光學頻率梳的相干合成研究進展

馬駿超，孟麗麗，張瑞雪，卓 笑，倪 凱，吳冠豪，孫 棟,5*

（1. 北京大學 物理學院 量子材料科學中心，北京100871；2.北京科技大學數理學院，北京100083；3.清華大學精密儀器系精密測試技術及儀器國家重點實驗室，北京100084；4. 清華大學深圳國際研究生院 先進制造學部，廣東深圳 518055；5.量子物態協同創新中心，北京100871）? 共同貢獻作者

1 引 言

光頻梳在頻域上為一系列頻率穩定、等間距的縱模梳齒，在時域上為脈沖寬度在飛秒(10?15s)量級且峰值功率極高的等間隔脈沖序列，成為繼超短脈沖激光問世之后激光技術領域的又一重大突破，具有寬光譜、高相干性、頻率穩定等優良特點，其通過將光頻率和微波頻率直接聯系起來，可有效實現對光學頻率的計量[1-3]。在實際應用方面，光頻梳被廣泛應用于光鐘[2,4]、時頻傳遞[5]、微波信號合成[6-7]、精密距離測量[8-9]和高分辨率光譜測量[10-12]等領域。而光頻梳作為一種相干光源，其頻率、相位、振幅、偏振等自由度的調控通常可以通過機械調制、聲光調制、電光調制等方案來實現[13-17]，其中調制速率是一個重要的參數，不同方案的調制速率可以滿足從低速(機械調制)到高速(聲光、電光調制等)的不同應用需求，在成像、光譜學、化學和生物醫學、以及光與物質相互作用等方面具有非常重要的應用價值。

近期，光頻梳光源的一項重要的技術發展是基于光頻梳的相干合成實現對光源輸出脈沖的偏振調制，以及基于軌道角動量的調控實現光場強度分布的調制[18-22]，其基本思想是：將若干束(通常是兩束)重復頻率(重頻)相同或略微不同的光頻梳經過相位控制后，將其在時域和空域上完全重合產生相干疊加，合成一束光輸出，此輸出光源可實現對光源的偏振、軌道角動量或光場強度分布的調制。根據光頻梳的重頻是否相同，可以將相干合成分為兩類：具有微小重頻差的光頻梳相干合成的新型光源，其調制頻率取決于兩個光頻梳相互掃描得到的干涉信號的載波頻率，雖然可以達到射頻段，但該方案的調制頻率不易控制，且干涉信號的頻域具有一定頻率寬度，調制光源的占空比很低；另一種方案是基于重頻相同的光頻梳相干合成，該方案形成光源的輸出脈沖可以在數個分立的偏振態之間或對其光場強度分布進行高速調制，調制頻率可達射頻段，且相比于其他調制方案，具有調制頻率穩定性、可控性、任意性等特性，調制方案簡單易行，因此更具科研應用價值。在技術的實現上，基于相干合成獲得高速調制光源則面臨著調制序列表征和相位穩定控制兩方面的技術挑戰。目前，基于光頻梳的相干合成技術處于剛剛起步的階段，國內外關于此技術的報道較少，且主要集中在日本電氣通信大學的Kaoru Minoshima課題組的研究進展上。本文從光頻梳的基本概念出發，以基于重頻相同的光頻梳的相干合成作為主線，從相干合成得到新型光源的偏振調制與軌道角動量調制兩個方面展開，系統介紹基于光頻梳相干合成的基本原理、關鍵技術和研究進展，并展望其在固體光譜學、光學操控、光與物質相互作用等領域的發展前景。

2 光頻梳的基本原理

光頻梳在時域上表現為周期為T的脈沖序列，由于介質的色散作用，脈沖在傳播過程中群速度和相速度不同，單個脈沖的載波與包絡隨時間t的積累會出現相位偏差，稱為載波包絡相位?CEP，相鄰兩脈沖間的載波包絡相位差表示為?CEP,P?P(如圖1(a)所示)。

