華南區域大氣成分數值模式GRACEs預報性能評估

李婷苑，吳乃庚,，鄧雪嬌，鄧濤，陳靖揚，沈勁，鄧思欣，梁華玲

(1.廣東省生態氣象中心/珠江三角洲環境氣象預報預警中心，廣東 廣州510641;2.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所/廣東省區域數值天氣預報重點實驗室，廣東 廣州510641;3.廣東省環境監測中心/國家環境保護區域空氣質量監測重點實驗室，廣東 廣州510308;4.佛山市環境監測中心站，廣東 佛山528000;5.佛山市氣象局，廣東 佛山528000)

1 引 言

當前，中國城市大氣污染呈現大區域特征，京津冀、長三角和珠三角是我國的三大污染區域[1]。珠三角位于廣東中部核心區，是我國改革開放以來經濟發展最快、經濟總量最大、城市化水平最高的地區之一。由于資源消耗大，加上密集的植被覆蓋和熱帶季風區高溫高濕氣候特征，多種大氣污染物的高強度集中排放，導致其以PM和臭氧為代表的二次污染問題凸顯[2]，并呈現出區域性、復合型等特點以及區別于京津冀、長三角地區的大氣污染特征。人為排放的細顆粒物和臭氧不僅會對人的呼吸系統和心腦血管等造成危害[3-4]，還對氣候和生態環境[5]造成不利影響，顆粒物和臭氧污染問題日益受到人們的重視。近幾年，隨著大氣污染治理力度的逐漸加大，廣東地區空氣污染呈現新的特征，PM2.5濃度于2019年實現21地市全部達標[6]，但臭氧污染卻日益凸顯，成為廣東省的首要污染物[7]。

排放到大氣中的污染物首先是受邊界層內氣象條件的支配，風速、風向、氣溫、降水、氣壓、輻射、相對濕度等氣象要素[8-15]均有可能影響大氣污染物濃度變化，同一排放源不同氣象條件下污染物濃度可相差幾倍至幾百倍。除了氣象條件外，各污染物之間往往相互影響、相互關聯，一種污染物的削減或增加可能影響多種大氣污染物的濃度[16-17]，因此在大氣污染預報預警中應綜合考慮氣象條件和污染物化學反應。

空氣質量模式是通過數學方法描述污染物從排放、輸送、化學反應到清除的所有過程，進而得到區域大氣污染物時空連續的分布特征。從1970年代至今國際上發展了四代空氣質量模式，其中CMAQ是由美國環保局于1998年研發發布的第三代空氣質量模式，該模式吸收“一個大氣”概念，不僅考慮氣象條件對污染物的輸送、擴散、轉化和遷移過程的影響，還考慮了大氣污染物之間的相互影響和氣相化學過程。由于CMAQ模式具有通用性、靈活性、開放性等優點，該模式在我國得到了廣泛的本地化應用[18-22]。

空氣質量模式CMAQ本身沒有預報能力，其預報的準確性依賴于準確的排放源清單和氣象場數據[23]。GRAPES模式[24-25]是我國具有自主版權的數值天氣預報系統，陸面過程更加詳細，該模式同化本地常規與非常規氣象資料，對中國區域的氣象要素模擬更好，可為排放源模式和大氣化學模式提供精細化的氣象場數據，廣東省區域分辨率達3 km×3 km。華南區域大氣成分數值預報模式系統(Guangzhou Regional Atmospheric Composition and Environment Forecasting System，GRACEs)以我國自主研發的GRAPES高分辨率氣象模式驅動CMAQ空氣質量模式建立業務預報系統，為重大活動空氣質量保障提供技術支撐[26]。

大氣成分數值預報模式是開展環境氣象預報業務最重要的技術支撐，在空氣質量預報及大氣污染影響評價等方面發揮著越來越重要的作用，因此全面深入地認識大氣成分數值預報模式的預報性能和誤差來源特點，是現階段環境氣象業務發展的當務之急。本文使用近年(2016—2019年)廣東地區空氣質量觀測數據對接入我國自主知識產權GRAPES氣象模式后的華南區域大氣成分數值預報模式系統GRACEs的預報性能進行長時段的評估檢驗。除了空氣質量指數AQI外，也將重點對近年華南區域的首要污染物PM2.5、O3及其前體物NO2進行分析評估，以期為進一步了解數值模式對空氣質量的預報性能和今后如何進一步改進模式提供科學參考。

