安徽省歙縣石煤礦區天然放射性環境調查

魏信祥，張麟熹，匡福祥，許乃政

(1.東華理工大學，南昌 330032；2.江西水利職業學院，南昌 330013；3.江西省核工業地質局測試研究中心，南昌 330002；4.中國地質調查局南京地質調查中心，南京 210016)

1991—1993年，原國家環保局和中國核工業總公司合作，在石煤儲藏量占全國90%以上的湖北、湖南、安徽、江西、浙江等五省開展放射性石煤伴生礦開發和利用對環境影響的研究，調查了上述5省石煤礦區土壤、石煤(渣)、碳化磚、水和氣溶膠等環境介質中天然放射性核素水平[1-2]。其中安徽省績溪、黟縣石煤礦區的石煤、石煤渣、碳化磚等固體介質中238U平均含量比全國煤樣背景值[3-4]高得多。

安徽省南部石煤分布廣泛，探明儲量約75億噸，主要集中于黃山市。由于石煤具有一定熱值，加之當地粘土資源缺少，利用石煤燃燒后的殘余物石煤渣制造石煤碳化磚成為石煤利用的主要方式[5]。但石煤中伴生的天然放射性核素將對環境產生一定的影響，它的開發與利用會對環境造成放射性污染，用石煤渣生產建筑材料也對室內居民造成較大的輻射劑量[6-7]。本文選擇黃山市歙縣一處典型的石煤礦區開展放射性環境調查，研究礦區γ輻射空氣吸收劑量率、空氣氡活度濃度及環境介質中放射性核素水平，從而對礦區居民的年有效劑量進行估算，開展輻射環境影響評價，為防治礦區放射性污染，保障公眾身體健康提供指導建議。

1 調查方法及質量保證

1.1 點位布置

γ劑量率測點采用精度為近似1 km×1 km網格式布設(圖1)，大體垂直石煤層走向展布，在人口密集平原區、重要農耕區適當加密布設，在人口稀少的低山—丘陵區適當放疏。氡活度濃度測點主要布設在礦區采場及煤礦周邊的村莊等人員相對密集區。石煤、巖石、煤矸石、土壤等固體環境介質則依據野外實際情況，取自石煤礦區或受石煤礦影響的周邊地區，采樣點處按梅花型采集混合成一個樣品，保證樣品的代表性，檢測指標為：238U、232Th、226Ra、40K。水樣采集地表水和地下水，檢測指標為238U、232Th、226Ra、40K、總α、總β。地表水選擇流經礦區的自然河流，在該河流的礦區上游、中游和下游的適當地段布點采樣；地下水采集礦區周邊井水。

圖1 礦區地質簡圖及γ劑量率測點分布圖Fig.1 Geological diagram of the working area and the distribution of gamma dose rate measurement points

1.2 儀器及質量保證

不同調查項目所采用的測量儀器及分析方法列于表 1。工作中使用的分析、測量儀器均經檢定合格，并在有效期內使用。嚴格按照規范要求檢查儀器性能，使工作中測量儀器滿足長期穩定性、短期穩定性及一致性的要求，分析測試數據滿足“五性”要求。

表1 測量儀器及方法Tab.1 Measuring instruments and methods

2 調查結果與分析

2.1 γ劑量率

礦區共實測γ劑量率63個，扣除宇宙射線本底的響應值后，測量結果變化范圍為64.5～738 nGy/h，平均值為121.5 nGy/h。與全國原野γ劑量率均值(62.8 nGy/h)[8]、安徽省原野γ劑量率均值(56.7 nGy/h)[9]及徽州地區(現“黃山市”)原野γ劑量率均值(75.4 nGy/h)[9]相比，礦區γ輻射水平明顯偏高，分別是上述的1.9、2.1、1.6倍。

由礦區的γ劑量率等值圖(圖2)可以看出，區內天然γ輻射場的分布特征呈現出明顯的“中間高、四周低”分布規律，形成兩個突出的高值中心。兩個高值中心相距不遠，均地處荷塘組石煤層分布的區域，整體形成近似西北-東南向的高值場，其形態近似橢圓形。

