中國核動力院外圍空氣中7Be、40K、60Co、131I、137Cs分布特征及所致公眾年有效劑量評價

杜云武，鄧曉欽，王 茜，王 亮，曾 奕

(四川省輻射環境管理監測中心站，成都 610031)

1982年，中國核動力研究設計院(核動力院)核基地建成高通試驗堆(HFETR)和岷江試驗堆(MJTR)，其最大功率分別為125 MW、5 MW，最高中子注量率分別為6×1014、8×1013(s·cm2)-1。核基地還建成高通量工程試驗堆臨界裝置(HFETRC)、核材料與燃料元件實驗室(MFEI)等核設施以及131I、60Co等放射性同位素生產設施。核基地已成為我國放射性核素生產的研究堆基地之一，進口高活度濃度60Co生產放射源，利用堆照TeO2靶干法蒸餾生產131I、59Co(n,γ)反應輻照生產60Co。在研究堆運行過程中235U裂變反應產生137Cs、131I等。這些放射性核素通過氣態和液態流出物向外釋放到周圍環境。核基地周圍公眾受到60Co、131I、137Cs的輻射照射，因此60Co、131I、137Cs的環境輻射影響受到重視，環境中60Co、131I、137Cs的監測是核基地輻射環境監督監測的重要內容之一，其所致周圍公眾輻射劑量是核基地輻射環境影響評價的重要內容之一。

1 監測方法

1.1 監測方案

參照《輻射環境監測技術規范》(HJ/T 61—2001)[1]中核設施環境監測方案對空氣氣溶膠和沉降物監測布點原則的要求，空氣氣溶膠和沉降物采樣點為氣態流出物排放點下風向的環境敏感點和最大落地點。核基地主導風向是SSW，故選取下風向處距離核基地5 km范圍內的綜合樓、南壩工會、木城水廠為環境監測點，監測項目為7Be、60Co、131I、137Cs、40K，監測頻次為每季度1次。詳細監測方案列于表1。

1.2 儀器設備

BE6530高純鍺伽馬能譜分析儀，能量范圍3 keV～3 MeV，分辨率1.88 keV(60Co，1 332.5 keV)，本底0.854 cps(每秒計數)(18.3 keV～2 067.9 keV)。

1.3 分析方法

空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K監測方法《空氣中放射性核素的γ能譜分析方法》(WS/T184—2017)，空氣氣溶膠采樣采用大流量采樣器，調節流量為1 200 L/min，連續采樣60 h左右，每次采樣累積體積10 000 m3以上，記錄采樣時間、采樣流量、采樣體積、溫度、大氣壓等。實驗室采用20 MPa壓樣器，制成半徑為69 mm的薄氣溶膠濾膜樣品。

表1 核基地外圍空氣7Be、60Co、131I、137Cs、40K監測方案[1]Tab.1 Monitoring scheme of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs and 40K in air around nuclear base[1]

沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K監測方法參考《高純鍺γ能譜分析通用方法》(GB 11713—2015)，沉降物采用收集面積0.37 m2的容器收集，采樣時間連續收集1個季度，將樣品加熱濃縮、烘干，再將粉末鋪設在直徑69 mm的塑料盒并密封，制成待測樣品。

2 監測結果

在核基地周圍采集了空氣氣溶膠樣品共36個樣，測量結果列于表2。由表2可以看出：綜合樓空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度均值分別為2 807、633.3、94.49、2.98、71.9 μBq/m3，南壩工會空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度均值分別為3 170、29.41、20.89、1.75、62.4 μBq/m3，木城水廠空氣氣溶膠中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度均值分別為3 148、8.45、8.29、1.73、82.9 μBq/m3。空氣中氣溶膠中60Co、131I、137Cs的活度濃度隨著距離核基地越遠數值呈下降趨勢，說明核基地產生的60Co、131I、137Cs通過核基地125 m高的煙囪向外排放，隨后通過大氣湍流彌散稀釋。而各監測點空氣氣溶膠中7Be、40K的活度濃度基本上處于同一水平，與監測采樣點位距離核基地的遠近無關。

表2 空氣氣溶膠樣品中7Be、60Co、131I、137Cs、40K活度濃度Tab.2 Activity concentration of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K in air aerosol sample

