人工原子間耦合：超構表面調控電磁波的新自由度

林 婧，李 琦，邱 孟，何 瓊，周 磊

（復旦大學 物理學系 表面物理國家重點實驗室，上海 200438）

1 引 言

電磁超構材料（Metamaterials，MTMs）是指由亞波長人工微結構單元(“人工原子”)按一定宏觀序組成的人工復合材料[1], 它的誕生突破了自然材料的限制，展現出了奇異的光學響應及對電磁（光）波豐富的調控自由度，近年來引起了人們廣泛的研究興趣。相較于自然材料，超構材料的優勢在于人們可任意設計“人工原子”和體系的宏觀“序”，在亞波長尺度下實現對電磁波的局域調控，進而實現諸如負折射率、超成像、電磁隱身[2-4]等自然材料無法實現的奇異物理現象。然而，雖然超構材料在調控電磁波方面取得了卓越的成就，其結構復雜、尺寸龐大、損耗相對較高（特別是在光波段）等缺點也是不容忽視的，這使得各大研究組都把目光轉向了更易加工的二維超構材料——電磁超構表面（簡稱“超構表面”）。相較于三維材料，超構表面易控制損耗，體積小，重量輕，在集成光學、通訊、軍事等方向，均有非常大的應用前景。近年來，人們在利用超構表面實現光場調控方面取得了重大突破，發現了許多奇異物理現象和新規律（如拓展 Snell 定理、高效全息成像、光子自旋霍爾效應[5-7]等）和具有優異光學性能的功能性器件（無色散超寬帶波片、超透鏡、高效表面波耦合器[8-10]等）。超構表面也正因其對光場的超強調控能力而成為近年來物理學、信息學以及相關交叉學科的研究熱點。

“人工原子”是超構材料最核心的結構，其通常是具備很強電磁響應能力的光學共振結構。在不同情形下，人們需要設計出具備各種功能的電磁共振體，以滿足超材料對“人工原子”的需求。然而，隨著科學和社會的發展，人們的需求逐步擴大到包括大帶寬或多頻應用、非線性現象和密集集成等領域，單個人工原子的設計自由度有限，性質也比較單一，無法提供充足的自由度來實現各種各樣的設計需求。近年來，由多類材料/結構成分構成的復合人工原子因為相互間的耦合作用可提供更大的調控自由度和更具辨識度的物理現象而備受人們關注。在先驅性的實驗工作中，人們發現了非常多的有趣的人工原子耦合所導致的物理現象。如Stefan Maier 課題組在 2003 年在金屬局域共振體（LSPR）之間通過近場耦合傳遞能量，從而實現了等離子波導[11-12]，使得集成光學的集成度打破了波長限制。Giessen 課題利用單根金屬棒跟兩根金屬棒的耦合效應實現了電磁感應透 明（Electromagnetically Induced Transparency，EIT）現象[13]。此后，人們利用各種各樣的耦合共振體實現了多種奇特的光學響應[14-18]。在這些研究中，耦合行為對光學響應的調控能力主要表現在共振頻率、共振Q值、偏振響應等方面。

從上述回顧中可以發現，耦合的相關研究具有重要的科學意義和應用價值。相比人們在實驗方面取得的長足進步，對于耦合問題的理論理解卻遠未令人滿意。人們研究耦合體系時，基于計算電磁學的數值模擬工具能夠輸出可信的結果，然而這種方法不僅費時費力，而且無法揭示現象背后隱藏的物理機制，往往難以提供物理上的洞見；已有的經驗理論（如耦合模理論[19-20]、Fano 公式[21-22]等）則往往由于依賴于唯象參數的擬合而更適用于對已有結果的分析。因此，亟需建立一套既能精確描述耦合作用，又可以明確提煉重要物理過程的理論，進而幫助科研人員深入理解與耦合相關的物理圖像，以大量節省工程仿真設計中的前期試錯成本。

本綜述將圍繞處理人工原子間耦合問題的理論工具展開討論。在回顧前人的一些處理方法之后，重點介紹本課題組近期發展的一系列理論方法，從光子封閉體系的少體問題到周期體系，再到開放體系下的復雜光子共振結構，系統介紹了各種體系下對于耦合問題的理論理解，以及如何利用這些理論工具實現角度色散調控、譜線線型調制等具有特定電磁波調控功能的新型超構表面。最后，基于以上相關研究進展，展望了這些新理論/新技術對超構表面未來研究及應用產生的重要啟發和影響。

2 超構表面人工原子及其耦合行為的研究

2.1 常用的人工原子結構及其光學響應探究

超構材料對于光的調控主要源自于人工原子被激勵產生共振時的響應。接下來以4 種常用于人工原子設計的極具代表性的納米共振結構為例，來探討這些結構的基本響應特性。這4 種基本結構分別是細長的金屬納米棒、金屬-絕緣體-金屬(MIM)結構、金屬開口環結構(SRR)和介質納米盤，它們是構建光學和近紅外光子共振體系(如超材料和超表面等)必不可少的組成部分[23]，如圖1 所示。

