頁巖氣藏超壓演化過程：來自四川盆地南部五峰組—龍馬溪組裂縫流體包裹體的證據

劉冬冬 郭 靖 潘占昆,3 杜 威 趙福平 陳 祎 石富倫 宋 巖 姜振學

1.中國石油大學（北京）油氣資源與探測國家重點實驗室 2. 中國石油長慶油田公司第十采油廠

3.中國石油長慶油田公司第四采氣廠 4. 貴州省油氣勘查開發工程研究院

0 引言

氣藏超壓是指氣藏中地層孔隙壓力高于靜水壓力的現象[1]，世界上大部分含油氣盆地都存在著超壓現象。在我國頁巖氣勘探開發過程中，同樣發現了多個頁巖氣藏存在著超壓現象，如長寧、涪陵和威遠頁巖氣田部分井位壓力系數分別達2.03、1.74和1.94[2-3]。現有的勘探實踐表明，頁巖的含氣量與氣藏超壓程度具有良好的正相關關系[4-5]。由于有機質孔隙剛性較差，在孔隙壓力下降時更容易被壓縮導致游離氣散失。超壓頁巖氣藏有利于有機質孔隙的保持，從而使得頁巖氣（尤其是游離氣）更容易保存。因此，頁巖氣藏超壓是頁巖氣富集的關鍵指標[6-8]，探究其成因機理對于頁巖氣成藏研究具有重要的意義。

前人的研究成果表明，頁巖氣藏的超壓成因主要包括兩種[9]：一種是不平衡壓實和構造應力等造成的超壓[10-13]；另一種則是孔隙流體體積變化造成的超壓，包括地層水熱膨脹、烴類氣體熱裂解以及黏土礦物脫水等超壓因素[14-18]。然而，關于頁巖氣藏壓力演化與其成藏過程的關系尚未被揭示。

為此，筆者以四川盆地南部（以下簡稱川南地區）典型超壓頁巖氣井為研究對象，通過對典型井上奧陶統五峰組（O3w）—下志留統龍馬溪組（S1l）頁巖裂縫復合脈體進行薄片分析和陰極發光掃描電鏡觀察，明確不同目的層段裂縫脈體中礦物的膠結期次，通過對不同期次裂縫膠結物中甲烷包裹體和共生的鹽水包裹體進行測溫和激光拉曼分析，結合埋藏史—地熱史，分析了不同期次裂縫開啟時間及其與頁巖氣成藏過程的匹配關系，以期揭示該區五峰組—龍馬溪組頁巖氣藏超壓的形成機制與演化過程。

1 地質背景

川南地區位于上揚子板塊中南部，構造上包含川西南低平褶皺帶以及川南低陡褶皺帶。其中川西南低平褶皺帶構造強度弱于川南低陡褶皺帶，因此川南低陡褶皺帶多發育褶皺構造和斷層，以長條帶狀為主。川西南低平褶皺帶受構造影響較小，區內構造平緩，斷層相對較少，發育大面積的構造穩定區[19-22]（圖1）。

川南地區在震旦紀早期晉寧運動作用下形成穩定的結晶基底，受加里東運動和海西運動的影響，整體隆升導致地層抬升接受剝蝕，泥盆系、石炭系和部分志留系受構造隆升作用剝蝕缺失。印支期晚期進入前陸盆地演化階段，早燕山期構造運動相對比較強烈，形成了華鎣山斷裂帶并伴隨局部隆起，導致川南低陡褶皺帶整體小幅抬升。喜馬拉雅期（第四紀）構造運動造成川南地區地層普遍大幅抬升，在喜馬拉雅運動影響下，缺失古近系和新近系[23-24]。

五峰組—龍馬溪組海相頁巖是川南地區頁巖氣勘探開發的主要目的層，主要發育黑色含筆石頁巖，向上砂質含量增多，出現深灰色泥巖及粉砂巖條帶，自下而上構成變粗沉積序列[25]。現今川南地區五峰組底界頁巖埋深介于2 000～4 500 m，最大埋深約為7 000 m[5]，綜合地溫梯度（2.6～3.0 ℃/km）和埋深影響，地層溫度約為90 ℃，地層壓力系數在各個井位之間存在差異，其中川南低陡褶皺帶瀘州地區典型井H202井壓力系數介于1.70～1.90，而川西南低平褶皺帶威遠地區Z204井壓力系數介于1.40～1.70[2]。氣藏氣體組成以甲烷為主，含量超過90%[26-27]。

