基于Simulink仿真的SCR化學反應動力學模型研究

陳偉 余國成 王再興 劉屹

摘要：現階段SCR（Selective Catalytic Reduction）技術是柴油機降低尾氣中NOX的最主要手段之一。隨著日趨嚴格的排放法規的實施，要求SCR后處理系統具備更精確更穩定的控制。基于化學反應動力學的氨儲閉環模型是SCR系統尿素噴射控制策略的研究方向之一。本文基于Matlab/Simulink建立的SCR化學反應模型，結合臺架及整車試驗，可以更高效的優化調整各反應參數，從而使得整個SCR控制系統的精確度、靈活性以及穩定性進一步提高。

Abstract： Recently， SCR （Selective Catalytic Reduction） technology is one of the most important means to reduce NOx in diesel engine exhaust. With the implementation of increasingly strict emission regulations， SCR post-treatment system is required to have more accurate and stable control. Closed loop model of ammonia storage based on chemical reaction kinetics is one of the research directions of urea injection control strategy in SCR system. In this paper， based on the SCR chemical reaction model established by Matlab / Simulink， combined with bench test and vehicle test， the reaction parameters can be optimized and adjusted more efficiently.Thus，the accuracy， flexibility and stability of the whole SCR control system are further improved.

關鍵詞：SCR;排放;氨儲閉環模型

Key words： SCR;emission;closed loop model of ammonia storage

中圖分類號：U664.121? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻標識碼：A? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文章編號：1674-957X（2021）18-0034-04

0? 引言

隨著世界各國環保意識的增強，內燃機排放污染物的控制被廣泛的討論研究，同時為了應對日趨嚴格的排放法規，各大廠商均采用更加先進的產品技術，以滿足今后環保的更高要求。對于缸外減排技術，國六輕型柴油車后處理技術路線主要是DOC+DPF+SCR+ASC。其中SCR技術是降低尾氣中氮氧化物的最主要手段之一，是通過尿素泵將32.5%濃度的尿素水溶液精確噴射至排氣管中，在高溫下尿素水溶液水解熱解生成NH3，NH3在催化劑的催化作用下，與尾氣中的NOX反應，生成氮氣和水。

為了保證排放結果的一致性及最大程度的數據覆蓋性，需要一套精準的SCR控制模型，基于模型的SCR控制技術關鍵在于物理模型的搭建。SCR系統模型主要包括催化劑床溫模型、化學反應動力學模型以及氨儲模型等，其中難點又在于SCR化學反應動力學模型的建立。該模型的建立從SCR催化器催化還原氮氧化物的化學反應機理著手，對系統內部的化學反應進行簡化分析，并以質量守恒定理、理想氣體方程、阿倫尼烏斯公式等為基礎，建立了系統內部各氣體的濃度方程，從而得到SCR催化器內部的化學反應動力學模型。目前，大量國內外學者對SCR控制模型做了大量的研究，Feng Tan[1]、Andrew Herman[2]等人分別提出了基于模糊控制算法的氨儲、NOX模型的SCR尿素噴射策略。本文結合臺架及整車試驗，基于Simulink工具建立SCR化學動力學仿真模型進行相關研究。

1? 試驗信息

試驗搭建的發動機及后處理臺架如圖1所示，其中SCR系統主要包括尿素箱、尿素噴射系統、線束傳感器及相關電控單元。

測試臺架使用到的測試設備見表1。

試驗用發動機參數見表2。

后處理SCR樣件參數見表3。

2? 模型搭建

SCR催化劑中的化學反應動力學模型主要包括廢氣流量摩爾體積計算、化學反應速率計算、氨儲和氨泄漏量計算等。為了防止在模型計算中出現偏微分方程，簡化了催化器的模型，假設SCR催化器結構為連續攪拌斧式反應器（CSTR）結構，為了更好的模擬出催化劑中的化學反應狀態，將SCR催化劑等分為15個切塊進行離散化處理，SCR催化器結構簡圖如圖2所示。

2.1 模型建立

根據質量守恒、理想氣體狀態方程等可以建立CSTR狀態方程如下[3]：

式中V為催化劑體積，F為排氣體積流量，？贅為催化劑最大氨存儲量，Z為氨覆蓋率，ri（i=1，2，…，6）為SCR反應速率，1～6分別依次代表表4中各反應，C代表的是氣體濃度。

并作如下假設[4]：

①流經SCR催化劑的氣體為理想氣體并已充分混合;②催化器中每一切塊內部物質組分一致，且均為理想的傳熱物質;③不考慮催化器內的氣聚效應，因為氣相變化為秒級反應，而氨儲變化為分鐘級。