如圖1(a)所示，最常用的人工原子設計之一就是具有電偶極共振的細長金屬納米棒結構。納米棒結構的電響應往往呈現很強的各向異性，僅能被電偏振方向沿著長軸的外場激勵。在微波波段，電磁波激勵下的天線產生的來回震蕩的感應電流使共振總是發生在半波長的整數倍處[24]，而等離激元模式則將其延伸出了金屬棒幾何結構以外，這是高頻段納米棒共振模式同射頻段偶極天線的一個顯著不同(圖1(b))。圖1(b)～1(c) 展示了體系的散射譜線與吸收譜線及被激勵的電偶極矩與入射場波長的關系?？梢钥吹?，電偶極矩的振幅在共振處達到最強，并且共振處兩側的相位經歷接近π 的變化，這是非常典型的電偶極響應特征[25]。中間被納米尺度電介質隔開的兩個金屬納米棒組成的結構被稱為MIM 結構，如圖1(d)所示?；陔s化理論[15]，可以將MIM結構的共振模式理解為由上下兩個(相同)納米棒之間的相互作用而形成的兩個新的雜化模式，其中對稱模式對應兩納米金棒中響應電流同向，能量較高，對外整體表現出較大的總電偶極矩。而反對稱模式中兩納米棒的響應電流始終方向相反，能量較低，相反的電流使得結構對外的總電偶極矩被壓制，形成的等效電流環路使結構表現出磁響應(見圖1(e)～1(f))。圖1(g)所示的金屬開口環結構(SRR)在幾乎任何頻率范圍內都可實現磁響應。由于隨著SRR 的縮小，真實金屬的響應由感應電流主導變為位移電流主導，這導致磁共振波長不再隨其尺寸縮小而減小，因此在光頻，人們往往使用MIM共振來獲得磁響應。圖1(h) 為其散射譜線及吸收譜線，從圖1(i)可以看出，盡管SRR 通常被稱為磁性共振結構，其實它可被偏振方向沿著x軸的正入射光同時激勵起沿y軸方向的磁偶極矩以及沿x方向的電偶極矩, 并可通過改變納米結構彎曲形成的開口大小來控制這兩個偶極矩之間的相對強度。最后一種常用的共振納米結構是硅納米盤(圖1(j))，它是近紅外全介質惠更斯超表面的重要組成部分[26]。米氏理論指出球形粒子通常同時具有電共振和磁共振[27]，其中磁模僅在磁電[28]或高介電常數[29]結構中才能被激發。米氏理論的總體結論通常適用于任意形狀的納米顆粒，因此可以認為納米盤和立方體結構也具有電和磁的共振特征(見圖1(k)、1(l))。在可見光波段，硅的吸收開始增加，因此人們往往使用二氧化鈦(TiO2)替代硅來設計介質超表面，該材料在整個可見光譜中具有相對較高的折射率(n>2.3)，并且其材料吸收可以忽略不計[30]。

圖 1 常見人工原子結構及其光學響應[23]Fig. 1 Typical Meta-atoms structures and their optical response[23]

單一人工原子自身具有的光調控效果已經足夠滿足一些簡單的需求，然而，單個模式一旦確定下來，其性質也基本確定下來，功能單一，難以進行調控以滿足各種復雜的實際需要。比如一些具有很強輻射能力的結構，可以起到傳輸信息的作用，而一些具有非常高Q響應的結構，則可以用于增強局域光場，然而，單一結構人工原子往往只能有單一用途，當同時需要很強的場增強和傳輸信息的能力時，單一結構就無能為力了。

由此，耦合的重要性便凸顯出來。在納米結構中，局域電磁模式之間的耦合對上述結構電磁特性調制起著關鍵作用。比如，Liu 等人通過堆疊多層SRR 結構構建了一種三維磁性超材料，當SRR 發生相對旋轉時，層間相互耦合將使體系模式特性變得相當有趣[31]。再比如，由于金屬結構具有不可避免的能量損耗，人們進行了許多關于全介質共振體的研究，通過非對稱的介質二聚體耦合實現了光束轉向、大角度偏轉、反對稱透射等有趣現象[32-35]（圖2）。所有這些實驗表明，耦合對確定這些復雜系統的電磁特性至關重要，突破了單一人工結構的限制，成為調制電磁波的新自由度。

圖 2 非對稱介質光子共振體耦合結構[32-35]Fig. 2 Asymmetric dielectric resonators[32-35]

2.2 耦合現象的常用理論方法

對于耦合現象的研究，在實驗方面取得很多成 果的同時，理論研究也有一定的進展。主要的理論研究方法可分為數值方法和參數化理論模型兩大類，常用理論方法結果見圖3。

數值方法包括有限單元法(Finite Element Method, FEM)、時域有限差分法(Finite-Difference Time-Domain, FDTD)和 離 散 偶 極 近 似法(Discrete Dipole Approximation, DDA)等。數值方法應用極為廣泛，幾乎所有體系都可以利用其進行一定的分析，特別是對于不能夠解析求解麥克斯韋方程組(或拉普拉斯方程組) 的體系。以DDA 為例，其主要處理方式是將人們感興趣的研究對象劃分為N個可被極化的元素所構成的立方晶格[36]，對于處理形狀不規則且周圍環境較復雜的納米顆粒特別有效(圖3(a)[37])。