2 樣品分析與研究方法

筆者選取瀘州地區H202井和威遠地區Z204井為研究對象（圖2），對五峰組和龍馬溪組底部（龍一1亞段1—4層）共8塊頁巖裂縫脈體樣品開展了相關研究，具體采樣信息表1所示。

表1 頁巖樣品信息表

樣品分析首先對頁巖裂縫脈體樣品開展偏光顯微鏡觀察，明確裂縫脈體礦物類型，然后對裂縫脈體樣品開展陰極發光掃描電鏡觀察能譜分析，分析脈體礦物交切關系。然后選取典型裂縫復合脈體樣品進行流體包裹體顯微測溫和激光拉曼光譜分析，明確裂縫復合脈體不同礦物中賦存的包裹體類型、分布特征及相態等，分析烴類包裹體的成分以及拉曼峰值信息，通過甲烷拉曼散射峰信息計算單個甲烷包裹體密度[28]，根據甲烷包裹體密度、共生鹽水包裹體的均一溫度和甲烷的超臨界狀態方程，恢復裂縫復合脈體不同充填期次的成巖礦物中甲烷包裹體的捕獲壓力[28-30]。

3 測試結果

3.1 裂縫脈體膠結物充填特征

研究區頁巖樣品的裂縫多為兩期復合脈體充填，其中脈體礦物成分主要為方解石和石英，脈體中兩種礦物之間的接觸關系復雜。薄片和陰極發光掃描電鏡觀察表明，H202井龍馬溪組頁巖裂縫脈體礦物為方解石和石英（圖3-a～c）。利用能譜分析可以識別礦物成分，其中石英礦物以Si、O元素為主，方解石礦物以C、O、Ca元素為主（圖3-d～f）。偏光鏡下觀察石英脈體呈無色透明，陰極發光鏡下為藍紫色—橙紅色，石英主要出現在裂縫壁，厚度較薄，且可見“石英橋”現象（圖3-c），表明石英是早期膠結的產物，后期方解石充填時未完全切穿早期裂縫壁中膠結的石英礦物。方解石脈體較發育，礦物顆粒完整且相對較大，充填在裂縫主要空間內，陰極發光下為橘紅色（圖3-c），完整的顆粒形態指示方解石是后期膠結的產物。Z204井龍馬溪組頁巖裂縫脈體礦物發育方解石和石英（圖3-g～i）。與H202井不同，Z204井頁巖裂縫脈體中的方解石主要生長在裂縫內壁兩側，礦物顆粒不完整（圖3-g～i），陰極發光下為橘紅色（圖3-i）。石英主要充填在裂縫中部，礦物顆粒較大，單偏光下無色透明，陰極發光下為深棕色（圖3-i）。能譜分析表明頁巖黏土礦物以Si、Al、O、C、元素為主，石英礦物以Si、O元素為主，方解石礦物以C、O、Ca元素為主（圖3-j～l）。礦物顆粒形態和膠結關系表明，Z204井頁巖裂縫脈體方解石為早期膠結的產物，石英為后期膠結的產物。

3.2 流體包裹體顯微與溫度特征

薄片觀察顯示，五峰組—龍馬溪組頁巖裂縫脈體樣品中均存在大量兩相鹽水包裹體和甲烷包裹體，其中甲烷包裹體在石英和大顆粒方解石中普遍存在（圖4-a、b），鹽水包裹體多以共生的方式存在于甲烷包裹體附近（圖4-c～f），這種復雜多相態流體的存在，表明捕獲時為多相不混溶狀態體系。因此可用與甲烷包裹體共生的兩相鹽水包裹體的均一溫度代表其捕獲溫度[30-31]。

石英脈體中兩相鹽水包裹體和單相甲烷包裹體在脈體中形態各異。兩相鹽水包裹體形態大小差異較大，鏡下觀察主要為無色透明，常與甲烷包裹體 伴生（圖4-c～f）。瀝青包裹體在單偏光鏡下顯示為黑色不透明狀（圖4-c、e）。方解石脈體中也可以發現共生的兩相鹽水包裹體和甲烷包裹體，不過多出現在大顆粒方解石中，對比石英脈體可以發現方解石脈體中流體包裹體數量較少。

