基于BP神經網絡的高溫快速固化環氧樹脂膠膜制備-性能模型預測*

邵康宸，史洪源，陳文靜，張詠軍

（西安航空職業技術學院 航空材料工程學院，陜西西安710089）

現代信息科技與工業正在飛躍式的發展，人口也越來越稠密化分布，環境污染問題日益凸顯。因此，綠色無污染的膠粘劑的研發已顯得十分緊迫。綠色膠粘劑對人體無害，也不會污染我們所生活的環境，能夠較好地滿足“安全、環保、健康”這三個特性。因此，低毒性膠、固體膠以及無溶劑膠這三種類型的膠黏劑，必將成為未來該行業的發展趨勢[1]。環氧樹脂膠粘劑的環保性較高，在世界范圍內得到了廣泛性的應用以及深度的研發[2]。它因生產程序簡單、固化速度快、包裝簡便、儲存方便、綠色環保無污染等優勢受到廣泛青睞。

在制備高溫快速固化環氧樹脂膠膜時，影響膠膜性能的主要因素有增韌劑聚氨酯的含量、固化劑雙氰胺的含量、固化溫度、固化時間。通常使用均勻試驗或正交試驗確定最佳的工藝參數，所以存在較多測試數據和繁重的工作量。人工神經網絡技術能夠在一定程度上模擬人腦并實施一些智能行為，擁有自我學習、自我適應、自我組織、容錯性高等特征，屬于一種高度非線性的處理，在函數關系問題的解決方法上并不明顯，能夠較為準確地面對復雜的非線性過程建立數學模型[3]。但是，當前有關人工神經網絡技術對高溫快速固化環氧樹脂膠膜工藝與性能關系的研究較少。

本文根據正交試驗，借助反向傳播（BP）的神經網絡技術[4]，設計不同的工藝參數對環氧樹脂膠膜粘結強度影響的網絡模型，此模型能夠較好地對其性能實施預測與分析，大大優化了其工藝參數，在更深層次上借助此項制備工藝優化了環氧樹脂膠膜，并對其結構以及熱穩定進行了表征分析。

1 試驗部分

1.1 試驗原料

雙酚A型環氧樹脂(EP128、EP301)，工業級，長興化學材料有限公司；雙氰胺，工業級，日本味之素精細化學公司；聚氨酯（PU），工業級，北京德沃特化工科技有限公司；咪唑，工業級，德國德固薩公司；硅微粉，工業級，西安三浦精細化工廠；丙酮，分析純，西安三浦精細化工廠。

1.2 試驗儀器

WQF-310型傅里葉變換紅外光譜儀, 北京第二光學儀器廠；WDWDZE-50型微機控制電子萬能試驗機，濟南市宏遠機械廠；TGAQ-50型熱失重分析儀，美國TA公司； 2910Modulated 型差示掃描量熱分析儀，美國 TA 公司。

1.3 試驗制備

將雙酚A環氧樹脂根據m（128）與m（301）等量的原則在90～100 ℃的溫度下混合后，將固化劑、促進劑、填料、增韌劑等投入其中并攪拌均勻，隨后使其均勻地覆蓋在離型PET薄膜上，在60℃的溫度下烘烤成膜，在一定溫度和一定時間下固化以后，測試相關性能，以此作為評價指標，優化并選出制備高溫快速固化環氧膠膜的最優工藝參數與各組成的含量。

1.4 測試與表征

(1)粘接強度：執行GB/T 14074.10-1993，使用萬能試驗機進行測量（鐵板基板尺寸為100cm × 30cm ×0.3cm，施膠面積為3cm×3cm，平均5組樣品的數值）。