除了數值方法之外，人們還建立了很多理論模型(例如，LC 等效電路模型、Fano 模型、耦合模理論等）以直觀解釋基礎的物理圖像。

LC 振蕩電路模型將阻抗表示為幾種基本類型的簡單模塊的組合(電阻、電容、電感等)，把體系模型化（見圖3(b)），將求解空間等效成三維電路，電磁波的傳播便可被電路中等效電流/電壓的傳輸所替代。由此人們將阻抗的概念從電流拓展到場和波，可基于位移電流J?d=?iωD?來定義光阻抗，在足夠高的頻率下，位移電流相比于傳導電流J?=σE? ( σ表示電導率)占據主導地位。參照電阻抗定義，對于亞波長尺寸的均質粒子，光阻抗可定義為通過納米粒子的局部電勢差與位移電流的通量的比值。如果粒子是亞波長的，那么從表達式可以看出所定義的光阻抗是粒子的固有特性，與周圍環境無關，基爾霍夫電路定律可以像適用于常規電子電路一樣適用于該體系[38-39]。在該阻抗定義下，根據介電常數的正負，等效光電壓和位移電流的震蕩之間保持±90°的相位差，可類比LC 震蕩電路得到光學共振結構的等效電容/電感。每個納米粒子都具有自己的固有光學阻抗，可將不同的納米粒子組裝起來形成更復雜的模塊化等效電路，并且可以通過常規電路理論輕松設計其響應[40]。早在超材料發展的初期，Pendry 就利用 LC 振蕩電路模型研究了耦合的雙開口環結構, 南京大學的劉輝課題組也用此模型對復雜SSR 結構做出了非常有效的解釋[16]。

圖 3 常用理論研究方法。(a)離散偶極近似法[37]；(b) LC 等效電路模型[39]; (c) Fano 理論[41]；(d) 耦合模理論Fig. 3 Theoretical methods. (a) Discrete dipole approximation[37]; (b) LC equivalent circuit model[39]; (c) Fano theory[41];(d) coupled mode theory

當離散的量子態與連續態發生干涉時，會發生Fano 共振，并且在吸收光譜 δ(E)中表現出來，其線型由著名的Fano 公式描述：

其中E是能量，q=cotδ是 Fano 參數， δ是連續譜的相移， Ω=2(E?E0)/Γ ，其中 Γ和E0分別是共振寬度和能量，D2=4sin2δ。公式(1)被證明可適用于多種系統的不同光譜(包括透射和散射)。近年來，隨著光子體系研究的發展，Fano 共振引起了很多關注。實際上，幾乎任何共振狀態都可以被視為具有復頻率的準離散狀態，從而可以用Fano共振來描述。光學體系中的Fano 共振是由兩個阻尼率差異很大的振子耦合而產生的，所得的光譜(圖3(c))顯示出典型的不對稱性，在波峰和波谷之間急劇變化。光學體系的研究主要集中于Fano 共振產生的陡峭的透射-反射曲線，以及從透射到反射的急劇轉變。這個特性可用于實現光子體系中的一些開關器件[41-42]。

耦合模理論是描述開放體系下多個模式和多個端口相互作用的建模工具[19,43](圖3(d))，其基本方程如下：

其中，a=(a1a2···an)T表示每個共振模式的振幅， |s+〉與 |s?〉分別描述體系入射和出射波函數， Ω與 Γ均 為n×n的厄米矩陣，分別用于描述每個模式的共振頻率與輻射損耗，KT代表每個端口的入射波函數與模式的相互作用，D代表被激勵的共振模式與出射波函數在端口處的耦合，C矩陣描述的是背景矩陣，即共振模式不存在時背景對入射波函數的散射。式(2)和式(3)分別描述了體系模式在入射波激勵下的響應與體系的散射過程。時間反演與能量守恒條件保證了這些參數之間并不是完全獨立的，滿足：

其中，“?”與“?”分別表示取共軛轉置與取共軛，后文同理。由此便可通過擬合來分析多個共振模式耦合的復雜情況，該理論在研究光學共振體系時有著廣泛的應用和影響。耦合模理論給出了清晰的物理圖像，在幫助人們理解的基礎上可以進一步指導真實體系設計。

從以上分析可以看出，上述理論方法或依賴數值模擬獲取參數，無法提供清晰的物理理解，或運用唯象理論從已有結果出發推測物理圖像，依賴于從實驗或者全波模擬中擬合得到的參數，往往用于分析已有的結果，而并不能起到直接預測未知結果的作用。這些方法由于缺乏對體系物理本質的深入探究，對于耦合問題的理解仍遠遠不夠。

