拋物量子點的非線性光學折射率變化

段一名　李學超　張糧成

【摘? ?要】? ?詳細研究了GaAs/ AlGaAs拋物線形量子點（QDs）在電場和磁場作用下的折射率的變化。通過使用密度矩陣理論和迭代的方法，可以得到線性和非線性子帶間的折射率變化（RIC）的解析表達式。計算結果表明，入射光強度、QDs的半徑、寬度以及施加的電場和磁場對系統的折射率變化有很大影響，進而為研究拋物線形量子點的非線性光學折射率變化提供了必要的理論依據。

【關鍵詞】? ?量子點;折射率;密度矩陣理論;入射光強度;非線性光學

Nonlinear Optical Refractive Index Change of Parabolic Quantum Dots

Duan Yiming， Li Xuechao*， Zhang Liangcheng

（Anhui University of Science and Technology， Huainan 232001， China）

【Abstract】? ? The changes in refractive index of GaAs/AlGaAs parabolic quantum dots （QDs） under the action of electric and magnetic fields are studied in detail. By using density matrix theory and iterative methods， an analytical expression of the refractive index change （RIC） between linear and nonlinear subbands can be obtained. Finally， the results of calculation show that the incident optical intensities， the radius and width of QDs， and the applied electric and magnetic fields have a great influence on the refractive index change of the system. Furthermore， it provides the necessary theoretical basis for studying the nonlinear optical refractive index change of parabolic quantum dots.

【Key words】? ? ?quantum dots; refractive index; density matrix theory; incident optical intensities; nonlinear optics

〔中圖分類號〕? O437.1 ? ?〔文獻標識碼〕? A ? ? ? ? ? ? ?〔文章編號〕 1674 - 3229（2021）02- 0046 - 05

0? ? ?引言

近年來，非線性光學快速發展帶來了很多強大的功能和應用，比如激光、超分辨率成像、光學開關、頻率轉換效應和雙穩態等應用[1]。技術的進步促進了這些功能的實現和應用運行，同時使人們能夠設計出具有非線性光學效果的半導體量子結構系統。在過去的十幾年里，人們對半導體量子系統中的量子阱、量子線、量子點和超晶格等非線性光學性質有著濃厚的興趣[2]。尤其是低維半導體納米材料，已經取得了豐富的研究成果，同時關于這種材料的研究方法也有很多，例如有效質量近似、密度矩陣理論、變分法等[3]。因為這些低維半導體材料具有量子受限效應，所以具備了許多新的非線性光學特性，而這些特性對于制備新的光學元件有很大的幫助。

半導體量子點具備特殊的光學特性以及電子特性，由于其在量子光電器件、量子密碼學、量子計算、量子生物醫學等領域的獨特應用，從而受到了很多的關注。拋物線形量子點具有很多特性，其中之一就是價帶或導帶中子帶之間的光學躍遷是可以完成的[4-5]。量子點中這些偶極躍遷矩陣元具有極大的值，這些值與子帶之間的小能量間隔很大地增強了介電常數[6-8]。關于量子點在各種不同情況下的研究十分廣泛，在非線性光學特性中，拋物線形量子點系統中具有無限限制勢壘的帶內光學躍遷引起的折射率變化也引起了廣泛關注。本文將對半導體量子點的線性和非線性光學折射率（RIC）的變化進行研究。

1? ? ?理論推導

球形QDs中的導帶電子在外部電場和磁場中，沿z方向受徑向電勢形式為[12m*ω0r2]限制的運動可以通過以下方程式表示[9-11]：

[12m*p-eca2ψ+12m*ω0r2ψ-eFzψ=Eψ] （1）

其中[p]是動量，[a]磁場[B]的矢量勢[（B=?×a）]，由規范對稱性可知[a=a（az=aρ=0，aφ=Bρ2）]，[m*]是導帶中電子的有效質量，[F]是施加的電場，[r]是位置，[ω0]是QDs約束電位的頻率。圓柱坐標下的薛定諤方程具有以下形式：

[-?22m*1ρ??ρρ??ρ+?2?z2+1ρ2?2?φ2ψ+12ωclzψ+18m*Ω2ρ2ψ-eFzψ+12m*ω0z2ψ=Eψ]

