啁啾糾纏光子對的產生與壓縮研究進展

李百宏，趙鵬達，劉仡錕

(西安科技大學 理學院，陜西 西安 710054)

0 引 言

許多非經典的應用要求糾纏光源必須具有超寬帶的頻譜寬度。各種產生這種寬帶糾纏光源的方法已經提出并在實驗上實現[1-6]。另外一種廣泛采用的方法是利用啁啾準相位匹配[7]非線性晶體通過自發參量下轉換(SPDC)過程來產生超寬帶的糾纏光子對。這種光子對被稱為啁啾糾纏光子對(Chirped biphotons)[8-18]。這些光子對能獲得超窄[9-10]的(hong ou mandel，HOM)凹陷(dip)[19]量子干涉結果，在高精度量子相干層析(QOCT)[8]大帶寬量子信息處理[20-21]等領域有重要的應用。然而，由于伴隨著二次相位因子的存在，以這種方式產生的時域光子對波包不是傅里葉變換受限的，因而盡管糾纏光子對的譜很寬，但其關聯時間并不是很短[9]。

為提高啁啾糾纏光子對的時間關聯，很多研究小組已針對這一科學問題展開研究。目前，這方面研究主要由美國斯坦福大學的HARRIS小組及意大利國家計量院BRIDA和俄羅斯莫斯科大學的Shumilkina小組，及日本TAKEUCHI研究小組展開研究。其中，HARRI曾提出一種利用相位補償方案從而滿足傅里葉變換受限，實現了啁啾糾纏光子對的時域壓縮[13-14]。后來，BRIDA等通過利用光纖的色散補償方法實現了啁啾糾纏光子對波包的時域壓縮[16-18]。而日本TAKEUCHI研究小組根據HARRIS相位補償思想利用一個棱鏡對實現了壓縮目標[15]。壓縮后的超短糾纏光子對波包(關聯時間可達飛秒量級)具有極強的時間關聯特性，在量子度量衡[22]、量子平板印刷[23]、非經典光的雙光子吸收[24-25]、量子時鐘同步[26]等領域有潛在的應用價值。

筆者回顧啁啾糾纏光子對的產生和壓縮背景及其相關的理論和實驗研究進展，為相關領域的研究提供指導和參考。

1 啁啾糾纏光子對的產生及其量子特性

1.1 啁啾準相位匹配技術

糾纏光子對通常通過自發參量下轉換(SPDC)過程產生，而此過程只有滿足相位匹配條件時才能有效發生。當不滿足相位匹配條件時，可以通過準相位匹配(quasi phase matching，QPM)技術[7]來彌補。它是通過對非線性介質(晶體)進行周期或非周期電極調制，從而人為修正參與非線性相互作用光波間的相對相位，使其滿足相位匹配，達到增強非線性相互作用效率的一種常用手段。其中被廣泛采用的一種非周期電極調制的準相位匹配方案叫做啁啾準相位匹配(chirped-QPM)[8]，如圖1所示，晶體被分段施加反向電極，上下箭頭表示電極的方向。選擇電極周期Λ(z)使得其對應的空間頻率2π/Λ(z)是線性啁啾的，且使晶體的左端對紅光相位匹配而在右側末端對藍光相位匹配。由于在晶體的不同位置可以同時滿足相位匹配條件，因而可以產生超寬帶的糾纏光子對。

圖1 在啁啾準相位匹配晶體中通過自發參量下轉換產生啁啾糾纏光子對的示意

1.2 產生及其量子特性

考慮光子對是由一泵浦角頻率為ωp的單色光經自發參量下轉換產生而來，相位匹配為Ⅱ型，共線且頻率簡并，信號光s和閑置光i中心頻率均為ω0=ωp/2。描述這一過程的糾纏光子對波函數可以表示為[27]

(1)

