可形變光學超構表面及其動態調控

洪孝榮，陳珊珊，李家方 *

（1.北京理工大學物理學院教育部先進光電量子結構設計與測量重點實驗室，北京 100081；2.北京理工大學物理學院北京市納米光子學與超精密光電系統重點實驗室，北京 100081）

1 引 言

近10年以來，光學超構表面(Optical Metasurfaces)在電磁操控方面取得了一系列的進展，如通過對光場的振幅[1-7]、相位[6,8-12]、偏振態[6,13-17]、頻率[18-19]、角頻域色散[20]等物理量及物理性質的調控，實現了消色差超構透鏡[21-26]、超全息術[27-33]、非線性調控[18,34-37]、OLED顯示[38]等一系列成果。然而，廣泛實現超構表面的器件應用還需要開發其對光場的動態調控功能。為此，人們研究了基于熱光效應[39-40]、負載電壓[41-42]、載流子注入[43-44]、相變材料[45-46]等的動態超構表面。但是，這些研究仍處于初始階段，目前比較有應用前景的還是與傳統微納機電系統(MEMS/NEMS)相結合的空間光調控。例如，2018年Capasso課題組提出與MEMS或可拉伸薄膜材料相結合的可調諧超構表面[47-48]，Faraon 課題組也提出基于MEMS的電介質超構表面[49]，特別是2019年Science報道的基于液晶的超構表面結構極大地提升了動態調控超構表面走向應用的信心。2020年，武漢光電國家研究中心及新加坡洪明輝院士提出數字微鏡芯片(DMD)結合超構表面的動態調控方式[50]，德國劉娜課題組[51]、哈爾濱工業大學肖淑敏課題組[52]等也相繼提出液晶結合超構表面的調控方式。

當然，這一研究趨勢也遇到了一些挑戰：首先，將超構表面結構與液晶相結合的構型，大大提高了器件的復雜度和制備的難度；其次，液晶器件的響應速度在1 kHz，而當前DMD芯片的響應速度極限在50 kHz，導致集成器件的響應速度較慢；再者，與DMD或液晶相結合的復雜構型導致器件的像素大小有限，例如DMD最小像素大于5μm。因此，亟待發展新的技術路線去突破動態調控超構表面的技術瓶頸。

在探索新型可調諧超構表面方面，近期發展的一類可形變超構表面(Deformable Metasurfaces)的光學功能單元能夠同時實現動態調控功能，為實現緊湊型、高性能光場動態調控提供一種新穎的解決方案。本文從可形變超構表面的研究現狀、制備方法、光學特性、調控應用以及未來展望5個方面進行了系統的綜述。首先介紹了基于納米剪紙(Nano-kirigami)的可形變立體超構表面，以及基于聚焦離子束(Focused Ion Beam,FIB)的納米剪紙/折紙(Origami)三維微納制備技術，接著分析了可形變超構表面的一些優異的光學特性，從4個方面展示了其光場調控應用，最后對可形變超構表面在推動應變光電子學(Strainoptronics)[53]發展的潛力方面進行了展望。

2 基于剪紙/折紙形變的超構表面

剪紙和折紙是我國古老的民間藝術，在公元6世紀流傳到日本后，逐漸形成一門技術而被系統記錄并不斷向西方發展，產生了更多的表現形式以及科學價值。其現代英文術語“Kirigami”和“Origami”皆源于日語發音，即Kiri 和Ori分別意為“剪”和“折”，gami意為“紙”。近幾年來，隨著剪紙和折紙藝術在科學領域的研究價值逐漸顯現以及現代微納制備技術的不斷進步，一些“小尺度”的微觀剪紙/折紙相繼涌現，在科學研究上展現出越來越重要的價值。特別地，基于剪紙/折紙形變產生的超構表面，給現代微納光子學在動態調諧方面的進一步發展帶來了新的契機。本節將對微米/毫米和納米尺度下的剪紙/折紙代表性研究工作進行簡要介紹。

2.1 “微米/毫米尺度”剪紙/折紙

可形變超構表面的發展經歷了“由大到小”的過程。在初始階段，研究人員聚焦于微米/毫米級的剪紙/折紙，如利用剪紙/折紙的可重構形變實現了可調諧手性。例如，2017年美國東北大學劉詠民與浙江大學陳紅勝課題組報道了一種毫米尺度“三浦折疊”(Miura-ori)型手性超構材料(Metamaterial)，通過改變超構材料的折疊方向，可實現圓二色性(Circular Dichroism,CD)的可重構切換[54]，如圖1(a)所示。實驗上測量的CD 高達0.6，且折疊超構材料的相對密度只有非折疊結構的2%。

之后，陳紅勝團隊進一步在微米尺度開發了一種基于剪紙形變的手性可調超構材料[55]。通過折疊如圖1(b)中由開口諧振環(Split-Ring Resonator,SRR)陣列構成的非手性超構表面，可得到兩種具有相反手性的三維剪紙超構材料。

圖1 “三浦折疊”型手性超構材料的結構示意圖。(a)通過改變中間二維非手性超構表面的形變方向，可以使兩種三維超構材料的手性來回切換[54]；(b)基于剪紙形變的手性可調超構材料結構示意圖。左邊非手性超構表面可折疊成兩類手性相反的三維剪紙超構材料[55]Fig.1 Schematic of the“Miura-ori”chiral metamaterials.(a)By changing the deformed directions of the middle 2D achiral metasurface,the chirality of the two 3D metamaterials can be flexibly switched[54];(b)schematic of the metamaterials with tunable chirality based on kirigami deformation.The achiral metasurface(left)can be folded into two types of 3Dkirigamimetamaterials with oppositechirality[55]