針對這一問題，本研究團隊展開了一系列研究。從麥克斯韋方程組出發，推導出不依賴于擬合參數即可有效描述電磁共振體耦合之間的理論方法，并給出相應的物理理解，然后，利用該方法解釋實際遇到的耦合體系問題。通過深入理解人工原子間的耦合方式，以探尋超構表面設計新機理。

3 近似封閉體系的耦合理論

3.1 光子緊束縛近似理論與等效模型理論

當兩個光子共振體相互靠近時會耦合產生新的、雜化的共振，這是一個基本現象，在物理學的所有領域都可以觀察到。所謂的緊束縛方法(TBM)或原子軌道的線性組合（LCAO）理論就是通過計算局域波函數的交疊積分來計算耦合[44]。緊束縛理論可以幫助人們理解耦合并且在理論指導下調制耦合強度，或者計算能帶結構。

TBM 最初用于研究固體中的電子性質，是量子體系中處理耦合問題的非常有效的方法之一。薛定諤方程的波動性質意味著在量子體系下發展起來的數學方法在電磁學中也適用[45]。早期光子體系的TBM 要么基本上是經驗公式，交疊積分（即耦合強度）通過擬合全波計算或實驗數據獲得[46-47]，要么往往只能直接計算介電常數 ε和磁導率 μ與頻率無關的非色散系統的波函數交疊積分[48-49]。這是一個嚴重的限制，因為大多數構成等離子體系和光學超構材料的結構不可避免地具有頻率依賴（色散）的介電常數。因此，建立一個統一的理論來研究一般光子體系（無論是否色散）中的耦合問題是非常必要的。

Raman 和Fan 將麥克斯韋方程組寫為“類薛定諤方程”的形式，建立起適用于色散體系的哈密頓形式[50]?？紤]光子晶體、超構材料等納米周期性光子結構，假設構成體系的色散介質的介電常數滿足洛倫茲形式如下：

其中 ωp為等離子頻率， ω0為特征頻率， Γ為吸收阻尼。這個介電常數的色散形式可以由金屬中電子對外界電場的響應推導而來。設電場為E?，磁場為H? ，引進極化場P?與極化速度（即極化電流）v?=dP?/dt作為輔助場，就可以得到色散介質中電磁場的基本方程為：

考慮無損耗體系，即Γ=0的情況。定義內積為：

對于本征頻率不同的本征函數滿足正交關系〈φm|φn〉=δmn，值得注意的是〈φm|φm〉的物理意義為模式m的能量，這里默認已經做了歸一化處理。

由此色散光子晶體和光學超構材料的能帶結構的求解問題便轉化為一個標準的矩陣本征值問題。通過數值求解該本征值即可獲得體系的能帶與本征模式的波函數場分布（見圖4）。

圖4 (a)光子晶體能帶與(b-c)本征波函數場分布[50]Fig.4 (a)Computed band structure and (b-c)visualizationsof two field components[50]

由此便獲得了可以完全描述電磁共振/散射體系的類薛定諤方程，并且定義了其度規和內積的形式。有了這個形式，就可以借用量子力學中各種成熟理論方法來計算光學共振體系的耦合。考慮高Q近似下，每個共振體共振時波函數高度局域在結構周圍，由此可將體系近似為封閉體系，將共振結構自身近似為與時間無關的微擾“勢場”。此近似下，便可將電子體系的緊束縛方法代入色散光子共振體系的緊束縛近似理論推導中，由此求解在此微擾下體系的能級與波函數所發生的變化[51]。

考慮在背景(介電常數和磁導率分別為εh(ω)和 μh(r?))中有多個全同的光子散射體(第i個共振體介電常數和磁導率分別為 εi(ω,r?)和 μi(r?))的體系，假設介電常數都滿足洛倫茲模型（公式(5)）。首先考慮只有單個散射體的情況，此時體系可被描述為：

其中H?h為 背景體系的哈密頓量，V?i為該共振體提供的勢場：

由此可解得該共振體的一系列本征模式的波函數分布與對應的本征頻率。

接下來考慮有多個共振體的體系，其哈密頓量為：

其中〈Φ|Φ〉是歸一化因子，代表局域模式的電磁總能量。這里值得注意的是，由于所處理的體系并不是真正的封閉體系，因此計算歸一化因子時不能直接對全空間進行能量積分，這是因為遠場輻射的存在會導致能量積分發散。故需要減除輻射能的影響，從而獲得模式的局域場部分能量。可以通過積分計算出以單一共振體為球心，不同半徑R的球體空間內部的能量E，然后畫出能量E與半徑R之間的關系圖，如圖5(a)(右圖)所示，最終得到的E-R曲線切線在縱軸上的截距就是想要的減除了輻射能量的局域場能量，即歸一化因子〈Φ|Φ〉。 最后，通過對角化哈密頓量Hi,j=(f0+ti,i)δi,j+ti,j(1?δi,j)即可得到整個耦合體系的本征頻率與本征波函數分布。

