內蒙古西烏旗地區下二疊統壽山溝組泥頁巖有機地球化學特征
——以MXD1井為例

崔新宇 , 施立志, 張永生, 張曉凱, 汪 彪 , 羅立艷

1)中國地質科學院, 北京 100037; 2)中國地質大學(北京), 北京 100083;3)中國石油集團東方地球物理勘探有限責任公司華北物探處2150地震隊, 河北任丘 062552

長期以來, 興蒙構造帶的石炭—二疊系被認為是陸殼的變質基底, 不具備生烴潛力, 因此對該層系的研究較少(張永生等, 2011; 韓春元等, 2011; 陳樹旺等, 2013)。然而近些年開展的石炭系—二疊系基礎地質調查研究表明, 興蒙構造帶的石炭—二疊系地層并沒有經歷大規模區域變質, 并且在二疊系壽山溝組、哲斯組、林西組等多套地層中發現厚層暗色泥頁巖, 具有較好的生烴潛力和生儲蓋組合,有望成為繼中生代侏羅—白堊系之后的北方油氣戰略勘探區的接替新層系(張興洲等, 2008; 任收麥等,2013; 公繁浩等, 2013; 盧進才等, 2018)。

西烏旗地區位于二連盆地的壽山溝組沉積中心區域, 下二疊統壽山溝組暗色泥頁巖層厚度巨大、分布廣泛, 對平面上壽山溝組露頭的有機巖石學方面的研究表明, 該組具有較好的油氣勘探前景(李海華等, 2010; 陳樹旺等, 2013; 任收麥等,2013)。為了探明二連盆地壽山溝組的潛在油氣規模,在北方新區、新層系的油氣勘探中取得突破, 中國地質科學院礦產資源研究所在西烏旗地區鉆探了MXD1井(施立志等, 2020)。該井鉆遇壽山溝組二段的巨厚黑色泥頁巖, 累計視厚度達 998 m, 有效烴源巖有機碳含量達到 0.4%～1.05%, 成熟度高, 有3段明顯氣測異常, 經過對烴源巖生烴潛力的初步評價, 認為該層段具有較好的生氣條件(施立志等,2020)。

而前人研究主要關注地表露頭上壽山溝組泥頁巖的生烴潛力, 對于該段的有機地球化學特征研究程度較低, 并且平面上的烴源巖容易受到風化或污染, 可能會使分析結果等受到影響。因此本文在MXD1井對壽山溝組二段的深灰色至灰黑色泥頁巖樣品進行了系統的采樣, 進行了有機地球化學分析,對烴源巖的沉積環境、母質來源、有機質類型等方面特征進行了探究, 并進一步探究了壽山溝組二段泥頁巖的生烴潛力。這為二連盆地的新層系油氣勘探提供了一些有機地球化學方面的依據, 對于興蒙構造帶石炭二疊系的油氣勘探工作也有一定的參考價值。

1 地質背景

MXD1井處于二連盆地東部的布冷烏拉向斜中,為一套軸向為北東東—南西西的復式向斜(施立志等, 2020)。二連盆地位于興蒙構造帶東段, 總面積約 10×104km2, 大地構造環境屬于寶力道島弧(圖1)(Xiao et al., 2003; 潘曉明, 2018)。研究區所出露地層的時代主要為晚古生代中期到中生代晚期(圖2), 構造地層格架受到北部的賀根山斷裂帶和錫林浩特陸塊北緣控制, 呈條帶狀北東向展布。研究區地層(圖 2)自下而上為石炭—二疊系的阿木山組(CPa)、本巴圖組(CPb); 二疊系壽山溝組(P1ss)、大石寨組(P2ds)、哲斯組(P2zs); 侏羅系紅旗組(J1h)、白音高老組(J3b); 白堊系梅勒圖組(K1m)。

圖1 研究區大地構造背景示意圖(據Xiao, 2003修改)Fig.1 Schematic map of the geotectonic background of the study area (modified after Xiao, 2003)

