低溫等離子體活化水發生設備及其應用效果試驗

謝煥雄，胡志超，吳惠昌，魏 海，萬良淏，戴 陽，王海鷗

·農產品加工工程·

低溫等離子體活化水發生設備及其應用效果試驗

謝煥雄1，胡志超1，吳惠昌1，魏 海1，萬良淏2，戴 陽2，王海鷗3※

（1. 農業農村部南京農業機械化研究所，南京 210014；2. 南京蘇曼等離子科技有限公司，南京 211161；3. 南京曉莊學院食品科學學院，南京 211171）

等離子體活化水（Plasma-Activated Water，PAW）具有廣譜殺菌特性，可有效殺滅生鮮食品上的微生物，抑制其腐敗變質。該研究基于介質阻擋放電等離子體發生原理設計了一套PAW發生設備，主要部件包括介質阻擋放電結構、通風散熱通道、活化水流動通道、高壓交流電源等。其中，介質阻擋放電結構采用圓柱形高壓放電電極與平板形低壓放電電極上下均勻間隙組配，不銹鋼導流板與流動水膜一體化設計低壓電極；圓柱形高壓放電電極的散熱采用雙向逆流、內外散熱通風雙通道；高壓交流電源的功率電路采用交流-直流-交流電路結構實現介質阻擋放電能量供給，控制電路可實現頻率、電壓、電流等參數監測與調控。將鮮切馬鈴薯片模擬感染大腸桿菌，并進行PAW殺菌保鮮試驗，以驗證所研制設備的應用效果。結果表明，在進水流量600 mL/min、電極空氣間隙10 mm、物料與活化水質量比1∶20、電源電壓137.4 V、殺菌時間4.72 min條件下，PAW對染菌馬鈴薯片的大腸桿菌殺菌率達（98.65±0.59）%，經過24 d 貯藏后，不清洗組、蒸餾水清洗組和PAW清洗組染菌馬鈴薯片硬度分別為（3.01±0.84）、（3.54±0.81）、（4.70±0.48）N，色差值分別為22.08±1.05、13.21±1.43、7.35±0.82，相對電導率分別為（28.00±6.43）%、（26.72±2.07）%、（17.19±2.26）%，可溶性固形物含量分別為（6.850±0.120）%、（5.430±0.006）%、（3.080±0.006）%，腐爛率分別為（87.04±1.63）%、（76.32±1.60）%、（52.09±1.41）%，PAW清洗組染菌馬鈴薯片品質優于不清洗組、蒸餾水清洗組，PAW殺菌保鮮效果良好。該研究可為等離體子活化水殺菌技術研發及產業化應用提供參考。

設計；試驗；等離子體活化水；介質阻擋放電；馬鈴薯片；殺菌；保鮮

0 引 言

等離子體是一種由離子、電子和中性粒子集合組成的電離氣體，被稱為固、液、氣三態之外的第四種狀態，整體呈電中性[1-3]。近年來，低溫等離子體作為一種新興的綠色冷殺菌技術，在食品殺菌、果蔬保鮮等食品安全領域的研究和應用備受矚目[4-6]。低溫等離子發生器產生的等離子體活性成分非常復雜，其中活性氧被認為是殺菌的主要成分，其可對細胞DNA、蛋白質、脂質和糖類等生物大分子造成氧化損傷，從而導致細胞死亡[7-9]。目前等離子體殺菌的應用方式主要是將產生的電離氣體直接作用于處理對象上，而食品物料的不規則形狀會導致殺菌不均勻，且直接接觸的高能粒子可能會對物體表面造成破壞[10-11]。

等離子體活化水（Plasma-Activated Water，PAW）是通過在水中或水表面進行大氣壓低溫等離子體放電處理后而獲得富含活性氧成分的水溶液。研究證實[4-9]，將等離子體活化水作為中間媒質對食品物料進行間接殺菌處理，對多種食源性致病菌具有良好的殺滅效果，且溶液處理均勻性和流動性好，等離子體活化水殺菌體現出高效、簡單、便攜、安全、低成本等特點，在食品生產和安全控制領域中具有很大的應用潛力，未來極有可能輔助甚至替代現有的傳統食品殺菌技術，因而受到國內外學者的廣泛關注。郭儉[7]研究證實PAW對禾谷鐮孢菌、酵母菌、大腸桿菌等微生物均具有一定的抑制作用；Ma等[12]利用PAW對楊梅進行殺菌處理，貯藏期間顯著降低了楊梅的細菌和真菌菌群數，硬度和顏色保持更持久，腐爛率顯著降低。目前，食品領域關于PAW的研究主要集中于其殺菌效果及作用機理方面，而對PAW發生設備的研究較為鮮見。康超娣等[10]報道的PAW發生裝置主要為介質阻擋放電、表面介質阻擋放電、大氣等離子射流等結構原理，目前還主要用于實驗室研究，活化水產生效率低，液體處理量小，難以滿足食品工業化應用的要求。孫明等[13]設計了一款用于污水處理的負電暈放電等離子體霧化水處理器，采用放電噴嘴電極將待處理水放電霧化形成小液滴，以提高等離子體對水中污染物的作用效率。南京農業大學的研究學者[14]發明了一套低溫等離子體活性水連續式發生裝置，通過多臺設備串聯使用，實現PAW連續生產，但未見其結構、工作原理和作業效果的研究報道。因此，充分利用現有研究基礎，系統開展低溫等離子體活化水發生設備的開發及其效果驗證工作，推動該技術在食品領域實際應用，具有非常重要的意義。