圖1 (a)光頻梳的時域表示;(b)光頻梳的頻域表示。T為脈沖周期;f rep為 重復頻率; ?CEP,P?P為相鄰兩脈沖間的載波包絡相位差;f ceo為 載波包絡偏移頻率;fn為第n個梳齒的頻率Fig.1(a)The time domain representation and(b) the frequency domain representation of an OFC;T:the pulse repetition period;f rep: the repetition rate;?CEP,P?P:the pulse-to-pulse variation of the carrierenvelope phase;f ceo: the carrier-envelope offset frequency;fn:the frequency of the n th comb tooth

光頻梳在頻域上表現為間隔相等的光學縱模序列，相鄰縱模間隔為frep，即光頻梳的重頻；由于?CEP的存在，頻域上光學縱模相對零頻有一個小于frep的偏移fceo，稱為載波包絡偏移頻率(偏頻)。重頻frep在 時域上對應脈沖周期的倒數(1 /T)；偏頻fceo在時域上對應相鄰兩脈沖間的載波包絡相位差?CEP,P?P，且三者滿足如下關系：

對于任意一個脈沖，其載波包絡相位?CEP滿足：

對于兩個重頻相等、偏頻具有Δfceo差異的光頻梳，當二者輸出的脈沖對在時間和空間上完全重合時，對于任意一個重合的脈沖對，脈沖間因偏頻不同而具有載波包絡相位差，即

且相鄰脈沖對間的載波包絡相位差為：

3 基于光頻梳相干合成的偏振調制光源

3.1 相干合成偏振調制光源的原理

基于兩路光頻梳相干合成的偏振調制光源的原理是：將兩個具有相同重頻frep、不同偏頻fceo、且偏振方向為線偏振并相互正交的光頻梳的輸出脈沖在時域和空域上完全重合后，相干合成一束光輸出。因兩路光頻梳的重頻相同，則二者輸出脈沖對間的載波包絡相位差 Δ?CEP滿足式(3)，此時在Δfceo值固定不變的情況下，脈沖對間的Δ?CEP隨光頻梳傳播時間t的積累而在0～2π間呈周期性變化，因此，相干合成脈沖的偏振態也在進行周期性調制，調制頻率等于Δfceo，其理論上限為frep/2。通過改變 Δfceo，可對相干合成的新型光源的偏振調制頻率進行靈活調控。特別地，若想在相干合成后實現圓偏振態的調制，則需調整兩路光頻梳的功率相同(振幅相同)，從而使合成脈沖的偏振態可以在線偏振、橢圓偏振和圓偏振間進行調制，如圖2所示。

圖2 相干合成偏振調制光源原理圖[19]Fig.2 Schematic diagram of polarized modulation light source based on coherent synthesis[19]

3.2 相干合成偏振調制光源的光路圖

2017年，日本電氣通信大學Kaoru Minoshima課題組首次利用相干合成的方法實現了一種輸出脈沖的偏振態隨時間傳播而周期性變化的偏振調制光源，并對此偏振調制光源進行相干探測[18]，具體實現方法如圖3(a)所示，將中心波長為1 560 nm摻Er光纖激光器基于10 MHz微波基準進行重頻和偏頻鎖定后，獲得重頻為56.5 MHz的單光頻梳；其通過聲光調制器后產生0級和1級衍射光，形成兩路光頻梳，二者之間產生可通過聲光調制器控制的偏頻差Δfceo；隨后在一路光頻梳中加入半波片，調節其線偏振與另一路垂直；同時為實現相干合成，兩路光的光程必須相等，以使兩路光頻梳的輸出脈沖信號在時域上完全重合，因此在一路光頻梳中加入電控平移臺作為光學延遲線來調整光程；利用衰減片將兩路光頻梳功率調整為相同后通過合束裝置將兩路光頻梳合為一束輸出，最終實現了偏振序列可調的光源系統。

圖3 (a)產生偏振調制光源的第一種方式[19];(b)產生偏振調制光源的第二種方式[20]。EDFA：摻鉺光纖放大器;AOM:聲光調制器;Q:1/4波片;H(HWP):半波片;VND:可變中性密度衰減片;SMF:單模光纖;PBS: 偏振分束器;BS:分束器;P:偏振片Fig.3(a)Schematic diagram of the first optical setup to obtain polarization modulated light source[19];(b)schematic diagram of the second optical setup to obtain polarization modulated light source[20].EDFA:Er-doped fiber amplifier;AOM:acousto-optical modulator;Q:quarter waveplate;H(HWP):half waveplate;VND: variable neutral density filter;SMF:single-mode fiber;PBS: polarization beam splitter;BS: beam splitter;P: polarizer