復合脈體鹽水包裹體顯微測溫結果（表2）顯示，H202井石英脈體中包裹體均一溫度介于163～221℃，方解石中包裹體均一溫度介于152～253 ℃。Z204井石英脈體中包裹體均一溫度介于142～196℃，方解石中包裹體均一溫度介于147～172 ℃。

表2 研究區頁巖裂縫脈體中甲烷包裹體特征數據統計表

3.3 甲烷包裹體激光拉曼光譜與捕獲壓力特征

激光拉曼光譜圖像中拉曼峰值以及拉曼峰強度可用于分析宿主礦物及流體包裹體成分[30-31]，因此利用100～4 200 cm－1掃描范圍的拉曼光譜儀對裂縫脈體礦物中純甲烷包裹體進行拉曼光譜分析，然后通過氖燈對甲烷包裹體校正后進行2 750～3 050 cm－1單窗口數據采集，利用Lin等[29]有關真實拉曼散射峰與實測拉曼峰之間的關系式對甲烷包裹體真實拉曼峰進行計算。根據Lu等[28]有關甲烷包裹體真實拉曼散射峰與甲烷包裹體密度之間的關系式獲得川南地區五峰組—龍馬溪組黑色頁巖復合脈體中甲烷包裹體密度介于0.257～0.297 g/cm3（圖5），相比甲烷臨界密度值0.162 g/cm3，研究區甲烷包裹體均屬于超臨界高密度甲烷包裹體，可使用甲烷的超臨界狀態方程對甲烷包裹體捕獲壓力進行計算，公式如下：

式中Z表示壓縮因子，無量綱；p表示壓力，bar（1 bar＝105Pa）；V表示摩爾體積，dm3/mol；R表示氣體常數，取值8.314(Pa·m3)/(K·mol)；T表示溫度，K；pr、Tr分別表示對比壓力、對比溫度，無量綱；B、C、D、E、F、β、γ等物理量見本文參考文獻[30]。

甲烷包裹體的捕獲溫度可采用共生的兩相鹽水包裹體的均一溫度來代替。捕獲壓力計算結果見表2。研究區頁巖裂縫復合脈體裂縫壁第一期礦物的甲烷包裹體捕獲壓力介于103.06～139.82 MPa，裂縫中部第二期礦物的甲烷包裹體捕獲壓力介于101.32～127.73 MPa。五峰組—龍馬溪組甲烷包裹體捕獲時地層流體處于超壓狀態。

4 五峰組—龍馬溪組頁巖氣藏超壓形成機制與演化過程

4.1 頁巖氣藏超壓形成機制

地層超壓狀態的形成機制有很多種，常見的超壓成因包括：欠壓實作用和流體體積膨脹作用[9]。欠壓實作用常發生地層快速沉積早期，在滲透率較低的厚層泥巖、泥灰巖、頁巖中由于孔隙流體排出時所需毛細管壓力過大，流體無法及時排出，使得流體積聚，從而導致地層超壓。與同深度正常壓實下的沉積物相比，不平衡壓實作用造成的超壓環境會導致沉積物顯示出異常高的孔隙度和較低的測井密度值[32]。流體膨脹作用是指在一定范圍內孔隙流體相對體積的增加[9]，流體膨脹的形成機制有很多種，包括溫度上升導致的流體膨脹，蒙脫石、高嶺石或石膏的脫水作用導致的流體膨脹，生烴過程及烴類裂解產氣過程導致的流體膨脹等[14-18]。

正常壓實上方的不平衡壓實借助測井聲波速度值與密度值的交會圖可以確定不同的超壓形成機制[32-34]（圖6-a）。在欠壓實層段中，巖石的密度較小，聲波時差較大，數據點落在正常壓實曲線上方。頁巖生烴產氣過程中導致孔隙流體壓力上升，會降低垂直方向上地層的有效應力，造成聲波速度出現低值，但是地層密度卻不會有明顯變化，在交會圖上呈現出向下的變化趨勢。而黏土礦物成巖作用或上覆壓力卸載形成的超壓環境，則會顯示出巖石密度隨超壓程度增加而增加的現象，同時聲波速度會略微降低[32-33]。針對研究區五峰組和龍馬溪組底部（龍一1亞段1—4層），對每口井按照一定深度間隔提取了頁巖層段的密度和聲波時差數據，將聲波時差值轉化成為聲波速度值后擬合出了頁巖聲波速度—密度交會曲線圖（圖6-b、c），判斷儲層超壓形成機制。