這類研究為開發具有優異機械性能的可重構光學超穎器件提供了新的途徑，但要實現光學波段的光場調控，還需要發展技術手段使器件朝小型化和集成化方向發展。

2.2 “納米尺度”剪紙/折紙

最近，基于FIB的三維微納剪紙/折紙制備技術取得突破性進展。2018年，李家方及合作團隊在前人的工作基礎上設計出了一類新的剪紙圖案，實現了原位、可編程的折疊、屈曲、旋轉和扭曲變形。首先采用高劑量的離子束對懸空自支撐的金納米薄膜進行圖案刻蝕(即“剪裁”)，然后再利用低劑量的離子束進行全局輻照，使圖案結構在其拓撲形貌的引導下呈現出三維力學形變[56]。此過程中納米結構的形成和宏觀剪紙的本質特征是一致的，并且結構的分辨率可達50 nm，故將其命名為“納米剪紙”[56]。圖2(a)～2(j)給出了一些典型的宏觀紙質剪紙(圖2(a),(c),(g))及對應的基于FIB全局輻照實現的三維納米剪紙結構(圖2(b),(d)～(f),(h)～(j))[56]。從圖中可見，納米剪紙的尺寸約是宏觀剪紙尺寸的1/10000，但依然可支持高可塑性和高精確度的三維微納加工，這一優勢為微納結構的設計和應用提供了可靠的研究平臺。2019年，蔡定平教授團隊利用FIB應力誘導實現三維形變的手性分形超構表面[57]，圖2(k)展示的是基于阿基米德螺旋設計的分形剪紙超構表面SEM 實驗圖，該三維分形陣列在紅外光調控中表現出了優異的寬帶遠場手性響應以及強烈增強且穩定局域的寬帶近場光學手性。同年，中國科學院物理研究所李俊杰課題組設計加工了一種三維納米折紙結構，利用離子束輻照材料膜層獲得殘余應力來實現二維結構的快速彎曲[58]，圖2(l)為逐漸增加離子輻照劑量獲得不同曲率折紙的SEM 圖像。這種三維納米折紙具有快速制備和空間方向靈活可控的優勢，可為基于三維結構的功能器件設計提供新的策略。

圖2 各種不同形貌的三維納米剪紙/折紙[56-58]。(a),(c),(g)宏觀紙質剪紙照片(比例尺：1 cm)及與之對應的(b),(d)～(f),(h)～(j)基于FIB全局輻照得到的三維納米剪紙結構的SEM圖像[56](比例尺：1μm)；(k)三維阿基米德螺旋手性分形剪紙結構的SEM圖像[57](比例尺：1μm)；(l)離子輻照劑量增加下具有不同曲率彎曲折紙的SEM 圖像[58](比例尺：2μm)Fig.2 Typical 3D nano-kirigami/origami with various topographies[56-58].(a),(c),(g)Camera images of the macroscopic paper kirigami(Scale bars:1 cm)and(b),(d)～(f),(h)～(j)corresponding SEM images of the 3D nano-kirigami with global FIB irradiation[56](Scale bars:1μm);(k)SEM image of the 3D Archimedean spiral chiral fractal kirigami structures[57](Scale bars:1 μm);(l)SEM images of an origami structure with different curvatures under an increased ion irradiation dose[58](Scale bars:2μm)

3 基于聚焦離子束納米剪紙/折紙形變的三維微納制造技術

隨著微納加工領域的不斷發展，先進微納制造技術向三維空間擴展已成為一種必要和必然的趨勢。然而，傳統的自上而下和自下而上的加工技術，主要通過逐層加工堆疊三維空間或三維逐點加工的工藝來構建立體結構，這無疑增加了加工難度。最近我們利用聚焦離子束(FIB)作為三維納米剪紙/折紙的加工手段，實現了納米結構從二維到三維的轉變。該方法打破了傳統三維制造的線性累加思維，在微納加工領域展現出了極大的研究潛力。本節首先簡單介紹了聚焦離子束微納加工機理，然后介紹了基于聚焦離子束的三維納米剪紙/折紙技術。

3.1 聚焦離子束微納加工簡介

FIB微納加工的原理可以概述為：系統中液態金屬離子源釋放的金屬離子被高壓抽取并加速后，再經過電透鏡和偏轉透鏡照射到樣品表面，金屬離子撞擊并剝離表面原子進行切割或研磨，實現微納米結構的加工。FIB在使用過程中伴隨著殘余應力、表面損傷、離子注入等難以避免的現象。但是，我們的納米剪紙制備方法剛好是利用殘余應力實現微納米結構的直接無掩模加工[56]。如圖3(a)所示，當自支撐的金納米薄膜受到高能離子束輻照時，主要產生4個物理過程[56,59]：(1)一些金原子被鎵離子濺射出來產生空隙，其余金原子隨即向內聚合[60-61]，致使薄膜表面附近產生張應力；(2)一部分鎵離子注入到金膜內部，產生壓應力；(3)鎵離子的繼續撞擊使一些內部金原子發生位移；(4)考慮到在離子束輻照下張應力和壓應力對金膜的實際作用，圖3(b)給出了可以代表受力過程的雙層應力分布模型[56]：表層金膜(厚度<20 nm)受到直接影響，可以用一個均勻分布的等效張應力描述；底層金膜會因表層金膜應力的間接影響產生形變，用圖中所示的梯度應力分布進行描述。圖3(c)展示了兩種典型的向上和向下彎曲的結構變形[56]。這里分別給出這兩種結構變形的幾個加工案例：分別施加局域和全局FIB輻照，金懸臂結構可發生向上的剛性折疊(圖3(d))和逐步彎曲(圖3(e))[62]；圖3(f)給出的是全局輻照下向下彎曲的花瓣型結構[56]。