其中[Ω=ωc2+4ωρ2]，[lz]表示角動量在磁場方向上的投影，[ωc=eB/m*c]是回旋加速頻率，那么該方程的解可寫為：

[ψ=f（ρ，φ）X（z）]

[f（ρ，φ）=1a1+m（m+n）！2π2mn！1m！eimφe-ρ24a2ρmF-n，m+1，ρ22a2]

[X（z）=m*ω0π?1412nznz！exp-m*ω02?z-eFm*ω022]

[Hnm*ω0?z-eFm*ω02? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?（2）]

這里的[a=?/（m*Ω）]表示有效刻度長，[F（a，b，x）]是合流超幾何函數，[m]是磁量子數，[nz]是徑向量子數，[n]是量子數，[Hn（x）]是哈密頓多項式。

電子的本征能量[E]可由下式得到：

[E=?Ωn+1+m2+12m?ωc+?ω0（nz+12）-e2F22m*ω02]

接下來，我們將基于使用密度矩陣方法和迭代程序得出的線性[χ（1）]和三階非線性[χ（3）]光學極化率，從而計算出折射率變化。該系統由電磁場[E（t）=Eeiωt+Ee-iωt]所激發。我們將[σ]表示為該狀態的單電子密度矩陣，然后由時間相關的薛定諤方程給出密度矩陣的演化[：]

[?σij?t=1i?H0-qzE（t），ρij+Γijσ（0）-σij]

其中[H0]是該系統在沒有電磁場[E（t）]作用下的哈密頓量，[σ（0）]是非微擾密度矩陣算符，[Γij]是弛豫率。公式（2）可通過以下迭代方法計算：[12-14]

[σ（t）=nσ（n）（t）]

[?σij（n+1）?t=1i?H0，σ（n+1）ij-i?Γijσij（n+1）-1i?qz，σ（n）ijE（t）]

由[E（t）]引起的量子系統的電極化可以表示為：

[P（t）≈ε0χ（1）（ω）E（iωt）+ε0χ（3）（ω）E（iωt）]

其中[χ（1）]和[χ（3）]分別是線性和三階非線性極化率。

通過使用與文獻中相同的密度矩陣理論和迭代程序[15]，得到兩能級量子系統的線性和三階非線性極化率的解析表達式[16-17]。首先對于線性部分：

[ε0χ（1）（ω）=σvM212E21-?ω-i?Γ12] （3）

對于三階非線性部分[：]

[ε0χ（3）（ω）=-σvM212E2E21-?ω-i?Γ12×4M212（E21-?ω）2+（?ω）2-（M22-M11）2（E21-i?Γ12）（E21-?ω-i?Γ12）] （4）

折射率的變化與極化率[χ（ω）]有關，如下所示：

[Δn（ω）nr=Reχ（ω）2nr2] （5）

其中[nr]表示折射率，由公式（3）-（5），可以得到線性和三階非線性折射率變化表達式：

[Δn（1）nr=12nr2ε0σvM212（E21-?ω）（E21-?ω）2+（?Γ12）2] （6）

[Δn（3）nr=-σvM2124nr3ε0μcI（E21-?ω）2+（?Γ12）22×{4（E21-?ω）M212+（M22-M11）2（E21）2+（?Γ12）2×]? （7）

[{（?Γ12）2（2E21-?ω）-（E21-?ω）[E21（E21-?ω）-（?Γ12）2]}]? ? ? ? ?其中[σv]，[nr]，[Mij=<ψiezψj>]分別表示電子密度、折射率以及偶極躍遷矩陣元。[Eij=Ei-Ej]表示子帶[i]和[j]之間的能級間距，[μ]和[ε0]分別表示系統的磁導率以及真空介電常數。[?ω]，[c]，[I]分別代表入射光子能量、真空中的光速以及入射光強度。總的折射率變化為：

[Δnnr=Δn（1）nr+Δn（3）nr]

2? ? ?結果與分析

下面對以GaAs/AlGaAs為材料構成的拋物線形量子點進行數值計算。計算中所采用的參數如下[18-20]：[m*=0.067m0]（[m0]是自由電子質量），[σv=5×1024m-3]，[?ω0=?2/m*R2]（[R]是球形QDs的截面半徑），[nr=3.2]，[Γ12=1/T12]，[T12=0.2ps]，[ε0=8.85×]