式中 Ω為角頻率關于中心頻率ω0的偏移量;|ω〉s(i)為頻率為ω的信號(閑置)光子態。光子對光譜振幅(TPSA)F(Ω)決定了光子對的所有光譜及時間特性，本身無法實驗測量，但其模方給出了光子對頻率譜，可以實驗直接測量得到。糾纏光子對間的關聯特性由Glauber二階關聯函數G2(τ)[28]描述，它可以表示為光子對時域振幅(TPTA)的模方

(2)

式中τ為信號和閑置光子間的相對延遲時間。對一個統計靜止源，G2(τ)僅依賴τ并可以通過基于和頻產生[29]的超快符合探測直接測量得到。其寬度給出了光子對關聯時間即光子對糾纏時間。TPSA可以寫為

(3)

式中 Δk(Ω)=kp-ks-ki為縱向相位失配；kr=ωrn(ωr,T)/C(r=p,s,i)分別為泵浦光，閑置光，信號光場的波矢量；L為非線性晶體的長度；c為真空中的光速。折射率n(ωr,T)可以通過Sellmeier方程計算得到。

現在考慮一個啁啾準相位匹配的非線性晶體。晶體的二階極化率χ(2)是z的函數：χ(2)(z)=χ0eiK(z)z，χ0是一常數。逆光柵矢量K是坐標z的線性函數K(z)=K0-αz，其中，α為啁啾參數，代表線性啁啾的程度。K0滿足條件kp-ks(ω0/2)=ki(ω0/2)-K0=0。TPSA變為

(4)

其中，ζ=z-a，a=Δk(Ω)/2α.可以看到，方程(4)是著名的菲涅耳積分形式。在表示晶體色散關系時只考慮光場的一階近似就足夠了[16]。此時，相位失配能寫為頻率失諧Ω的線性項，即Δk=-ΩD,其中D=(1/us-1/ui)為信號光和閑置光群速度倒數之差。于是，方程(4)變為

F(Ω)∝eiΩ2D2/4α{c(Ω,L)-is(Ω,L)}

(5)

其中

(6)

C和S分別為菲涅耳余弦函數和菲涅耳正弦函數。

基于方程(3)和(5)，光子對光譜強度可以表示為

P(Ω)∝|F(Ω)|2∝c(Ω)2+s(Ω)2

(7)

圖2 不同啁啾參數下光子對光譜隨頻率失諧量Ω的變化L=18 mm;D=1.94×10-13s/mm

啁啾糾纏光子對的產生及其量子特性的實驗是在2008年由NASR等人率先實現的[9]。他們利用波長為406 nm的連續激光泵浦18 mm長的具有啁啾結構的氧化鎂摻雜的化學計量比鉭酸鋰晶體(C-PPSLT)，產生簡并波長為812 nm的糾纏光子對。在不同啁啾參數下利用邁克爾遜干涉儀測量到的干涉圖譜如圖3(a)中α=0.2×10-7μm-2，(c)中α=9.7×10-6μm-2所示。2種情況下對應的干涉圖譜的寬度(FWHM)分別為130和7.87 fs.相應的糾纏光譜分布可以通過所得干涉圖譜的傅里葉變換得到，如圖3(b)所示。在α=9.7×10-6μm-2時，糾纏光譜展寬到300 nm，但其功率(光子流量)也隨之下降，如圖3(d)所示。圖3(e)是他們實驗測量所得HOM干涉的結果?？梢钥吹?，隨著啁啾參數的增加，所得HOM干涉凹陷寬度逐漸減小，最小的凹陷半高全寬僅為7.16 fs，對應在QOCT中的軸向精度為1.1 μm。因此，啁啾參數越大，所得糾纏光譜寬度越大，得到的HOM干涉凹陷寬度就越小。而由于方程(4)中二次相位(啁啾)的存在，理論計算出的二階關聯函數G(2)(τ)卻是很寬的，如圖3(f)所示。

圖3 啁啾糾纏光子對的量子特性(摘自文獻[9])