在核基地周圍采集了沉降物樣品共36個，測量結果列于表3。由表3可以看出：綜合樓沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分別為6 822、5.63、1.10、1.23、226 mBq/(m2·d)，南壩工會沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分別為7 158、6.61、1.01、1.02 、211 mBq/(m2·d)，木城水廠沉降物中7Be、60Co、131I、137Cs、40K日沉降量均值分別為5 327、4.20、1.17、1.91、187 mBq/(m2·d)。沉降物因收集時間長受周邊交通環境和生產生活活動影響較大，綜合樓、南壩工會和木城水廠周邊地面沉降物再懸浮擴散沉降情況各異，掩飾了沉降物中60Co、131I、137Cs的日沉降量隨著距離核基地越遠數值呈下降趨勢，可以看出南壩工會沉降物監測點周邊交通、生產活動強度較大。而各取樣點空氣沉降物中7Be、40K的日沉降量大致處于同一水平，與監測采樣點位距離核基地的遠近無關。

表3 沉降物樣品中7Be、60Co、131I、137Cs、40K的日沉降量Tab.3 Daily deposition of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K in Fallout sample

核基地外圍環境空氣氣溶膠60Co、131I、137Cs活度濃度由高到低的順序為：綜合樓>南壩工會>木城水廠，而沉降物中60Co、131I、137Cs日沉降量基本趨勢也與氣溶膠一致。

核基地核設施運行產生的60Co、131I、137Cs通過核基地125 m高的煙囪向外排放，隨后通過大氣運輸彌散逐漸混合稀釋，同時地面沉積的60Co、131I、137Cs也會再懸浮到空氣中。

3 公眾所受7Be、60Co、131I、137Cs、40K輻射劑量估算

3.1 7Be、60Co、131I、137Cs、40K照射途徑和估算參數

由于7Be、60Co、131I、137Cs、40K 半衰期分別為53.3 d、5.27 a、8.04 d、30.0 a、1.28×109a，其衰變發出γ射線的能量分別為477.8 keV、1 173(和1 332)keV、364.5 keV、662 keV、1 460 keV。核基地外圍環境公眾會受到空氣浸沒、地面沉積外照射和吸入空氣內照射。根據監測內容，僅估算7Be、60Co、131I、137Cs、40K通過吸入、浸沒和地面沉積等途徑對公眾造成的輻射劑量。

各年齡段人員的呼吸率數據采用ICRP第71號出版物《核素攝入致各年齡組公眾成員的劑量——第4部分：吸入劑量系數》[2]表6中的有關呼吸率數據，具體數據列于表4。

各年齡段人員攝入單位活度7Be、60Co、131I、137Cs、

40K核素的待積有效劑量數據采用國標(GB 18871—2002)電離輻射防護與輻射源安全基本標準[3]中的公眾成員吸入單位攝入量所致的待積有效劑量，具體數據列于表5。

表4 不同年齡組成員的呼吸率典型值[2]Tab.6 Typical respiratory rate of members of different age groups[2]

表5 公眾成員吸入單位攝入量所致的待積有效劑量e(g)[3]Tab.5 Effective dose to be accumulated due to unit intake inhaled by members of the public[3]

公眾經空氣浸沒途徑所致全身γ外照射劑量轉換系數采用“核事故應急情況下公眾受照射劑量估算的模式和參數”(GB/T 17982—2018)[4]中表C.1和參考文獻[5]中表3.1數據，具體數據列于表6。

公眾經地面沉積途徑所致γ外照射劑量轉換系數采用“核事故應急情況下公眾受照射劑量估算的模式和參數”(GB/T 17982—2018)[4]中表G.1和參考文獻[5]中表3.3數據，具體數據列于表7。

表6 空氣浸沒途徑所致全身γ外照射劑量轉換系數[4-5]Tab.6 Dose conversion coefficient of whole body γ external irradiation caused by air immersion[4-5]

表7 地面沉積所致γ外照射劑量轉換系數[4-5]Tab.7 Dose conversion coefficient of whole body γ external radiation caused by ground surface deposition[4-5]

3.2 放射性核素攝入量計算模式[3]