圖3 基于FIB輻照產生應力的微納加工機理[56,62]。(a)自支撐納米金膜在FIB輻照下的殘余應力分布和(b)雙層應力分布模型[56]；(c)固定懸吊結構的一端或兩端(用紅色方塊表示)時，產生兩種典型結構變形(向上和向下彎曲)的示意圖[56]；局域和全局FIB輻照(紅色區域)下，懸臂結構的向上剛性折疊(d)和逐步彎曲(e)的SEM 圖像[62]；(f)FIB全局輻照下向下彎曲花瓣型結構的SEM 圖像[56](比例尺：1μm)Fig.3 Micro-nano fabrication mechanism based on FIB-induced stress[56,62].(a)Residual stress distribution of a gold nanofilm under FIB irradiation and(b)double-layer stress model[56];(c)schematic of two typical structural deformations(upward and downward bending)when fixing only one or two ends(indicated by the red squares)of the suspended structures[56];SEM images of (d)the upward rigid folding and (e)gradual bending of suspended cantilevers under local and global FIB irradiations(red areas)[62];(f)SEM imagesof a downward bending flower-likestructurewith global FIB irradiation[56](Scale bars:1μm)

3.2 基于聚焦離子束的三維納米剪紙/折紙

納米剪紙的形變過程除了會受到加速電壓和劑量的影響外，還與輻照模式和結構自身的拓撲形貌存在極大的關系。從結構拓撲形貌角度出發，將納米剪紙分為“開環”(open-loop)型(或者“樹型”(tree-type))和“閉環”(close-loop)型。其中，樹型結構的子結構之間是相對獨立的，單一子結構的形變基本不會影響到其余結構；閉環結構的子結構發生形變，與之相連接的結構也會隨之受到“牽連”發生形變，從而引起整體結構的形變。此外，納米剪紙也可以根據FIB輻照的方式分成兩類：一類是只對樣品的某個局部進行掃描的局域掃描模式[63]，另一類是對整個樣品區域掃描的全局掃描模式[63]。對于局域掃描模式，結構只會發生單個角度的折疊形變；而全局掃描則會使結構獲得連續曲率變化，迫使結構發生整體形變。

“閉環”結構各個單元形變的相互關聯展現了三維立體剪紙的基本屬性，該屬性在宏觀剪紙上已經有充分的體現，但在微觀尺度下的研究還有待進一步開展。所以在這里將對“閉環”型納米剪紙進行重點討論。此外，全局掃描可以獲得更多樣化的結構形變，產生連續的曲率變換，進而形成多種多樣的三維特異納米剪紙結構。例如，圖4(a)和圖4(b)展示了經過FIB全局輻照后的閉環螺旋結構[56]和雙層螺旋異質結構[56]的整體性結構形變。圖4(c)給出了基于級聯FIB刻蝕和Boolean 輻照設計的四層風車結構[64]。模擬結果顯示，在FIB Boolean 輻照過程中，該結構層間的鏈接部分會發生向上的動態扭曲和旋轉，而未受到輻照的圓環則被動地向上平移而不產生形變。這種多層嵌套的復雜納米剪紙結構已經通過基于FIB的三維納米剪紙技術成功制備，如圖4(d)所示[64]。由于外圈的FIB刻蝕和Boolean 輻照不會影響到先前加工的內部結構，于是原則上可以在垂直方向進行“無限”層的堆疊。

圖4 各種形貌的三維納米剪紙結構在FIB全局掃描前后的頂視和側視SEM 圖像[56,64]。(a)不同劑量FIB輻照前后的螺旋結構[56]；(b)雙層螺旋異質結構[56]；(c)基于級聯FIB刻蝕和Boolean 輻照設計四層風車結構的示意圖[64]；(d)由內層到外層加工的多層四臂風車結構的SEM 圖像[64](比例尺：1μm)Fig.4 Top-view and side-view SEM images of the 3D nano-kirigami with various morphologies before and after global FIB irradiation[56,64].(a)A spiral structure before and after FIB irradiation with different doses[56];(b)a double-layer spiral structure[56];(c)schematic of a multilayer pinwheel structure designed by cascade FIB milling and Boolean irradiation[64];(d)SEM images of the multilayer four-arm pinwheel structure fabricated from the innermost layer to outermost layer[64](Scale bars:1μm)

4 可形變超構表面的光學特性

4.1 圓雙折射特性

利用納米剪紙技術加工的三維風車結構因打破了二維模式下的鏡面對稱而成為手性結構，與不同手性圓極化光相互作用時產生光學手性響應。一般表現為兩種形式：一種是對左旋圓偏光和右旋圓偏光吸收光譜的差異，即圓二色性；另一種是對線偏光的偏振旋轉特性，即圓雙折射效應(Circular Birefringence, CB)。在設計三維風車結構的時候，我們對傳統的垂直螺旋結構進行改造，經過拆分和組裝逐步演化得到如圖5(a)中的三維風車結構[56]。當沿著x方向的線偏振光入射到扭轉的三維風車結構上時，電場的x方向分量Ex可激發沿x方向平行的電極矩和磁極矩，磁場的y分量Hy會激發沿y方向平行的電極矩和磁極矩，且感應電磁矩的方向主要取決于風車結構四臂的左手(Left-Handed, LH)或右手(Right-Handed,RH)扭曲，激發出LH或RH 手性的光學響應，如圖5(b)和圖5(c)所示[56]。由光學手性的決定量p·m[65]可知平行的電極矩和磁極矩之間產生的強相互作用可實現顯著的光學手性，因此圖中扭曲的風車結構使平行或反平行的電磁矩發生相互作用[66]，從而具有較為理想的光學手性響應[56]。我們加工了如圖5(d)和圖5(e)所示的晶格周期為1.45μm，形變高度約為380 nm的納米剪紙超構表面[56]并進行了表征，表征結果如圖5(f)和圖5(g)所示[56]。可以發現，圖5(f)中的未形變二維風車結構幾乎不產生CB效應，但其形變為三維結構后則展現出了極強的CB特性。考慮波長大于結構周期的情形，垂直入射的線偏振光的振動方向會發生明顯偏轉，并隨著入射光波長的增大而偏轉的愈發明顯，如圖5(g)所示[56]，在1.7μm 和1.95μm 處分別偏轉了90°和135°。三維風車結構的總厚度約為0.43μm(包含襯底部分)，于是借助CB效應實現的偏振旋轉可達310000°/mm，是目前同類研究當中所達到的最高水平。這些實驗測量結果和數值仿真一致，充分說明了我們的FIB納米剪紙技術可用來實現具有超手征特性的三維可形變納米超構表面結構。與傳統的手性超結構加工工藝相比，該技術在保證結構復雜性、加工精度的同時還具有簡易的制備流程，加工的超構表面結構可在近紅外通信頻段工作等優勢。