綜上，介質阻擋放電是大氣壓低溫等離子體發生設備的最常用方法[15-18]，是將絕緣介質插入放電空間的一種氣體放電形式，其放電功率大、頻率范圍寬、放電均勻、彌散、工作穩定性好，且電極壽命長、設備簡單、操作容易，較適合工業化生產。本研究基于介質阻擋放電等離子體發生原理，嘗試設計制造一套連續化的等離子體活化水發生設備，并以鮮切馬鈴薯片為試驗原料，開展針對大腸桿菌的等離子體活化水殺菌處理條件優化和貯藏保鮮驗證試驗，以期為等離體子活化水殺菌技術在食品工業中的產業化應用提供依據。

1 總體結構與工作原理

1.1 總體結構與活化水發生原理

低溫等離子體活化水發生設備總體結構如圖1所示，主要由介質阻擋放電結構、通風散熱通道、活化水流動通道、高壓交流電源等主要部件構成。設備主體為箱體式構造，由4個底座支撐。介質阻擋放電結構主要由高壓放電電極和導流板構成，其中導流板支撐固定在箱體底板上，高壓放電電極由絕緣吊板掛接在箱體頂部的橫條板上，并通過箱體頂部的2個電極高度調節旋鈕來調整高壓放電電極兩端的高度位置和傾角，進而控制高壓放電電極與導流板的空氣間隙大小。箱體A、B兩端（圖 1中A端和B端）分別設有若干個管道接口，其中B端的進水閥外接自來水管出口，箱內通過塑膠管與導流板進水口連通，并在A端配置集水盒和出水口，自來水由B端進水閥進入，流經導流板、集水盒后，從A端出水口流出（圖1中實心箭頭方向）。箱體外配置鼓風機，其出風口分別通過塑膠管道與A端的箱體通風散熱入口、B端的電極散熱接入口接通，向箱體內輸送2支氣流。其中一支氣流由A端的箱體通風散熱入口進入箱體內部，從高壓放電電極管外周穿流通過，為高壓放電提供必需的空氣源，同時也從外部對高壓放電電極管進行通風散熱，然后從B端箱體通風散熱出口排出機外（圖1中長虛線箭頭方向）。另一支氣流由箱體B端的電極散熱接入口進入，通過塑膠管輸送進入電極通風入口，氣流在高壓放電電極管內穿過整個管程后，再通過電極通風出口和塑膠管從箱體A端的電極散熱排出口排出機外（圖 1中短虛線空心箭頭方向）。高壓交流電源的高壓輸出端通過箱體B端的高壓接線端子與高壓放電電極連接，電源低壓輸出端通過箱體B端的低壓接線端子與導流板連接，并通過調壓器來調節高壓放電工作頻率、電壓、電流等工作參數。

1.高壓交流電源 2.調壓器 3.高壓接線端子 4.電極通風散熱接入口 5.箱體通風散熱出口 6.進水閥 7.低壓接線端子 8.電極通風入口 9.底座 10. 導流板進水口 11.導流板 12.集水盒 13.出水口 14.電極通風出口 15.箱體通風散熱入口 16.絕緣吊板 17.電極散熱排出口 18.電極高度調節旋鈕 19.高壓放電電極 20.橫條板 21.箱體 22.鼓風機

1.High voltage alternating current (AC) power supply 2.Voltage regulator 3.High-voltage connection terminal 4.Inlet of ventilation and heat dissipation in the electrode 5.Outlet of ventilation and heat dissipation in the cabinet 6.Inlet valve of water 7.Low voltage connection terminal 8.Inlet of the electrode ventilation 9.Base 10. Water inlet of guide plate 11.Guide plate 12.Box for collecting water 13.Water outlet 14.Outlet of the electrode ventilation 15.Inlet of ventilation and heat dissipation in the cabinet 16.Insulated hanging plate 17. Outlet of ventilation and heat dissipation in the electrode 18.Knob for adjusting the electrode height 19.High-voltage discharge electrode 20.Horizontal bar 21.Cabinet 22.Blower

注：為導流板傾角，（°）。

Note:is inclination angle of guide plate, (°).