2 資料與方法

2.1 華南區域大氣成分數值模式預報數據

使用我國自主研發的高分辨率氣象模式GRAPES驅動美國國家環保局開發的空氣質量模式CMAQ，建立了華南區域大氣成分數值模式系統(簡稱GRACEs)。GRACEs可綜合考慮區域和城市尺度下復雜相互作用的對流層O3、酸沉降、能見度、細顆粒物和其它空氣污染問題，是目前華南區域氣象中心業務運行的大氣成分數值模式系統。該模式于2006年起步研發，2011年投入業務運行，已經歷了十幾年的本地化適應性開發。模式系統采用高時空分辨率的三重嵌套網格，第1重覆蓋東亞大部分地區，網格數為182，網格距為27 km；第2重覆蓋廣東省地區，網格數為98，網格距為9 km；第3重覆蓋珠三角地區，網格數為152，網格距為3 km。垂直采用地形靜力氣壓垂直坐標，垂直方向共25層。模式系統每天自動運行兩次，分別提供當天08時和20時起報的空氣質量預報產品。關于GRACEs模式更多詳細的介紹參見文獻[23、26]。

本文使用2016—2019年GRACEs模式第2重9 km網格距每日20時起報的廣東省區域72小時逐小時O3、NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO濃度預報數據，使用最臨近點插值算法將網格數據插值到廣東省102個環保國控站(圖1)。

圖1 廣東省環保國控站點分布圖

2.2 空氣質量監測數據

2016—2019年廣東省102個環保國控站的逐小時O3、NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO(空氣質量六要素)濃度觀測數據。

2.3 評估方法介紹

(1)分別計算觀測和模式預報的AQI及空氣質量六要素濃度日值：使用NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO小時濃度數據計算1～24 h、25～48 h、49～72 h平均值為該污染物24 h、48 h和72 h日值，O3濃度采用1～24 h、25～48 h、49～72 h時段內最大滑動8小時平均值為其24 h、48 h和72 h日值，標記為O3-8 h；環境空氣質量指數(AQI)根據中華人民共和國國家環境保護標準HJ633-2012分別計算得到各污染物日值對應的AQI值，取當日各污染物對應的最大AQI即為當天的AQI值，當日最大AQI對應的污染物即為首要污染物。AQI及各污染物年、月平均值使用AQI及各污染物日值計算得到。

(2)在開展模式評估時，選取模式數據和觀測數據相同時段分別計算廣東省平均AQI及空氣質量六要素的年、月、日和小時值，當小時(日)廣東省102個國控站數據量少于一半時，則剔除該小時(日)數據；2016—2019年模式和觀測數據相同時段的月、日和小時值逐年樣本數見表1～表3。

表1 2016—2019年模式和觀測數據相同時段的小時值樣本數

表2 2016—2019年模式和觀測數據相同時段的日值樣本數

表3 2016—2019年模式和觀測數據相同時段的月值樣本數

(3)誤差檢驗方法：針對污染物濃度和AQI檢驗預報和觀測值的相關系數和誤差。誤差分析包括平均誤差(Mean Bias，MB)、歸一化平均誤差(Normalized Mean Bias，NMB)、均方根誤差(Root Mean Square Error，RMSE)，具體公式如下：

其中M代表預報值，O代表觀測值，N為樣本總數。

(4)首要污染物及AQI分級檢驗方法：對于首要污染物及空氣質量等級的預報采用TS評分方法進行檢驗[27]，空氣質量等級按AQI為0～50、51～100、101～150、151～200、＞200分為5個等級分別對應優、良、輕度、中度、重度，評分項目包括TS評分、空報率PO、漏報率FAR、預報偏差BS和首要污染物預報準確率TR，具體計算方法如下：

對應某個預報等級，NA是預報正確的站(次)數，NB是空報站(次)數，NC是漏報站(次)數。當預報等級與實況等級相同，則判定為預報正確；預報在某等級內而實況沒出現在該等級內，則為空報；預報不在某等級內，而實況出現在該等級內，則為漏報。

對首要污染物的檢驗，Nt為預報正確的站(次)數，N為預報的總站(次)數。當AQI＞50時，若預報的首要污染物與實況一致，則判定為首要污染物預報正確，否則為錯誤。當AQI≤50時，若預報出AQI為一級，則首要污染物預報評定正確，否則為錯誤。