圖5 可形變“閉環”納米剪紙超構表面的圓雙折射特性[56]。(a)從垂直螺旋陣列到三維風車結構的演化過程示意圖；(b),(c)LH和RH 風車結構分別對入射光電場分量Ex 和磁場分量Hy 響應的示意圖；(d),(e)二維前體和三維風車結構的SEM圖像，晶格周期為1.45μm，三維風車結構高度約為380 nm(比例尺：1μm)；(f)二維和三維LH 風車結構在線偏振光入射下，旋轉角θ 與入射光波長關系的實驗(圓點)和計算(實線)對比；(g)三維風車結構在不同波長處的線偏振旋轉極坐標圖，上面為實驗結果，下面為計算結果。Fig.5 Circular birefringence of deformable “close-loop”nano-kirigami metasurfaces[56].(a)Schematic of the evolution process from a vertical helix array to a 3D pinwheel structure;(b),(c)schematic of the responses for LH and RH pinwheel structures to the incident E-field component Ex and M-field component Hy;(d),(e)SEM images of the 2D precursor and 3D pinwheel structure, the lattice period is 1.45μm,and the height of the 3D pinwheel structure is about 380 nm(Scale bars:1μm);(f)experimental(circle dots)and calculated (solid lines)rotation angleθ of the 2D and 3D LH pinwheel structures with linear polarized light incidence versus the incident light wavelengths;(g) polar plots of (top)experimental and (bottom)calculated linear polarization rotation angle at specific wavelengths for 3D LH pinwheels

4.2 衍射型偏振轉換效應

此外，我們還研究了可形變超構表面的衍射型偏振轉換效應。圖6(a)中，在同一金膜平面上加工出LH 和RH兩種三維風車剪紙結構[62]。在圖6(b)中的相位模擬可發現，大于1.45μm 的波長范圍，相反手性結構的y偏振透射相位呈現出交替分布，產生相位差[62]。相比之下，對于LH和RH 結構，x偏振透射相位保持相同。如圖6(c)所示，LH 和RH風車在x偏振激發下出現了很強的線性偏振旋轉，而沒有使偏振橢圓化[62]。

圖6 可形變“閉環”納米剪紙超構表面的相位調控及衍射偏振轉換特性[62]。(a)LH和RH 三維風車結構陣列的頂視SEM 圖像(比例尺：1μm)；(b)LH 和RH 手性結構的交叉偏振透射相位光譜；(c)計算得到的(左邊)LH 和RH 風車結構在波長1.6μm 處線偏振旋轉極坐標圖及(右邊)LH 和RH 風車結構線偏振旋轉角 θ與入射光波長的關系；(d)由LH 和RH 手性風車結構交替排布構成的二元線性光柵頂視SEM圖像(比例尺：1μm)；(e)線性二元光柵對光場偏振調制示意圖；(f)不同入射光波長和探測偏振下的二元線性光柵衍射實驗照片，入射光為x 偏振Fig.6 Phase and diffractive polarization properties of the deformable “close-loop”nano-kirigami metasurfaces[62].(a)Topview SEM image of LH and RH 3D pinwheel structure arrays(Scale bars:1μm);(b)cross-polarization transmission phase spectra of the LH and RH chiral structures;(c)(Left)polar plots of the calculated linear polarization rotation angle at 1.6μm under x-polarized incidencefor the LH and RH pinwheels, respectively.(Right)calculated linear polarization rotation angle( θ)versus wavelength for the LH and RH pinwheels,respectively;(d)top-view SEM image of a linear grating composed of the alternately arranged LH and RH chiral pinwheels(Scale bars:1μm);(e)schematic of the polarization control light field with the linear grating;(f)camera images of the linear grating diffraction under different incident wavelengths and detected polarizations.The incident light is x-polarized

不僅如此，利用x偏振光入射到LH 和RH交替排布的三維風車結構中，透射的y偏振光帶有固定的π 相位差(如圖6(d)所示)[62]，故利用該交替排列的陣列結構就能實現性能優異的衍射光柵(圖6(e))[62]。值得注意的是，偏振旋轉效應只有在波長大于風車結構周期時才適用，因此會出現上下對稱的兩支衍射光線。在圖6(f)中給出了此光柵的測試結果[62]，可以發現光柵結構在1.6μm下呈現較強的偏振轉換特性，x和y偏振均有透射行為且測得的y偏振光與x偏振入射光是分開的，說明此過程發生了衍射效應；在1.2μm 波長處，只出現徑直傳播的x偏振光；而在產生90°偏振旋轉的1.68μm 波長處，x偏振入射光幾乎全部轉化為出射的y偏振光，故只探測到上下對稱分布的衍射光斑。

4.3 圓二色性(CD)增強效應

近期，我們利用可形變超構表面的立體形變特征發現法諾(Fano)共振可以用來實現強光學手性響應，利用LCP光激發Fano共振谷和RCP光激發Fano共振峰，以提高結構在共振波長位置的CD響應[65-67]。圖7(a)～7(c)中給出了計算的LH手性三重旋轉對稱的M3超原子在不同形變高度(h分別為0,262,409 nm)下RCP和LCP入射時的透射光譜[67]。可以發現，隨著超原子結構從二維狀態逐漸形變扭曲成三維立體結構，LCP和RCP透射光譜由一開始的重合狀態逐漸拉開差距。尤其在Fano共振波長位置處RCP和LCP 的透射譜分別處在共振峰和共振谷，兩者之間差異最大，于是圖7(c)中結構的CD值最大，如圖7(d)所示，當形變高度為409 nm 時，CD峰強度迅速攀升，在1.36μm 處出現了一個非常尖銳的峰。圖7(d)插圖給出了形變高度引起的CD峰值的變化[67]。