圖1 等離子體活化水發生設備結構示意圖

Fig.1 Structural schematic of Plasma-Activated Water (PAW) generating equipment

基于介質阻擋放電的工作原理，設計了圓柱形結構的高壓放電電極（圖2）。高壓放電電極由電極管和電介質管內、外密封套接而成，其中電極管采用304不銹鋼，導電性、防腐性好，電介質管采用剛玉陶瓷管，管壁厚度為2～3 mm。電極管兩端各裝有1個絕緣堵頭，電極管兩端裝有金屬氣管接頭、絕緣氣管，并分別通過塑膠管與箱體上的電極散熱接入口和電極散熱排出口連通（圖1），鼓風機的一支氣流由此通道輸送進入電極管內對其進行通風散熱。金屬氣管接頭為304不銹鋼材料，具有良好導電性，與高壓接線端子連接（圖1），使內部的電極管接通高壓電。絕緣堵頭和絕緣氣管均采用聚四氟乙烯材料，絕緣性好，耐高溫，不易氧化。本設備高壓放電電極設計成圓柱型構造，相對于平板型電極而言，其絕緣要求低、不容易變形開裂、更容易工業化制造應用，且放電更均勻、穩定。

1.絕緣氣管 2.絕緣堵頭 3.電極管 4.電介質管 5.金屬氣管接頭

導流板采用304不銹鋼材料，與低壓接線柱連接并接地（圖1），從進水閥通入自來水后，水流在導流板上形成流動水膜，由于水具有良好的導電性，流動水膜與導流板一體化共同組成低壓放電電極。高壓放電電極與導流板上下平行配置，可通過電極高度調節旋鈕來調整兩者之間的間隙，剛玉陶瓷材質的電介質管與水膜之間的空氣間隙控制在2～15 mm范圍內，以保證電介質管的各個部位與水膜之間空氣間隙均勻一致，箱體通風氣流從空氣間隙穿流而過，為介質阻擋放電提供氣源。因此，高壓放電電極、空氣間隙、低壓放電電極共同組成介質阻擋放電結構。

導流板傾角為導流板與水平面的夾角（圖1），可以通過調節箱體兩端的底座高度進行調整。越大，水流在導流板上流速越快，水膜分布更薄，水處理效率越高。太小，水流容易積攢在導流板上，形成的水膜過厚、不均勻，空氣間隙不一致，導致放電會集中于厚水面位置，容易短路或放電集中，燒壞電極。可根據試驗確定，通常為15°～75°，黏度高的液體一般采用較大傾角以便于液體流動。電源開啟后，當高、低壓電極上施加足夠高的交流電壓時，高壓放電電極直接對導流板上的水膜表面進行單介質阻擋放電，將空氣間隙中的氣體激發電離，形成各種低溫等離子體，并從空氣中擴散到流動水膜，在氣相、氣-液分界處和液相中發生一系列的反應，在流水中生成亞硝酸根離子（NO-2）、硝酸根離子（NO-3）、過氧化氫（H2O2）、過氧亞硝基離子（ONOO·）、亞硝酰離子（NO·）、氫氧根離子（OH·）等多種活性殺菌物質，最終形成等離子體活化水[10-11]。

1.2 高壓交流電源

高壓交流電源是實現介質阻擋放電的能量供給單元，由功率電路和控制電路2部分組成。功率電路采用交流-直流-交流電路結構，如圖3所示，主要包括脈寬調制（Pulse Width Modulation，PWM）整流電路、直流-直流調壓電路、高頻逆變電路、LC濾波電路和高頻升壓電路等。高壓交流電源輸入為單相220 V交流電，首先通過單相PWM可控硅整流，得到穩定的400 V直流電壓，并且電網側保持單位功率因數，然后經過DC-DC調壓電路得到100～400 V的直流電壓，再經過全橋高頻逆變電路和LC濾波電路得到20 000 Hz的高頻低壓正弦交流電，再通過高頻高壓變壓器獲得5 000～20 000 V的高頻高壓交流電，用于激發低溫等離子體。

注：L、L1、LS分別為輸入濾波電感、LC串聯諧振電感和輸出濾波電感，H；S1、S2、S3、S4為構成全橋整流電路的單向可控硅；V1、V2、V3、V4為調制高頻交流電的單向可控硅；C1、C2、CS分別為輸入濾波電容、LC串聯諧振電容和輸出濾波電容，F；VT為開關場效應管；VD為續流二極管；T1為升壓變壓器。

功率電路及負載的等效電路如圖4所示，

注：R為逆變負載電路的等效電阻，Ω；LL為逆變負載電路的等效電感，H；C逆變負載電路的等效電容，F；Us為逆變器的交流側輸出電壓，V；UC為等效電容C兩端的電壓，V；UL為等效電感L兩端的電壓，V。