從最簡單的兩體耦合系統開始進行理論驗證。如圖5(b)所示，使用能在508.2 THz達到共振的單金屬棒，另加一根全同的金屬棒之后，發現原始的共振頻率會劈裂成兩個。為了從多個方面驗證理論計算的精確性，改變兩根金棒的距離和它們各自的形狀，分別計算其耦合作用，并進行模擬和理論的對比?？梢钥吹?，模擬結果與緊束縛方法的預測結果完全吻合。

圖5 (a)歸一化方法；(b)光子緊束縛理論的數值驗證[51]Fig.5 (a) Normalization method;(b)numerical verification of generalized TBM[51]

緊束縛方法可以預測很多常用光學共振結構的耦合結果，其對于各種形狀、各種擺放方式的共振體，都可以非常精確地計算出共振頻率的偏移與劈裂。然而，緊束縛方法作為形式理論，仍缺少足夠清晰的物理圖像來理解耦合現象，可以更進一步地將其模型化。

對于兩體耦合體系(圖6(a))，從t1,2的原始表達式(式(12))出發導出一個簡單且物理圖像清晰的解析形式。將波函數形式代入式(12)，由內積定義(式(8))計算可得：

現在對式(13)所描述的方程做進一步展開。先將電場展開為標勢和矢勢的貢獻E?2=??φ2?(?iω0)A?2，代入式(13)可得：

其中：

從表達式中可以看出，p?,m?和 〈Φ|Φ〉是僅有的需要基于單共振體進行數值計算的3個參數。一旦從第一性原理計算中獲得這3個參數，一般情況下的耦合就可以很容易地由式(17)～式(18)中推導出來，無需進行進一步的數值計算。這個重要特征不僅節省了大量的數值計算工作，而且使物理圖像對于非專家和實驗人員來說更加清晰。由此便成功地（從第一性原理）導出了一個可描述一般形狀的光子共振體之間耦合行為的解析模型[52]。

解析模型包含了共振結構等效電偶極子和磁偶極子之間的所有相互作用項，其有效性通過各種結構的全波模擬得到了很好的驗證。有了等效模型，可以不用通過復雜計算就可以預測復雜結構中等離子體耦合的豐富行為，并且可以理解復雜現象背后的內在物理。例如，我們發現在所設計的模型中，電磁交叉相互作用項可以導致某些耦合系統中出現有趣的模式反轉行為（見圖6(b)）。此外，可根據有效模型得出一個簡單推論：通過簡單地改變共振結構的相對角度，耦合強度可以從正值持續調整到負值，從而產生許多有趣的應用。如圖6(c)所示，當體系的耦合強度非常低的時候，色散關系趨向于一條平的直線，能量傳輸發生在非常深亞波長區域內，這使得能帶體系中傳輸波的群速度非常低，為實現簡單深亞波長結構中的慢波傳輸提供了一種新穎的機制，與采用布拉格散射[54]或電磁感應透明效應[55]的慢波實現機制非常不同。

圖6 (a)兩體耦合示意圖；(b)數值驗證等效模型；(c)通過調制耦合實現慢波系統[52]Fig.6 (a)Schematic diagram of the coupling system;(b)numerical verification of theeffective model;(c)realization of an ultraslow-wave plasmon transport by modulation coupling[52]

3.2 應用：超構表面的角度色散研究與調控

人們在利用超構材料和超表面設計及制備光場調控器件時，發現體系對不同入射角度的電磁（光）波往往表現出非常不一樣的電磁響應[56-57]。這種體系電磁響應強依賴于電磁（光）波入射角度的基本特性就是所謂的角度色散。在大多數情況下，體系的角度色散往往表現為體系共振頻率隨入射角度的偏移，如圖7所示。雖然人們早就觀測到超構材料中的角度色散現象，但對于其背后的物理機理研究比較少，基本還處于零星孤立的狀態，缺乏簡單明了的物理圖像和準確的理論模型來明確指導體系角度色散的自主調控。

圖7 開口環陣列的角度色散現象[56]Fig.7 Angular dispersion of the SRR array[56]

前文建立的緊束縛方法和等效模型，都是對于兩體（或有限個體）耦合問題成立的，為了探究超構表面的角度色散來源，需要將兩體問題的解推廣到周期體系。根據式(13)可寫出周期體系任意兩個人工原子間的耦合強度:

J0、J1、J2分別代表某個人工原子與行內人工原子的耦合、兩行最近鄰人工原子之間的耦合以及兩行次近鄰人工原子之間的耦合；P與k0=ω/c分別代表晶格常數以及入射電磁波在自由空間中的波矢。由此可見，只要獲得單個人工原子的波函數就可以直接計算推測體系的角度色散行為。比如，對于THz 波段的開口環結構超構表面，本課題組通過計算開口環之間的耦合強度成功解釋了圖7中TM偏振波與TE偏振波所激發的共振頻率有著完全相反的角度色散行為這一現象[56]。由上述分析可知，由于體系中每一個人工原子都會與周圍的所有人工原子發生耦合，因此，孤立人工原子的共振頻率會劈裂成一條能帶，而不同角度入射的電磁波所激發的模式本質上是能與入射電磁波的平行矢量匹配的Bloch 模式[58]。因此，體系的共振頻率會隨著晶格內的波矢變化，而兩個共振體之間的耦合強度會影響這個變化的幅度。

