基于車用材料氣味識別的陣列電子鼻開發(fā)

童麗萍，徐樹杰，劉偉，王雷，劉雪峰，崔晨

基于車用材料氣味識別的陣列電子鼻開發(fā)

童麗萍，徐樹杰，劉偉，王雷，劉雪峰，崔晨

（中國汽車技術(shù)研究中心有限公司 中汽數(shù)據(jù)有限公司，天津 300300）

為滿足汽車廠家和消費者對汽車內(nèi)材料氣味等級快速檢測的要求，文章設計了一種便攜的傳感器陣列電子鼻，經(jīng)傳感器篩選和多指標陣列優(yōu)化采用了8種金屬氧化物半導體（MOS）型氣體傳感器。使用了中值濾波和Savitzky-Golay濾波兩種方法對傳感器信號進行降噪處理；結(jié)合各傳感器響應強度，綜合分析各傳感器的變異系數(shù)、相關(guān)系數(shù)和因子載荷矩陣指標后進行陣列優(yōu)化；比較了K最近鄰法和支持向量機法對車用材料氣味等級的識別效果，改進后的K最近鄰法對氣味等級的識別正確率可達86.2%，從而實現(xiàn)了車用材料氣味等級的在線檢測和識別功能。

電子鼻；氣味等級評價；車用材料；傳感器陣列優(yōu)化；模式識別算法

前言

車內(nèi)空氣質(zhì)量關(guān)乎乘客健康，各汽車消費大國對此高度關(guān)注[1]。目前，通過專業(yè)人員進行化學實驗分析結(jié)合人工判別是目前國際上對車用材料氣味評價的主要手段[2]。但已有檢測和評價方法存在可重復性差、結(jié)果缺乏確定性和一致性、費用高、對評價人員專業(yè)要求較高等缺點[3]。電子鼻是受生物嗅覺原理啟發(fā)，在結(jié)構(gòu)和功能上模仿哺乳動物嗅覺系統(tǒng)的現(xiàn)代檢測儀器，相比于傳統(tǒng)的氣味檢測和分析儀器或方法，其具有快速、便攜、智能等特點，已廣泛應用到國防和工業(yè)安全、食品安全、環(huán)境監(jiān)測、疾病診斷和產(chǎn)品質(zhì)量控制等眾多領域[4]。電子鼻的主要特點在于它把單一或者復合氣體當作一個整體，并給出氣體的整體信息，即“氣味指紋”數(shù)據(jù)[5]。

目前，車內(nèi)氣味檢測和評價的方法較少，徐耀宗等[6]利用光離子化檢測器（PID）和自主設計的揮發(fā)性有機化合物采集裝置組成的便攜式電子鼻實現(xiàn)了車用材料揮發(fā)性有機物（VOC）的在線檢測，能夠定量地檢測出車內(nèi)VOC總量。王焰孟等[7]通過氣相色譜-嗅辨儀（GC-O）對汽車座椅坐墊材料氣味特性進行了分析，并分析確認了對座椅氣味影響較大的物質(zhì)。Fedoruk等[8]使用氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用分析儀（GC/ MS）檢測汽車在靜態(tài)（停放，不通風）和特定操作條件下（使用空調(diào)駕駛車輛、駕駛員半開窗戶等）的VOC具體類型和濃度，然后比較了所用汽車在不同狀態(tài)下各類VOC的濃度差別。

針對車用材料氣味在線檢測難、客觀化評價設備識別準確性低等行業(yè)技術(shù)問題，本文研究了基于車用氣味等級檢測與識別的傳感器陣列電子鼻系統(tǒng)，并利用相關(guān)系數(shù)、變異系數(shù)等指標對多種氣體傳感器進行了陣列優(yōu)化，最后通過實驗驗證了電子鼻系統(tǒng)對車用材料氣味檢測的快速性和準確性。

1 傳感器陣列式電子鼻系統(tǒng)

1.1 電子鼻系統(tǒng)

本文自主設計的電子鼻系統(tǒng)基于BeagleBone Black（BBB，德州儀器，美國）開發(fā)板，它擁有體積小、性能強、可擴展性大的優(yōu)點，適合便攜式電子鼻的開發(fā)。BBB板的內(nèi)部集成了Linux系統(tǒng)、QT以及python2.7，并包含了QT界面程序、數(shù)據(jù)預處理算法以及模式識別算法等，為電子鼻的便攜性提供了良好的軟硬件基礎。