(2)結構特征：使用紅外光譜（FT-IR）進行表征（掃描信號以4cm-1的分辨率累積16次，并將產物直接直接壓片，最終成樣）。

(3)剪切強度：根據 GB/T 7124 -2008， 采用萬能電子試驗機 WSM- 20KN(長春市智能儀器設備有限公司)進行測試。

2 結果與討論

2.1 正交試驗

實驗條件:環氧樹脂膠膜。本試驗中，將環氧樹脂膠膜的粘結性能（R/MPa）作為考察指標。環氧樹脂膠膜的粘結強度與其粘結性能呈正相關，即粘結強度越大，粘結性能越好。選取對環氧樹脂膠膜的粘結性能有較大影響的增韌劑PU的含量(A/%)、固化劑雙氰胺的含量(B/%)、固化溫度(T/℃)以及固化時間（t/s）作為變化因素，并利用L9（34）正交表進行正交試驗[5]，正交試驗水平和因素選擇見表1，正交試驗的結果見表2，極差結果分析見表3。

表1 正交試驗因素和水平表Table 1 Levels and factors of the orthogonal test

表2 正交試驗結果表Table 2 Results of the orthogonal test

表3 正交試驗結果極差分析表Table 3 Range analysis of orthogonal test results

由表2看出，工藝參數的選擇對環氧樹脂膠膜的粘結強度有著較為明顯影響，其中第7組工藝水平組合（A3B1T3t2）所得數值最大，為40.22 MPa。由表3的極差R可以看出，四個因素對此種類型的樹脂膜的粘結強度影響程度由大到小分別為：固化溫度>聚氨酯含量>雙氰胺含量>固化時間。經過綜合分析，最終得出：PU含量為30%，雙氰胺含量為10%，固化溫度為230℃，固化時間為120s，最優工藝組合為(A3B2T3t2)。因為這一工藝組合在本次正交試驗當中并未出現，所以對該工藝組合需要再進行相關驗證。

2.2 BP網絡模型的確定

BP網絡是應用范圍最為廣泛、技術最為成熟的人工神經網絡，能在一定程度上快速處理復雜的非線性系統。BP網絡通常分為正向和反向傳播，并且由三層結構組成：輸入層、輸出層、隱藏層[6]。激勵函數對其產生一定的作用，實驗數據通過輸入層逐漸傳播至隱藏層和輸出層，如果沒有獲得期望值，就進入了反向傳播程序，通過數次校正閾值與權值，結果得出輸出值在允許的誤差范圍之中。

有諸多因素影響環氧樹脂膠膜的粘結強度，如增韌劑PU的含量(A/%)、固化劑雙氰胺的含量(B/%)、固化溫度(T/℃)以及固化時間（t/s）等。本研究確定環氧樹脂膠膜中PU的含量(A/%)、雙氰胺的含量(B/%)、固化溫度(T/℃)以及固化時間（t/s）四個因素為輸入樣本，環氧膠膜粘結強度為輸出樣本，最終確定隱含層為9個。如圖1所示。

圖1 BP網絡結構模型圖Fig. 1 The architecture of the BP ANN model

2.3 網絡訓練與預測

2.3.1 數據的處理

確定輸入樣本與輸出樣本后，通過premnmx對其實施歸一化處理，使所有結果介于0-1之間，數據通過仿真和訓練之后，最后將其實施反歸一化處理[7]。

2.3.2 網絡訓練與預測

本研究通過學習率可變的動量BP神經網絡算法，采用的訓練函數為-traingdx，采用的隱層函數為可微的雙曲正切函數-tansig，采用的隱含層與輸出層均為線性函數-purelin。訓練的整個過程當中，最大訓練次數設置為1000，學習率設置為0.05。

如表4所示，實驗值和預測值契合度較高，相對誤差較小，表明該模型較好的反應出輸入值與輸出值二者之間的對應關系。進行137次的有效迭代之后，最終得到較為穩定的網絡，可通過這一網絡預測環氧樹脂膠膜粘結強度的性能，并為最優工藝提供較為可信的依據，BP神經網絡實驗值與預測值的比較如圖2所示。BP神經網絡實驗值與預測值的擬合曲線如圖3所示，其相關系數為R=0.99875。