3 結果與分析

3.1 空氣質量年變化趨勢的預報評估

圖2給出2016—2019年廣東省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2觀測與GRACEs模式預報年平均值變化圖，2016—2019年AQI值波動變化，略有上升，PM2.5濃度呈波動下降的趨勢，O3-8 h呈逐年上升的趨勢，O3生成的前體物NO2濃度則相對較穩定。GRACEs模式整體上未能體現空氣質量的年變化趨勢特征，且對各要素的預報值總體偏低(2018年相比較最接近)。從污染要素來看2018年O3-8 h濃度預報仍然偏低，偏低1.2～10.5μg/m3，PM2.5和NO2濃度預報偏高，分別偏高1.6～2.8μg/m3和3.5～3.8μg/m3；2019年AQI和O3-8 h濃度預報值與觀測值偏差最大，其中各預報時效AQI偏差12以上，O3-8 h偏差22μg/m3以上。從24 h、48 h和72 h不同預報時效來看，GRACEs模式三天內對空氣質量幾個要素的預報和觀測差值總體相當，并未呈現出隨著時效延長預報能力顯著下降的特征，特別是O3-8 h濃度72 h預報差值甚至比24 h更小。

圖2 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)觀測與GRACEs模式預報值年變化

3.2 空氣質量空間分布特征的預報評估

圖3給出2016—2019年廣東省102個環保國控站點AQI、PM2.5、O3-8 h、NO2觀測值和24 h預報值及兩者的差值分布，GRACEs模式可較好地體現AQI、PM2.5、NO2的空間分布特征，AQI大值區在珠三角區域，而在粵西沿海和粵北東部地區AQI較低；PM2.5濃度相對的大值區位于珠三角西北部，模式對于AQI和PM2.5的年均值預報相對較好，差值在±10以內，但模式對全省AQI存在普遍的低估現象。廣東省地區O3-8 h濃度介于72～106μg/m3之間，高值區位于珠三角東部和粵東沿海，模式對O3-8 h預報存在顯著低估現象，特別是對珠三角和粵東沿海的高值中心均低估明顯，年均值偏低20～32μg/m3，因此，AQI的預報低估可能與模式對近年廣東的首要污染物O3濃度預報低估密切相關。對于NO2，模式能較好地預報其空間分布，量級上對珠三角區域預報存在高估，其余地區低估。

圖3 2016—2019年廣東省102個環保國控站AQI、PM 2.5、O3-8 h、NO2的觀測值(a1，b1，c1，d1)、預報值(a2，b2，c2，d2)及兩者差值(預報減觀測)(a3，b3，c3，d3)的分布圖

3.3 空氣質量季節變化特征的預報評估

圖4給出2016—2019年廣東省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2觀測與GRACEs模式預報月平均值變化圖，AQI、O3-8 h和NO2月平均濃度呈雙峰變化，AQI峰值出現在3月和9月，O3-8 h濃度峰值出現在5月和9月，NO2濃度峰值出現在3月和12月；PM2.5月平均濃度呈單峰變化，峰值出現在12月。GRACEs模式能模擬廣東空氣質量的月變化整體規律，但各月的預報值總體偏低，AQI的秋冬季主峰值的預報低估與模式對O3-8 h的低估最密切，而春季的次峰值低估則與模式對PM2.5的低估相關。值得注意的是，GRACEs模式能很好地模擬出廣東地區O3的秋季9月和春季5月雙峰值結構特征，相對秋季主峰值而言，對春季O3次峰值的預報值誤差更小一些(圖4c)，O3主次峰預報偏差分別為15.4～22.5μg/m3和6.2～18.3μg/m3。另外，從24 h、48 h和72 h預報來看，整體上模式不同預報時效的差異并不明顯。

圖4 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)觀測值與GRACEs模式預報值月變化

3.4 空氣質量日變化特征的預報評估

污染物進入大氣層，其活動取決于各種尺度的大氣過程，首先是受大氣邊界層湍流活動的支配，大氣邊界層高度存在明顯的日變化特征[28]，而太陽輻射作為O3生成的主要氣象因素也存在明顯的日變化特征[29-30]。為了解各污染物的日變化特征，圖5給出PM2.5、O3和NO2濃度觀測及預報值日變化圖，PM2.5和O3濃度日變化為單峰型，峰值分別出現在20時和15時，NO2濃度日變化為雙峰型，峰值出現在08時和21時。