二疊系壽山溝組廣泛分布于西烏旗等地(韓春元等, 2011), 總體上是一套巨厚的淺海-半深海相泥頁巖, 出露面積約 460 km2, 北東向展布, 與下伏的本巴圖組、阿木山組和上覆的大石寨組均為平行不整合關系(圖2)。壽山溝組組可以分為兩段: 一段(P1ss1)是海相低位體系域, 主體為灰黃色-灰黑色粗碎屑巖;二段(P1ss2)是海進-海退體系域, 主體為黑色泥巖和粉砂巖(宋鵬, 2014)。該組含有大量海相動物化石,包括 Retichlaria(網格貝)、Brachythyris(腕孔貝)、Rhombotrypella(擬菱穴苔蘚蟲)、Fenestella(窗格苔蘚蟲)、Stenopora(窄管苔蘚蟲)、Calamites(盧木)、Rhipidomella(扇房貝)以及珊瑚、海百合、螺等(鮑慶中等, 2006; 高小躍, 2009; 宋鵬, 2014)。鄭月娟等(2018)通過碎屑鋯石U-Pb測年, 得到西烏旗壽山溝組的沉積下限為～289 Ma, 相當于早二疊世Artinskian期; 侵入壽山溝組的前進場和達青二長花崗巖的巖漿鋯石年齡限定壽山溝組沉積上限為～280 Ma, 據此可以確定壽山溝組的主體沉積年代為早二疊世Artinskian期至Sakmarian晚期(張曉飛等, 2018)。

圖2 研究區地層分布圖Fig.2 Stratigraphic distribution map of the study area

MXD1井僅鉆遇第四系松散沉積物和下二疊統壽山溝組二段, 該段主要為夾少量灰巖透鏡體的深灰色泥頁巖, 底部含有一層安山巖夾層, 沉積相為半深海相。

2 樣品與分析

本文中所選樣品均采于MXD1井, 為西烏旗地區上二疊統壽山溝組二段的泥頁巖, 巖芯深度范圍為302～1200 m。MXD1井壽山溝組二段泥頁巖的總體特點為顏色較深, 粒度細, 節理裂隙較發育, 在節理裂隙中常含有鈣質或硅質脈體。泥巖中常見粉砂質薄紋層, 其中偶爾可見細粒黃鐵礦, 在 500 m處可見少量瀝青質滲出, 少數層段有輕微的板巖化,板理面為黑色、玻璃光澤, 表面有薄片狀的白云母或黃鐵礦。

本文所采的樣品均為黑色-深灰色泥巖或頁巖,有輕微的板巖化, 裂隙較發育, 通常有少量鈣質或硅質脈體沿裂隙或順層侵位(圖3)。本文針對MXD1井巖芯樣品進行了總有機碳、鏡質體反射率、飽和烴和芳烴氣相色譜—質譜的分析測試工作。總有機碳檢測在溫度21℃、濕度 72%RH環境下進行, 檢測設備及編號為CS—230碳硫分析儀617-100-800,檢測依據為GB /T 19145—2003《沉積巖中總有機碳的測定》。鏡質體反射率檢測在23℃、濕度 50%RH環境下進行, 檢測設備及編號為 Zeiss Axio Scope.A1/J&M MSP 200, 檢測依據為 SY/T 5124—2012《沉積巖中鏡質體反射率測定方法》。飽和烴和芳烴氣相色譜—質譜檢測在21℃、濕度72%RH環境下進行, 檢測設備為 HP6890N GC/5975I MSD,編號 US10615059/US61633045, 檢測依據為GB/T 18606—2001。

圖3 MXD1井壽山溝組泥頁巖巖芯照片Fig.3 Photos of mudstone-shale core samples from Shoushangou Formation

3 有機地球化學特征

3.1 有機母質來源

本文使用正構烷烴、萜烷和甾烷系列化合物的分布特征作為生物標志物對壽山溝組二段有機質來源進行判斷。整體上看, 各泥頁巖樣品沒有發現明顯的生物降解痕跡, 正構烷烴比較完整, 并且在色譜-質譜圖中均能識別出豐富的姥鮫烷和植烷、甾烷和萜烷等, 說明烴源巖中的有機質沒有遭受強烈的生物降解作用, 可以使用生物標志物來對烴源巖的沉積環境進行分析和判斷(李文奇等, 2020; 盧雙舫,2008)。而MXD1井泥頁巖樣品的鏡質體反射率Ro為 2.06%～3.89%, 成熟度為高成熟-過成熟, 殘余有機碳含量較低, 為 0.10%～0.85%, 樣品中的飽和烴系列化合物如正構烷烴、甾烷、萜烷的相對含量受到一定的巖石熱演化的影響, 僅能定性的對古沉積環境和有機質類型進行判斷。