圖2 礦區γ劑量率等值線圖Fig.2 The contour map of γ dose rate in working area

通過統計礦區內不同地層、不同巖性地質體上γ劑量率水平，發現出露地層不同，γ吸收劑量率差異較大，其中荷塘組均值高達378.1 nGy/h，是全區平均值的3.1倍；均值最低的是震旦系休寧組，為全區平均值的0.7倍。γ輻射水平受地層/巖性的影響明顯，高場區主要分布于荷塘組碳硅泥巖出露區，而休寧組、徽州組凝灰質砂巖、砂礫巖出露區則形成γ輻射低場。

表2 礦區不同地層γ輻射水平統計結果Tab.2 Statistical results of gamma radiation levels in different strata in the work area

2.2 空氣氡活度濃度

調查中共測量空氣氡活度濃度8個點，主要位于石煤礦山及礦區附近村莊，同時還選擇遠離礦區的原野作為對照點。空氣氡活度濃度測量結果列于表3。由表3可以看出，礦區空氣氡活度濃度顯著偏高，由R2、R3、R4三點對應的均值計算室外氡活度濃度均值為60.5 Bq/m3，為全國室外氡活度濃度均值的4.3倍[10]，且高于安徽績溪、黟縣等地的石煤礦區普通房屋室外氡活度濃度均值(35 Bq/m3)[2]。與室外相比，室內氡活度濃度明顯更高，均值可達116.8 Bq/m3，其中位于石煤礦區周邊、石煤碳化磚房室內測量的氡活度濃度R6為160.9 Bq/m3。總體來看，石煤礦山、石煤出露區的空氣氡活度濃度要高于原野對照點，石煤碳化磚房室內氡活度濃度要明顯高于普通房屋。

表3 空氣氡活度濃度測量結果Tab.3 Measurement results of air radon concentration

與《室內空氣質量標準》(GBT 18883—2002)規定的室內氡活度濃度行動水平400 Bq/m3相比，礦區室內氡活度濃度低于行動水平，暫不需要采取干預行動，但是碳化磚房氡活度濃度遠高于正常本底水平，建議增加通風設施，并進行長期的動態監控。

2.3 固體介質

本次調查共采集不同類型的固體介質樣品7種，分別為土壤、石煤、煤渣、煤矸石、巖石、碳化磚及水系沉積物，樣品的分析測試結果列于表4。由表4可知，各種不同介質中核素238U、226Ra、40K含量變化很大，232Th含量雖然也略有不同，但差異不大。區內土壤核素238U、232Th、226Ra、40K的均值分別為85.48 Bq/kg、44.66 Bq/kg、89.91 Bq/kg、488.5 Bq/kg，與全國、安徽省及徽州地區的背景值相比(表4)，238U和226Ra含量明顯更高，232Th和40K均值與全國、安徽省相差不大，低于徽州地區背景值。

表4 礦區固體介質中天然放射性核素平均含量及內、外照射指數Tab.4 The average content of natural radionuclides in the solid medium in the workarea and the internal and external exposure index

石煤、煤矸石、碳化磚中核素238U、226Ra含量要明顯高于其他固體介質，其中238U含量均值為1 865.1、872.6、340.9 Bq/kg，分別約為礦區土壤均值的22、10、4倍；226Ra含量均值為640.1、682.1、331.5 Bq/kg，分別約為礦區土壤均值的7、8、4倍。區內水系沉積物天然核素含量屬正常本底水平，除232Th略低外，其它核素含量和背景值比較接近，說明放射核素238U、226Ra雖然伴隨著石煤的開發，局部產生了一定程度的核素遷移、擴散，但是其影響范圍并不大，隨水流遷移距離并不遠。

采用《建筑材料放射性核素限量》標準中建筑主體材料的外照射指數(Iγ)、內照射指數(IRa)限值作為評價限值。Iγ按照公式(1)進行計算，IRa按照公式(2)計算：