2 啁啾糾纏光子對的壓縮

2.1 壓縮原理

啁啾參數較大時，光子對光譜被拓寬為近似矩形形狀。方程(5)變為[16]

(8)

基于方程(2)和方程(4)，G2(τ)變為

(9)

式中φ(Ω)=2βΩ2,β=D2/8α。上式出現了一個非線性的二次頻率相位因子(2βΩ2)。由于它的存在，使得光子對時域波包不滿足傅里葉變換受限條件，從而拓寬了糾纏光子對的關聯時間G2(τ)，如圖3(f)所示。這種情況類似于光子對波包在色散介質中傳輸時的擴散[30-31]。因此，光子對糾纏時間不能僅僅通過拓寬光子對光譜的方法來縮短。如果通過某種操作能將方程(8)中的頻率二次相位因子補償或消除掉，就可以將啁啾糾纏光子對的時域波包壓縮到傅里葉變換受限的寬度。這就是啁啾糾纏光子對時域壓縮的基本原理。

2.2 壓縮方法

HARRIS在2007年首次在理論上提出利用附加適當的色散介質的方法實現啁啾糾纏光子對的時域壓縮[13]。2010年，SENSARN等和HARRIS一起在實驗上演示了啁啾糾纏光子對的產生與壓縮的過程[14]。圖4給出了HARRIS提出的啁啾糾纏光子對的產生與壓縮的流程。連續激光泵浦啁啾準相位匹配的非線性晶體產生啁啾糾纏光子對，信號光經過一個壓縮器，閑置光經過一個可變延遲后，兩束光一起進入和頻晶體，和頻產生(SFG)信號即反映信號光與閑置光間的時間關聯信息。實驗裝置如圖5所示。波長為532 nm(Coherent VerdiV10)的連續激光泵浦20 mm長的具有啁啾結構的氧化鎂摻雜的化學計量比鉭酸鋰晶體(SLT，HC Photonics Corp.)，產生與泵浦光共線的糾纏光子對，其偏振方向均沿晶體的非常光方向。經過準直透鏡后，泵浦光和產生的糾纏光通過調節虹膜(Iris)使其經過2.5 mm直徑的光闌。用濾波片(Semrock LP02-568RS-25 and Schott RG695)將多余的泵浦光濾掉。用雙色鏡(Semrock LP02-1064RS-25)將信號光和閑置光分開后，信號光經過一個80 mm長的SF6玻璃引入色散，閑置光經過一個自動門控制的電子掃描可變延遲。兩光子經第二個雙色鏡重新組合在一起，之后聚焦進入1 mm長周期電極的氧化鎂摻雜的鉭酸鋰晶體(PPLN，Thorlabs SHG3-1)晶體產生和頻信號，PPLN晶體的相位匹配溫度為433 K，理論接收帶寬為1 100 cm-1。

圖4 啁啾糾纏光子對的產生和壓縮示意(參見文獻[14])

圖5 啁啾糾纏光子對的產生和壓縮實驗裝置(參見文獻[14])

產生的532 nm和頻光子與糾纏光子對用濾波片(Schott BG39 and Semrock LL01-532-12.5)分離后通過多模光纖耦合進單光子計數模塊(SPCM，Perkin Elmer SPCM-AQR-16-FC)。和頻計數率正比于二階關聯函數，可以表示為閑置光通道延遲時間的函數。