SCR催化劑中主要的化學反應如表4所示。

根據阿倫尼烏斯公式，各反應對應的化學反應速率方程式依次為表5所示。

表中Tc為反應熱力學溫度;Ki（i=1，2，…，6）為各反應的指前因子;Ei（i=1，2，…，6）為各反應的活化能;C表NO、NO2、NH3氣體濃度;？茲、？茲s、？茲f、？茲l代表當前氨儲值、標準反應、快反應、慢反應氨覆蓋度。

其中氨儲值直接影響尿素的噴射量，它是受化學反應速率、氣體濃度和時間影響的動態變化量，無法通過試驗準確測得，一般按照以下預估公式進行估算：

其中c1，c2為兩類中間傳遞系數，T為模型離散化采樣時間。

根據以上方程建立Simulink化學動力學反應仿真物理模型如圖3所示。

2.2 模型參數辨識

利用Simulink中Analysis/Parameter estimation模塊的非線性最小二乘法對模型參數進行自動辨識[5]。其原理是將仿真數據與試驗數據之間差值的平方求和，通過不斷迭代優化選定參數使該平方和最小，從而求出模型參數的最優解。

模型辨識的步驟如圖4所示。

模型辨識參數選擇：

根據NO/NO2模型值與實際采集值得跟隨情況的不同，調整的主要反應參數也不同，正常情況下，催化劑小樣參數標定完成后，吸附、解吸附參數一般不做調整，因為參與標準反應的主要是NO，所以當NO偏差較大時，主要調整標準反應相關系數，同樣的，當NO2有偏差時，主要調整慢反應，當在高溫區域，表面氧化反應也會開始發生，可調整相關參數。表6為仿真中選擇需優化調整的參數。

模型辨識結果：

為了最大程度的表示催化劑特性，需要在不同溫度和空速下進行測量。這些不同的溫度和空速需要在臺架上運行在不同工況點得到。根據圖5工況進行數據采集運算，最后模型辨識后的各結果如表7所示。

3? 試驗驗證

3.1 溫度模型驗證

催化劑床溫直接影響NH3在催化劑表面的吸附，NH3在催化劑表面活性位的吸附是SCR各化學反應得以發生的基礎，催化劑溫度是除了催化器本身結構及載體性能以外影響SCR化學反應速率最重要的因素。為了能準確計算出催化劑表面氨儲覆蓋度以及對NH3泄露的及時監控以進行仿真研究，需要對催化劑床溫進行準確計算。圖6為SCRT溫度模型的驗證結果，催化劑床溫模型計算基本符合實際溫度。

3.2 NOX模型驗證

以國六WHTC循環、實車隨機路譜驗證模型辨識后的參數是否準確，結果驗證如下：臺架WHTC循環驗證結果如圖7所示。實車路譜驗證結果如圖8所示。

圖7、圖8中紅色線為臺架、整車氮氧傳感器實測值，藍色線為模型計算值，測試過程中未監測到氨泄漏，圖中未標明。根據實測結果可以看出模型計算結果基本跟隨實測結果。

4? 結論

①基于Simulink仿真的化學反應動力學模型研究具有較強的實用性，本文搭建的模型NOX計算值與實際基本符合，基于模型的辨識計算減少了臺架的試驗開發時間，提高了試驗效率及準確度;②該SCR控制策略具有良好的魯棒性，能有效地控制NOX排放和NH3泄漏，滿足國六法規要求。

參考文獻：

[1]Feng Tan， Lin Lü. The characteristics of ammonia storage and the development of model-based control for diesel engine urea-SCR system[J].Journal of Industrial and Engineering Chemistry， 2015.

[2]Andrew Herman， Ming-Cheng Wu， David Cabush， et al. Model Based Control of SCR Dosing and OBD Strategies with Feedback from NH3Sensors[C]. SAE， 2009-01-0911.

[3]Devarakonda， Maruthi & Parker， Gordon & Johnson， John & Strots， Vadim & Santhanam， Shyam. （2008）. Adequacy of Reduced Order Models for Model-Based Control in a Urea-SCR Aftertreatment System. 10.4271/2008-01-0617.

[4]王國仰，祁金柱，劉世宇，帥石金，王志明.基于多目標遺傳算法的SCR系統氨覆蓋率優化[J].汽車工程，2020，42（03）：279-285，306.

[5]陳旭.基于催化劑表面氨覆蓋度的添藍噴射控制策略研究[D].武漢理工大學，2016.