圖7 可形變超構表面實現圓二色性增強[67]。(a)-(c)LH 手性M3超原子在不同形變高度(h=0,262,409 nm)下計算的RCP 和LCP透射光譜；(d)在(a)(黑線),(b)(藍線),(c)(紅線)中結構所對應的CD譜，其中插圖為CD 峰強度與M3超原子形變高度的變化關系；(e),(f)(c)中的結構分別在LCP和RCP光入射時的多極矩分量散射強度，插圖為超原子表面電場分布的頂視圖，超原子的六角晶格間距為s=1.3μmFig.7 Deformable metasurface enabled enhancement of circular dichroism(CD)[67].(a)-(c)Calculated RCP and LCP transmission spectra of LH chiral M3 meta-atoms at different deformation heights(h=0,262,409 nm);(d)CD spectra corresponding to the meta-atoms in (a)(black line),(b)(blue line),(c)(red line).Inset:CD peak intensity versus the height of the M3 meta-atoms;(e),(f)scattering power from various multipole moments induced in the metasurface in(c)under RCP and LCP incidence.Insets:top-view E-field distributions at the surface of the meta-atoms arranged in a hexagonal lattice with a separation of s=1.3μm

為進一步探究這種CD增強機制的理論依據，圖7(e)和圖7(f)給出了圖7(c)中的結構在LCP和RCP光入射時的多極矩分量的散射強度[67]。可以看出，電四極矩(Electric Quadrupole Moment,EQ)在形成Fano共振增強的光學手性響應過程中發揮主要作用。當圓極化波的手性與M3超原子結構的手性一致時(這里均為左手性)，EQ散射峰的強度遠高于手性不匹配的情況。圖7(e)插圖展示的是LCP光入射時電場的強度分布，和圖7(f)中RCP的情況相比，LCP情況下的相互作用更強，導致光的透射率出現驟降。這種手性依賴的EQ極矩導致的Fano共振線形上的明顯差異，間接引起了CD的劇烈增強。

4.4 非線性輻射手性增強

在4.3小節中我們討論了線性光學條件下的可形變超構表面CD增強。在非線性輻射領域，可形變超構表面也可以實現增強的光學手性響應。本節中，將介紹最近利用納米剪紙超構表面實現強非線性CD的研究工作。如圖8(a)所示LH三重旋轉對稱(C3)納米剪紙超構表面，可利用RCP基波(Fundamental Wave, FW)入射激發出LCP 的二次諧波(Second Harmonic Generation,SHG)，其信號遠遠強于LCP基波激發的RCP二次諧波信號[68]。基于此特性，可利用線性光學下具有強CD的可形變超構表面以及SHG 對稱選擇性來實現強非線性CD。首先利用基于FIB的納米剪紙技術加工出形變高度約為450 nm、具有極強的線性CD響應的剪紙超構表面，如圖8(b)和圖8(c)[68]所示，其中C3超原子按照周期P=1.3μm 的六角晶格排列。

然后，我們利用上述超構表面研究SHG 情形。由非線性光學的對稱選擇規則可知圓極化基波泵浦激發二維C3超原子結構時，可產生具有相反圓偏振態的SHG 信號。但是，該規律尚未在強手性三維C3超原子中得到過驗證。圖8(d)展示的是在泵浦波長為1300～1520 nm 范圍激發圓極化基波測量的圓極化SHG 響應光譜[68]。很明顯，只有RCP基波、LCP 二次諧波情形下可以獲得較強的SHG 信號(峰值位于1430 nm 處)，其他3種情形的SHG 信號都很微弱，這和二維情形下非線性光學的對稱選擇規則非常符合。圖8(e)展示的是由SHG 的CD定義[68]下的非線性SHGCD譜。對比后可發現，SHG-CD比線性CD有更寬的波長依賴響應。并且，SHG-CD在1400 nm基波入射下測得的絕對值可達0.97。此外，我們還測量了偏振分辨譜和SHG 的功率相關度(圖8(f)和圖8(g))[68]，交叉偏振組合RCPFW-LCPSHG測量出的斜率值為2.06，表明存在一個二階非線性光學過程。由此可得出結論，可形變超構表面也可增強非線性輻射的手性響應，這使得可形變超構表面在非線性光場調控應用方面邁出重要一步。

圖8 可形變納米剪紙超構表面的強非線性圓二色性研究[68]。(a)納米剪紙超構表面實現非線性圓二色性的示意圖，其中RCP 基波入射產生的LCP二次諧波(左邊)強于LCP基波入射產生的RCP 二次諧波(右邊)；(b),(c)基于FIB加工的納米剪紙超構表面頂視和側視SEM 圖像，C3超原子的六角晶格周期p=1.3μm(比例尺：1μm)；實驗測得的納米剪紙超構表面的波長依賴二次諧波響應(d)及二次諧波CD譜(e)，其中最大CD值位于基波1400 nm 處；(f)LCP和RCP 單頻基波入射下測量的二次諧波譜；(g)在RCPFW-LCPSHG 情形下的二次諧波強度依賴關系，其中斜率值2.06體現了一個二階非線性的光學過程。(f),(g)中的基波波長為1430 nmFig.8 Giant nonlinear optical CD of deformable nano-kirigami metasurfaces[68].(a)Schematic of the nano-kirigami-metasurface-enabled nonlinear CD,in which the LCPSHG waves excited by the incident RCPFW(left)are stronger than the RCPSHG waves excited by the LCPFW incidence(right);(b)top-view and(c)side-view SEM images of the nanokirigami metasurface using FIB fabrication.The hexagonal lattice period of C3 meta-atoms is p=1.3μm(Scale bars:1μm);(d)measured wavelength-dependent SHG responses of the nano-kirigami metasurface;(e)measured wavelength-dependent SHG-CD,where the maximum CD is at 1400 nm of the FW;(f) measured polarization-resolved SHG spectra under pumping of LCP and RCP FW;(g) power dependence of SHG wave for RCPFW-LCPSHG measurement case.The slope value of 2.06 indicates a second-order nonlinear optical process.The fundamental wavelength in (f)and (g)is1430 nm