接下來，將研究譜線Q值的角度色散?？紤]金屬結構-介質層-金屬襯底（MIM）結構的全吸收超表面，通過使用耦合模理論擬合模擬得到的各個入射角照射下的反射率和反射相位，可以得到不同角度入射下的輻射阻尼和吸收阻尼。我們發現吸收阻尼和輻射阻尼均不隨角度的變化而變化[59]。這是由于吸收阻尼主要由材料的性質決定，與入射角度無關。而由于MIM 體系所激發的模式是一個典型的磁共振模式，正如第2.1節介紹的那樣，共振時上層的金屬結構會和最下層的金屬層形成沿x方向的反向電流，這一電流回路會激發沿y方向的磁偶極子，而這些磁偶極子在x-z平面的遠場輻射是各向同性的。根據耦合模理論，輻射阻尼與模式的遠場輻射能力成正比[44-45]，因此輻射阻尼也表現出非常弱的角度依賴性。

以上這些分析清楚地揭示了超構表面中角度色散的物理根源：人工原子之間的近場耦合特性決定了體系共振頻率隨入射角度的偏移，而人工原子的遠場輻射特性決定了體系譜線線形隨入射角的變化[59]。這些物理理解為人們提供了兩種不同的控制超構表面角度色散行為的方法。

首先，由于超表面共振頻率的角度色散行為是由人工原子之間的耦合強度決定的，只需要人為設計超構表面中相鄰人工原子之間的耦合強度，就可以自由地控制這個超表面的角度色散強弱。比如，可以通過簡單調整人工原子間的位置構型實現體系整體人工原子間的近場耦合強度的最小化，以消除由近場耦合效應引起的共振頻率偏移，從而實現入射角度不依賴功能性器件（圖8(a)）。

其次，可充分調控角度色散的另外一個重要因素——人工原子的遠場輻射。由于體系中的模式為磁偶極子，垂直于入射波的電場偏振方向，體系的遠場輻射是各向同性的，因此不管在任何入射角下都能保持輻射阻尼等于吸收阻尼的臨界條件。若入射電磁波平行于磁偶極子方向，體系的遠場輻射就是各向異性的了，此時只有在特定角度才有可能達到全吸收的臨界條件，由此實現了角度選擇性的全吸收器件（圖8(b)）。

進一步地，可利用體系對TM 和TE偏振光截然不同的角度色散特性來進行設計。超構表面對TE偏振光的共振頻率幾乎不隨入射角度發生變化，而TM 偏振光的共振頻率會隨入射角的增大發生明顯藍移。因此，在不同入射角度下利用TE和TM 模式間不同反射相位差即可實現角度依賴的多功能偏振調控?；诖嗽碓O計的反射式超構表面可對不同角度入射光實現不同的偏振轉化，可將不同角度入射的線偏振分別轉換為橢圓偏振，圓偏振或交叉極化偏振等（圖8(c)）。

自由調控超表面角度色散的能力也為實現基于非均勻超表面的角度依賴雙功能波前調控器件提供了一條新的途徑。相比單一的人工原子，可采用更復雜的不全同的長短金屬棒結構。這種結構最大的優勢就是可以通過自由調節棒的長度L1來控制人工原子的初始相位，并且通過調節L2來調控人工原子間的耦合，從而自由調控角度色散強弱。如圖8(d)所示，通過構建一系列具有特定角度色散特性的人工原子，并將其按一定的相位條件分布組合形成非均勻超構表面，即可實現對不同角度入射光的不同波前調控：在正入射情 況下，該超構表面具有反射聚焦功能，而60°斜入射情況下，具備鏡面反射功能。

圖8 基于調制耦合與輻射實現的(a)無角度色散全吸收器件；(b)角度選擇性的全吸收器件；(c)角度依賴的多功能偏振調控器件；(d)非均勻超表面的角度依賴雙功能波前調控器件[59]Fig.8 (a)Incident-angle-insensitive meta-absorber；(b)incident-angle-selective meta-absorber；(c)angle-multiplexed metapolarizer ；(d)angle-multiplexed wavefront controller based on modulation coupling and radiation[59]

這一系列研究結果不僅揭示了超構表面中角度色散的物理根源，而且還提出了一條高效自由調控超構表面角度色散的新途徑，從而打開了“入射角度”這一全新的調控自由度，極大拓展了超構表面對電磁波的調控能力，為實現更多角度依賴的多功能器件提供了全新的平臺。