其中，逆變負載電路的等效電阻（，Ω）、等效電感（，H）、等效電容（，F）逆變器的交流側輸出電壓（U，V）、等效電容C兩端的電壓（U，V）、等效電感兩端的電壓（U，V）的關系如式（1）所示。

整理式（1）可得：

式中2為可控硅整流電路交流側電壓，V；0為電路輸入的工頻電源電壓，V；為可調常數；U為高頻逆變電路直流側直流電壓，V；為可控硅整流電路的控制角，（°）；為諧振電流，A；s為高頻逆變電路工作頻率，Hz；為角頻率，rad/s；為時間，s。控制電路原理如圖5所示，主要由電流、電壓和溫度等信號采集電路、信號調制電路、數字信號處理器（Digital Signal Processor，DSP）、可控硅驅動電路、故障報警與保護電路等構成。其中DSP通過采集電路工作參數，分析處理后輸出開關管驅動信號，驅動整流和逆變等電路中可控硅動作，同時實時監控各部分工作狀態，及時輸出故障報警信號等。

1.3 設備操作過程及主要技術參數

低溫等離子體活化水發生設備主要操作過程如下：

1）開啟鼓風機，從外界向箱體內的通風散熱通道和高壓放電電極管內的通風散熱通道輸送氣流。

2）調節箱體頂部的電極高度調節旋鈕，使高壓放電電極與導流板保持平行，保證兩者空氣間隙大小均勻（高壓放電電極與導流板間距范圍為2～15 mm）。打開高壓交流電源，將調壓器調節到150 V，調節頻率旋鈕直至觀察到空氣間隙出現穩定放電，高壓放電電極預熱1 min后關閉高壓交流電源。

3）緩慢打開進水閥，將自來水引入設備中，待出水口水流穩定后打開高壓交流電源，并觀察空氣間隙的放電情況，再微調頻率旋鈕，使放電達到穩定狀態。

4）工作過程中，通過調壓器調節輸入電壓和輸入功率，通過進水閥調節進水流量，獲取不同效果的等離子體活化水。

5）活化水制取結束后，先關閉調壓器，再關閉電源。

設備主要技術參數如表1所示。

表1 等離子體活化水發生設備主要技術參數

2 等離子體活化水發生設備應用效果驗證試驗

PAW具有廣譜殺菌特性，在食品殺菌保鮮領域具有廣闊的應用前景[10]。大量研究證實，對生鮮果蔬產品進行PAW浸泡處理后，既能有效殺滅消除果蔬產品上的微生物，又能抑制并延緩果蔬產品腐敗變質[4,9]。為了驗證研制的等離子體活化水發生設備使用效果，以鮮切馬鈴薯片為試驗材料，人工模擬感染大腸桿菌，優化離子體活化水清洗處理的殺菌條件，并在此基礎上進行不同清洗處理的染菌馬鈴薯片貯藏對比試驗，試驗現場如圖6所示。

2.1 試驗材料

新鮮馬鈴薯購于南京蘇果超市，利用自行研制的等離子體活化水發生設備在實驗室制取等離子體活化水；無菌蒸餾水為實驗室自制；LB肉湯培養基、LB營養瓊脂培養基、氯化鈉（NaCl）購于南京晶格化學科技有限公司（中國）；大腸桿菌（）菌種購于中國工業微生物菌種保藏管理中心。

2.2 菌懸液制備

采用無菌接種環挑取大腸菌菌種于事先準備好的平板上分區劃線，然后將平板置于37 ℃培養18～24 h；刮取培養好的大腸桿菌放入適量LB肉湯培養基中，置于37 ℃搖床中培養18 h，制備菌懸液濃度為108cfu/mL。

2.3 染菌馬鈴薯片的制備

挑選新鮮和成熟度一致的馬鈴薯，用無菌水清洗干凈，在無菌環境中利用切片機和打孔器制得直徑20 mm、厚度4 mm的馬鈴薯圓片，在每片上接種制備好的大腸桿菌菌懸液50L，在無菌環境中干燥30 min，獲得染菌的馬鈴薯片。

2.4 染菌馬鈴薯片等離子體活化水殺菌條件響應面優化

電源電壓影響等離子體活化水發生設備電極間隙空氣放電效果和PAW理化特性，較寬的電壓調節范圍更有利于PAW殺菌條件優化研究。根據前期預試驗，進水流量600 mL/min、導流板傾角20°、高壓放電電極與導流板的空氣間隙10 mm時，在100～200 V電源工作電壓范圍內可確保高壓放電電極全段形成均勻穩定的放電電離狀態，連續穩定制取等離子體活化水。取制取的活化水對染菌馬鈴薯片進行殺菌清洗試驗，各處理組的物料與活化水質量比均為1∶20。清洗條件優化試驗采用中心組合設計法，選取對染菌馬鈴薯片殺菌率影響較為顯著的殺菌時間（，min）和電源電壓（，V）作為試驗因素，以殺菌率（，%）為評價指標設計二因素五水平響應面試驗，因素水平編碼表如表2所示，每組試驗重復3次。通過響應面試驗對等離子體活化水處理的殺菌時間、電源電壓進行優化。