4.5 多重Fano共振Rabi 劈裂特性

盡管利用FIB加工的“樹型”折疊/彎曲超構表面在過去10余年中已引起了研究者的興趣，但大多數研究都將目光集中在了形狀變換或機械應用上。2015年，Cui等人首次探索了垂直SRR 結構組成的陣列結構的光學特性[70]，該陣列可在近紅外波段表現出超靈敏的Fano共振行為。不僅如此，這種樹型折疊結構很有利于獲得具有獨特三維電導耦合機制的垂直三維納米結構[69,71]。在這種耦合機制下，平面金屬孔會產生“亮態”等離激元共振模式，與垂直結構產生的“暗態”共振模式發生耦合，因此使用垂直平板代替垂直SRR 結構也可引入相似的Fano共振。基于三維電導耦合作用，可以將更多垂直幾何構型集成到平面陣列中。此前相關研究將基于FIB的樹型折疊組裝垂直雙板或4個SRR 結構，可獲得五重Fano 共振[72]或高質量環形模式[73]。不僅如此，新的幾何形狀可能帶來新的物理發現。圖9(a)～(c)給出了基于FIB的非對稱SRR 三維納米剪紙結構，可以清楚地觀察到3個Fano共振(圖9(d))中的雙Rabi劈裂(圖9(e))[69]，且理論模擬和實驗測量結果非常吻合。該發現在一些系統中的物理機制探索、光-物質相互作用增強、光傳感與光探測等方面都具有潛在的應用價值。

圖9 “樹型”納米剪紙超構表面中Fano共振之間的強耦合研究[69]。(a)基于非對稱SRR 結構的三維納米剪紙結構示意圖；(b),(c)利用離子束輻照應變折疊制備的三維納米剪紙SEM圖像(比例尺：1μm)；(d)數值模擬、諧振子理論解析以及實驗測量的三維納米剪紙透射光譜，一致顯示出三個顯著的Fano 共振；(e)改變非對稱SRR 結構一個臂長(保持另一臂長不變)情況下，Fano 共振F2產生線性頻移。當F2與F1或F3靠近時，Fano共振之間發生顯著的反交叉現象，并且反交叉的區域大于相應光譜的線寬，即發生了強耦合。其中彩色光譜為理論模擬得到的系數光譜，星形數據為實驗測量得到的Fano 共振波長，二者吻合得很好Fig.9 Strong coupling of Fano resonances in the “tree-type”nano-kirigami metasurfaces[69].(a)Schematic of 3D nano-kirigami with an asymmetric SRR structure;(b),(c)SEM images of 3D nano-kirigami fabricated by FIB-induced folding(Scale bars:1μm);(d)simulated, theoretical,and experimental transmission spectra of the 3D nano-kirigami,consistently showing three significant Fano resonances;(e)color pot of transmission spectra when one arm length of the asymmetric SRR structure is changed(the other arm length is fixed).When F2 is close to F1 or F3,significant anticrossing phenomenon occurs in Fano resonances,and the anti-crossing area is larger than the line width of the corresponding spectra,that is,strong coupling occurs.The color spectra denote the coefficient spectra obtained by simulations,and the star-shape results plot the Fano resonance wavelengths obtained by experimental measurement,which agree very well

5 基于可形變超構表面的動態調控應用

5.1 氣動型振幅調控超構表面

立體可形變超構表面是由基于FIB的納米剪紙技術加工實現的，這種加工方式雖然具有很多優點，如即時、可編程等，但卻無法在實際測量時根據實驗情況方便、快捷地對樣品的形變進行動態調控。鑒于此，我們設計了一種氣壓驅動的納米剪紙可重構超構表面。如圖10(a)和圖10(b)所示，首先將組合阿基米德螺旋曲線按周期為1.5μm 的正方晶格刻蝕在自支撐的金-氮化硅雙層薄膜上，然后在形成的多孔薄膜兩側施加不同的氣壓，使其發生形變，實現二維與三維結構之間的切換，進一步調控光場[74]。

為了測試設計的二維超構表面的形變和光學調控性能，我們利用基于FIB的納米剪紙技術加工了一組二維和形變高度約為130 nm 的螺旋結構(如圖10(c)和圖10(d))[74]。如圖10(e)所示，二維螺旋結構在形變為立體超結構后，反射譜經歷了明顯的藍移，在波長2090 nm 處的調制對比度達到了137%[74]。

通過將制備的二維多孔超構表面(圖10(c))集成到微流芯片結構內部，如圖10(f)和圖10(g)所示，向結構下表面所在的子腔內注入適量的氣體，樣品上下表面形成的壓力差驅動二維超構表面轉變為立體結構[74]。圖10(h)展示的是壓強差在0和137 kPa 之間來回切換時的反射調制對比度[74]。可以看出，在彈性限度內，利用氣壓驅動的可形變納米剪紙超構表面實現了對光場振幅的可逆調控。

圖10 氣動調諧型可重構納米剪紙超構表面的光場調控研究[74]。(a),(b)可重構Au/SiN 雙層納米剪紙超構表面示意圖：(a)正方晶格排列的初始二維螺旋陣列以及(b)相應的氣壓形變三維螺旋陣列；(c),(d)基于FIB加工的初始二維(c)及形變三維(d)螺旋納米剪紙超構表面側視SEM 圖像(比例尺：1μm)；(e)實驗測量的二維及三維螺旋納米剪紙反射光譜(左)以及相應的調制對比度(右)；(f)微流體裝置照片及(g)螺旋納米剪紙集成于兩個子室間的構造示意圖；(h)重復充(Δ P=137 kPa)、放(Δ P=0 kPa)氮氣過程中螺旋納米剪紙陣列的調制對比度Fig.10 Light manipulation of pneumatically reconfigurable nano-kirigami metasurfaces[74].(a),(b)Schematic of reconfigurable Au/SiN double-layer nano-kirigami metasurfaces:(a) the initial 2D spiral array arranged in a square lattice and(b)the corresponding pressure-deformed 3D spiral array;(c),(d)side-view SEM images of FIB-based initial 2D(c)and deformed 3D(d)spiral nano-kirigami metasurfaces(Scale bars:1μm);(e)measured 2D and 3D spiral nano-kirigami reflection spectra(left)and corresponding modification contrast(right);(f)camera image of the microfluidics device chamber and (g)schematic of theconfiguration for thenano-kirigamimetasurfacesintegrated between theconnect area of the two sub-chambers;(h)measured reversible modification contrast of spiral nano-kirigami array under repeated inflation ( ΔP=137 kPa)and exhaustion ( ΔP=0 kPa)of nitrogen gas

