利用電子回旋共振放電提高氫原子制備效率方法研究

武曉光，劉善敏,2，顏澤林，陳友峰，汪 煒

(1. 南京航空航天大學(xué) 機(jī)電學(xué)院，江蘇 南京 210016； 2. 上海微小衛(wèi)星工程中心，上海 200120)

0 引 言

氫原子鐘是利用基態(tài)氫原子的超精細(xì)能級(jí)躍遷產(chǎn)生的電磁波輻射來(lái)進(jìn)行工作的[1,2]. 電離源內(nèi)的石英電離泡是產(chǎn)生氫原子的場(chǎng)所，然而泡內(nèi)各物理場(chǎng)耦合關(guān)系、氫原子制備機(jī)理還不清楚. 研究氫原子鐘電離泡中的等離子體狀態(tài)對(duì)分析泡內(nèi)氫原子生成的機(jī)理、提高氫原子制備效率，進(jìn)而提升氫原子鐘的性能指標(biāo)具有重要的意義.

以往多數(shù)的等離子體測(cè)試研究都是在較大尺寸的放電腔體內(nèi)進(jìn)行的[3-5]，很少有對(duì)電離泡內(nèi)氫等離子體進(jìn)行有關(guān)研究. 馬妮娜等[6]曾通過(guò)實(shí)驗(yàn)，分析氫原子鐘的電離光譜組成并研究了氫鐘振蕩信號(hào)幅度受譜線的影響； Schreven等[7]建立了等離子體放電模型用于研究氫原子激射器的電離泡老化現(xiàn)象； 鄭賀斐等[8]對(duì)氫原子鐘電離源三維模型進(jìn)行電磁場(chǎng)仿真分析，得到線圈等參數(shù)對(duì)電離泡內(nèi)電磁場(chǎng)分布的影響. 以上工作都是對(duì)電離效果進(jìn)行分析，并未直接對(duì)氫原子成分進(jìn)行研究.

為了更好地探究電離泡內(nèi)氫等離子體中的原子成分，本文結(jié)合軟件仿真模擬與實(shí)驗(yàn)光譜診斷兩種方法，首先利用COMSOL Multiphysics軟件分別建立射頻ICP和微波ECR放電模型，仿真固定功率下電離泡內(nèi)電子密度和氫原子密度隨著氣壓的變化關(guān)系； 之后搭建與仿真模型對(duì)應(yīng)的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，對(duì)不同氣壓下電離泡內(nèi)等離子體發(fā)射光譜進(jìn)行診斷，進(jìn)而分析其原子成分.

1 放電及測(cè)試基本原理

射頻感應(yīng)耦合等離子體(ICP)放電[9]通過(guò)匹配網(wǎng)絡(luò)將射頻源功率加到天線線圈上，通有交變射頻電流的線圈會(huì)在周?chē)臻g激發(fā)出交變磁場(chǎng)，進(jìn)一步感應(yīng)出射頻電場(chǎng). 放電腔室內(nèi)自由電子在電場(chǎng)的作用下與氫分子碰撞而使氫氣被電離離解，形成氫等離子體. 射頻ICP裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，工作氣壓低且等離子體參數(shù)易于控制.

微波電子回旋共振(ECR)放電[10]是在放電腔室內(nèi)注入微波能量，當(dāng)電子回旋頻率等于輸入微波的固有頻率時(shí)，在某一體積或表面層中，微波能量會(huì)高效率共振耦合給電子，獲得能量的電子通過(guò)碰撞中性的氫分子，產(chǎn)生高密度氫等離子體. 電子回旋頻率與磁場(chǎng)強(qiáng)度的關(guān)系為

(1)

式中：B為磁場(chǎng)強(qiáng)度；e為電子電荷；m為電子質(zhì)量.常用的2.45 GHz微波，在磁場(chǎng)強(qiáng)度為875 Gs處就會(huì)發(fā)生電子回旋共振. 微波ECR放電由于約束磁場(chǎng)的存在減少了等離子體中粒子與放電腔壁的相互作用，能量轉(zhuǎn)換效率高，產(chǎn)生的等離子體密度大.