4 開放體系的耦合理論

4.1 開放體系下模式概念的拓展與泄露本征模的引入

在第三節中，我們建立了在近似封閉體系下的電磁共振體的耦合理論，并在此基礎上推導出了將物理圖像展示得更為清晰的等效模型。在近似封閉體系的處理方法中，我們將共振體的耗散（包括輻射與吸收）當作微擾來處理，先求解沒有吸收的共振結構，然后通過唯象理論擬合結構與環境的耦合參數（即3.2節中用耦合模理論擬合單人工原子輻射強度）。這個處理方式在高Q體系中非常成功（正如前文所驗證的那樣）。

然而，到目前為止，我們求解的都是“近似封閉體系”問題，所以理論都只能預測共振模式的頻率。而實際光學體系中，我們面對的都是開放體系，光學共振體一般都是在一定的外場入射下被激發，然后再輻射到環境中。在實際問題中，除了共振頻率外，還有兩個非常重要的自由度：共振的輻射能力（反比于模式的品質因數“Q值”）和共振態附近的譜線形狀。

雖然物理上光子共振體的耗散性質很容易被接受，但引入電磁場的具有耗散的模式似乎不太直觀。事實上，人們通常會提到某諧振器的Q因子，但很少提到電磁場耗散模式的Q因子。這里有一個概念上的問題，嚴格來說“模式”一詞往往對應厄米特征值問題的解，因此開放體系下任何具有耗散的模式似乎不屬于這個定義的范疇[60]。由此人們對“模式”的定義進行了拓展，從概念上，將給定微分方程的本征函數定義為“模式”。然而，微分方程本身并不構成一個定義明確的問題，只有通過引入一組邊界或輻射條件，才能得到數學問題的一個足夠嚴格的表述，可以稱之為“模式”。從這個角度看，封閉體系的模式與開放體系的模式屬于不同的種類，因為它們滿足不同的邊界條件。

例如，在電磁學中，人們將無源麥克斯韋方程組的本征函數集合定義為“模式”，即所謂的準模（QuasiNormal Modes，QNMs[61]），其在無窮遠處滿足Silver-Müller 輻射條件。此條件下無源麥克斯韋方程組不存在實數頻率解，因此準模是一系列具有分立的復數本征頻率的“本征模式”。從概念和計算的角度來看，QNM 框架是很有吸引力的，因為在一般情況下，可能沒有方法來計算甚至定義一個嚴格的封閉體系。即使在可以做出這種定義的情況下，與環境的耦合也可能導致大量的頻移和波函數畸變。而且基于QNMs的模型構建與微擾閉腔模型相比并不復雜，主要區別在于QNM 框架通常提供了一種明確而精確的方法來計算模型中的各種耦合參數。QNM 廣泛地應用于建模納米光學的真實體系。比如QNMs可用于時域耦合模理論的推導[62]，處理非線性材料[63]，耦合腔波導系統中的QNMs用于微擾理論和Purcell 因子計算[64]等。

QNM方法雖然應用非常廣泛，其仍存在一些問題，比如，其對計算資源要求很高，再比如，在數學上，QNM 服從輻射條件而不是邊界條件導致了相關概念和計算上的困難，因為輻射條件相對難以處理[60]。常用的PML 截斷法則與輻射條件缺乏明確的對應關系。這意味著模式的許多特性沒有得到廣泛的理解，比如QNMs在大距離下的發散特性。特別值得注意的是，準模理論用于求解人們所關心的多個共振體之間的耦合問題并不高效。由于QNMs并不局域，若直接套用LCAO框架，將導致共振體距離越遠交疊積分越大的非物理結果。以一維體系的多層結構耦合問題為例，準模方法主要是通過建立和求解由各個層的QNMs建立的自洽矩陣方程，以找到散射矩陣的極點，運算量很大。

這里我們采用另一種思路定義模式以構建開放體系的總波函數。考慮開放自由空間中存在M個共振體，可由通過N個端口入射的外場激發。該體系的薛定諤方程為：

考慮散射體存在的情況，此時開放體系下每個共振模式的本征波函數不再由求解本征值問題來獲取。由此我們引進“泄露本征模”(Leaky Eigen Mode,LEM)的概念[65]?？紤]體系只有第m個散射體存在的情況，改變入射波頻率，當體系響應最大時，取響應的頻率作為“模式”的“本征”頻率 ωm，在此入射頻率 ωm下 的總場為Ψ(ωm,r?)，背景場為ΨB(ωm,r?)，則取總場減去背景場的部分作為LEM 模式場分布:

從圖9(a)可以看出這個“模式”是帶“輻射尾巴”的。當這個“模式”足夠局域，即與外界“溝通”的部分足夠小(也就是Q值夠高)，將總波函數直接減去入射波函數作為“模式”部分就會比較準確，因為此時入射場與其相比是如此之小，以至于可以忽略不計。

圖9 （a）泄露本征模式的獲取方式與（b）近遠場分離Fig.9 (a)The way to obtain the leaky eigen mode and (b)separation of the near-and far-field