為了比較啁啾與沒有啁啾的光子對之間的差異，產生糾纏光子對所用的晶體包含了2種QPM光柵。第一種是空間頻率從晶體的起始位置到結束位置是線性變化的；第二種是空間頻率與晶體中的位置無關。室溫下(298 K)，啁啾光柵的電極周期從8.022 3 μm改變到8.048 1 μm，而非啁啾光柵電極周期為8.000 8 μm。通過控制晶體溫度從而產生中心波長為1 000 nm的信號光子，采用CCD光譜儀測量其光譜信息。相應的閑置光子的中心波長為1 137 nm。用啁啾和非啁啾QPM晶體測量到的信號光子的光譜分別如圖6(a)、(b)所示，2種情況對應的相位匹配溫度分別為301和320 K，對應的光譜帶寬分別約為250 cm-1，50 cm-1。可見，經過啁啾后的糾纏光譜被展寬了5倍。濾掉泵浦光后，用硅功率計測量到的雙光子流量約為30 nW，這意味著光子對產生率約為1.5×1011對/s。

圖6 在20 mm長SLT晶體中實驗產生的信號光光譜(摘自文獻[14])

圖7(a)、(b)分別給出了對信號光不加SF6玻璃和加SF6玻璃時測量的和頻計數率隨閑置光延遲的變化?？梢钥吹?，圖7(b)的關聯寬度是130 fs，這與信號光子帶寬250 cm-1的逆寬度是等價的。圖7(c)、(d)分別給出了將啁啾方向反轉(即將晶體輸入端電極和輸出端電極對換)和無啁啾光柵時的關聯信號，其關聯寬度為700 fs。對比圖7(b)、(d)可以看到，利用啁啾晶體產生糾纏光子再壓縮后使光子對間的關聯減小了5倍，而壓縮后的峰值功率則提高了約2倍。這是用于產生極短時間關聯雙光子的啁啾及其壓縮技術的第一個實驗演示。如果要更進一步改進壓縮后的關聯寬度和峰值功率則需要考慮三階和更高階色散的控制，特別是當啁啾更大時。反之，也可以通過設計啁啾對高階色散進行預補償。此方法的優點是采用SF6玻璃作為色散補償介質，其補償大小可以通過長度調節，實驗實現比較容易。但不足是后期符合信號的處理采用的是和頻過程，符合計數的效率很低，從而影響壓縮效率。

圖7 糾纏光子對關聯測量結果(摘自文獻[14])

圖8給出了計算的二階關聯函數的寬度與光纖長度的關系?？梢钥吹?，當α>0時，由于假定的啁啾晶體的啁啾系數是正的，所以隨著光纖長度的增加二階關聯函數被逐漸展寬。當α<0時，隨著光纖長度的增加，二階關聯函數的寬度先減小后增大，只有在l=16.927 cm處出現最小值，說明只有在這一光纖長度處完全滿足式(6)的補償條件，此時κf=1.359×10-28s2/cm，糾纏光子對波包得到了最大的壓縮，壓縮后的半高寬僅為12 fs，如圖9(c)所示，而其它位置都會將波包展寬。隨著光纖長度的增加，最終的G2(τ)的形狀類似于啁啾糾纏光子對光譜的形狀。圖8中圓形點對應的二階關聯函數如圖9所示。此方法的缺點是壓縮的效果完全依賴于光纖的種類和長度，只有在滿足補償條件的特定色散大小和特定長度的光纖中才能實現完美壓縮；此外，壓縮的效率會受到補償光纖插損和光學非線性效應的影響。

圖8 計算的二階關聯函數的寬度與光纖長度的關系(據文獻[16])

圖9 光纖傳輸后計算的二階關聯函數(摘自文獻[16])

2012年日本Takeuchi小組[15]提出利用棱鏡對壓縮啁啾糾纏光子對的方法。他們采用非共線的啁啾準相位匹配技術在實驗上產生了光譜范圍在790～1 610 nm的啁啾糾纏光子對。之后利用棱鏡對進行色散補償，其理論模擬結果如圖10所示。完美壓縮后(圖10(e))的關聯寬度僅為4.2 fs，對應1.2個光學周期(cycles)。此方法的優點是棱鏡對的色散可以調節，但實際調節時棱鏡的角度和棱鏡對間的距離操作敏感度較大，需要仔細調節才能達到要求。另外，棱鏡對調節的波長范圍受限。