5.2 可見光相位調控超構表面

基于納米剪紙實現的可形變超構表面結構也在可見光波段調控上嶄露頭角。我們利用圖11(a)中的帶有“環型”Boolean 輻照區域二維風車結構的高度形變調制可見光的相位和強度[64]。如圖11(b)所示，當中心平板相對于底層上升h高度時，可見光在正入射時會引入附加的反射相移Δφ[64]。當風車結構受到特定應力作用時，其中心平板高度會以近似線性的關系增加[64](如圖11(d)左側所示)。同時，不同高度結構的反射相位分布不同，圖11(c)給出了紅色(633 nm)、綠色(532 nm)和藍色(473 nm)波長的時域有限差分數值仿真結果[64]，并從圖11(d)右側可以發現可以實現相位從0到?2π 范圍變化[64]。

由于風車結構的高度在靜電力或機械力的作用下是可以動態可調的[67,75]，因此大范圍的相位調控可以提供一種有效的可見光操控方法。為了驗證該方法的可行性，我們將具有 Δφ=?π的風車結構陣列放置在一個2 μm 的方形區域內[64](圖11(e))，光正入射后可形成明顯的干涉圖案。從圖11(f)中可以看出，這種干涉圖案的高度依賴于風車結構的高度，并因有 Δφ ～h/λ，而隨著波長顯著變化[64]。因此，納米剪紙超構表面的可形變特征賦予了其通過高度重構來動態調控可見光相位的潛力，可為光學顯示器和光/激光雷達系統中的有效光束操縱提供一種新穎的方法。

圖11 可形變超構表面在可見光頻帶的調控應用[64]。(a)具有“環型”Boolean 輻照區域的二維風車結構示意圖(頂部)及相應的三維形變結構(底部)；(b)不同形變高度h三維風車結構的前視圖，結構高度變化可誘導入射光的反射相位移動Δ φ；(c)11個不同形變高度風車結構的模擬反射相位分布，入射的x 偏振平面波λ=633,532,473 nm；(d)特定形變應力下風車結構中心平面高度(左)以及相應3 個波長對應的反射相移Δφ(右)；(e)3× 3風車陣列(h=122 nm,λ=532 nm, Δφ=π )的xy 平面(z=2μm)電場強度分布；(f)單個風車結構(h=122 nm, λ=473,532,633 nm)的xz 平面(y=0)歸一化電場強度分布Fig.11 Visible light manipulation with deformable metasurfaces[64].(a)Schematic of the 2D pinwheel structure with a “ringshaped”Boolean irradiation area(top)and the corresponding 3D deformed structure(bottom);(b)front-view of the 3D pinwheels with different deformation heights h.The height change can induce the reflection phase shift Δφof incident light;(c)simulated reflection phase distributions of 11 pinwheels with different deformation heights,the incident x-polarized plane wave with λ=633,532,473 nm;(d)the height of the center plane in the pinwheel(left)and the reflection phase shift Δφ(right)corresponding to the three wavelengths as a function of the deformation stress;(e)E-field intensity distributions of the 3× 3 pinwheel array(h=122 nm, λ=532 nm, Δφ=π )in the xy plane(z=2μm);(f) normalized E-field intensity distributions of a single pinwheel structure(h=122 nm, λ=473,532,633 nm)in the xz plane(y=0)

5.3 圓二色性可調控超構表面

光學特性的動態調制是目前微納光子學領域亟待解決的難題。為此，將可形變立體超構表面直接集成于一些具有可重構特征的光學元件中，可為光學特性的可逆調制提供有效手段。為此，我們設計了一種可重構的立體剪紙超構表面。如圖12(a)所示，首先在鍍有80 nm 金的氮化硅薄膜上加工出以六方晶格排列的M3納米剪紙超構表面陣列。然后，將其嵌入到聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)彈性體聚合物中，并轉移到蓋玻片上。最后，利用單模光纖尖端壓縮和釋放樣品，同時單模光纖還兼具耦合入射光的功能[67]。

圖12 基于可形變超構表面的圓二色性重構[67]。(a)利用光纖尖端壓縮和釋放超構表面實現圓二色性可逆調控示意圖；(b)實驗測量的空氣和聚合物中形變超構表面CD譜；(c)實驗測量的不同壓縮程度形變超構表面CD譜Fig.12 Reconfigurable CD via deformable metasurfaces[67].(a)Schematic of reversible modulation of CD by compressing and releasing the metasurface using a fiber tip;(b)measured CD spectra of the deformable metasurfaces in the air and polymer;(c)measured CD spectra of the deformable metasurfacesat different degreesof compression

在圖12(b)中展示了測得的被聚合物覆蓋前后可形變立體超構表面的CD譜[67]。由于環境從空氣變成聚合物，CD峰位置從1.36 μm 移動到了1.89μm。用光纖尖端壓縮樣品會使得立體超構表面結構的高度降低，由于CD對結構高度非常敏感，所以CD響應也將隨著壓縮程度的增加而急劇變化。圖12(c)的實驗結果表明，當壓縮率從0%增加到32%時，CD強度發生顯著降低，在谷和峰位置分別下降了72%和49%，同時因聚合物的良好彈性會使得壓縮的陣列結構在釋放光纖尖端后恢復，CD響應也隨之恢復到原始水平[67]。通過反復壓縮和釋放光纖尖端，立體超構表面的CD值可在～0.52到～0.8之間動態切換(如圖12(c)插圖所示)[67]。這種大范圍的片上CD可重構的光學超構表面鮮有報道，因此該方案可為CD重構的進一步研究提供一個有利的平臺。

