壓水堆燃料棒破口大小與一回路放化水平關系

羅曼

摘? 要：核燃料元件是核電站核島的重要組成部分。在核電站運行過程中，燃料棒經常會出現破損，其破口大小是核電站能否安全運行的重要指標之一。由于目前的理論判據不足以判斷破口情況，因此需要對相關內容進行調查研究，探究一回路放化水平與燃料棒破口大小的關系。通過調研發現，國內外曾經對相關課題都做過大量詳細深入的研究，但研究僅限于估算燃料棒破損數量，而破口大小與位置的判定目前還未有可靠的研究成果。對一回路放化數據做詳細研究，可進一步對燃料破損情況做定性定量分析，可對核電站的在線監測和熱室內無損檢測工作提供科學依據。

關鍵詞：燃料棒? 冷卻劑? 放化數據? 破口

中圖分類號：TL364.3? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標識碼：A文章編號：1672-3791（2021）04（a）-0086-05

The Relationship between Defect Sizes of Failed Rods and Measured Coolant Activities in PWR

LUO Man

（China Institute of Atomic Energy， Beijing， 102413? China）

Abstract： The fuel rods are important part of the nuclear reactor. During the operation of nuclear power plants， fuel rods are often damaged， and the size of the break is one of the important indicators of the safe of nuclear power plants. Since the current experience are not sufficient to judge the break size， it is necessary to investigate and study the relationship between the level of primary circuit radioactivity and the break size of the fuel rod. A detailed study of the coolant radiochemical data can further qualitative and quantitative analysis of fuel damage， and can provide a scientific basis for on-line monitoring of nuclear power plants and non-destructive testing in the hot cell.

Key Words： Fuel rods;Coolant;Radiochemical data;Breach

核燃料元件是反應堆的重要組成部分。燃料棒包殼管在堆內使用時要面臨高溫、中子輻照、表面高速水介質沖刷、芯塊包殼相互作用以及內部裂變產物腐蝕等情況。這些因素都有可能使包殼產生缺陷或使原有缺陷擴展，造成潛在危害[1]。

中國原子能科學研究院反應堆材料輻照后檢驗研究室有著豐富的核燃料元件輻照后檢驗經驗，尤其是破損燃料棒的無損及金相檢驗經驗[2-5]。在相關輻照后檢驗的基礎上，試圖整理出一回路放化水平與燃料棒破口大小的關系。但是，由于理論判據不足以給出破口情況，因此需要對相關內容進行調查研究，探究一回路放化水平與燃料棒破口大小的關系。通過調研發現，國內外曾經對相關課題都做過大量詳細深入的研究，但研究僅限于估算燃料棒破損數量，而破口大小與位置的判定目前還未有可靠的研究成果。當有大量的核電站運行數據時，可根據一回路放化水平對燃料破損情況做定性定量分析，這可對我國今后核電站的在線監測和熱室內無損檢測工作提供科學依據。

1? 國外研究情況

K.H.Hwang、K.J.Lee[6]對正常運行狀態下的壓水堆冷卻劑系統和化容系統中的129I和137Cs的活性進行了建模計算（重水堆堆型）。對破損燃料棒的源項釋放、化容系統以及硼和水補給系統帶來的影響，以及不同核素的逃脫率系數等方面計算出的結果與美國和法國壓水堆的實際運行經驗做對比，結果表明，計算結果與實際運行結果相符。

B.J.Lewis、A.El-jaby等人[7]對在反應堆運行過程中由于燃料組件破損而釋放出的裂變氣體的計算方法做了改進。用STAR（穩態和瞬態的活度釋放）程序計算模型，模型中的參數使用在chalk river實驗室進行的實驗得出，該實驗在研究堆中對具有自然和人工傷的破損燃料棒進行了研究。研究表明，STAR程序對于商用核電站中一些破口情況可以進行很好的計算。