如圖6-b所示，H202井有部分測井數據落在不平衡壓實區域。H202井沉積時龍一1亞段厚度約為140 m；Z204井受川中古隆起影響龍一1亞段地層厚度約為70 m，快速沉積且巨厚的泥頁巖層容易產生欠壓實作用。現今盆地地層欠壓實造成的超壓僅適應于較年輕的中新生代沉積地層，五峰組—龍馬溪組地層沉積早期具備欠壓實作用發生條件。現今五峰組—龍馬溪組頁巖氣藏的賦存空間主要以有機質孔為主，受埋深和時間影響，在氣藏形成過程中欠壓實作用對孔隙流體壓力影響較小，但仍然在儲層物性差異方面有所體現。圖6中大部分龍一1亞段頁巖密度變化較小，表現出向低聲波速度偏移的特征，五峰組局部也出現相似的特征，說明五峰組—龍馬溪組優質頁巖層段超壓最可能是由于生烴增壓作用導致的。前人研究結果發現，在標準條件下，1體積原油熱裂解可以產生534體積天然氣[33]，滲透率低、連通性差的頁巖會使氣體運移的啟動壓力增大，導致頁巖氣無法排出，從而積聚成藏[34]。由于產氣過程形成的超壓環境，會導致頁巖垂向上的有效應力降低，測井響應上表現為聲波速度值降低，但頁巖密度由于壓實作用的不可逆性而變化很小[35]。

4.2 包裹體捕獲時間與埋藏史—地熱史匹配

為了了解復合脈體膠結物中捕獲的甲烷包裹體時間，利用川南地區盆地模擬的相關成果和地質錄井資料恢復研究區埋藏史—地熱史過程（圖7）。H202井和Z204井頁巖裂縫脈體膠結過程可分為兩期，第一期為裂縫壁膠結，礦物顆粒較小，第二期為裂縫中部充填，礦物顆粒較大。利用甲烷包裹體捕獲溫度匹配熱演化史可以獲得流體包裹體捕獲時間，再根據捕獲時間確定包裹體捕獲時地層埋深，獲得捕獲時地層壓力系數變化情況（表2）。H202井第一期裂縫充填物石英的流體包裹體均一溫度介于163～221 ℃，對應該地區埋藏史—地熱史，可知流體包裹體捕獲時間與主生氣期相近，地層壓力系數介于2.05～2.45，推測第一期裂縫的開啟與液態烴裂解生氣階段孔隙流體壓力上升有關；第二期裂縫充填物方解石的流體包裹體均一溫度介于152～253 ℃，溫度范圍較廣，根據裂縫脈體形成先后順序匹配該地區埋藏史—地熱史圖可知，第二期裂縫充填物捕獲的流體包裹體主要在抬升早期，地層壓力系數介于1.89～2.18。同樣，Z204井第一期裂縫充填物方解石的流體包裹體均一溫度介于147～172 ℃，與主生氣期匹配，地層壓力系數介于2.19～2.50；第二期裂縫充填物石英的流體包裹體均一溫度介于142～196 ℃，與抬升階段地層溫度相匹配，地層壓力系數介于1.92～2.16。

研究區五峰組—龍馬溪組頁巖裂縫脈體中觀察到的鹽水包裹體和甲烷包裹體分布和共生關系表明，包裹體捕獲于飽和甲烷的多相不混溶流體系統，推測在流體包裹體捕獲前后，孔隙流體中充滿了單獨的不混溶相態存在的甲烷，頁巖裂縫第一期包裹體捕獲時的超壓現象與大量出現的甲烷有關，結合頁巖地層的測井響應，證實了地層超壓是液態烴大量裂解產氣造成[36]。早期裂縫開啟過程中由于地層仍在持續埋藏階段，裂縫受到上覆壓力仍較大，故裂縫開啟后開度較小，裂縫充填礦物顆粒較小，頁巖氣發生少量散失，儲層流體壓力有所下降。在裂縫愈合過程中生烴作用繼續進行，流體壓力上升，在地層抬升過程中上覆壓力減小，前期形成的裂縫面為地層薄弱面，裂縫易再次開啟，因此裂縫第二期捕獲包裹體壓力系數相對較小，流體再次侵入形成礦物顆粒較大的第二期充填。

