時間是30年，因此在O3資料有限的情況下，以上ENSO循環、氣候變化與ρ(O3)變化的關聯分析，部分結論可能需要更長時間的檢驗和調整，提升結論的可靠性。

致 謝：感謝福建省環境科學研究院鄭成輝博士提供的福建省近5年臭氧前體物排放量的變化以及沿海地區大型污染源排放點位等數據支持。