圖5 2016—2019年廣東省PM 2.5(a)、O3(b)和NO2(c)觀測值與GRACEs模式預報值日變化

從GRACEs模式預報來看，模式能較好地體現O3和NO2日變化規律。值得注意的是，模式對夜間到上午(00—12時)(北京時間，下同)NO2預報偏低1～5μg/m3，對傍晚(18—21時)NO2預報偏高0～6μg/m3，而對午后到傍晚段(13—21時)O3濃度預報偏低9～21μg/m3，而夜間段(01—08時)的O3濃度預報偏高3～8μg/m3。因此，模式對O3前體物NO2的預報偏差，有可能是導致隨后幾個小時對O3濃度預報偏差的重要原因。而對于PM2.5而言，模式預報日變化值整體偏低，03時偏低最多(8 μg/m3)，08時偏低最少(3μg/m3)，模式預報的PM2.5濃度日變化為雙峰型，與觀測值的單峰型不一致。

3.5 AQI與污染物濃度日平均預報效果檢驗

為進一步檢驗GRACEs模式對AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2濃度的日平均值預報效果，圖6給出2016—2019年廣東省各要素觀測值和GRACEs模式24 h預報日平均值變化圖，GRACEs模式能較好地表征各要素逐日變化特征，對于AQI預報在秋季(9—11月)明顯偏低，冬季(12—2月)略偏低。結合圖6b～6d可見，秋季AQI預報的顯著偏低與O3-8 h濃度預報顯著偏低有關，而在冬季，PM2.5、NO2和O3-8 h濃度均預報偏低，從而使得AQI預報偏低。

圖6 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)觀測與GRACEs模式預報日均值

圖7給出了2016—2019年廣東省各要素逐日觀測與GRACEs模式24 h預報的散點分布圖，整體上PM2.5濃度和NO2濃度預報相對較好，O3-8 h濃度預報明顯偏低，導致AQI預報偏低。在夏秋季O3-8 h濃度較高時O3-8 h濃度預報顯著偏低，表明模式對O3-8 h濃度峰值預報能力不足。

圖7 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)逐日觀測與GRACEs模式逐日預報散點圖

表3給出2016—2019年廣東省102個國控站點AQI和3種污染物日平均濃度的均方根誤差(RMSE)、平均偏差(MB)和歸一化偏差(NMB)。由表可見，PM2.5和NO2濃度RMSE相對較小，AQI略大，O3-8 h濃度RMSE較大，24 h、48 h、72 h的O3-8 h濃度預報RMSE介于29.6～32.6之間，AQI的24 h、48 h、72 h預報RMSE介于19.0～21.5之間，PM2.5濃度的24 h、48 h、72 h預報RMSE介于13.2～15.8之間，NO2濃度的24 h、48 h、72 h預報RMSE介于9.9～12.0之間。模式對各要素24 h、48 h和72 h預報的RMSE差別較小，說明模式對各要素的預報均較穩定。結合前面的O3濃度年、月、日變化圖可推斷，由于O3濃度呈逐年上升的趨勢，而模式對于O3濃度峰值預報明顯偏低，從而導致預報偏差較大，因此在O3濃度逐漸上升的情況下，亟需提升模式對O3濃度的預報能力。同時，從表3中仍然可看出，除O3-8 h濃度72 h預報和NO2濃度24 h預報NMB外，AQI和3種大氣污染物的MB值和NMB值均為負值，說明GRACEs模式對AQI和3種大氣污染物在廣東省的預報結果偏低于觀測值。O3-8 h濃度24 h、48 h和72 h的MB值和NMB值則波動較大。

表3 2016—2019年廣東省GRACEs模式預報結果檢驗

相關系數可反映預報值與觀測值之間相關關系的密切程度，圖8給出2016—2019年廣東省102個國控站點AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2觀測日均值與GRACEs模式預報日均值的相關系數，隨著預報時效的增長，AQI及3種大氣污染物的觀測值與預報值的相關系數逐漸減小，AQI相關系數介于0.53～0.67之間，O3-8 h濃度的相關系數略大，最大為24 h預報相關系數，達0.71，說明模式對O3-8 h濃度的趨勢預測相對略好。結合圖5b、圖7和表1可知，模式雖然能夠較好地預測O3-8 h濃度的趨勢，但模式對O3-8 h濃度預報明顯偏低，應加強O3濃度峰值預報研究。PM2.5濃度在3個時次的相關系數差別較小，說明模式對PM2.5濃度的預報較穩定；NO2濃度觀測值與預報值的相關系數最小，介于0.35～0.50之間。由相關系數顯著性檢驗表[31]可知，在α=0.01或α=0.05的顯著性水平下，GRACEs模式預報的AQI、PM2.5濃度、O3-8 h濃度、NO2濃度與觀測值均為顯著相關。