在1989年9月，EPRI發布了一份名為《估算失效燃料棒數量和破口尺寸的方法》的研究報告。該研究發展了燃料失效的經驗模型，通過測量壓水堆冷卻劑中碘的放射性活度、沸水堆中的尾氣活度以及沸水堆中I的放射性活度來預測燃料棒的失效數量。燃料棒失效經驗模型的輸入是燃料棒的釋放率，該釋放率是由燃料棒釋放的核素活度的理論經驗模型而來。燃料棒理論模型的泄漏率和系數是由所收集的冷卻劑和尾氣活度決定的。在這個項目中，這些數據是由數個放入已知失效棒束的反應堆得來的。當失效燃料棒功率達到堆芯平均功率或者破損尺寸較小時，經驗模型可較好地估算燃料棒破損數。當破損燃料棒功率高或破損尺寸很大，經驗模型算出的破損數量偏高。該報告說明了分析模型的發展、數據分析、分析模型和放射性活度的匹配結果、經驗模型的發展前景。當分析I的活度時，CHIRON模型只適用于反應堆以100%功率穩定運行20天之后的失效情況。

在法國壓水堆中，MERLIN程序[8]用來計算每天的放射化學測量并且估計存在的破損數量。在CANDU堆中，用STAR程序來計算冷卻劑放射性活度對燃料破損進行在線測量[7-9]。CAAP程序用韓國壓水堆的冷卻劑放化數據來計算破損燃料棒的數量、破損程度和位置[10]。在俄羅斯VVER反應堆中，TIMS程序用來進行裂變產物釋放的源項計算和估計破損燃料棒的數量和破口類型[11]。近期，基于機械代碼RTOP-CA，一個新的專家系統被用于VVER反應堆中通過一回路冷卻劑放化數據來對燃料元件失效進行分析[12-14]。

匈牙利波克什核電站[15]屬前蘇聯設計的VVER400系列壓水堆，在該核電的4號機組測量了前8個循環的冷卻劑放射性活度。其中前3循環的活度很低，131I活度為103 Bq，這是由于燃料棒表面在加工制造時有污染物。在第4循環放射性活度極大增加到105 Bq。核素濃度峰值是由于降功率后新的換料引起的，可以推測此時燃料棒出現泄漏或者在堆芯中有游離的U。計算結果表明，高放射性活度主要是由于在第4～6循環和第8循環破損的燃料棒和第7循環中的表面沾污的源項。這些計算結果和測量結果相符。Zoltan Hozer同時用改進后的RING程序計算出了燃料棒破損數量，并且利用此程序得出了與實際測量值相符的停堆時的131I活度峰。

2? 國內研究情況

1986年，清華大學核能技術研究所劉原中[16]針對輕水堆一回路一體化布置和分置式布置兩種不同的布置方式，推導了一回路中放射性核素濃度的計算方法并用FORTRAN編制了計算機程序。

中國輻射防護研究院的趙楊軍、顧志杰[17]對核素在反應堆內部的產生、轉移和釋放過程進行了分析研究，利用ORIGEN2程序對方程進行求解，對核電廠流出物進行了放射性源項計算。同時，對秦山二期核電廠常規運行工況下氣載流出物釋放源項進行了計算。ORINGE2程序是美國橡樹嶺國家實驗室開發出來用來可計算核燃料循環過程中放射性物質的積累、衰變和各種處理過程，給出核素的組成、放射性活度、衰變熱、化學毒性等特性的計算機程序。

周靜、宮權、邱海峰[18]分析了裂變產物從產生到一回路冷卻劑中達到平衡需要經歷的階段，采用ORIGEN-S程序對主要核素的堆芯積存量進行計算，并以典型壓水堆核電站為例進行了計算與驗證。

張少東、張永興[19]采用ORIGEN2程序完成了堆芯燃料元件的方程求解，用MGALES程序以及GALE程序對壓水堆一、二回路放射性核素濃度值及向環境的釋放量進行求解，給出了正常運行工況下氣載放射性物質向環境的釋放量。

呂煒楓、熊軍、唐邵華[20]分析了包殼破損情況下裂變產物從燃料芯塊向冷卻劑的釋放機理，建立了裂變產物從燃料芯塊向冷卻劑的釋放量的計算模型，采用CPR1000機型的設計參數對燃料包殼破損率、包殼破損尺寸和燃耗開展敏感性分析。包殼破損尺寸對裂變產物釋放的影響較大，燃耗和包殼破損率對裂變產物釋放影響較小。在包殼破口尺寸為34 ?m時，采用建立的計算模型計算所得部分核素的等效逃脫率系數與AP1000設計控制文件中給出的逃脫率系數極為接近。