Iγ=CRa/370+CTh/260+CK/4200

(1)

IRa=CRa/200

(2)

式中，Iγ為外照射指數；IRa為內照射指數；CRa、CTh、CK分別為建筑材料中天然放射性核素鐳-226、釷-232、鉀-40的放射性核素活度濃度，Bq/kg。按照標準的規定，建筑主體材料中天然放射性核素比活度應同時滿足內照射指數IRa≤1.0和外照射指數Iγ≤1.0。表4統計了礦區碳化磚中天然放射性核素的內照射、外照射指數，由此可以看出，區內碳化磚樣品外照射指數及內照射指數均>1，超過標準限值，不能用于作為主體建筑材料。

2.4 水體

本次調查共采集水體樣品24個，分為地表水、地下水和礦坑水三類，地表水主要取自河流水和水庫水，共13個樣品；地下水取自農村井水，共7個樣品；礦坑水取自石煤礦山的采坑，共4個樣品。表5列出了水體樣品天然放射性核素濃度分析結果。由表5可知，不同水體中天然放射性核素濃度差異較大，同一類水體中核素濃度同樣明顯不同，分布極其不均衡，總體來看，受核素地球化學性質活潑程度的影響，232Th在各類水體中的濃度均最低，而40K、總α、總β的濃度往往最高。礦坑水中238U、232Th、226Ra、40K、總α、總β的濃度均值均為所有類型水體最高，且往往高出其它水體幾倍、甚至幾十倍。與安徽省天然放射性水平調查江河水核素238U、232Th、226Ra、40K平均濃度(7.778×10-3、0.528×10-3、2.9×10-3、0.378 Bq/L)[12]相比，區內河水中238U、226Ra核素濃度明顯更高，分別為前者的3倍、6倍，而232Th和40K濃度卻遠遠低于前者，這與土壤中核素含量特征類似。礦區農村井水核素238U濃度與調查均值[13]比較接近，226Ra濃度明顯偏高，約為調查值的3倍，而232Th和40K濃度相對偏低，僅為調查值的0.5倍、0.18倍。

與《生活飲用水衛生標準》(GB 5749—2006)指導值相比(表5)，礦區河流水、水庫水及井水放射性核素濃度均遠低于指導值，不存在飲用水輻射安全隱患。值得注意的是，礦坑水總α濃度均值為3.27 Bq/L，超過《污水綜合排放標準》(GB 8978—1996)中規定的最高允許排放濃度1 Bq/L，建議有關部門對這類水體的排放進行監管，建造污水處理池，避免直接排放至自然水系，造成二次污染。

此次調查工作共采集河流水樣品11個，其中礦區上游4個，中游3個，下游4個，河流水的天然放射性核素濃度列于表6。由表6可以看出，中游和下游的河水放射性核素濃度略高于上游，說明石煤礦山的開發利用對周邊河流產生了一定程度的輻射環境影響，但影響程度不大。

3 結論

(1)石煤礦區γ劑量率范圍為51.6～725 nGy/h，平均值約為安徽全省及全國背景值的2倍，屬于典型的γ輻射高場區。γ輻射水平主要受地層/巖性的控制，高值點均分布于石煤層出露的石煤礦山。

(2)石煤礦區的空氣氡活度濃度要高于原野對照點，石煤碳化磚房室內氡活度濃度也明顯高于普通房屋。

(3)固體介質的放射性核素分析結果表明，石煤的開采造成局部地區土壤中238U和226Ra含量增高。碳化磚中核素超過建筑材料標準限值，嚴禁作為主體建筑材料使用。

(4)石煤的開發造成流經礦區中游、下游河段中放射性核素濃度增加，但影響程度并不大。礦山礦坑水中總α超過污水排放限值，應加強對這類水體的污水處理，嚴禁直接排放。

表5 水體中天然放射性核素濃度(Bq/L)Tab.5 Concentrations of natural radionuclides in water(Bq/L)

表6 河流水分段天然放射性核素濃度(Bq/L)Tab.6 Concentrations of natural radionuclides in river water(Bq/L)