4.3 頁巖氣藏抬升過程中超壓演化模擬

前人研究結果表明，伴隨上覆地層壓力下降，地層水會發生體積膨脹，但是頁巖氣多富集在納米級有機質孔隙中，納米級孔隙中地層水含量很少。因此抬升過程中溫度降低導致的地層水收縮對頁巖氣藏壓力的影響可以忽略[37]。研究區五峰組—龍馬溪組頁巖孔隙結構以納米孔隙為主，構造抬升中頁巖孔隙回彈率不到2%。因此孔隙回彈的影響也可忽略不計[5]。影響頁巖壓力變化的主要因素是溫度和總氣體含量，溫度降低以及氣體含量散失會導致地層壓力降低，同時，由于上覆負荷的卸載，頁巖氣藏的壓力系數將相對增加。由此導致頁巖氣藏在抬升過程中地層壓力和壓力系數變化存在不確定性。

H202井五峰組—龍馬溪組頁巖現今埋深約為4 000 m，根據地溫梯度等相關信息計算地層溫度約為100 ℃，地層壓力介于70～80 MPa，壓力系數介于1.70～1.90[2]，利用甲烷包裹體恢復的捕獲壓力介于113.53～139.82 MPa，壓力系數介于1.89～2.45，捕獲溫度介于152～253 ℃，最大古埋深約為7 000 m。根據超臨界甲烷系統狀態方程計算得到氣體密度介于0.257～0.297 g/cm3。以H202井為例，假定地層最大埋深為7 000 m，初始地層壓力系數為1.89，地層壓力為129.60 MPa，在構造抬升過程中無氣體損失（氣體密度假設恒定為0.284 g/cm3），通過式（1）模擬出的現今地層壓力為100.50 MPa，壓力系數為2.51（圖8）。從模擬結果可以看出儲層在構造抬升過程在未發生頁巖氣散失的情況下，受溫度降低影響地層壓力有所下降，但由于上覆負荷的卸載使得地層壓力系數增加。實際抬升過程中裂縫中部脈體捕獲的甲烷包裹體壓力系數（2.05～2.45）大于現今地層壓力系數（1.70～1.90），表明在抬升過程中裂縫第二次開啟后到現今地層埋深狀態時儲層發生了少量頁巖氣的散失，地層壓力系數略微降低，但地層壓力系數仍保持了較高水平，頁巖氣藏超壓狀態依然存在。

4.4 頁巖氣藏超壓演化過程

H202井和Z204井五峰組—龍馬溪組頁巖的測井響應和流體包裹體分析結果表明，頁巖氣藏超壓環境與生氣過程相關。研究區五峰組—龍馬溪組頁巖經歷了儲層建造階段和儲層改造階段（圖9），早期地層埋藏過程中溫壓逐漸上升，有機質逐漸成熟開始生烴，形成少量有機質孔隙。隨著頁巖進一步埋深，有機質進入高—過成熟階段（Ro＞1.2%），大量液態烴開始發生熱裂解生成大量頁巖氣，形成大量有機質孔隙。由于頁巖自身非常高的封閉啟動壓力[38]，大量頁巖氣積聚無法順利排出，導致孔隙流體壓力迅速上升，形成頁巖氣藏超壓環境。在隨后的頁巖產氣過程中，孔隙流體壓力無法釋放，超過頁巖破裂極限，產生大量微裂縫，造成地層壓力有所下降。地層抬升初期頁巖氣藏處于深埋階段，上覆壓力仍較大，維持了頁巖氣藏的超壓環境，隨著抬升過程的持續，上覆壓力逐漸減小，前期形成的裂縫易再次開啟造成孔隙壓力下降，該過程持續越長對于頁巖氣藏壓力系統破壞越大。川南地區整體抬升時間較晚，抬升幅度較小，有利于超壓的保持。

5 結論

1）川南地區五峰組—龍馬溪組頁巖裂縫脈體主要為方解石和石英充填，根據裂縫中脈體礦物的相對位置可將其分為兩期，第一期充填主要發生在頁巖埋藏過程的液態烴裂解生氣階段，第二期充填發生在頁巖氣藏構造抬升泄壓過程中。

2）川南地區五峰組—龍馬溪組頁巖氣藏超壓形成主要與液態烴裂解產氣過程相關，地層抬升階段初期上覆壓力仍較大，維持了超壓環境，隨著抬升作用的持續進行，頁巖裂縫易再次開啟造成孔隙壓力的下降，該過程持續時間越長，上覆壓力減小的越多，對頁巖氣藏壓力系統破壞越大。