正構烷烴記錄了烴源巖中有機質的母質類型、來源、沉積環境、風化程度等重要信息, 是判斷有機質來源的重要手段(李文奇等, 2020)。其中藻類和細菌對于正構烷烴的貢獻具有奇偶優勢不明顯、碳數較少(主要是 nC15～nC21)的特征, 并且藻類的貢獻通常以C15或C17為主峰; 而陸源植物在正構烷烴譜圖中的特點是碳數較多, 以nC23～nC35為主, 在一般還原條件下具有奇碳優勢, 在強還原條件下具有偶數碳優勢(盧雙舫, 2008)。

壽山溝組二段泥頁巖具有非常相近的正構烷烴色譜參數與分布特征。通過 m/z=85色譜圖可知(圖 4), 正構烷烴系列化合物以單峰型前峰態為主,偶爾可見雙峰型前峰態, 峰型完整, 碳數范圍C12～C65, 主峰碳分布范圍為C16～C23, 大多數為C17,中低碳數正構烷烴沒有明顯的奇偶優勢, C23以上的奇偶優勢較明顯; C21－/C22+值為 0.95～8.45, 平均3.29; C21+22/C28+29值為 2.47～18.81, 平均值為 7.38,輕碳優勢非常明顯; 指標 Pr/nC17、Ph/nC18對生物降解、沉積環境的氧化還原性、成熟度特征均有反映, Pr/nC17值為0.29～0.82, 平均0.51, Ph/nC18值為0.28～1.05, 平均0.57(表1), 這些指標暗示了壽山溝組二段泥頁巖的有機母質可能以海藻、水生浮游生物等為主, 有少量陸源有機質的加入(楊云飛,2018)。經過 Ph/nC18-Pr/nC17投圖(圖 5)可以得知, 壽山溝組泥頁巖有機質類型以 II1型為主, 含有少量I型, 為海相沉積(張磊和張敏, 2009; 王志峰和包建平, 2017)。

圖4 MXD1井暗色泥巖樣品正構烷烴特征圖Fig.4 Normal alkane characteristics of dark mudstone in Shoushanggou Formation, Well MXD1

表1 MXD1井壽山溝組暗色泥巖正構烷烴參數表Table 1 Normal alkane parameters of dark mudstone of Shoushangou Formation in Well MXD1

圖5 MXD1井暗色泥巖Ph/nC18-Pr/nC17圖Fig.5 Ph/nC18-Pr/nC17 of dark mudstone in Well MXD1

壽山溝組二段烴源巖的碳優勢指數(CPI)為1.20～1.49, 平均 1.32, 這表明 C23以上的正構烷烴具有明顯的奇數碳優勢, 體現了研究區壽山溝組二段泥頁巖具有明顯的陸源有機質的貢獻, 有機質來源為海陸混源, 并且該段的沉積環境為一般的還原環境, 符合海相環境特征(張磊和張敏, 2009)。

甾烷化合物主要來源于真核生物的甾醇, 是判斷烴源巖母質生源的重要生物標志物。在生烴過程中, 生物體中的 C27-C28-C29正常甾醇會分別轉化為ααα(20R)C27-C28-C29規則甾烷。其中, C29正常甾醇主要來源于陸生高等植物, 而 C27正常甾醇主要來源于水生浮游生物和藻類。因此烴源巖中ααα(20R)C27-C28-C29甾烷的相對含量有效的體現了有機質母質中陸源高等植物和水生生物的相對比例, 進而可以反映烴源巖的形成環境(盧雙舫,2008)。

MXD1井壽山溝組二段的甾烷化合物分布特征相似, 以C27、C28、C29規則甾烷、孕甾烷、升孕甾烷和重排甾烷為主。(孕甾烷+升孕甾烷)/ααα(20R)C29為 0.29～1.30, 平均 0.82, 規則甾烷呈正的“L型”分布(圖6), ααα(20R)C27甾烷含量最高, 占 30.66%～44.19%, ααα(20R)C28含量最低,占 29.09%～34.05%, ααα(20R)C29含量 26.73%～37.89%, 指示低等水生生物的貢獻較多。并且ααα(20R)C27-C28-C29-MAS甾烷相對含量三角圖(圖7)顯示MXD1井烴源巖的有機質類為II型, 有機質母質來源具有低等水生生物和陸源高等植物的雙重貢獻, 以低等水生浮游生物為優勢生源。