2020年，美國密歇根大學Steven T.Cundiff課題組提出另一種相干合成實現偏振調制光源的實驗方案[20]，與第一種方案的主要區別在于兩路光頻梳間產生可調偏頻差Δfceo的方法不同，具體如圖3(b)所示。他們將中心波長為800 nm、重頻為93.47 MHz的單光頻梳通過分束鏡分為兩路后，在兩路中各自設置一件聲光調制器進行頻移，從而引入可調的偏頻差 Δfceo以實現偏振序列可調的光源系統。此方案因在兩光路中均設置聲光調制器且均獨立可調，從而可以更方便地調制偏頻差Δfceo的變化，并控制其穩定性。

總結相干合成光路的核心：一是控制兩路光頻梳的重頻相同；二是在兩路光頻梳間產生可控的偏頻差Δfceo，即在二者輸出的脈沖對間產生可控的相位差；三是合束時，使兩路光頻梳的脈沖序列在時域和空域上完全重合。

3.3 相干合成偏振調制光源的脈沖偏振調控

對于相干合成得到的偏振調制光源，要使其輸出的脈沖序列可在固定數目的偏振態間周期變化，就需精確控制用于相干合成的兩光頻梳的偏頻差Δfceo與重頻frep的關系。當Δfceo設置為frep/N(N為正整數)時，且假設兩光頻梳從t=0同時開始傳播(初始Δ?CEP=0) ，隨著t的積累，當第N對脈沖重合時，由式(3)知， Δ?CEP積累到2π；又由式(4)，兩光頻梳的相鄰脈沖對間的載波包絡相位差Δ?CEP,P?P取值為2π/N，即合成的新型光源的相鄰兩個偏振態間的相位差為 2π/N；因此相干合成的脈沖在一個調制周期內存在N個不同偏振態，且調制周期為T=N/frep=1/Δfceo，調制頻率為Δfceo。

為更直觀地描述相干合成脈沖的偏振態周期性的變化情況，這里列舉具體的調制頻率來說明。若 Δfceo設置為frep/2，則相干合成光源的輸出脈沖在一個調制周期內存在兩個不同的偏振態，且相鄰兩個偏振態間的相位差為±π。當初始Δ?CEP=0時，合成脈沖的偏振可在兩個不同的線偏振態間切換，如圖4(a)所示；當初始Δ?CEP=π/2時，可在右旋/左旋圓偏振間切換，如圖4(b)所示。同理，若Δfceo=frep/4，相干合成光源的輸出脈沖在一個調制周期內有4個不同偏振態，且相鄰兩個偏振態間的相位差為±π/2。當初始Δ?CEP=0時，合成脈沖的偏振可在兩個不同線偏振態以及右旋/左旋圓偏振態之間切換，如圖4(c)所示；當初始Δ ?CEP=π/4時，可在4個不同橢圓偏振態間切換，如圖4(d)所示。

圖4 偏振調制光源輸出脈沖的偏振態及Δ?CEP 周期變化圖。兩光頻梳從t=0同時開始傳播(a)當Δf ceo=f rep/2，初始Δ?CEP=0時;(b)當Δf ceo=f rep/2， 初 始Δ?CEP=π/2時 ;(c)當Δf ceo=f rep/4， 初 始Δ?CEP=0時;(d)當Δf ceo=f rep/4，初始Δ ?CEP=π/4時 。注：圖中豎線高低代表用于相干合成的兩光頻梳脈沖對間的Δ ?CEP(對(2π)取模之后)，同時為了清楚，對t =0時刻的豎線進行了微小偏移Fig.4 Diagram of polarization states of the output pulses of the polarization modulated light source and periodic evolution of Δ?CEP.The two optical frequency combs propagate simultaneously starting from t =0, (a)when Δf ceo=f rep/2 and initial Δ?CEP=0;(b)when Δf ceo=f rep/2 and initialΔ?CEP=π/2; (c)when Δf ceo=f rep/4 and initial Δ?CEP=0;(d)when Δf ceo=f rep/4 and initial Δ?CEP=π/4. Note:The height of the vertical lines represents Δ?CEP(after mod(2π)) between pulse pairs from two optical frequency combs which are used for coherent synthesis.The vertical lines at t=0 have been slightly offset for clarity