表2 響應面試驗因素水平編碼表

2.5 不同清洗處理的染菌馬鈴薯片貯藏對比試驗

將染菌馬鈴薯片進行3組不同清洗處理，第一組為不清洗組，染菌馬鈴薯片不進行清洗處理，作為對照組；第二組為蒸餾水清洗組，利用實驗室自制的無菌蒸餾水對染菌馬鈴薯片進行清洗；第三組為等離子體活化水（PAW）清洗組，按照響應面優化試驗獲得的PAW最優殺菌條件對染菌馬鈴薯片進行清洗處理。將清洗后的染菌馬鈴薯片瀝干表面水分，每組取6片平鋪于無菌托盤中并用無菌塑料薄膜密封，置于溫度20 ℃、相對濕度70%的恒溫恒濕箱中貯藏24 d。

2.6 考察指標及測試方法

PAW殺菌條件響應面優化試驗以殺菌率為考察指標。在染菌馬鈴薯片貯藏對比試驗過程中，對染菌馬鈴薯片樣品的色澤、硬度、相對電導率、可溶性固形物、腐爛率進行跟蹤測定，每3 d 測定1次，至貯藏24 d后結束。

2.6.1 殺菌率

殺菌率（，%）是指等離子體活化水清洗處理對染菌馬鈴薯片菌落的殺滅程度。PAW殺菌條件響應面優化試驗時，在每組PAW處理結束后，隨機取25 g未經PAW清洗的染菌馬鈴薯片樣品及PAW清洗后的染菌馬鈴薯片樣品各3份，分別裝入無菌袋中，將生理鹽水倒入無菌勻質器中制成1∶10的稀釋液，然后從中取1 mL溶液，稀釋成1∶104、1∶105、1∶106（V∶V）3個濃度梯度，再分別取稀釋液10 mL于培養皿上，倒入冷卻至45 ℃左右的無菌LB營養液瓊脂20 mL混合均勻，待凝固后倒置放在37 ℃培養箱中培養18～24 h。各處理組樣品重復3次，根據式（3）計算等離子體活化水對染菌馬鈴薯片的殺菌率（，%），取平均值。

式中0為未經PAW清洗的馬鈴薯片上的菌落總數；1為經PAW清洗后的馬鈴薯片上的菌落總數。

2.6.2 色澤

根據CIELAB表色系統，描述物料色澤的指標有明暗度指數*、紅綠度指數*、黃藍度指數*。在貯藏試驗期間，采用電腦色差儀（NH310，深圳市三恩時科技有限公司，中國）定期測定3個處理組馬鈴薯片的色澤，記錄*、*、*，并根據式（4）計算色差Δ，每組樣品重復6次，取平均值。

式中0*、0*、0*分別為未經處理的馬鈴薯片原始明暗度指數、紅綠度指數、黃藍度指數。

2.6.3 硬度

馬鈴薯片樣品硬度（N）定義為探頭在穿刺過程感應到的最大壓力峰值，采用質構儀（TMS-PRO型，FTC公司，美國）對貯藏馬鈴薯片樣品定期進行穿刺測試，圓柱型探頭直徑為2 mm，測試速度為1 mm/s，穿刺距離為2 mm。每組樣品重復10次，取平均值。

2.6.4 相對電導率

相對電導率（，%）是描述被測樣品組織內電解質滲透到水溶液中的能力，其測定方法為：用直徑1 cm的打孔器對貯藏期間各組馬鈴薯片樣品進行取樣，每組制取5個圓片樣品，用蒸餾水將樣品清洗干凈，放入燒杯中，加入100 mL蒸餾水，用電導率儀（DDS-12DW，上海般特儀器制造有限公司，中國）測定初始電導率（0，mS/cm）；用保鮮膜將燒杯封口，靜置1 h后，再用電導率儀測定密封靜置后的電導率（1，mS/cm），將燒杯放在電爐上加熱煮沸0.5 h，冷卻后再加蒸餾水至100 mL，測定煮沸后的電導率（2，mS/cm）；并根據式（5）計算馬鈴薯片的相對電導率[19]，每組樣品重復3次，取平均值。

2.6.5 可溶性固形物含量

可溶性固形物是指被測樣品中能溶解于水的化合物，在果蔬樣品中主要指可溶性糖、有機酸等物質，其測定方法為：稱取染菌馬鈴薯片樣品5 g，用研缽將樣品搗碎，再用4層紗布擠出勻漿汁液，用阿貝折光儀（2WAJ，上海光學儀器設備五廠，中國）測定汁液中可溶性固形物含量[20]，每組樣品重復3次，取平均值。