圖6 MXD1井壽山溝組二段不同深度甾烷(m/z=217)質譜圖Fig.6 Sterane (MZ =217) mass spectrometry at different depths in the 2nd member of Shoushangou Formation, Well MXD1

圖7 西烏旗MXD1井壽山溝組二段(ααα20R)C27-C28-C29甾烷圖解Fig.7 Illustration of C27-C28-C29 sterane in the second member of Shoushangou Formation, Well MXD1

MXD1井壽山溝組二段烴源巖樣品的萜烷組成特征也十分相似(圖 8), 表明烴源巖的有機質母質來源比較一致。泥頁巖樣品的三環萜烷豐度較高,三環萜烷/17α-藿烷為 1.29～4.16, 平均 2.42(表 3),反映藻類對生源的主要貢獻特征(Peter et al., 2005;李文奇等, 2020; 王強等, 2014)。

圖8 MXD1井壽山溝組暗色泥巖萜烷特征Fig.8 Terpane characteristics of dark mudstone in Shoushangou Formation, Well MXD1

通過芳烴色譜-質譜分析, 可知壽山溝組二段泥頁巖中的芳烴化合物以萘、菲、二苯并呋喃、芴、TA、聯苯、三芳甾、二苯并噻吩、芘、?為主。泥頁巖樣品中的熒蒽、苯并熒蒽、芘等稠環芳烴類化合物表明壽山溝組二段泥頁巖的有機質母質來源也具有一定的高等植物的貢獻。

綜合以上生物標志物的組合, 可以判斷 MXD1井壽山溝組二段烴源巖為海相、還原環境, 有機質來源以水生藻類與浮游生物為主, 并有一定的陸源植物貢獻, 母質類型為II型。

3.2 有機母質形成環境

伽馬蠟烷抗生物降解能力強, 主要來源于一種僅生活在分層水體環境的喜鹽微生物纖毛蟲, 是指示母巖沉積成巖過程中水體鹽度和水體分層情況的重要標志物(張立平等, 1999)。本文中烴源巖中的伽馬蠟烷含量中等, 伽馬蠟烷/C30藿烷的值為0.12～0.26, 平均 0.17, 反映了壽山溝組二段的沉積環境中水體鹽度較高。

Pr/Ph是判識烴源巖母質沉積成巖過程中氧化還原環境的重要指標, 目前普遍認為, Pr/Ph＜0.5為強還原性膏鹽環境, Pr/Ph為 0.5～1時為還原環境,Pr/Ph＞2為偏氧化環境。壽山溝組二段泥頁巖有機質Pr/Ph值為0.43～0.72, 平均值0.58(表2), 植烷占明顯優勢, 指示沉積環境Eh較低, 為還原環境。

表2 MXD1井壽山溝組二段暗色泥巖萜烷特征參數表Table 2 Terpane characteristic parameters of dark mudstone of the second member of Shoushangou Formation, Well MXD1

表3 三甲基萘成熟度參數Table 3 Trimethylnaphthalene maturity parameters

前人在區域上壽山溝組二段發現了大量海相動物化石如苔蘚蟲、腕足類、珊瑚、海百合、螺等,有力的證明了壽山溝組二段為海相。其中苔蘚蟲類包括 Prismopora sp.(菱孔苔蘚蟲屬)、Stenopora sp.(窄管苔蘚蟲屬)、Rhombotrypella(擬菱穴苔蘚蟲)、Fenestella(窗格苔蘚蟲)、Cancrinilla、koninckiana等; 腕足類包括 Retichlaria(網格貝)、Brachythyris(腕孔貝)、Rhipidomella(扇房貝)(鮑慶中等, 2006; 高小躍, 2009; 宋鵬, 2014)。

樣品的伽馬蠟烷/C30藿烷的值較高, Pr/Ph值較低, 生物標志物具有海相特征, 印證了前人對壽山溝組二段沉積環境為海相的判斷, 得到了有機母質沉積環境為海相、還原環境的結論。