圖1 傳感器陣列電子鼻系統(tǒng)結(jié)構(gòu)框圖

傳感器陣列電子鼻的結(jié)構(gòu)如圖1所示，主要包括氣體傳感器陣列、氣室（檢測室）、電源、氣泵、顯示屏、BBB開發(fā)板等。整機尺寸為164 mm×143 mm×65 mm，電子鼻內(nèi)部結(jié)構(gòu)如圖2所示，電子鼻通過電磁閥來選擇不同的氣路，通過氣泵將氣體吹入到氣室中，氣室包括MOS型傳感器以及一個溫濕度傳感器，開發(fā)板以及氣泵等通過電池供電，從而實現(xiàn)了整套電子鼻系統(tǒng)的基礎性能和便攜性。

圖2 傳感器陣列電子鼻內(nèi)部結(jié)構(gòu)

傳感器陣列電子鼻的外觀和界面如圖3所示，通過QT編寫了顯示界面，可實現(xiàn)氣體樣本自動采集、數(shù)據(jù)圖形化顯示、溫濕度顯示、分類識別算法選擇、識別結(jié)果一鍵顯示等功能。

圖3 傳感器陣列電子鼻外觀

考慮到各種氣體傳感器在氣體響應方面具有選擇性差異，初步選用對VOC氣體比較敏感的11個MOS型傳感器構(gòu)造初始陣列，不同傳感器型號及檢測物質(zhì)如表1所示。在后續(xù)的陣列優(yōu)化處理過程中，同時考慮了傳感器自身的穩(wěn)定性和傳感器之間的相似性。

表1 傳感器型號及檢測物質(zhì)

傳感器主要檢測物質(zhì)公司 MiCS5524CO、氨氣、乙醇SGX TGS8100低濃度的香煙與廚房異味等氣態(tài)污染物Figaro CCS801VOC、CO、CO2Ams MP801苯，甲苯，醛甲苯等Winsen MP502甲醛、酒精等Winsen WSP2110甲苯、苯、丙酮等Winsen MP905苯、煙霧、油漆等Winsen TGS2600氫氣、酒精Figaro TGS2602氨、硫化氫、VOCFigaro TGS2603胺系列、硫化氫氣體Figaro SP3S氫氣、乙醇、氨氣Fis

1.2 傳感器陣列優(yōu)化

1.2.1陣列優(yōu)化實驗

實驗中所用的材料有：常用作汽車座椅表皮材料的聚氨酯（PU）皮和聚氯乙烯（PVC）皮、對汽車車門起密封作用的橡膠條、汽車座椅泡沫、汽車坐墊和汽車車墊，如圖4所示。這六種材料是典型的汽車內(nèi)飾零部件材質(zhì)，具有較強的代表性。

圖4 實驗所用6種材料

傳感器測試實驗在密閉環(huán)境中進行，受外界干擾較小。每種材料取4組平行樣本，每組取面積為100 cm2材料放置在10L Tedlar采樣袋中，使用流量1.5 L/min的微型真空泵將采樣袋抽至真空后向其中充入潔凈的空氣，持續(xù)3分鐘。此時材料散發(fā)的VOC含量較低，不利于進行后續(xù)的分析，所以再將采樣袋放入60 ℃的烘箱中加熱半小時使樣品氣味充分散發(fā)，最后將采樣袋取出靜置冷卻至室溫。

檢測時先將傳感器預熱20 min，然后通入30 s的潔凈空氣，待傳感器響應信號趨于穩(wěn)定后，將采樣袋氣體出口和檢測氣路入口相連，在LCD顯示屏上進行操作使電子鼻系統(tǒng)抽取采樣袋中的氣體通過氣室，隨后傳感器陣列產(chǎn)生的響應信號通過低通濾波器進入A/D單元，保存在BBB板中。采集樣品氣體數(shù)據(jù)30 s后，電磁閥自動切換到清洗氣路模式，通入潔凈空氣60 s使傳感器陣列恢復至穩(wěn)態(tài)。

1.2.2預處理方法

為消除來自傳感器陣列原始數(shù)據(jù)的噪聲干擾，使用了中值濾波和Savitzky-Golay濾波。中值濾波對硬件電路中孤立的脈沖噪聲有著良好的濾波作用，可以使得信號曲線更加平滑[9]，但是除了硬件電路上的噪聲外，MOS型傳感器自身響應信號比較不穩(wěn)定，存在著較明顯的小幅上下波動，給特征提取造成較大干擾，僅使用中值濾波不足以消除傳感器本身引起的干擾。Savitzky-Golay濾波最大的特點在于在濾除噪聲的同時可以確保信號的形狀、寬度不變，于是本文采用了Savitzky-Golay濾波對傳感器響應信號進行進一步的濾波，這有利于后續(xù)傳感器響應信號的特征提取[10]。