陳彭、張應超、季松濤等人[21]通過分別建立裂變氣體釋放模型、燃料元件溫度場計算模型、破損燃料棒根數計算模型、破口泄露系數模型、破損燃料棒燃耗計算模型開發了FUDAC-1燃料棒破損在線檢測系統。同時，對大亞灣核電站2臺壓水堆進行了跟蹤測試，計算出了破損燃料棒根數，但精度還有待進一步完善。

姜士勇[22]通過計算一根核孔料元件棒長期運行3 000 h后出現針孔破損（破損面積為0.125 mm2）后在某動力堆載熱劑中的氣體放射性濃度、安全殼空氣中出現的裂變氣體及其衰變產物的放射性濃度，并和國家規定的工作場所的在空氣中最大允許濃度做比較，最后找出了在不超過最大允許濃度（MPC）的限制下，燃料元件的總破損面積、棒數與允許泄露之間的關系。

景福庭、陳炳德、楊洪潤等人[23]基于法國原子能委員會（CEA）開發的一回路裂變產物源項計算程序PROFIP5，針對壓水堆燃料組件進行各種燃料棒溫度和破口尺寸下裂變產物釋放的計算，分析各種因素對放射性裂變產物釋放的影響。經計算得出，燃料棒中心溫度低于1 000 ℃時，裂變產物的釋放份額與溫度無關;高于1 000 ℃時，裂變產物的釋放份額與溫度密切相關。裂變產物由氣隙釋放到一回路的過程存在如下規律：破口尺寸越大，釋放份額越大。但對于133Xe，由于衰變常數相對很小，破口尺寸影響不明顯，133Xe還會受到母核的影響，隨破口尺寸變大釋放份額存在略微降低的現象。

中國核動力研究設計院的李蘭、楊洪潤[24]以燃料元件破損后裂變產物向冷卻劑釋放的理論為基礎，開發了一種通過分析反應堆冷卻劑中裂變產物放射性活度估算破損燃料元件的數量、破損尺寸和位置的方法，所用程序為CEA開發的在法國壓水堆核電站燃料組件試驗和運行經驗反饋的基礎上進行研制并經過驗證的裂變產物和錒系元素源項計算程序，可以模擬裂變產物在燃料內的產生、逃脫、通過破損包殼向一回路冷卻劑遷移過程以及在冷卻劑系統中的行為。PROFIP本身不是破損燃料診斷分析程序，其是為了建立破損燃料棒特征和一回路比活度之間的現實相關性而開發的。他們選取大亞灣核電站1號機組第2循環的運行數據進行分析，停堆后的實測結果與診斷分析結果非常接近。

我國目前的研究僅限于源項計算，計算所用系數均為采用國外研究成果，所用軟件幾乎都由國外開發。中國原子能科學研究院以及成都核動力院在熱室內針對破損燃料棒破口大小的無損檢測及水池中在線監測方面均有研究，但無法查到相關的研究報告，學術論文并無圖表說明，因此無法知曉我國的研發情況。

3? 結語

國外曾經對相關問題做過大量詳細深入的研究，通過大量實驗確定燃料棒間隙的逃逸系數并針對各個堆型開發了在線監測軟件。但研究僅限于估算燃料棒破損數量，而破口大小與位置的判定目前還未有可靠的研究成果，基本按照表1、2進行判定。

參考文獻

[1] 單陳瑜，賈運倉，呂煒楓，等.壓水堆燃料元件包殼破損在線監測系統研制[J].核動力工程，2016，37（6）：

80-85.

[2] 附程，湯琪.激光測徑技術在核反應堆燃料棒輻照后檢驗中的應用研究[J].科技資訊，2017（13）：

210-214.

[3] 湯琪，王華才，附程，等.秦山一期核電廠乏燃料棒包殼外表面氧化膜內應力研究[J].核動力工程，2017，38（S1）：105-109.

[4] 錢進，卞偉，郭麗娜，等.國產壓水堆核電站40GWd/tU乏燃料棒金相檢驗[J].原子能科學技術，2018，52（3）：420-426.

[5] 顏田玉，李顯華，解含.303熱室的輻射防護管理[J].科技資訊，2017（18）：110-112.

[6] hwang kh，lee kj. Modeling the activity of 129I and 137Cs in the primary coolant and CVCS resin of an operating PWR[J].Journal of nuclear materials， 2006，350（1-2）：153-162.