3.4 相干合成偏振調制光源中的反饋控制技術

在基于兩路光頻梳的相干合成系統中，由于氣流和機械振動等各種因素造成的環境擾動，以及聲光調制器和信號源的噪聲，均會影響兩路光頻梳相位差的穩定性，從而使相干合成的光源的偏振態序列產生波動。通過設計電反饋回路來監測相干合成過程中相位差的漂移，基于產生的誤差信號反饋控制兩路光頻梳的偏頻差Δfceo來彌補相位漂移，從而穩定輸出脈沖的偏振序列[20]。實現偏振序列反饋控制的難點在于，如何提取合適的可測量作為輸入反饋系統的誤差信號，該信號要求既與 Δfceo的大小有關，又具有較高的信噪比，便于提取。

實現反饋控制技術方案如圖5所示：相干合成后輸出的偏振調制光源先透射偏振片P，偏振片的檢偏方向沿著與用于相干合成兩路光頻梳垂直偏振各成45°的方向，檢偏后以高帶寬的光電探測器進行快速采樣，采樣信號通過低通濾波器后，即可得到實際的偏振調制頻率信息；同時用一件射頻信號發生器1輸出具有設定調制頻率的信號，通過電學延遲線后再與實際調制頻率信號進行混頻；最后通過低通濾波器濾波后保留近直流的低頻成分，得到的就是調制頻率的誤差信號。誤差信號通過高帶寬PI控制器實時反饋到射頻信號發生器2，利用信號發生器2的頻率調制功能使射頻源輸出信號的頻率迅速微調，進而微調一路光頻梳中聲光調制器引入的頻移量，最終實現 穩定的偏振序列輸出。

圖5 用于穩定偏振調制光源輸出脈沖的偏振態的電反饋回路結構示意圖。注：圖中相干合成光路的細節如圖3(b)所示，兩個功率放大器輸出信號分別作用于兩個聲光調制器上Fig.5 Schematic diagram of the electrical feedback loop which is used to stabilize the polarization states of the output pulses for the polarization-modulated light source. Note:The details of the optical path for coherent synthesis are shown in Figure 3(b).The two power amplifiers are used to drive the two acousto-optic modulators,respectively

3.5 相干合成偏振調制光源脈沖的偏振態表征

傳統的雙光頻梳光譜技術的基本原理是利用兩臺具有微小重頻差的光頻梳作為相干光源，通過測量時域干涉信號實現對待測光頻梳的異步采樣，再通過傅立葉變換可在射頻域上獲得被測系統的光譜信息。由于這一技術具有寬光譜覆蓋范圍、高檢測靈敏度、高分辨率、快速測量等優勢，成為寬帶激光光譜測量中的熱點方案[10]。

基于異步光學采樣的實驗方法，使用雙光頻梳光譜技術表征相干合成獲得的偏振調制光源輸出脈沖的偏振態[19]，系統結構如圖6(a)(彩圖見期刊電子版)所示。通過將偏振調制光源作為待測光，使其與另一臺重頻有微小差別的光頻梳進行拍頻，然后用光電探測器(PD)采集拍頻后的時域干涉圖樣(IGM)，這里利用偏振分束器獲得水平和垂直兩個線偏振方向的干涉圖樣。時域干涉信號的探測結果如圖6(b)(彩圖見期刊電子版)所示，當偏振調制頻率設置為偏振調制光源重頻的一半，且初始Δ ?CEP=0時，經過異步光取樣后獲得干涉圖數據點，從圖6(b)看到，在水平方向(或垂直方向)的干涉圖中，紅色數據點(Δ ?CEP=0)和藍 色 數 據 點(Δ ?CEP=π)交 替 出 現，同 時 圖6(c)?圖6(d)(彩圖見期刊電子版)的干涉圖也表明相干合成的偏振調制光源的輸出脈沖在水平線偏振和垂直線偏振兩個偏振態間周期性切換。因此，利用雙光梳光譜技術可很好地表征相干合成的光源輸出脈沖的偏振態。