中值濾波將某一點的值設定為該點鄰域窗口內(nèi)所有點的中值，通過讓相鄰值接近真實值來消除孤立的噪聲點[9]，如式（1）所示。

式中：()為位于窗口中心的傳感器響應值；()為更新后的窗口中心值；為正整數(shù)；= 2+1。

Savitzkv-Golay濾波器是一種在時域內(nèi)基于局域多項式最小二乘法擬合的濾波方法[11]。在濾除噪聲的同時可以確保信號的波形保持不變，如式（2）所示。

式中：為多項式系數(shù)；為擬合值。采用?1次多項式對濾波窗口內(nèi)的數(shù)據(jù)點進行擬合，求出多項式系數(shù)后再將中間點代入方程作為濾波后的值。

由于傳感器陣列中各氣體傳感器具有選擇性，即對不同氣體可能會產(chǎn)生不同的響應值，且量級差別較大，為了避免響應值的量級不一致對后續(xù)降維以及識別算法造成影響，需要對數(shù)據(jù)進行規(guī)范化處理：

式中：為傳感器的響應值；max、min是該傳感器響應值的最小值和最大值，這樣就可以使數(shù)值在0到1之間變化。

1.2.3陣列優(yōu)化方法

通過因子載荷分析、變異系數(shù)和相關(guān)系數(shù)綜合分析以及一種基于傳感器響應大小的分析方法共同確定可能的最優(yōu)陣列。

采用變異系數(shù)[12]分析各傳感器測試結(jié)果的離散程度，變異系數(shù)與離散程度成正比，離散程度越大說明傳感器響應的重復性和穩(wěn)定性越低，應予以剔除[13]。變異系數(shù)RSDi計算公式如下[14]：

相關(guān)系數(shù)是用來反映傳感器之間的相關(guān)關(guān)系密切程度的統(tǒng)計指標[15]，相關(guān)系數(shù)的計算公式如下：

式中：為傳感器與之間的相關(guān)系數(shù)[16]；為傳感器的總相關(guān)系數(shù)；X和X分別為傳感器和標準化處理后的特征向量。值越大，則表明傳感器和其他傳感器之間的相關(guān)程度越大，所包含的冗余信息較多，應予以剔除。

因子載荷分析[17]可以直觀地對傳感器之間的相似程度做進一步的判斷。對所測數(shù)據(jù)進行數(shù)據(jù)預處理后，進行主成分分析[18]，取因子載荷矩陣的前三個主元做出各傳感器的因子載荷圖，在因子載荷圖中越接近的傳感器其對響應信號越相似，可以剔除[19]。

2 數(shù)據(jù)分析

2.1 數(shù)據(jù)預處理

預處理之前的傳感器響應如圖5所示，從圖中可以看出響應曲線噪聲較為嚴重。

圖5 未進行預處理的響應曲線

對原始數(shù)據(jù)先進行=51的中值濾波，然后再進行滑動窗口長為51、多項式階數(shù)為3的Savitzkv-Golay濾波，預處理后的曲線如圖6所示。由圖6可知使用上述濾波方法后得到了平滑的傳感器響應曲線，可以較好地去除傳感器響應中的噪聲干擾。此外，從圖6可以看出MP905的信號存在明顯的異常振蕩，因此將其進行剔除。

圖6 預處理后的響應曲線

2.2 陣列優(yōu)化數(shù)據(jù)分析

根據(jù)前文1.2.2中提到的陣列優(yōu)化方法，計算得到各傳感器的變異系數(shù)和相關(guān)系數(shù)，對各傳感器的同種系數(shù)進行從小到大的排序，再將兩個排名相加以綜合兩種分析方法，得到的每個傳感器的變異系數(shù)、相關(guān)系數(shù)及排序如表2所示：

表2 不同傳感器的系數(shù)及排序

傳感器變異系數(shù)排序相關(guān)系數(shù)排序總分 MiCS55240.563 323.933 224 TGS81000.811 555.622 1510 CCS8010.684 235.667 769 MP5021.379106.059 8717 MP8010.814 466.642 71016 WSP21101.212 796.219 5817 TGS26000.389 713.359 412 TGS26021.035 284.486 4412 TGS26031.03576.340 7916 SP3S0.71544.342 437