圖10 文獻[15]的壓縮原理及結果

2015年筆者利用脈沖整形技術[32]，基于菲涅耳半波帶的思想[33-34]在理論上提出了利用菲涅耳二元相位整形(FIBPS)的啁啾糾纏光子對時域壓縮的方案[35-36]。通過與經典光學進行類比，在啁啾準相位匹配晶體中通過SPDC過程產生糾纏光子對的過程是經過了一個“凹透鏡”因而給光子對光譜振幅引入一個頻率二次相位因子，從而導致光子對不是傅里葉變換受限的。如果能找到一個頻域的“凸透鏡”，就可以消除該二次項，從而壓縮光子對使其變為傅里葉變換受限的。這是筆者提出的壓縮方法的基本思想(圖11),針對糾纏光子對壓縮設計的FIBPS相位整形方案如圖12(b)所示，對應的理論壓縮結果如圖13所示。文中選用一個啁啾周期電極的磷酸氧鈦鉀(potassium titanyl phosphate，C-PPKTP)晶體，其晶體長度為L=8 mm，泵浦激光波長λp=458 nm，D=3 ps/cm。其他參數為α= 427 cm-2，nmax=21。選用的這些參數能很好地滿足文獻中所要求的矩形近似和線性相位失配條件。圖13(a)(黑線)表示帶有二次相位因子的G2(τ)的原始結果?？梢钥吹接捎诙蜗辔灰蜃拥纳⑿珿2(τ)被拓寬了，也呈現出一個寬度為2.4 ps的近似矩形的形狀。作為對比，文中計算通過用FIBAS整形裁剪光子對譜的結果，如圖13所示(藍線)。此時，由于在零延時處的干涉相長結果和其他位置處的干涉相消結果，使得二階關聯函數壓縮為一個窄帶信號，但該信號峰值強度較小，背景較大。圖13(紅線)給出了利用FIBPS整形后進一步壓縮的結果，其半高全寬大約為24.6 fs。為了方便比較，圖13(紅線)的結果只給出了其數值的1/3。為了做比較，圖13(b)(黑線)給出了歸一化的傅里葉變換受限結果。可以看到，由于在零延遲處包含了更多干涉相長通道，而在其他位置有更多干涉相消通道，因而使寬帶的時域波包被壓縮為接近傅里葉變換受限結果。與原始的G2(τ)結果相比，壓縮的G2(τ)寬度接近減小了100倍，而信號強度則增加了將近30倍，從而極大地增強啁啾糾纏光子對間的時間關聯。因此，所提出的方法理論上可以實現啁啾糾纏光子對波包的完美壓縮。但在實際中，此方法的壓縮效率會受到相位整形精度的限制和影響。

圖11 文獻[33]啁啾糾纏光子對時域壓縮的思想

圖12 啁啾糾纏光子對的寬帶光譜及FIBPS整形方案(摘自文獻[35])

圖13 啁啾糾纏光子對的時域壓縮結果(據文獻[35])

3 結 論

1)綜述利用連續激光泵浦啁啾準相位匹配的非線性晶體(或波導)，通過自發參量下轉換過程產生超寬帶頻譜的啁啾糾纏光子對的原理、實驗進展及利用相位補償方法實現啁啾糾纏光子對時域壓縮的理論和實驗進展。

2)未來可以考慮在波導中設計啁啾準相位匹配條件，從而進一步提高其產生效率和亮度。實驗中具體所采用的壓縮方法需要根據壓縮效率、實驗條件等因素綜合考慮擇優選擇。

3)綜述的理論和實驗進展為實現超寬帶超短時間關聯的糾纏光源及人為操縱糾纏光源提供理論和實驗依據；為啁啾糾纏光子對在高精度量子光學相干層析、寬帶量子信息處理、量子度量衡、量子平板印刷術及量子時鐘同步等領域的應用提供強有力的支持。