圖6 (a)利用傳統的雙光梳光譜技術表征偏振調制光源的輸出脈沖的偏振態;(b)當 Δf ceo=f rep/2， 初始Δ ?CEP=0時，光電探測器探測得到的IGMs;(c)、(d)分別提取圖(b)中所有紅色和藍色數據點連接而成的IGM，分別得到水平和垂直線偏振態[19]Fig.6(a)The polarization states of the output pulses for the polarized modulated light source were characterized by the traditional dual-comb spectroscopy;(b)when Δf ceo=f rep/2, initial Δ?CEP=0,IGMs were obtained by a fast photodetector.(c)、(d)the IGM formed by extracting all the red and blue points in Fig.6(b),obtaining the horizontal and vertical linear polarization states respectively[19]

在固體吸收譜等研究領域，可將相干合成獲得的偏振調制光源作為雙光頻梳光譜實驗的探測光，透射對偏振敏感的樣品，由于樣品的吸收而使探測光攜帶材料本身的信息，將該探測光與另一臺具有微小重頻差的光頻梳采樣后獲得時域干涉圖，該圖樣經傅立葉變換等數據處理后便可獲得待測樣品的精細光譜圖，從而可得到材料本身的偏振信息，如雙折射、圓二色性、手性等。

4 基于渦旋光頻梳相干合成的軌道角動量調制光源

4.1 渦旋光頻梳的基本原理

渦旋光是一種光場中心具有孤立奇點的空間光，根據奇點類型分為兩大類，一類是中心具有相位奇點的軌道角動量(OAM)渦旋光；另一類是中心同時具有偏振奇點和相位奇點的矢量渦旋光。本文介紹的渦旋光主要是基于OAM渦旋光，且以典型的徑向模式數為零的拉蓋爾高斯光束為例進行介紹，其在柱坐標下的電場形式為[23]：

其中r、θ、z為 柱坐標參數，l為拓撲荷數，每個光子攜帶的軌道角動量取值為l?[24]，A|l|為 振幅項，?|l|為Gouy相位，二者均與|l|有 關，R為光波前的曲率半徑。因為渦旋光的光場復振幅包含螺旋相位項eilθ，由此可見，渦旋光具有圍繞渦旋中心旋轉的螺旋形相位波前。渦旋中心是相位奇點，光強分布為中空的環形，渦旋中心處的光強在傳播過程中始終為0。渦旋光可通過多種方法獲得，主要包括：螺旋相位板法、計算全息圖法、空間光調制法[25]以及q-plate法[26]等。其中q-plate法可以實現光子自旋角動量和軌道角動量的轉換，適合渦旋光頻梳的產生，q-plate通常由具有各向異性雙折射的特殊液晶分子材料實現，可以使一束不攜帶OAM的左(右)旋圓偏振光變成右(左)旋圓偏振光，并產生一定的拓撲荷數，該拓撲荷數由q-plate的q值決定[27](圖7(a))。渦旋光具有的軌道角動量這一獨特自由度，使得它在諸多領域備受關注，如光鑷與粒子捕獲、大容量光通信、量子糾纏、非線性光學、納米技術、光學加工、超分辨成像、生物醫學與化學檢測、計量學、天文學等[28]。

圖7 (a)q-plate(q=1)對圓偏振光的作用圖示[27];(b)光頻梳與渦旋光結合形成“渦旋光頻梳”Fig.7(a)Diagram of the effect of a q-plate(q=1)on circularly polarized light[27];(b)the “optical vortex comb”by combining optical frequency combs with optical vortices

最近，Minoshima課題組提出通過將渦旋光與光頻梳結合，可以獲得全新的攜帶有軌道角動量的光頻梳—渦旋光頻梳，如圖7(b)所示。該光源同時具有光頻梳與渦旋光的特點，光頻梳的偏頻(fceo)使得渦旋光頻梳的載波包絡相位存在時域分布?C=2πfceot；渦旋光的OAM使得渦旋光頻梳的相位存在螺旋狀的空間分布 ?V=lθ。渦旋光頻梳相位的時間和空間分布均可以獨立調控，相干疊加后可以實現對光場強度分布和軌道角動量的調控，為諸如環形晶格圖樣以及軌道角動量周期性快速調制光源等新形式合成光的獲得創造了可能。