因為傳感器的變異系數(shù)和相關(guān)系數(shù)均為越小越好，體現(xiàn)在表中即為總分越低越好，可以看出MP502以及WSP2110的總分最高，在陣列優(yōu)化時優(yōu)先考慮剔除。各傳感器的因子載荷圖如圖7所示。

從圖7中可以看出，TGS2603、TGS8100和MP801的載荷因子非常接近，同時CCS801和SP3S的載荷因子非常接近，可能存在相似信息。

不同傳感器響應強度排序如表3所示：

表3 不同傳感器響應強度排序圖

傳感器橡膠條泡沫坐墊PU皮PVC皮車墊 MiCS55243461096 TGS8100879734 CCS801121561 MP5025101091010 MP801757889 WSP21101098677 TGS2600415353 TGS2602984228 TGS2603662445 SP3S233112

從表3中可以看出，日本Fiagro的TGS8100、TGS2600、TGS2602、TGS2603和日本Fis的SP3S響應最好；其次是SGX公司的MiCS5524，Ams公司的CCS801；而Winsen的MP502、MP801和WSP2110響應強度較低。

結(jié)合傳感器響應強度，再根據(jù)傳感器陣列優(yōu)化方法給出的三個指標（變異系數(shù)、相關(guān)系數(shù)、因子載荷矩陣）對傳感器進一步篩選。最終選定了8個傳感器，分別為MiCS5524、TGS8100、CCS801、MP801、TGS2600、TGS2602、TGS2603和SP3S。

2.3 計算驗證

利用主成分分析（Principal component analysis, PCA）法對篩選出來的傳感器的效果進行驗證，PCA得分圖中每種顏色代表一類材料，每個點代表一個樣本數(shù)據(jù)，PCA1、PCA2表示前兩個主成分。圖8為11種傳感器時的PCA得分圖。

從圖8中可以看出，有許多不同顏色的點相距較近，不同類別的點群的界線不明顯，甚至混雜在一起，數(shù)據(jù)分類效果較差，圖9為對傳感器進行篩選后的PCA得分圖。從圖中可以看出，幾種顏色的點群之間區(qū)分較為明顯，說明所選的8種傳感器對于氣體檢測分類效果較好，證明了陣列優(yōu)化方法的有效性。

圖8 11種傳感器時的PCA得分圖

圖9 8種傳感器時的PCA得分圖

3 車用材料氣味等級評價

3.1 訓練樣本的制備

通過改變待測材料尺寸的方法來控制混合氣體的濃度大小，從而制備不同氣味等級的樣本氣體。以PU皮為例，按照1.2.1小節(jié)所述的氣體制備和采集方法，制備不同濃度的樣品氣體方法如表4所示，將原始濃度樣本作為1倍樣本大小。每個氣味等級下的氣體有10組左右的數(shù)據(jù)作為樣本，再從中隨機選出兩到三組數(shù)據(jù)作為測試樣本，剩余的作為訓練樣本。

表4 待測氣體樣本

類別加熱溫度/°樣本大小 1701倍 2702倍 3703倍 4704倍 5705倍

3.2 識別效果測試

本文采用K最近鄰法（K-NearestNeighbor, KNN）和支持向量機（Support Vector Machine, SVM）兩種分類方法進行訓練和分類[21-22]，對于上小節(jié)制備的樣本數(shù)據(jù)進行訓練，首先要從每組數(shù)據(jù)中提取特征，本文選擇了5種比較有代表性的特征[23]：（1）差值（最大值減去初始值）；（2）一階微分最大值；（3）一階微分最小值；（4）一階微分最大值對應的值；（5）二階微分最大值。這樣的特征矩陣為40維，特征維數(shù)過多，需要進行降維。本文通過PCA法[23]進行降維，PCA法屬于輕量級方法[24]，滿足電子鼻硬件速度限制和快速性要求。

通過PCA法降維至10維，然后為了提高分類效果，進行Z-score標準化處理[25]：

式中：為傳感器特征值，是為標準差，標準化處理后的數(shù)據(jù)。標準化后的數(shù)據(jù)均值為0，方差為1。

通過KNN和SVM進行分類和識別，通過調(diào)整參數(shù)獲得兩種分類方法最優(yōu)的分類效果：KNN正確率為64.3%，SVM正確率為35.8%。

3.3 改進識別效果

首先，提取不同數(shù)量的特征來測試分類效果，如圖10所示，每種數(shù)量的特性下都通過多次隨機選擇特征的方式保證其客觀性。

圖10 KNN和SVM識別結(jié)果比較圖

從圖10可以看出，在選擇兩種特征的時候整體正確率較高，隨機選擇兩種特征搭配進行進一步的實驗，從圖11可以看出，在選擇特征1和特征5為特征時兩種分類方法正確率都較高。