圖8 2016—2019年廣東省AQI、PM 2.5、O3-8 h和NO2觀測值與GRACEs模式預報值的相關系數

3.6 空氣質量等級和首要污染物預報檢驗

采用TS評分法對不同等級空氣質量的預報結果進行評分，包括TS評分、空報率PO、漏報率FAR、預報偏差BS和首要污染物預報準確率TR。圖9為2016—2019年廣東省21地市GRACEs模式24 h、48 h和72 h預報的空氣質量等級的檢驗結果，在同一等級，24 h、48 h、72 h預報的TS評分、空報率和漏報率基本相同，沒有明顯差異，說明GRACEs模式在同一等級預報的準確性沒有隨著預報時效的延長而降低。當空氣質量為優時，TS評分最高，為0.46～0.47，空報率最低，為0.25～0.30，漏報率略高于良等級。隨著空氣質量等級的上升，TS評分逐漸下降，空報率、漏報率整體呈逐漸上升的趨勢，對于輕度以上等級，TS評分均低于0.1，空報率在0.83以上，漏報率在0.77以上，同時預報偏差在輕度和中度時最低，說明模式對輕度和中度污染等級預報能力欠缺，而對重度污染等級預報可能存在較大的落區或時間偏差。整體上看模式對污染天氣的預報能力較差，亟需提升模式對污染天氣的預報能力。由表4可見，2016—2019年廣東省GRACEs模式的首要污染物預報準確率在55%左右，而在2019年廣東省地區O3作為首要污染物的占比已達64.1%，因此模式對首要污染物預報準確率偏低可能與模式對O3濃度預報顯著偏低有關。

表4 2016—2019年廣東省GRACEs模式的首要污染物預報準確率

圖9 2016—2019年廣東省GRACEs模式空氣質量等級的TS評分(a)、空報率(b)、漏報率(c)和預報偏差(d)

4 結 論

本文利用2016—2019年污染物逐時觀測資料和GRACEs模式預報資料，對廣東省地區進行空氣質量預報效果進行檢驗和對比分析。

(1)GRACEs模式整體上未能體現空氣質量的年變化趨勢特征，對各要素的預報值總體偏低，但模式三天內對空氣質量幾個要素的預報和觀測差值總體相當，并未呈現出隨著時效延長預報能力顯著下降的特征。

(2)從空間分布來看，GRACEs模式能較好地模擬AQI、PM2.5和NO2空間分布特征，廣東省地區AQI大值區在珠三角區域，PM2.5平均濃度大值區位于珠三角西北部，O3-8 h平均濃度高值區位于珠三角東部和粵東沿海，NO2平均濃度在珠三角地區較高；模式對O3高值區的預報顯著偏低，部分站點偏低30μg/m3以上。

(3)從月變化來看，GRACEs模式能較好地模擬AQI、O3-8 h和NO2的雙峰型月變化特征和PM2.5的單峰型月變化特征，但對各要素的月預報值總體偏低，O3-8 h主峰值出現在秋季(9—11月)，次峰值在5月，NO2峰值出現在3月和12月，AQI峰值分別出現在9月和1月。

(4)GRACEs模式能較好地體現O3和NO2日變化規律，O3為單峰型，峰值出現在15時前后，NO2為雙峰型，峰值分別出現在08時和21時，模式對NO2的預報偏差可能是導致O3峰值偏差的重要原因；模式對PM2.5濃度預報日變化趨勢不一致。

(5)日平均濃度預報效果檢驗表明，O3-8 h濃度的RMSE最大，其次為AQI，整體上看模式對AQI和3種污染物預報均偏低，O3-8 h高濃度時模式預報偏低最多。O3-8 h濃度觀測值與預報值相關系數最高，24 h最大，達0.71；而模式對O3前體物NO2預報能力稍差，相關系數僅0.35～0.50。在五個等級的TS評分中，空氣質量為優的等級TS評分最高，其次為良等級，對于輕度污染及以上等級的TS評分在3個預報時效的TS評分均較低，空報率和漏報率均較高，亟需提升模式對污染天氣的預報能力。

需要說明的是，本文主要結合區域不同首要污染物的時空特征，對華南區域大氣成分模式的預報性能和預報偏差特點進行了綜合的統計對比評估，為認識和業務應用空氣質量模式提供科學參考。空氣質量模式預報誤差與氣象條件、源排放的不確定性及模式本身物理化學過程均密切相關，如何進一步了解模式預報誤差來源及改進性能，還需今后對造成模擬偏差的原因進行針對性的敏感性模擬診斷和結合具體污染天氣過程深入研究。