[7] B.J. Lewis，A. El-jaby，J. Higgs，et al. A model for predicting coolant activity behaviour for fuel-failure monitoring analysis[J]. Journal of Nuclear Materials，2007，366（1-2）：37-51.

[8] A. Tigeras， M. Bachet，H. Catalette， et al. Pwr iodine speciation and behaviour under normal primary coolant conditions： an analysis of thermodynamic calculation， sensibility evaluations and npp feedback[J].Progress in Nuclear Energy，2011，53（5）：504-515.

[9] A. El-Jaby， B.J. Lewis，W.T. Thompson，et al. A general model for predicting coolant activity behaviour for fuel-failure monitoring analysis[J]. Journal of Nuclear Materials，2010，399（1）：87-100.

[10] Moon-Hyun Chun， Nam-Il Tak， Sang-Kun Lee. Development of a computer code to estimate the fuel rod failure using primaty coolant activities of operating PWRS[J].Annals of Nuclear Energy， 1998，25（10）：753-763.

[11] M.Asadollahzadeh Goudarzi， Kh.Rezaee Ebrahim Saraee，A R. Tabesh， et al. Calculation of the activity of fission products in the primary coolant of the eastern-type pressurized water reactor（VVer1000-V446） of the Bushehr nuclear power plant at normal full power operational condition[J]. Progress in nuclear energy， 2015，81：123-126.

[12] Likhanskii V V， Evdokimov I A， Sorokin A A， et al. WWER expert system for fuel failure analysis using data on primary coolant activity[C]//LWR Fuel Performance Meeting. San Francisco， 2007：1067.

[13] Ivanov N A， Likhanskii V V， Sorokin A A， et al. Determination of the effective hydraulic diameter of a defect in VVER-400 RK-3 fuel-element cladding[J]. Atomic Energy，2013，113（4）：265-270.

[14] Likhanskii V V， Evdokimov I A，Aliev T N， et al. Corrosion model for Zirconium-Niobium Alloys in pressurized water reactors[J].Atomic Energy， 2014，116（3）：186-193.

[15] Zoltan Hozer. Simulation of leaking fuel rods in a VVER reactor[J].Annals of Nuclear Energy 2014，70：122-129.

[16] 劉原中.輕水堆一回路中放射性核素濃度的計算方法及計算機程序[J].輻射防護，1986，6（6）：409-424.

[17] 趙楊軍，顧志杰.核電廠常規運行工況下放射性惰性氣體和碘的釋放源項計算[J].輻射防護，2010，30（4）：226-231.

[18] 周靜，宮權，邱海峰.壓水堆核電廠裂變產物源項計算方法研究[J].核科學與工程，2014，34（4）：469-474.

[19] 張少東，張永興.壓水堆核電站常規運行工況下氣載放射性物質釋放源項的計算[J].輻射防護，1995，

15（6）：448-447.

[20] 呂煒楓，熊軍，唐邵華.破損燃料組件中裂變產物向冷卻劑釋放量計算[J].核動力工程，2013，34（S2）：

23-26.

[21] 陳彭，張應超，季松濤，等.核電站燃料棒破損在線探測系統研制[J].原子能科學技術，2005，39（z1）：

131-135.

[22] 姜士勇.安全殼空氣中放射性與燃材元件破損的關系[J].蘇州大學學報，1988，4（2）：202-209.

[23] 景福庭，陳炳德，楊洪潤，等.放射性裂變產物由燃料芯塊釋放到一回路的影響因素研究[J].核動力工程，2013，34（2）：79-82.

[24] 李蘭，楊洪潤.壓水堆核電廠燃料元件破損診斷方法[J].核動力工程，2008，34（4）：135-139.

[25] 朱欣欣，章安龍，王鑫，等.壓水堆核電站乏燃料元件γ掃描測量[J].原子能科學技術，2019，53（5）：

893-898.

[26] 樊一軍，賈昊鵬，唐楊，等.研究堆破損乏燃料元件快速排查技術研究[J].核動力工程，2018，39（3）：45-47.

[27] 錢進，郭一帆，王鑫，等.破損燃料棒二次氫化行為觀察與分析[J].原子能科學技術，2020，54（8）：

1487-1493.

[28] 胡威.CAND堆通過冷卻劑133Xe濃度趨勢查找破損燃料棒[J].核科學與工程，2020，40（2）：349-352.