公眾因周圍空氣中放射性核素攝入量計算公式(1)表示：

Ia,inh=CaQa

(1)

式中，Ia,inh為空氣中放射性核素的攝入量，Bq；Ca為空氣中放射性核素的活度濃度，Bq/m3；Qa為空氣的吸入量，m3/a。

3.3 有效劑量計算模式[3]

3.3.1吸入空氣待積有效劑量

核基地外圍公眾吸入空氣所致待積有效劑量計算用公式(2)表示：

E(g)j,inh=e(g)j,inhIj,inh

(2)

式中，E(g)j,inh為g年齡組該年內吸入放射性核素j的待積有效劑量，Sv；e(g)j,inh為同一期間內g年齡組吸入單位攝入量放射性核素j后的待積有效劑量，Sv·Bq-1；Ij,inh為同一期間內吸入放射性核素j的攝入量,Bq。

3.3.2浸沒照射劑量當量[4]

核基地外圍公眾因浸沒所致全身外照射劑量當量計算用公式(3)表示：

Hpγ=Ca×t×DCFpγ×SFpγ

(3)

式中，Hpγ為該年內空氣中核素所致的γ外照射劑量當量，希沃特(Sv)；Ca為空氣中放射性核素的活度濃度，Bq/m3；t為公眾受照時間，s；DCFpγ為劑量轉換系數，即核素單位時間積分濃度所致γ外照射劑量，Sv·(Bq·s·m-3)-1；SFpγ為建筑物對煙羽外照射的屏蔽因子，對個人SFpγ取作1。

3.3.3地面沉積照射有效劑量[4,6]

核基地外圍公眾受到地面沉積核素所致γ輻射劑量計算公式(4)表示：

(4)

W(t)=0.4×e-1.46×10-8t+0.6×e-4.44×10-10t

(5)

式中,Hgγ為地面沉積核素所致有效劑量，Sv；Cg為地面沉積核素表面比活度，Bq·m-2；DCFgγ為劑量轉換系數，Sv·(Bq·s·m-2)-1；t為公眾受照時間，s；SFγ為考慮了人員在室內居留份額的時間建筑物屏蔽因子，對個人取作1；W(t)為核素物理去除因子(進入土壤或風蝕等);T為核素半衰期，s。

3.3.4總有效劑量[3]

核基地外圍公眾經吸入、浸沒和地面沉積途徑所致總有效劑量用公式(6)表示:

ET=Hpγ+Hgγ+E(g)j,inh

(6)

式中，ET為總的有效劑量；其他參數同前面描述。

3.4 攝入量與待積有效劑量

核基地周圍5 km范圍綜合樓、南壩工會和木城水廠附近居民點，結合吸入、浸沒、地面沉積等途徑參數，通過攝入量和劑量估算模式計算，得到核基地附近各采樣點、各年齡組7Be、60Co、131I、137Cs、40K平均年攝入量和所致有效劑量，結果列于表8、表9。

表8 居民不同年齡組的7Be、60Co、131I、137Cs、40K攝入量及其待積有效劑量Tab.8 Intake of 7Be, 60Co, 131I, 137Cs, 40K and effective dose to be accumulated in different age groups of residents

表9 居民不同年齡組的7Be、60Co、131I、137Cs、40K γ外照射有效劑量Tab.9 Effective dose of γ external radiation caused by 7Be, 60Co, 131I, 137Cs and40K in different age groups of residents

從表8可以看出，對于核基地5 km范圍內居民來說，離核基地最近的綜合樓附近居民平均每年通過吸入空氣途徑的7Be、60Co、131I、137Cs、40K攝入量最高，成人、青少年、兒童、幼兒、嬰兒總的年攝入量均值分別為29.25、26.48、20.16、11.49、6.79 Bq/a，攝入量順序為成人>青少年>兒童>幼兒>嬰兒，其次是南壩工會附近居民，離核基地越遠放射性核素攝入量越小，所致的待積有效劑量也是離核基地最近的綜合樓附近居民最高。表8和表9可以計算，綜合樓附近居民青少年、兒童、成人、幼兒、嬰兒，經吸入、浸沒和地面沉積途徑的60Co、131I、137Cs所致年有效劑量分別為133.58、130.98、128.61、120.20、118.61 nSv/a，其減小趨勢也與年攝入量一樣，隨著距離的增加而減小。