圖11 選擇兩種特征的平均識別正確率

為了對特征選取效果進行多角度評價，從正確率的平均絕對誤差和最大絕對誤差兩方面進行評估。選擇幾種不同的特征提取方法作為對比：S1（1，5），S2（4，5），S3（2，5），S4（1，2，5），S5（1，2，3，4），S6（1，2，3，4，5），括號中的數(shù)字表示特征類別。S1為可能最優(yōu)的特征提取方法，最終得到正確率平均絕對誤差表為表5，正確率最大絕對誤差表為表6，而平均識別正確率為表7。

表5 正確率平均絕對誤差

類別KNNSVM S13.216%8.552% S29.872%8.016% S39.872%3.216% S416.392%14.688% S57.192%1.056% S617.464%6.688%

表6 正確率最大絕對誤差

類別KNNSVM S18.3%9.66% S213.56%8.8% S312.62%8.04% S49.86%10.6% S57.66%5.64% S611.32%8.36%

表7 平均識別正確率

類別KNNSVM S186.2%78.12% S276.7%70.18% S350.9%63.3% S468.66%68.34% S560.64%70.66% S662.32%73.34%

從表5、表6和表7中可以看出，基于S1特征提取方法的KNN分類結(jié)果的平均正確識別率較高，且平均絕對誤差和最大誤差都在可接受的范圍之內(nèi)。改進后的正確率KNN可以達到86.2%，SVM可以達到78.12%的正確率。

4 結(jié)論

本文針對當前車用材料氣味檢測和評價存在的技術(shù)問題，構(gòu)建了一個便攜式傳感器陣列電子鼻系統(tǒng)，針對MOS型傳感器的特點使用中值濾波和Savitzky-Golay濾波進行數(shù)據(jù)預處理；在傳感器陣列優(yōu)化方面，結(jié)合傳感器響應強度，綜合考察了各傳感器的變異系數(shù)、相關(guān)系數(shù)和因子載荷矩陣，并使用PCA法驗證了陣列優(yōu)化結(jié)果，最終篩選出電子鼻系統(tǒng)中搭載的8種氣體傳感器；通過制備不同氣味等級的氣體作為訓練樣本，選取不同的特征值組合，比較了KNN和SVM兩種模式識別算法對車用材料氣味等級的分類識別效果，以差值和二階微分最大值作為特征值時，KNN對不同氣味等級的車用材料平均正確識別率較高，改進后的KNN識別正確率可達86.2%，驗證了電子鼻對車用材料氣味在線檢測和評價的快速性和準確性。本文從硬件、軟件、數(shù)據(jù)和算法等方面系統(tǒng)介紹了傳感器陣列電子鼻的開發(fā)過程，因其具有客觀化、智能化和便攜化的顯著優(yōu)勢，有望部分替代專業(yè)氣味評價員用于汽車材料氣味等級評價領域。

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Development of Array Electronic Nose Device for Odor Evaluation of Vehicle Interior Materials

TONG Liping, XU Shujie, LIU Wei, WANG Lei, LIU Xuefeng, CUI Chen

（Automotive Data of China Co., Ltd., China Automotive Technology & Research Center Co., Ltd., Tianjin 300300）

In order to meet the requirements of automobile manufacturers and consumers for rapid and accurate evaluation of odor grade of vehicle interior materials, a portable sensor array electronic nose is developed, and eight metal oxide semiconductor (MOS) gas sensors are used after sensor screening and array optimization in this paper. Two methods, median filtering and Savitzky-Golay filtering, were adopted to reduce the noise of the sensor signals. The array optimiza- tion was carried out after a comprehensive analysis of variation coefficient, correlation coefficient and factor load matrix indexes of sensors in combination with the response strength. After comparison and modification, K-Nearest Neighbor (KNN) analysis shows a good recognition accuracy of 86.2%, demonstrating the promising application of the portable electronic nose device in the automobile industry.

Electronic nose; Odor evaluating; Vehicle interior materials; Sensor array optimization; Pattern recogni- tionalgorithm

10.16638/j.cnki.1671-7988.2021.021.016

U462.1

B

1671-7988(2021)21-63-07

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童麗萍，博士，高級工程師，就職于中國汽車技術(shù)研究中心有限公司中汽數(shù)據(jù)有限公司，從事車內(nèi)空氣質(zhì)量控制技術(shù)研究工作。