以上模式均為已做好歸一化。

值得注意的是，以上所有波函數的場分布都是在共振頻率 ωm處得到的。LEM 的本質是一個受迫振動模式，其應該被調整到任意頻率 ω。在高Q近似下，我們認為近場部分的場分布不隨外場入射頻率的變化而變化，僅需要把時諧因子用e?iωt替換掉e?iωmt即可，遠場輻射部分則需要做相應調整，除了時諧因子外，還需要用波矢k(ω)替換掉k(ωm)。

從以上分析可以看出，泄露本征模式是在實數頻率下獲得的，具有實際的物理意義，與準模十分不同。圖10直觀地展示了二者波函數的不同。

圖10 不同體系的泄露本征模式與準模的對比[65]Fig.10 Comparisonsof LEM and QNM for different systems[65]

4.2 基于泄露本征模耦合理論的超構表面調控

C nn′為體系的背景散射矩陣，dnm為模式m對端口n的散射，端口離模式足夠遠，近場已經衰減完畢，因此可化簡。這樣就得到了散射方程的具體形式。

式(28)～式(31)構成了開放體系理論的核心內容，描述了開放系統中的模式演化和散射。它們清楚地顯示了模式在外部激勵下發生受迫振動的物理過程。綜上所述，我們建立起了開放體系下的形式耦合理論。對于任何一個給定的體系，只需要其滿足高Q近似，原則上都可以將具體的哈密頓量形式與內積形式代入形式耦合理論中，從而獲得體系的動力學方程和散射方程。該理論能夠準確計算處理模式間的不同耦合方式，包含了近場相互作用和通過輻射通道產生的遠場干涉，并給出清晰的物理圖像。

耦合理論加深了對于耦合這一現象的物理理解，能夠進一步指導調控耦合行為，從而為實現調控響應譜線提供了可能性。原則上只要獲得單散射體的泄露本征波函數，便可以計算任意分布的散射體間的耦合，從而預測該耦合體系的光學響應（如透/反射或散射譜）。這啟發我們通過設計模式間的耦合強度從而實現對最終譜線線型的設計。

如圖11所示，我們以超表面的兩模式耦合為例，建立起普適的相圖來指導改變所涉及的兩個模式之間的耦合，根據實際需要定制耦合光學系統的譜線線形?；谒l展的理論直接計算預測不同相對角度下的兩個散射體之間的耦合強度以及其相對應的透反射譜線，建立起結構分布同譜線行為的一一對應關系，從而通過設計散射體耦合實現了對響應譜線線型的設計。

圖11 通過控制復雜光子體系的耦合強度實現對譜線線形的自由調控與完全“暗”模式的構建[65]Fig.11 Tailoring of the lineshapesof the coupled plasmonic and achieving BIC by modulating the coupling strength between the resonators[65]

我們發現，在一定條件下，盡管光學共振體自身可能表現出較大的輻射損耗，依然可以通過設計波函數分布以調整模式之間的耦合，從而產生輻射損耗為0的完全“暗”模式，即所謂的BIC(Bound State in Continuum)。所有理論上的預測都通過一系列近紅外實驗進行了定量驗證。

5 總結與展望

超材料設計的關鍵之一，就是作為人工原子的光子共振體的選擇。光子共振體的光響應效率和響應方式基本決定了超材料的效率和功能。因此，對光子共振體的響應研究是超材料研究中十分重要的一環。本文集中討論了如何處理人工原子的耦合問題。以近似封閉體系為起點，將麥克斯韋方程組改寫成了“類薛定諤方程”的形式，將建立好的方程代入量子力學和固體物理中已經發展成熟的處理方法中，建立了色散光學體系下的緊束縛方法。我們進一步以此為基礎，進行多極矩展開，得到了具有清晰物理理解的等效模型。在此理論指導下，我們理解了角度色散現象的物理內涵，對角度色散行為的物理挖掘為調控電磁波提供了一個新的自由度，顯著擴展了超表面操控電磁波的能力，刺激了角度依賴的多功能元器件的設計和應用。

最后，我們將理論進一步推至開放光學共振體系。通過引入泄露本征模式的概念，可以同時考慮近場與遠場的相互作用，并以此作為基礎對復雜耦合體系的總波函數進行重新構建。由此，我們從第一性原理出發建立了一個完整的理論框架，其中所有重要的耦合參數都可以直接進行計算而無需擬合，從而使直接預測耦合光子體系的光學響應(包括模式頻率和譜線線形)成為可能。

我們建立的耦合理論不僅可以幫助研究人員了解在光子系統中發現的獨特光譜線形背后的豐富物理原理，更重要的是，它能作為全新的理論工具來指導設計滿足特定需求的光學響應系統，幫助人們實現對于光與物質相互作用的更自由且明確的調制，并且原則上可以該形式擴展到其他類型的波的耦合系統進行研究。該理論為已被廣泛使用的耦合模理論提供了扎實的數學物理基礎，揭示了耦合模理論中所有經驗參數的明確物理含義，同時為研究人員提供了一套強大工具用于理解并調控多共振體間的耦合行為，為按需“設計”耦合光子系統提供了可能。