海洋放射性現場探測譜儀的機械優化設計

馮現東，張云燕，張穎穎，吳丙偉，侯廣利

(齊魯工業大學(山東省科學院) 山東省科學院海洋儀器儀表研究所 山東省海洋監測儀器裝備技術重點實驗室國家海洋監測設備工程技術研究中心，山東 青島 266061)

海洋核污染的危害極大，可能使海洋生物大量死亡或者發生癌變、畸變、遺傳性病變等，而且可以通過代謝過程或生物鏈直接或間接危害人類健康。隨著核技術的快速發展和應用，海洋核污染事件不斷增加，特別是近年來日本福島發生的核電站爆炸事件引發的嚴重海洋核污染事故，使海洋放射性現場監測技術成為世界范圍內的研究熱點。

現階段，海洋放射性現場監測技術研究主要集中在HPGe(高純鍺)半導體和NaI(Tl)晶體閃爍兩種伽馬譜儀技術。HPGe能量分辨率很高，但缺點是探測效率較低，不抗搖擺和振動，受持續液氮冷卻或電制冷限制，不適合海上長期自動化監測。NaI(Tl)譜儀因為探測效率高、適用溫度范圍寬、性能穩定、功耗低和成本低等優點，一直是國內外研究和應用的主要方向[1-3]。

海洋現場NaI(Tl)譜儀要求具有較高的探測靈敏度，才能實現海水低本底環境中的多種放射性核素探測。科學研究顯示，要提高海洋放射性現場監測NaI(Tl)譜儀的探測靈敏度，優化材料、尺寸和封裝等機械設計很重要[4-5]。從譜儀研制和應用角度出發，不僅要求盡可能地減少探測對伽馬射線造成的衰減[6-7]，還必須綜合考慮海洋儀器對防水、耐壓、耐腐蝕等方面的要求。因此，本文采用蒙特卡羅方法研究機械設計對探測性能指標的影響規律，開展譜儀的結構優化設計和海上監測實驗，使研制的譜儀設備能夠達到理想的探測性能、保持合理的體積并且節約成本。

1 海洋放射性探測譜儀的原理和結構

海洋放射性現場探測譜儀采用NaI(Tl)閃爍晶體的伽馬譜儀探測方法，如圖1所示，主要包括NaI(Tl)晶體探測模塊(包括晶體、光電倍增管和前置放大)、信號處理模塊(包括主放大、多通道脈沖幅度分析和信號接口)、電源模塊(包括高壓電源和低壓電源)和控制模塊。譜儀整體硬件設備由機械外殼進行密封。

圖1 海洋放射性探測譜儀結構示意圖Fig.1 Structural diagram of a marine radiation detection spectrometer

譜儀在海洋現場應用時直接浸入海水中。海水環境中存在的伽馬射線照射在NaI(Tl)晶體上發出熒光，照射在光電倍增管的光陰極上打出光電子，經過逐級倍增后，在光電倍增管的輸出端負載上形成電壓脈沖信號。該信號的幅度與射線能量成正比，因此用來檢測伽馬射線。但是，檢測信號是微弱電壓信號，經過逐級放大和脈沖幅度分析才能轉換得到伽馬能譜曲線。譜儀接口模塊將檢測得到的海水伽馬能譜數據傳送給上位機軟件終端，實現檢測結果的顯示、存儲和解析。

2 優化方法與結果

2.1 優化研究方法

海洋放射性探測譜儀采用NaI(Tl)閃爍晶體探測方法，晶體體積和整個譜儀的封裝外殼材料、厚度都影響譜儀的現場探測性能。機械優化方案采用相同材料不同厚度、4種不同材料對譜儀進行封裝，應用蒙特卡羅統計計算法，通過仿真譜儀在海水現場的探測環境，計算機械設計對探測性能的影響。

研究參考青島近海的海水成分和密度，建立的海洋放射性現場測量環境模型如圖2所示。模型以譜儀的晶體中心位置作為球心，假設測量范圍r在 10、20、30，…，110 cm的海水體源內均勻分布著已知活度的放射性核素，計算能量范圍100～3000 keV。將模型精細地部署到 GEANT4 編碼中實現蒙特卡羅模擬程序[8]，使用PENELOPE 低能物理模型，從而得到整個能量范圍內的探測效率曲線。海水中放射性核素發出的伽馬光子在進入譜儀之前，計算與海水中各種原子可能發生的光電效應、康普頓效應和電子對效應；進入譜儀之后，除了計算與晶體內原子發生的3種相互作用，還要計算內部幾何結構產生的伽馬光子的衰減作用。

圖2 海水放射性現場測量的仿真模型Fig.2 Simulation model for in situ marine radioactivity measurement