4.2 基于渦旋光頻梳相干合成新型光源的光路圖

在實驗中通過將兩路具有相同重頻、不同偏頻和不同拓撲荷數的渦旋光頻梳進行相干合成，可獲得光強角向分布調制的新型光源—環形晶格[22]，其實現的具體光路如圖8(a)所示：將中心波長為1 560 nm的單路光頻梳通過聲光調制器后衍射為0級和1級，形成兩路光頻梳，兩路光頻梳之間產生由聲光調制器控制的偏頻差Δfceo，如圖8(b)所示；接著，利用波片組合將兩路光頻梳從互相垂直的線偏振，分別調整為左旋和右旋圓偏振，再通過q-plate轉換裝置后產生分別具有右旋和左旋圓偏振和等量異號拓撲荷的兩路渦旋光頻梳，如圖8(c)所示；最后，這兩路渦旋光頻梳通過偏振分束器后，再在兩個互相垂直的線偏振方向各自實現相干疊加干涉，合成環形晶格光強圖案，并可直接由InGaAs近紅外相機觀測。

圖8 (a)相干合成生成環形晶格的實驗裝置;(b)利用AOM產生具有Δ f ceo可調的雙光頻梳;(c)利用q-plate將具有Δ f ceo可調的雙光頻梳轉換為Δ f ceo可調且拓撲荷為等量異號的雙渦旋光頻梳Fig.8(a)Experimental setup for coherently synthesized optical ring lattice;(b)generation of a dual-comb with an adjustable Δf ceo using AOM;(c)the dual-comb with an adjustable Δf ceo was converted by a q-plate into a dual-vortex comb with an adjustable Δ f ceo and different topological charges

4.3 相干合成新型光源的軌道角動量的調控

對于環形晶格，通過調控軌道角動量可精確調節其光場強度分布。環形晶格光場強度的空間相位表現為角向的光強分布，也即分立光斑數目；時間相位表現為其旋轉運動速度。環形晶格光場強度的空間、時間相位的調節依賴于對相干合成的兩路渦旋光頻梳間的拓撲荷差Δl和偏頻差Δfceo的精確調控。對于相干合成前具有相同重頻、不同偏頻和不同拓撲荷數的渦旋光頻梳，它們輸出脈沖的電場形式在柱坐標下可表達為(假定二者沿著z軸傳播)：代表徑向模式數為零、拓撲荷數為li的拉蓋爾高斯光束電場，E0(t)為脈沖的振幅包絡函數，一般情況下和時間有關。兩路振動方向相同、拓撲荷數相反(l1=?l2)的渦旋光頻梳輸出脈沖對在時間和空間上重合后，實現疊加干涉后的光強為：

其中，A代表振幅， Δfceo代 表偏頻差，Δl代表拓撲荷差值。因此，干涉形成的光場強度由兩路渦旋光頻梳的時空相位差2 πΔfceot+Δlθ決定。

首先，由于兩路渦旋光頻梳存在拓撲荷數差Δl，在任意時刻，環形晶格的光強存在角向分布，強弱分布的空間周期為2π/Δl，也即存在Δl個亮斑，如圖9(a)所示，因此可以通過改變渦旋光頻梳的拓撲荷數來調控環形晶格的亮斑數。參考文獻[22]的工作中，兩個渦旋光頻梳的拓撲荷數分別為±2，因此相干合成后的環形晶格表現為4個明顯亮斑。

圖9 （a）拓撲荷數等量異號的渦旋光束的干涉圖樣；（b）當Δ l=4時，環形晶格周期性旋轉的圖樣Fig.9(a)Interference patterns of vortex light with opposite topological charges;(b)images of the optical ring lattice rotates periodically when Δl=4