3.3 有機質成熟度特征

芳烴系列化合物中的三甲基萘在反映Ro＞1.0%的高成熟度烴源巖的成熟度方面具有明顯優勢。在熱演化過程中, 1,3,5-三甲基萘和 1,4,6-三甲基萘會發生重排作用逐漸減少, 而穩定的 2,3,6-三甲基萘和 1,3,7-三甲基萘的含量幾乎不變。因此三甲基萘參數 TMNr1、TMNr2會隨著熱演化程度的增加而不斷增大, 與Ro成正相關關系(趙文等, 2016; 陳治軍等, 2020)(圖 9)。MXD1井壽山溝組二段樣品的TMNr1為0.75～2.66, 平均1.76; TMNr2為0.59～1.37,平均1.07(表4), 對應的成熟度均為成熟-過成熟。

表4 MXD1井壽山溝組二段成熟度參數匯總表Table 4 Summary of maturity parameters for the 2nd member of Shoushangou Formation, Well MXD1

圖9 甾烷異構化特征成熟度判別圖Fig.9 Discriminant diagram of sterane isomerization characteristic maturity

藿烷的異構化特征也是反映成熟度的重要指標。隨著成熟度的升高, βα構型的莫烷會向著αβ構型藿烷轉化, 藿烷側鏈上的的R構型會向S構型轉化, Tm會比Ts更快的降解(Peter et al., 2005)。MXD1井壽山溝組二段泥頁巖的 βαC30莫烷/αβC30藿烷值為 0.125～0.194,平均0.146; C31升藿烷22S/(22S+22R)比值為 0.575～0.603, 平均 0.587;Ts/Tm為0.929～1.483, 平均1.112, 指示壽山溝組二段有機質的成熟度較高。

C29甾烷異構化特征也是衡量有機質成熟度的重要指標。C29甾烷的αββ/(ααα+αββ)值 為0.355～0.421, 平均0.376; C29甾烷的 20S/(20S+20R)為0.314～0.398, 平均0.362 (圖10)。而三芳甾是甾烷熱解的最后階段產物, 對高成熟度烴源巖的成熟度反映較好(Mackenzieas et al., 1981; 常象春,2017)。MXD1井壽山溝組二段烴源巖的TAS(20S)C26/C28比值較高,為0.206～3.195;TAS(20R)C27/C28比值較高, 范圍 1.050～3.052, 表明烴源巖成熟度較高。

MXD1井壽山溝組二段泥頁巖的正構烷烴奇偶優勢指數(OEP)為 0.86～1.17, 平均 1.03(表 4), 反映烴源巖有機質成熟度較高。

菲系列化合物對于成熟度較高的烴源巖的成熟度判斷也具有優勢。菲系列化合物在中低成熟階段的化學反應主要為重排作用, 到了高成熟度階段則以去甲基作用為主要化學反應, 各類甲基菲轉化為菲(盧雙舫, 2008; 王保忠等, 2019; Zhu et al.,2019)。壽山溝組烴源巖菲含量高, 菲/菲系列為8.0%～52.9%, 平均為 26.6%; 表示巖石熱演化程度較高, 以去甲基作用為主要化學反應; Rc范圍1.80～2.17, 平均值2.03, 也反映了較高的成熟度。

因此, 根據烴源巖樣本中的甲基萘、正構烷烴、藿烷系列化合物、甾烷系列化合物、三芳甾、菲系列化合物等生物標志物特征均可以得到 MXD1井壽山溝組二段樣品的成熟度很高。

4 生烴潛力分析

總有機質含量和成熟度是評價烴源巖生烴潛力的關鍵指標。有機碳含量和鏡質體反射率對總有機質含量和成熟度的反映具有重要意義。MXD1井上二疊統壽山溝組二段樣品總有機碳含量(TOC)的檢測結果為 0.10%～0.85%, 平均 0.30%。鏡質體反射率(Ro)較高, 為 2.06%～3.89%, 平均 2.93%, 反映有機質成熟度為成熟-過成熟(圖10)。

圖10 MXD1井綜合柱狀圖Fig.10 Composite columnar section of Well MXD1

而對于高成熟度的海相烴源巖, 有機碳在生烴期間大量消耗, 因此測得的總有機碳豐度值遠低于原始的總有機碳豐度, 容易低估烴源巖的生烴潛力。在熱解過程中, 生烴母質的降解生烴和熱蒸發作用會導致最高峰溫(Tmax)、氯仿瀝青“A”、生烴潛量(S1+S2)等指標失效。因此在高成熟度海相烴源巖的生烴潛力評價過程中, 需要結合成熟度和有機質類型, 對原始總有機碳含量進行恢復, 才能得到客觀、合理的評價結果(秦建中等, 2007; 夏新宇等,1998; 佩波, 2002)。