2.6.6 腐爛率

腐爛率（%）是指馬鈴薯片樣品在貯藏期間的腐爛程度。定期觀察各組馬鈴薯片的腐爛片數，根據式（6）計算腐爛率（，%），每組重復3次，取平均值。

式中為腐爛樣品數；為樣品總數。

2.7 數據處理

利用Design-Expert 7.0軟件設計響應面試驗方案，并進行模型回歸和方差分析，計算回歸模型的平方和、自由度、均方、檢驗值、顯著性值以及決定系數2等統計指標。使用Excel 2010進行貯藏對比試驗數據的處理及圖表繪制，差異顯著性用SPSS 19.0的Duncan’s法進行多重比較分析。

3 結果與分析

3.1 染菌馬鈴薯片等離子體活化水殺菌條件響應面優化結果

響應面優化試驗方案和結果如表3所示，一共開展13組試驗，其中殺菌率最高為（98.63±0.62）%，最低為（26.01±0.34）%。根據表3的試驗結果，利用Design-Expert軟件進行數據擬合，得到殺菌率（，%）的二次多項式回歸模型為

=95.31+14.37-6.13+0.93-21.142-8.532（7）

式中為殺菌時間的水平值，為電源電壓的水平值。

回歸模型表明染菌馬鈴薯片的殺菌率與殺菌時間、電源電壓呈現非線性關系。

表3 響應面試驗方案和結果

注：殺菌率數據表示為平均值±標準偏差，、分別為殺菌時間和電源電壓的水平值。

Note: Data of sterilization rate is presented as mean ± standard deviation.andare respectively the level value of sterilization time and power voltage.

回歸模型的方差分析結果如表4所示。由表4可知，殺菌時間和電源電壓對殺菌率的影響均極顯著（<0.01），一次交互項對殺菌率影響不顯著（>0.01），殺菌時間的二次項對殺菌率影響極顯著（<0.01），電源電壓對殺菌率影響顯著（<0.05）。回歸模型失擬項不顯著（=0.061 2），決定系數2為0.921 1，模型極顯著。

表4 方差分析表

注：**表示極顯著（<0.01），*表示顯著（<0.05），—表示影響不顯著（>0.05）。

Note: ** means the effect is extremely significant (<0.01), * means the effect is significant (<0.05), — means the effect is not significant (>0.05).

殺菌時間和電源電壓對染菌馬鈴薯片殺菌率的響應面圖如圖7所示。可以看出，殺菌時間一定時，殺菌率隨著電源電壓的增大而增大，之后逐漸減小；電源電壓一定時，殺菌效果隨著殺菌時間的增大而增大，之后又慢慢減小。對殺菌率的二次多項式回歸方程進行最優求解，確定最佳殺菌條件為電源電壓137.4 V、殺菌時間4.72 min，理論預測殺菌率可達98.74%，以最佳組合的殺菌條件進行3次驗證試驗，實測殺菌率達（98.65±0.59）%，表明模型具有較好的預測功能。

圖7 殺菌時間與電源電壓對殺菌率的響應面圖

3.2 馬鈴薯片色澤測試結果

染菌馬鈴薯片貯藏期間色澤變化如圖8所示。各組馬鈴薯片在貯藏初期（前3 d）色澤保持較好，隨后色差開始呈現波動變化。不清洗組和蒸餾水清洗組變化趨勢相近，不清洗組的色差在15 d后顯著高于蒸餾水清洗組和等離子體活化水清洗組（<0.05）。分析認為，馬鈴薯鮮切后其表面組織受到嚴重的機械損傷，細胞內營養物質流出并暴露在空氣中，更容易被微生物侵染而發生腐敗變質，同時還會引發多酚氧化酶系催化酚類物質氧化生成鄰醌導致褐變，影響表觀色澤[21-22]。而水洗處理可以清理因組織損傷而流露在表面的營養物質，可在一定程度上降低低溫貯藏期間微生物污染和褐變的發生。在貯藏期間，等離子體活化水清洗組的色差值整體低于其他組，隨著貯藏時間增加而增加，15 d后出現下降趨勢。這可能是由于等離子體活化水處理一定程度上抑制了馬鈴薯片中的內源酶如過氧化物酶等酶活性，從而延緩了馬鈴薯片酶促褐變，同時等離子體活化水清洗組的大腸桿菌含量要遠低于不清洗組、蒸餾水清洗組，也有利于保護馬鈴薯片色澤[21]。經過24 d貯藏后，不清洗組、蒸餾水清洗組和活化水清洗組染菌馬鈴薯片色差Δ分別為22.08±1.05、13.21±1.43、7.35±0.82。