其次，由于兩路渦旋光頻梳存在偏頻差Δfceo，兩路渦旋光頻梳的時間相位差為Δ?C=2πΔfceot，隨時間累積，兩路渦旋光頻梳將發生相干相長，產生亮斑時的 Δ?V=Δlθ也隨時間不斷變化，在不同時刻同一個亮斑也會出現在不同的角度θ 處，環形晶格不斷受到旋轉調制。旋轉調制復現相同強度分布的時間周期為1 /Δfceo，如圖9(a)所示。若鎖定單一強度極強的亮斑位置，旋轉一周回到原位的時間周期則為 Δl/Δfceo，旋轉角速度為2πΔfceo/Δl，如圖9(b)所示。因此，利用兩束渦旋光頻梳間偏頻差 Δfceo的精確可控性，可對干涉圖樣旋轉角速度和旋轉方向進行快速調制。在文獻[22]的工作中，Δl設置為4，Δfceo設置為1 Hz，因此，環形晶格復現的周期為1 s，實現完全旋轉的周期為4 s，如圖9(a)所示。同時，當 Δfceo反號時，環形晶格的旋轉方向出現翻轉，當Δfceo設置為正弦函數，且幅度值為±4 Hz，頻率為0.5 Hz時，環形晶格能夠實現更復雜的擺動等運動模式。

4.4 基于渦旋光頻梳相干合成新型光源的應用

將OAM渦旋光用于光鑷技術可提高其適用性，并可對微粒實現更復雜的操控。利用光學力操縱微粒的技術被稱為光鑷，相比于傳統的光鑷技術，將OAM渦旋光用于光鑷時，因OAM渦旋光具有螺旋形的相位分布，本身攜帶OAM，在與物質進行相互作用時可將角動量傳遞給微粒，使得微粒在光場中做旋轉運動，形成對微粒的束縛和微操縱，同時，由于渦旋光束的中心位置處光強為0，不會給俘獲的粒子帶來熱損傷。光學捕獲和操縱已被廣泛用于許多領域，包括原子冷卻、分子生物學、納米技術以及其他學科。

因此，可利用兩束渦旋光頻梳同軸疊加相干合成的環形晶格作為光鑷實現對微粒的無接觸捕獲和旋轉。用顯微物鏡對入射的環形晶格光束聚焦產生光學勢阱，從而來束縛微粒，通過調控兩束渦旋光頻梳的偏頻差Δfceo操縱對微粒的旋轉運動，如旋轉方向及旋轉速率；通過調控用于相干合成兩束渦旋光頻梳的拓撲荷數|l1?l2|來控制光鑷捕獲微粒的數目[22]。因此，設計不同 Δfceo和Δl可獲得更廣泛且通用的光學操縱系統。

4.5 相干合成實現周期性軌道角動量調制光源的展望

在凝聚態物理中，光的多種自由度與材料的相互作用一直受到廣泛關注，近期，拓撲半金屬中對軌道角動量敏感的光電響應機制也得到了實驗驗證[29]，對光源實現新自由度調控的需求也成為研究中的現實問題。我們在這里展望一種軌道角動量周期性調制的新型光源，其可基于相干合成得到，在相干合成獲得的左右旋圓偏振周期性調制的脈沖序列基礎上，在其后加入q-plate使得相鄰脈沖獲得具有等量異號拓撲荷的軌道角動量，此后檢偏使光頻梳的輸出脈沖具有相同的偏振態，這便形成具有軌道角動量周期性調制的渦旋光頻梳，可以用于對軌道角動量敏感的光譜學或成像研究，具體光路如圖10所示，實驗上該方案仍有待實現。

圖10 相干合成的軌道角動量調制光源光路圖Fig.10 Schematic diagram of coherently synthesized orbital angular momentum modulated light source

同時，想要真正實現可用于實驗室的相干合成軌道角動量調制光源，前提是實現對此光源輸出脈沖序列的軌道角動量的實時檢測和表征。目前利用雙光頻梳光譜技術已經實現了對具有固定軌道角動量的光源進行表征，這為軌道角動量調制光源的表征提供了良好基礎，基于這一表征技術的進一步發展，本文展望的軌道角動量調制光源有望得到真正實現。