壽山溝組二段泥頁巖氫指數(HI)很低, 為2～23 mg/g; S1+S2值較低, 為 0.02～0.09 mg/g; S2/S1值較低, 平均0.85; 而II1型有機質的原始氫指數很高, 與樣品的測試值相矛盾。而氧化作用和有機質的熱解都可能導致氫指數降低。樣品的姥植比、伽馬蠟烷值等生物標志物特征表明生烴母質的沉積-埋藏環境是還原性的, 可以排除氧化作用對氫指數的影響, 因此可以判斷導致樣品氫指數降低的原因是有機質的熱解。有機質的熱解過程會導致總有機碳豐度的降低, 需要恢復而MXD1井的樣品的原始總有機碳值才能合理地對壽山溝組二段的生烴潛力進行評價。

有機質豐度的恢復有兩類方法, 一類是實驗法,通過對低成熟的同類型烴源巖進行加熱, 模擬生烴過程, 得到各階段的生烴量, 從而換算出有機質恢復系數。壽山溝組二段烴源巖樣品成熟度均較高,無法通過實驗法換算有機碳恢復系數。因此本文采用理論計算和類比的方式得到烴源巖的有機碳恢復系數(夏新宇等, 1998; Lu et al., 2019)。MXD1井泥頁巖中的有機質類型為II1型, 形成和保存環境為穩定的還原環境, 具備生烴-排烴條件, 因此能夠通過理論計算的方式恢復其原始有機碳含量。

通過理論計算的方式, 夏新宇等(1998)建立了不同類型烴源巖的恢復系數標準, 其中高成熟-過成熟的 II1型有機質的恢復系數為 1.72～1.85。取最低值1.72, 算得MXD1井樣品的“原始有機碳”含量為0.17%～1.46%, 平均值為0.51%。

根據海相 II1型烴源巖總有機碳含量劃分標準,TOC小于0.3%的為非烴源巖, 0.3%～0.5%的為差烴源巖, 0.5%～1%為中等烴源巖, 1.0%～1.8%為好烴源巖(佩波, 2002; 陳安定, 2005; 劉華等, 2006), 根據該標準, MXD1井的烴源巖總體上可達到中等烴源巖的水平。720 m以下的平均原始有機碳含量平均值可以達到0.54%, 為中等烴源巖; 在1050 m附近有少量好烴源巖; 720 m以上為差烴源巖。因此綜合評價認為 MXD1井所在區域壽山溝組二段不同深度泥頁巖樣品有機質豐度為中等, 具備一定的油氣勘探潛力。

5 結論

(1)本文通過正構烷烴、甾烷和萜烷參數對MXD1井沉積環境和有機質類型進行了定性判斷。規則甾烷相對含量、碳優勢指數(CPI)值、三環萜烷/17α-藿烷值特征表明, 該段的沉積環境為咸水、還原環境, 生源以水生藻類與浮游生物為主, 并有一定的陸源植物貢獻, 印證了該段為海相沉積環境的判斷。并且正構烷烴的峰型峰態、Pr/nC17值與Ph/nC18值相對關系和規則甾烷相對含量共同表明有機質類型主要為II型。

(2)芳烴中三甲基萘、菲、三芳甾特征和飽和烴中藿烷、甾烷、正構烷烴的分布特征和指標共同表明烴源巖成熟度高, 鏡質體反射率Ro平均為2.93%,可以判斷有機質成熟度為高成熟-過成熟, 有利于天然氣的形成。

(3)樣品殘余有機碳含量為0.10%～0.85%, 經過原始有機碳恢復可以得到原始總有機碳含量為0.17%～1.46%, 表明 MXD1井壽山溝組二段的部分泥頁巖層段可達到中等到較好烴源巖的水平。綜合評價認為內蒙古西烏旗地區壽山溝組二段烴源巖具有中等的生烴潛力。

Acknowledgements:

This study was supported by China Geological Survey (No.DD20190099), and National Natural Science Foundation of China (No.41572098).