3.3 馬鈴薯片硬度測試結果

硬度是影響果蔬品質的一個主要的因素，過分軟化會降低食品的食用價值。果蔬貯藏過程中，呼吸作用會產生大量乙烯，加速細胞的衰老。3種處理的染菌馬鈴薯片貯藏期間硬度變化如圖9所示。3組樣品整體均呈現硬度隨貯藏時間而下降的趨勢，且等離子體活化水清洗的馬鈴薯片硬度整體高于不清洗組和蒸餾水清洗組。分析其可能的原因，一方面等離子體活化水處理降低了馬鈴薯片細胞壁水解酶的活性，貯藏期間纖維素等物質的水解受到了抑制，從而延緩細胞組織軟化，抑制硬度快速下降[9,22]；另一方面由于等離子體能消除乙烯、乙醇等代謝物，誘導氣孔減小，馬鈴薯片呼吸作用減弱，降低了對馬鈴薯保鮮效果的不利影響，使組織硬度下降變慢[23]；此外，活化水處理后的馬鈴薯片大腸桿菌殺滅率高，微生物腐敗引起的品質衰變過程減緩，也有利于保持硬度。經過24 d貯藏后，不清洗組、蒸餾水清洗組和活化水清洗組染菌馬鈴薯片硬度分別為（3.01±0.84）、（3.54±0.81）、（4.70±0.48）N。

注：不同小寫字母表示同一貯藏時間不同處理間差異顯著，P<0.05，下同。

3.4 馬鈴薯片相對電導率測試結果

相對電導率反映細胞透性，相對電導率越高，電解質滲透量越大，細胞通透性越大，細胞受損程度也就越嚴重[24]。3種處理的染菌馬鈴薯片貯藏期間相對電導率測定結果如圖10所示。可以看出，在貯藏前6 d 3組樣品的相對電導率快速增加，6 d后等離子體活化水清洗組相對電導率基本維持穩定，而不清洗組和蒸餾水清洗組則仍緩慢增加；在整個貯藏過程中，等離子體活化水清洗組相對電導率顯著低于同期的不清洗組和蒸餾水清洗組（<0.05），表明其細胞受損和通透性處于相對較低水平，這是由于等離子體活化水處理能有效殺滅馬鈴薯片上的大腸桿菌，降低微生物對組織破壞作用，具有保護細胞膜、抑制細胞損傷的作用。經過24 d貯藏后，不清洗組、蒸餾水清洗組和活化水清洗組染菌馬鈴薯片相對電導率分別為（28.00±6.43）%、（26.72±2.07）%、（17.19±2.26）%。

3.5 馬鈴薯片可溶性固形物含量測試結果

可溶性固形物測定結果如圖11所示，3組樣品的可溶性固形物含量均先下降后逐漸增加，這是由于馬鈴薯在貯藏前期可溶性固形物發生降解或作為底物被消耗，質量分數有所下降，貯藏后期由于組織軟化，可溶性固形物含量增加[9,22]。等離子體活化水清洗處理組在貯藏后期可溶性固形物含量呈下降趨勢，且從第18天開始顯著低于不清洗組、蒸餾水清洗組（<0.05），通常果蔬的可溶性固形物與其含糖量成正比，隨著貯藏時間的延長，淀粉不斷轉化為糖類，馬鈴薯片經過離子體活化水處理后，受到臭氧和一些自由基的抑制作用，生物代謝能力降低，抑制了大分子物質的降解，淀粉轉化為糖分的速率下降，馬鈴薯軟化組織得到緩解，使得可溶性固形物含量相對較低[21]。經過24 d貯藏后，不清洗組、蒸餾水清洗組和活化水清洗組染菌馬鈴薯片可溶性固形物含量分別為（6.850±0.120）%、（5.430±0.006）%、（3.080±0.006）%。

3.6 馬鈴薯片腐爛率測試結果

腐爛率測試結果如圖12所示。3組馬鈴薯片在貯藏前6 d均未發生腐爛，隨后腐爛率均增加，從第15天開始呈現出顯著差異，不清洗組最大，蒸餾水清洗組次之，等離子體活化水清洗組最小（<0.05），表明等離子體活化水處理可有效殺滅馬鈴薯片上的大腸桿菌，抑制了貯藏過程中的微生物生長，減輕了馬鈴薯片因受微生物侵染造成的腐敗變質。經過24 d貯藏后，不清洗組、蒸餾水清洗組和活化水清洗組染菌馬鈴薯片腐爛率分別為（87.04±1.63）%、（76.32±1.60）%、（52.09±1.41）%。

等離子體活化水殺菌響應面優化試驗表明，在優化條件下等離子體活化水發生設備可以有效殺滅鮮切馬鈴薯片上的微生物。3組染菌馬鈴薯片樣品貯藏對比試驗表明，經過24 d貯藏后，等離子體活化水清洗組樣品的硬度最高，色差值、相對電導率、可溶性固形物含量、腐爛率均最低，其綜合品質優于不清洗組和蒸餾水清洗組樣品，證明PAW可以有效抑制和延緩染菌馬鈴薯片的腐敗變質。