2019年和2020年在實驗上分別通過兩種不同的方法實現了對具有固定拓撲荷數的渦旋光頻梳的表征。表征方法基于傳統的雙光頻梳光譜技術，一臺光頻梳是具有未知拓撲荷數的渦旋光頻梳，另一臺是具有微小重頻差且拓撲荷數為0的參考高斯光頻梳，用于異步采樣，如圖11(a)所示。兩路光頻梳合束后，方法一是使用空間部分采樣方法[30]，即通過旋轉位于光電探測器前方的光闌狹縫，沿方位角對渦旋光頻梳脈沖的環形輪廓進行局部采樣，從而得到一系列隨著方位角變化的幅值和相位干涉圖，通過對得到的干涉圖進行二維傅立葉變換，分析獲得樣品的OAM頻譜，來表征渦旋光頻梳的軌道角動量，如圖11(b)所示。方法二是使用單像素成像對渦旋光頻梳的軌道角動量進行定量測量[31-32]，合束后的雙光頻梳通過使用Hadamard矩陣作為光學掩模，將光學掩模加載到空間光調制器中，利用空間光調制器對渦旋光頻梳的光束輪廓進行相位和振幅的調制編碼，利用光電探測器和數字化儀采樣得到渦旋光頻梳與高斯光頻梳拍頻后的干涉圖，再采用逆Hadamard矩陣運算和傅立葉變換對獲得的干涉圖進行分析計算，從而得到渦旋光頻梳的OAM值，如圖11(c)所示。

圖11 固定拓撲荷數渦旋光頻梳軌道角動量的表征。(a)基于空間部分采樣對渦旋光頻梳軌道角動量表征的原理;(b)表征軌道角動量的空間部分采樣方法[30];(c)表征軌道角動量的單像素成像方法[31]Fig.11 Characterization of orbital angular momentum of optical vortex comb with fixed topological charges.(a)Principle of spatial partial sampling to characterize orbital angular momentum of optical vortex comb;(b)spatial partial sampling method for the characterization of orbital angular momentum[30];(c)single-pixel imaging method for the characterization of orbital angular momentum[31]

基于以上兩種對固定軌道角動量的表征技術，可以實現軌道角動量調制光源的表征。對于相干合成得到的軌道角動量周期性調制的新型光源，當其輸出脈沖在兩個相反OAM態間快速切換時，可采取與表征偏振調制光源輸出脈沖偏振態相同的采樣技術，在此新型光源和另一束參考高斯光頻梳的脈沖對間拍頻后獲得的每個干涉圖中，對獲得的數據點隔一個點采樣一次，最終可獲得具有單個OAM態的干涉圖樣。具體來講，若此新型光源輸出脈沖的拓撲荷數在±2q間切換時，則在其與另一光頻梳拍頻時，獲得的每一個干涉圖上的數據點都含有此脈沖的拓撲荷數的信息，但此信息+2q、?2q間周期性出現，我們將具有相同拓撲荷數的數據點提取出來，對其進行傅立葉變換等數學分析來獲得其OAM頻譜，便可表征其具體的拓撲荷數值。

5 結束語

本文總結了基于光頻梳相干合成的新型光源的產生、表征及其應用方面的研究進展。此新型光源的脈沖偏振、軌道角動量、光場強度分布的調制頻率可達射頻波段，且具有調制頻率可控性、穩定性和任意性等特點，為先進的高精度、高時間分辨率、高信噪比的光譜學及光譜儀，如反射吸收光譜、圓二色譜儀等，以及新型高分辨率的顯微鏡及成像技術和儀器等提供了新的技術手段。未來該技術可進一步用于材料和光電器件的光譜表征，尤其是對光偏振或軌道角動量敏感的材料體系的特殊量子自由度如自旋、能谷、手性、光學各向異性等的表征。這些材料包括但不限于拓撲半金屬和二維層狀材料，如黑磷、過渡族金屬二硫化物等。另一方面，該技術也可用于物質的全光學操控，利用此方法可設計各種新型光鑷，如利用此飛秒渦旋光設計具有特殊非線性特性的鑷子操縱光學瑞利粒子，以及探索與軌道角動量有關的新型非線性光學現象等，有望為后續光與物質相互作用研究領域提供一種全新的思路。