(2)

式中：R為里德伯常量；λ是譜線的波長(zhǎng)；m和n分別表示氫原子躍遷后和躍遷前的能級(jí). Balmer線系是氫原子光譜中最常見(jiàn)的關(guān)注對(duì)象，它是由n=k(k>2)能級(jí)的氫原子向n=2能級(jí)躍遷時(shí)釋放出的譜線. 可見(jiàn)光范圍內(nèi)，Balmer線系譜線共有4條，波長(zhǎng)分別為656 nm(紅光)、486 nm(藍(lán)靛光)、434 nm(紫光)和410 nm(紫光). 光譜診斷是研究等離子體的有效方法，但是實(shí)驗(yàn)所測(cè)得的譜線不是無(wú)限窄的細(xì)線，而是具有一定的寬度和輪廓，這是由Doppler展寬、儀器展寬、Stark展寬等機(jī)制造成的[11].

2 仿真模擬

2.1 仿真模擬模型

本文使用COMSOL軟件仿真模擬射頻ICP和微波ECR兩種電離源在相同放電功率下，腔體內(nèi)氣壓變化對(duì)等離子體電子密度以及氫原子密度分布的影響. ICP放電使用等離子體模塊下的“電感耦合等離子體”多物理場(chǎng)接口. 在“磁場(chǎng)(mf)”物理場(chǎng)里設(shè)置感應(yīng)線圈模型和功率等. ECR放電使用AC/DC模塊下的“磁場(chǎng)，無(wú)電流(mfnc)”接口以及等離子體模塊中的“微波等離子體”多物理場(chǎng)接口. “磁場(chǎng)，無(wú)電流(mfnc)”用來(lái)模擬加在電離泡周?chē)沫h(huán)形磁鐵在空間所產(chǎn)生的磁場(chǎng)； 在“微波等離子體”中“等離子體”物理場(chǎng)里，添加放電時(shí)涉及的非彈性碰撞、電離、離解、激發(fā)、復(fù)合等反應(yīng)過(guò)程以及離子與泡壁碰撞所發(fā)生的中性化反應(yīng). 在“電磁波，頻域”物理場(chǎng)中設(shè)置微波能量的功率以及微波向諧振腔中耦合的端口等.

COMSOL通過(guò)求解一對(duì)描述電子密度和電子能量密度的漂移擴(kuò)散方程來(lái)研究電子輸運(yùn)過(guò)程； 對(duì)于重物質(zhì)輸運(yùn)(非電子物質(zhì))的研究主要是求解混合物平均擴(kuò)散模型(Maxwell-Stefan方程的改進(jìn)形式)，并結(jié)合靜電、表面電荷積累、壁等邊界條件以及等離子體化學(xué)過(guò)程，模擬出等離子體放電狀態(tài).

表 1 等離子體放電時(shí)涉及的反應(yīng)Tab.1 Reactions involved in plasma discharge

氫原子鐘工作時(shí)電離泡內(nèi)氣壓約為0.01 Torr～0.1 Torr[13]，模擬時(shí)選取的放電氣壓為8 Pa～14 Pa，輸入功率為15 W. 放電氣體為氫氣(H2)，放電腔體為電離泡，尺寸按照氫原子鐘所用電離泡實(shí)物建模，放電腔體內(nèi)徑為37 mm. ICP電離源放電時(shí)提供的激勵(lì)頻率為100 MHz，銅質(zhì)平面線圈間距為5 mm，與電離泡上表面相距5 mm. ECR電離源使用2.45 GHz微波做激勵(lì)頻率. 具體放電模型如圖 1 所示.

圖 1 放電模型(左： ICP； 右： ECR)Fig.1 Discharge model (left: ICP; right: ECR)

2.2 仿真結(jié)果及數(shù)據(jù)分析

在激勵(lì)功率為15 W時(shí)，分別模擬電離泡內(nèi)氣壓為 8 Pa，10 Pa，12 Pa，14 Pa時(shí)等離子體的分布特性.圖 2 給出了使用兩種電離源放電時(shí)泡內(nèi)平均電子密度與氣壓的關(guān)系；圖 3 對(duì)應(yīng)給出了泡內(nèi)氫原子密度分布情況；圖 4 是泡內(nèi)氫原子平均密度統(tǒng)計(jì).