表4 BP神經網絡模型預測值與實驗值的比較Table 4 Comparison of experimental data with predicted values by BP ANN

圖2 試驗值和預測值的比較Fig. 2 Comparison of experimental data with predicted values

圖3 試驗值和預測值的擬合曲線Fig. 3 Experimental values and curve fitting of predicted values

2.3.3 BP網絡的預測

經過BP神經網絡有效訓練，可通過正交試驗預測81個不同工藝水平組合。依據不同工藝參數組合，可以得出環氧膠膜粘結強度變化曲線，如圖4所示。

圖4 BP神經網絡預測結果Fig. 4 Prediction results of BP neural network

由圖4可以看出，BP網絡的預測曲線呈現相應的起伏，說明不同工藝參數下的組合的確對環氧膠膜的粘結強度有著顯著的影響。BP網絡預測曲線最高點是第62組工藝組合(A3B2T3t2)，此工藝組合得到粘結強度為值39.5817MPa（處理后的結果），此預測值與實際測試結果40.22MPa并無顯著差異，此參數組合對應的工藝條件為PU含量為30%，雙氰胺含量為10%，固化溫度為230℃，固化時間為120s。

本文以對準試驗的正交試驗結果（表3、表4）為參考進行分析，將工藝組合（A3B2T3t2）初步確定為最優工藝組合，表明正交試驗同BP神經網絡之間存在彼此相關性。因為BP神經網絡易于陷入部分最小值，所以本文所選擇的值是否為全部的最佳值還有待商榷，這就要求我們再多選擇幾組數據開展相應的研究與分析。由圖4可以看出，還有另外5個工藝組合在相對位置的極大值點處，它們分別是第8組（A2B1T2t2），第17組（A2B1T3t1）、第35組（A3B1T2t2）、第54組（A3B1T3t2）以及第72組（A3B2T2t3），其輸出的預測值分別為39.3630MPa、39.1150MPa，39.4793MPa、39.4534MPa以及39.1788MPa，可以看出此五組粘結強度值均小于第62組工藝組合的粘結強度。因此，綜合考慮，可以確定第62組工藝組合(A3B2T3t2)為最佳工藝，所制備的環氧膠膜粘結強度最好。

2.4 環氧膠膜的FT-IR分析

通過BP神經網絡優化工藝組合(A3B2T3t2)制備環氧樹脂膠膜，PU含量為30%，雙氰胺含量為10%，固化溫度為230℃，固化時間為120s，制備的膠膜固化后的紅外光譜如圖5所示。

圖5 固化環氧膠膜的FT-IR譜圖Fig. 5 FT-IR curve of curing epoxy film

從圖6可以看出，C-H 的面內彎曲振動、面外彎曲的振動吸收峰分別在1228cm-1和821cm-1處；-CH3、-CH2-的伸縮振動特征吸收峰在2946cm-1處；苯環骨架的振動吸收峰在1608～1511 cm-1處；為C-O的振動收縮吸收峰在1180cm-1處；環氧基團的特征吸收峰在908 cm-1處，從圖中可以看出此處的特征吸收峰已基本消失，說明采用制備環氧樹脂膠膜的最佳工藝參數，PU含量為30%，雙氰胺含量為10%，固化溫度為230℃，固化時間為120s，環氧膠膜在此固化條件下已基本固化完全。

3 結語

（1）根據正交試驗，建立了一種高溫快速固化環氧樹脂膠膜工藝-性能關系BP網絡模型，此模型所得預測值與試驗值曲線擁有較高的契合度，所得誤差較小，最大誤差不超過3%，相關系數為0.99875。

（2）通過BP神經網絡優化的制備高溫快速固化環氧樹脂膠膜最佳工藝條件為：增韌劑PU含量為30%，固化劑雙氰胺含量為10%，固化溫度為230℃，固化時間為120s。

（3）采用BP神經網絡優化工藝制備的環氧樹脂膠膜具有粘結強度高、固化速度快的優異性能。