[10-12Fm-1]，[μ=4π×10-7Hm-1]。

如圖1所示，我們討論了在外加電場和磁場作用下，[R]對拋物線量子點折射率變化的影響。取[F=4KV/cm]，[I=6MW/cm2]，[L=3nm]，[B=4T]。半徑分別取：[R=8]，10，12[nm]。從圖中可以看出：隨著[R]的增加，RIC共振峰向低能方向移動，即發生“紅移”，這是量子受限效應的結果。隨著QDs半徑的增加，量子受限效應減弱，量子點中受限電子的能級間距減小，因此RIC共振峰向低能方向移動，即發生“紅移”。同時從圖中可以看出，一階線性、三階非線性以及總折射率都隨著[R]的增大而逐漸增大。此外，線性與非線性的符號相反，一階線性折射率的變化要比三階非線性折射率改變大的多，因此總折射率將隨著線性部分的增大而增大。

圖2討論了外加磁場對拋物線量子點折射率變化的影響，取[F=4KV/cm]，[I=6MW/cm2]，[L=3nm]，[R=10nm]。磁場分別取：[B=]0，4，8[T]。從圖中可以看出：隨著磁場的增加，RIC共振峰值將逐漸地減小，而且共振峰向高能方向移動，移至曲線的右側。這是因為當磁場增加時，量子受限效應變得更大，兩個不同電子狀態之間的能量間隔增加。因此，線性、三階非線性以及總折射率變化的共振峰隨著磁場的增加而向更高能量的方向移動，即發生“藍移”。

圖3為不同電場強度下，線性、三階非線性以及總折射率隨光子能量的變化情況曲線圖，取：[F=0，]4，8[KV/cm。]其余參量為：[I=6MW/cm2]，[L=3nm]，[R=10nm]，[B=4T]。從圖中可以看出線性、三階非線性和總的RIC的峰值隨著電場強度的增加而增大。從公式（6）、（7）可以看出偶極躍遷矩陣元[M21]影響RIC共振峰值，由于電場強度的增加，波函數的穿透性得到了改善，從而導致偶極躍遷矩陣元的值增加，進而增大了線性、三階非線性和總的RIC的峰值。

圖4為入射光強度[I]對拋物線量子點折射率變化的影響，其中取[F=4KV/cm，][B=4T，][L=3nm，][R=10nm。]入射光強度取[I=3]，6，9[MW/cm2]。從圖中可以看出：隨著入射光強度的增強，三階非線性項增加，但線性項不變。因此，對于較高的入射光強度，總折射率變化會減小，此外，折射率總變化的幅度來自線性分量，而降低的幅度則來自三階非線性部分。對于實際應用，如果希望獲得較大的折射率變化，則應使用相對較弱的入射光強度。

圖5為QDs寬度[L]對拋物線量子點折射率變化的影響，其中取[F=4KV/cm]，[B=4T]，[I=6MW/cm2]，[R=10nm]。寬度取：[L=1]，3，5[nm]。從圖中可以看出：隨著寬度的增大，線性、三階非線性以及總的折射率變化也在增大，這是由于QDs寬度的變化將對偶極躍遷矩陣元[M21]產生很大影響，最終將導致RIC共振峰增大。

3? ? ?結論

本文使用密度矩陣理論和迭代方法推導了拋物線形量子點的折射率變化的解析表達式。數值計算表明，折射率的一階線性變化部分與入射光強度無關，而入射光強度對三階非線性變化部分影響很大，折射率的總變化隨著入射光強度以及磁場的增加而減小。折射率線性和非線性的共振峰會隨著施加的電場和拋物線半徑、寬度的增加而增加。此外，我們發現由于量子受限效應，半徑的增加會導致“紅移”，而磁場增大時會導致“藍移”。因此，在計算QDs中的光學特性時，不僅應考慮線性部分，也應該考慮非線性部分。本文研究結論可以為實驗研究提供借鑒，并為諸如光電子器件和光通信等實際??應用提供一種近似模型。

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