根據仿真模型進行伽馬光子探測過程的蒙特卡羅統計計算，將能量沉積產生的脈沖高度計為譜儀對粒子的體積探測效率ε。根據仿真實驗的已知核素活度A(Bq/m3)，海水中目標放射性核素的探測效率按式(1)計算：

(1)

式中，I為核素發射某種伽馬射線的絕對強度；C為全能峰凈計數；t為測量時長。研究將探測效率作為譜儀機械設計的優化目標。

2.2 優化研究結果

2.2.1 譜儀封裝對探測性能影響

海水放射性現場探測譜儀必須進行封裝才能在水下正常工作，但是，封裝必然對伽馬光子探測產生一定的阻擋作用。因此，譜儀封裝的厚度會影響現場探測性能。圖3所示是譜儀由不銹鋼外殼封裝和不加外殼封裝的探測性能比較，以及不銹鋼外殼封裝厚度對探測效率的影響。明顯看到，由于外殼對伽馬光子探測產生的影響，添加不銹鋼外殼封裝的譜儀的探測效率明顯下降；封裝殼體的厚度越大，對海水現場探測伽馬射線效率的影響越明顯。

圖3 譜儀封裝對海洋放射性探測性能的影響Fig.3 Effect of packaging design on marine radioactivity detection performance

2.2.2 譜儀封裝材料對探測性能影響

海水放射性現場探測譜儀的封裝材料對探測性能影響很大，因此需要對封裝材料和厚度進行優化設計。研究采用不銹鋼和聚酰胺、聚乙烯、聚甲醛3種高分子聚合物材料，作為譜儀的封裝材料，對海水放射性現場探測譜儀的探測性能進行比較。仿真實驗假設封裝材料厚度都是10 mm，仿真計算結果如圖4所示。很明顯，相較于不銹鋼，塑料類材料封裝對伽馬射線產生更小的屏蔽作用。其中，聚乙烯是對伽馬射線屏蔽最小的一種材料，但是缺點在于強度不夠和容易發生降解與附著。

圖4 封裝材料對海洋放射性探測性能的影響Fig.4 Effect of packaging material on marine radioactivity detection performance

2.2.3 優化譜儀的海水現場探測性能

根據仿真計算結果，綜合考慮耐壓和強度等海水現場測量要求，將研制的海水放射性現場探測譜儀優化改進為采用厚度10 mm的聚酰胺外殼進行封裝。在青島八大峽碼頭的海上科學實驗站開展海水放射性現場測量實驗，得到的伽馬測量能譜曲線如圖5所示。其中橫坐標表示測量電路的測量通道，縱坐標表示能譜信號幅度的計數值大小。譜儀現場測量海水中40K的活度為11.86 Bq/L，采集海水樣品帶回實驗室進行檢測得到40K的活度為12.42 Bq/L。譜儀的海水現場測量相對誤差為0.45%，滿足現場測量要求。

圖5 海水放射性現場測量能譜Fig.5 Energy spectrum obtained from seawater radioactivity in situ measurement

海水放射性現場探測譜儀的探測限即最小探測活度M是譜儀現場探測的重要性能指標，根據式(2)計算：

(2)

式(2)中，探測限LD根據公式(3)計算：

LD=k2+2kσ0=2.71+4.65B1/2，

(3)

式(3)中，k為置信水平對應的單側區間因子(選擇k=1.645，95%置信水平)；σ0為分布標準差；B為能量峰積分面積。根據圖5所示的海水現場測量能譜，得到優化海水現場探測譜儀對40K最小探測活度約0.30 Bq/L。

3 結論

海水放射性現場探測譜儀必須進行封裝才能在水下正常工作，譜儀進行水密封裝必然對海水中伽馬射線的探測效率產生影響。綜合考慮密封、耐壓及耐腐蝕等要求，本研究選擇了幾種典型、可選擇的封裝材料和尺寸進行設計，對譜儀在海水現場探測的性能進行仿真計算。結果表明：封裝材料厚度越大，對伽馬射線探測的效率阻礙越大；相較于不銹鋼封裝對伽馬射線探測產生較大的衰減效應，海水放射性現場探測譜儀建議選擇聚乙烯[8]、聚甲醛和聚酰胺封裝材料，將會取得更佳的探測性能。

根據研究結論優化改進的譜儀設備，在海水現場探測實驗中表現出理想的探測性能。譜儀的海水現場測量與實驗室測量的相對誤差為0.45%，滿足現場測量需求。本文采用的仿真計算的研究方法可用于其他設計參數的性能優化，得到的研究結論可用于指導譜儀的實際研發與實驗應用。