圖 2 泡內(nèi)電子平均密度Fig.2 Average density of electrons in the bulb

(a) ICP放電

(b) ECR放電圖 3 電離泡內(nèi)氫原子密度分布Fig.3 The distribution of hydrogen atom density in the bulb

圖 4 泡內(nèi)氫原子平均密度Fig.4 Average density of hydrogen atoms in the bulb

ICP放電時(shí)，泡內(nèi)平均電子密度在108/m3量級(jí)； 而ECR放電時(shí)泡內(nèi)平均電子密度可達(dá)109/m3量級(jí)，比ICP放電高一個(gè)數(shù)量級(jí). ICP放電產(chǎn)生的氫原子平均密度為1011/m3，且原子分布較為均勻，但是ECR放電產(chǎn)生平均密度達(dá)1012/m3的原子，泡中心區(qū)域呈現(xiàn)原子密度較高的分布，靠近電離泡側(cè)壁方向原子密度逐漸降低. 這表明在 8 Pa～14 Pa氣壓范圍內(nèi)，ECR放電在電離泡內(nèi)產(chǎn)生了更高的等離子體密度和氫原子數(shù)量，使氫氣電離效率更高，但形成的原子分布不均勻. 另外，在模擬氣壓范圍內(nèi)，ECR放電在電離泡內(nèi)產(chǎn)生的平均電子密度以及平均氫原子密度與氣壓成正相關(guān)，而ICP放電時(shí)對(duì)氣壓不敏感，平均電子密度隨氣壓增加而有小幅度上升，但原子密度隨氣壓增加而出現(xiàn)小幅度降低.

3 實(shí)驗(yàn)測(cè)試

3.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)際上，氫原子鐘用電離泡尺寸較小且氫氣進(jìn)出口狹窄，對(duì)泡內(nèi)等離子體狀態(tài)的研究會(huì)受泡結(jié)構(gòu)限制. 為方便對(duì)電離泡內(nèi)等離子體狀態(tài)進(jìn)行初步研究，尋找形狀結(jié)構(gòu)近似且材質(zhì)相同的電離泡做替代放電腔是一個(gè)有效的方法.

實(shí)驗(yàn)測(cè)試時(shí)，制作了與上述仿真模型相對(duì)應(yīng)的等離子體射頻和微波電離源，并搭建了等離子體測(cè)試平臺(tái)以及光譜診斷系統(tǒng). 本實(shí)驗(yàn)等離子體放電腔體為石英玻璃制透明電離泡，呈圓柱形，直徑37 mm，高50 mm. 加在電離泡外圍的氫氣電離源分別進(jìn)行ICP放電和ECR放電. 射頻電離源經(jīng)過(guò)平面感應(yīng)線圈提供約100 MHz的激勵(lì)頻率； 微波電離源提供2.45 GHz微波激勵(lì)頻率，并由環(huán)形磁鐵在放電中心區(qū)域提供磁感應(yīng)強(qiáng)度約為875 Gs 的約束磁場(chǎng).

光譜診斷系統(tǒng)包括海洋光學(xué)Maya2000Pro光纖光譜儀(掃描步長(zhǎng)約0.4 nm，掃描波長(zhǎng)范圍199 nm～1 112 nm)、光纖和計(jì)算機(jī)3部分. 光纖探頭水平對(duì)準(zhǔn)電離泡放電中心區(qū)域后固定，等離子體輝光被光譜儀探頭接收后通過(guò)光纖將光信號(hào)傳入光譜儀內(nèi)，經(jīng)過(guò)光信號(hào)轉(zhuǎn)變?yōu)殡娦盘?hào)后，由數(shù)據(jù)線傳輸?shù)接?jì)算機(jī)內(nèi)進(jìn)行采集和存儲(chǔ).

將電離泡固定安裝在等離子體測(cè)試平臺(tái)的法蘭上，并將電離源罩在電離泡外側(cè). 之后對(duì)放電腔室抽真空至6×10-4Pa，打開(kāi)氫氣減壓閥向電離泡內(nèi)通入99.999%純度的氫氣. 用針閥調(diào)節(jié)放電室內(nèi)氣壓，并維持充氣狀態(tài)5 min. 待泡內(nèi)氣壓穩(wěn)定后，打開(kāi)電離源，電離泡內(nèi)形成氫等離子體. 電離源配有風(fēng)扇進(jìn)行散熱，以免溫度過(guò)高影響等離子體放電. 實(shí)驗(yàn)原理如圖 5 所示.