綜合樓附近居民(青少年組成員)吸入途徑所受人工核素60Co、131I、137Cs和天然核素7Be、40K吸入照射劑量分數如圖1所示，人工核素60Co、131I、137Cs所致劑量分數達到95.7%。

圖1 人工核素(60Co、131I、137Cs)和天然核素(7Be、40K)吸入照射劑量百分數Fig.1 Inhalation dose fraction of artificial 60Co, 131I,137Cs and natural 7Be, 40K nuclides

綜合樓附近居民(青少年組成員)人工核素60Co、131I、137Cs吸入、浸沒、沉積所致劑量分數如圖2所示，地面沉積途徑所致劑量分數達到54%，其次是吸入43.7%,浸沒照射分數很小，為2.3%。

圖2 人工核素60Co、131I、137Cs吸入、浸沒、沉積所致劑量百分數Fig.2 Dose fraction caused by inhalation, immersionand deposition of artificial 60Co, 131I and 137Cs nuclides

綜合樓附近居民(青少年組成員)因人工核素60Co、131I、137Cs和天然核素7Be、40K吸入、地面沉積和浸沒所致劑量分數如圖3所示，地面沉積途徑所致劑量分數達到93.2%，其次是吸入，為6.5%。

圖3 核素60Co、131I、137Cs、 7Be、40K核素吸入、地面沉積和浸沒所致劑量百分數Fig.3 Dose fraction of artificial 60Co, 131I, 137Cs andnatural 7Be, 40K nuclides by inhalation, grounddeposition and immersion

綜合樓附近居民(青少年組成員)因60Co、131I、137Cs所致劑量分數如圖4所示，60Co所致劑量分數達到95.6%，其次是137Cs，為2.5%，131I為1.9%。

圖4 人工核素 60Co、131I、137Cs所致公眾劑量百分數Fig.4 Public dose fraction caused by60Co, 131I and 137Cs nuclides

核基地環評時，確定的正常運行期間總的公眾評價劑量目標值為每年0.25 mSv。核基地年排放60Co、131I、137Cs導致的年有效劑量最大值發生在綜合樓附近居民點的青少年組成員，為133.58 nSv/a，不到劑量目標值(0.25 mSv)[7]的1‰。

4 結論

基于2015—2017年核動力院核基地外圍空氣中7Be、60Co、131I、137Cs、40K監督性監測數據以及其環境對照點監測數據，對綜合樓、南壩工會和木城水廠監測點附近居民組三種途徑的有效劑量進行了粗略估算，因其環境空氣監測對照點(雅安碧峰峽)中60Co、131I、137Cs監測數據均低于探測限，在計算有效劑量時，從保守考慮，未扣除環境本底貢獻，保守估算結果表明：

核基地外圍環境空氣氣溶膠中60Co、131I、137Cs活度濃度總趨勢隨距離核基地越遠數值越小，沉降物中60Co、131I、137Cs日沉降量趨勢與空氣氣溶膠基本一致，但是受到地面交通、生產生活影響明顯，是由于地面核素再懸浮到空氣中所致。

核基地通過125 m高的煙囪所排放的60Co、131I、137Cs所致附近居民輻射劑量未超過天然核素7Be和40K。

核基地通過125 m高的煙囪所排放60Co、131I、137Cs所致附近居民輻射劑量最大途徑為地面沉積照射，達到54%，其次為吸入；所致附近居民輻射劑量最大的核素為60Co，達到95.6%，其次為137Cs。吸入7Be、60Co、131I、137Cs、40K核素平均最大攝入量為29.25 Bq/a，為綜合樓成人組。

盡管核基地核設施排放少量60Co、131I、137Cs，但是從輻射防護的角度看，核基地附近綜合樓居民點青少年組成員所受60Co、131I、137Cs的年有效劑量最大為133.58 nSv/a，也只占了核設施公眾年劑量目標值0.25 mSv[7]的不到1‰。因此，在正常運行情況下，由核設施排放60Co、131I、137Cs導致的環境空氣影響很小，幾乎可以忽略。