5.4 靜電場調控可重構超構表面

納米剪紙超構表面的形變調控不僅僅局限于以上工作所涉及的力學方法調控，理論上其他物理場的作用也可以實現形變調控。例如，我們最近開發了一種靜電場調控納米剪紙形變的新技術。靜電調諧原理如圖13(a)和圖13(b)所示[75]，首先利用FIB結合腐蝕刻蝕的分步加工方法得到圖13(a)中的片上二維風車結構陣列，再施加直流電壓賦予靜電力作用，風車結構便可向下產生形變(圖13(b))，且在彈性形變范圍內，電壓開關切換的過程中風車結構可以產生可重構形變。同時，上述過程在實驗上也得到了驗證(圖13(c)和13(d))[75]，分步刻蝕后的二維風車結構陣列在接通65 V 直流電壓后可清楚地觀察到結構的向下形變三維形貌，這有力證明了該靜電場調控方法的可行性。同時，圖13(e)中展示了正入射光與二維和三維風車結構相互作用的過程[75]，納米剪紙向下形變后，反射光出現了散射，從而降低了原路徑的反射率。重要的是，我們在圖13(f)中的實驗測量反射光譜中清楚地觀察到隨著直流電壓的逐漸增大，結構形變程度也會隨之增大，從而引起反射光譜幅度的逐漸下降[75]。更重要的是，這種調控特性還可以用來實現光學手性的光電動態調諧。這里在圖13(g)中給出了初始二維三臂風車結構(V=0)及相應形變三維結構(V=60 V)[75]示意圖，并在實驗上觀測到它們的CD 譜(圖13(h))及動態調控特性[75]。可以清楚地看到，二維情形下CD幾乎為零，但到了三維結構就可以產生較為明顯的CD響應。同時，實驗上還測到了不同比例因子1.0(紅線)、1.1(藍線)、1.2(黑線)下的CD變化譜(圖13(i))[75]，可以發現，隨著形變比例因子的逐漸增大，CD變化譜峰位置發生紅移并呈現出下降趨勢。這一初步研究表明，靜電場調諧型納米剪紙超構表面可以更方便、更快地實現光場的動態調控(理論上可達到10 MHz、實驗上已達到200 kHz)，這種小尺寸、高對比度的可重構光學納米結構為納米尺度下實現光場的片上調控提供了新穎的方法和平臺。

圖13 靜電場調諧型可重構納米剪紙超構表面[75]。(a),(b)二維風車陣列(a)與相應靜電力誘導向下形變的三維風車結構(b)可重構示意圖；(c),(d)實驗加工的二維風車陣列(c)及相應向下形變的三維風車結構(d)側視SEM圖像。施加直流電壓V 為65 V(比例尺：1μm)；(e)正入射光與二維和三維風車結構的相互作用示意圖；(f)不同直流電壓下風車結構陣列的反射光譜；(g)單層金膜的二維三臂風車結構及相應形變三維結構示意圖；(h)實驗測量的初始二維三臂風車結構(V=0)及相應形變三維結構(V=60 V)CD光譜(比例尺：1μm)；(i)實驗測量不同比例因子1.0(紅線)，1.1(藍線)，1.2(黑線)下風車結構二維形變到三維的CD變化譜( ΔCD T=CD T,3D?CD T,2D)Fig.13 Optical chirality of the electrostatic field-based reconfigurable nano-kirigamimetasurfaces[75].(a),(b)Schematic of the 2D pinwheel array(a)and the corresponding electrostatic force-induced downward 3D pinwheel array(b);(c),(d)side-view SEM images of the experimentally fabricated 2D pinwheel array(c)and the corresponding downward 3D pinwheel array(d)when the applied DC voltage V is 65 V(Scale bars:1μm);(e)front-view schematic of light scattering under normal incidence for the 2D and 3D pinwheel structures,respectively;(f)reflection spectra of the pinwheel arrays under different DC voltages;(g)schematic of the 2D three-arm pinwheel and the corresponding deformed 3D structure with a single layer of gold film;(h)measured CD spectra of the initial 2D three-arm pinwheels(V=0)and the corresponding deformed 3D structures(V=60 V)(Scale bars:1μm);(i)measured changes in CD spectra (Δ CD T=CD T,3D?CD T,2D)from 2D to 3D three-arm pinwheels under scaling factors of 1.0(red),1.1(blue),and 1.2(black)

6 結束語

超構表面經過10年的快速發展，已在各個研究領域展現出了重要的研究價值，尤其在光場調控方面具有獨一無二的優勢。同時，超構表面要走向廣泛的實際應用、滿足不斷發展的小型集成化光電子器件的設計需求，還需要發展先進的動態可調控光學超構表面。本文綜述了可形變超構表面的一些研究進展，分別從研究概況、制備方法、光學特性以及調控應用方面展開了論述。這些初步的研究發現，可形變超構表面具有的優異的光場動態調控性能，可望在超構表面全息技術、超構透鏡、渦旋光激發、光學波帶片等方面發揮重要作用，為這些方向實現動態調諧功能開辟了新的參考途徑。更為重要的是，該系列研究打開了一個通過微納結構的應變變形來設計微納光電子器件的新領域，即應變光電子學,該領域的研究可望為進一步開發和重塑現有材料的力、熱、電、磁、光、聲等特性提供一種簡單而有效的手段，有望解決微納器件領域的諸多難題。

7致謝

作者感謝華南理工大學李志遠教授、美國麻省理工學院方絢萊教授和杜匯豐博士研究生，以及中國科學院物理研究所微加工實驗室和光物理實驗室、北京理工大學光電學院和分析測試中心、北京理工大學物理學院等多個單位老師和同學的支持與合作。