圖 5 光譜測(cè)試示意圖Fig.5 Schematic diagram of spectral test

3.2 結(jié)果分析與討論

ICP放電和ECR放電2種情況下，研究了在放電功率為15 W、放電氣壓為8 Pa，10 Pa，12 Pa，14 Pa時(shí)電離泡內(nèi)等離子體的發(fā)射光譜. 使用ECR電離源，在8 Pa氣壓下，泡內(nèi)可見(jiàn)光波段內(nèi)的譜線分布如圖 6 所示，其余放電氣壓下譜線形狀類似.

縱觀整個(gè)Balmer線系在可見(jiàn)光波段的譜線，只有波長(zhǎng)為656 nm和486 nm的譜線強(qiáng)度最為明顯； 其余兩條譜線(432 nm和410 nm)由于強(qiáng)度太小受本底信號(hào)干擾程度較大而忽略不計(jì). 656 nm和486 nm的譜線強(qiáng)度值分別如圖 7 所示. 另外還發(fā)現(xiàn)在600 nm～650 nm以及700 nm～760 nm波長(zhǎng)區(qū)域上存在其他未知小峰值，初步推測(cè)是實(shí)驗(yàn)氫氣中雜質(zhì)氣體的發(fā)射光譜或者本底噪聲，具體出現(xiàn)原因有待之后進(jìn)行探索.

圖 6 可見(jiàn)光范圍譜線分布(ECR,8 Pa)Fig.6 The spectral line distribution of the visible light range (ECR, 8 Pa)

圖 7 譜線強(qiáng)度隨氣壓的變化Fig.7 Spectral line intensity with pressure

656 nm和486 nm譜線分別是氫原子從n=3能級(jí)和n=4能級(jí)向m=2能級(jí)躍遷時(shí)輻射出的譜線. 656 nm波長(zhǎng)譜線的強(qiáng)度峰值極為突出且遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于的486 nm的譜線，說(shuō)明電離泡內(nèi)的氫原子數(shù)量很多，并且發(fā)生由n=3能級(jí)向m=2能級(jí)躍遷的氫原子數(shù)量遠(yuǎn)多于n=4能級(jí)向m=2能級(jí)躍遷的氫原子，所以，我們認(rèn)為656 nm譜線強(qiáng)度能定性地反應(yīng)出氫原子的生成數(shù)量. 另外m=2能級(jí)的原子越多，發(fā)生n=2能級(jí)向基態(tài)氫原子躍遷的原子數(shù)量也會(huì)越多，生成更多的基態(tài)氫原子，這是有利于氫原子鐘的振蕩信號(hào)的.

在類似結(jié)構(gòu)的放電腔體內(nèi)，低氣壓制備氫原子，ECR放電具有較大的優(yōu)勢(shì). 在氫原子鐘束光學(xué)系統(tǒng)中，ECR放電具有一定的應(yīng)用價(jià)值，可能會(huì)提高有效氫原子的制備效率，從而提升氫原子鐘的性能指標(biāo)，但是具體應(yīng)用效果有待在氫原子鐘上進(jìn)一步測(cè)試.

4 結(jié) 語(yǔ)

本文通過(guò)COMSOL仿真模擬和光譜診斷實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，研究了輸入功率為15 W時(shí)射頻ICP和微波ECR放電形成的氫等離子體中原子成分與放電氣壓(8 Pa～14 Pa)之間的關(guān)系. 仿真結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)均顯示，ECR放電產(chǎn)生的氫原子密度要比ICP放電高，而且ECR放電的氫原子密度與氣壓正相關(guān)，而ICP放電氫原子的生成對(duì)氣壓不敏感. 證明ECR放電在低功率、低氣壓下制備氫原子具有一定的優(yōu)勢(shì). 本研究對(duì)氫原子鐘電離泡內(nèi)等離子體放電狀態(tài)研究具有重要意義，同時(shí)發(fā)現(xiàn)，微波ECR放電在氫原子鐘上應(yīng)用具有一定的可行性.