4 結 論

1）本研究基于介質阻擋放電等離子體發生原理設計了一種連續式等離子體活化水發生設備，其中介質阻擋放電結構采用圓柱形高壓放電電極與平板形低壓放電電極均勻間隙組配，不銹鋼導流板與流動水膜一體化構成低壓電極。高壓放電電極的散熱采用雙向逆流、內外散熱通風雙通道，高壓交流電源系統包括功率電路、控制電路2部分，功率電路采用交流-直流-交流（AC-DC-AC）結構實現介質阻擋放電能量供給，控制電路可實現頻率、電壓、電流等參數監測與調控。

2）對鮮切馬鈴薯片模擬感染大腸桿菌，并進行等離子體活化水殺菌響應面優化試驗，結果表明，在進水流量600 mL/min、電極空氣間隙10 mm、物料與活化水質量比1∶20、電源電壓137.4 V、殺菌時間4.72 min條件下，等離子體活化水對馬鈴薯片大腸桿菌殺菌率達（98.65±0.59）%。

3）利用上述優化條件制備的等離子體活化水清洗染菌馬鈴薯片，置于溫度20 ℃、相對濕度70 %的恒溫恒濕條件下貯藏24 d后，馬鈴薯片硬度為（4.70±0.48）N、色差值為7.35±0.81、相對電導率為（17.19±2.26）%、可溶性固形物含量為（3.080±0.006）%，腐爛率為（52.09±1.41）%，綜合品質優于不清洗組和蒸餾水清洗組樣品。因此，本等離子體活化水發生設備所產生的PAW可以有效抑制和延緩染菌馬鈴薯片的腐敗變質。

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中國農業工程學會高級會員：謝煥雄（E041200496S）；王海鷗（E041200664S）

Low temperature plasma-activated water generator and its application effect test

Xie Huanxiong1, Hu Zhichao1, Wu Huichang1, Wei Hai1, Wan Lianghao2, Dai Yang2, Wang Haiou3※

(1.,,210014,; 2..,.,211161,; 3.,.,211171,)

Plasma-activated water (PAW) has widely been accepted and proven to have broad-spectrum bactericidal properties. It can also effectively kill microorganisms on fresh foods, further inhibiting spoilage. The emerging low-temperature PAW sterilization has presented great potential for application in food production and safety control. However, the systematic design of PAW generating equipment is still lacking in recent years. In this study, a piece of novel equipment to produce low-temperature PAW was developed using the plasma generation via dielectric barrier discharge, in order to improve the level of PAW equipment development and application. The system of this equipment included the components of dielectric barrier discharge, ventilation channels of heat dissipation, flow channels of activated water, and the high-voltage alternating current power supply. The components of dielectric barrier discharge were composed of a cylindrical high-voltage discharge electrode and a flat-shaped low-voltage discharge electrode in an upper-down parallel configuration with the uniform gas gap. Among them, the flowing water film was integrated to be used as the low-voltage electrode, thereby realizing the uniform plasma generation, particularly for the continuous and stable production of activated water. Furthermore, the heat dissipation of high-voltage discharge electrode was employed two bidirectional-countercurrent ventilation channels inside and outside the electrode tube. A typical Alternating Current-Direct Current-Alternating Current (AC-DC-AC) structure was also designed as the power circuit of a high-voltage alternating current power supply, further to realize the energy supply of thee dielectric barrier discharge. In addition, the control circuit was utilized to monitor and adjust the operational parameters, such as frequency, voltage, and current. Some structural and working parameters of equipment were designed to be continuously adjustable within a certain range, including the inclination angle of stainless-steel plate for water flow, the air gap between the high-voltage discharge electrode and the stainless-steel plate, water flow rate, discharge power, and discharge voltage, in order to meet the diversified requirements for the application of plasma-activated water. Furthermore, an experiment was performed on the PAW equipment to verify the effect of PAW treatment on the vegetables. The fresh-cut potato slices were simulated to be infected withbefore the PAW sterilization cleaning and preservation. An optimal sterilization rate was (98.65±0.59)% for the sterilizing of PAW onin the potato slices, in which the water flow was 600 mL/min, the air gap was 10 mm, the mass ratio of material to activated water was 1:20, the power supply voltage was 137.4 V, and the sterilization time was 4.72 min. More excellent performance was achieved under the optimal condition than before, thereby greatly contributed to relatively higher hardness, lower color difference, lower relative conductivity, lower soluble solid content, and lower decay rate in the bacteria-contaminated potato slices during storage. After 24 d of storage, the bacteria-infected potato slices without cleaning, with distilled water cleaning, and with PAW cleaning achieved a hardness of (3.01±0.84), (3.54±0.81), (4.70±0.48) N, respectively, a color difference of 22.08±1.05, 13.21±1.43, 7.35±0.81, respectively, a relative conductivity of (28.00±6.43)%, (26.72±2.07)%, (17.19±2.26)%, respectively, a soluble solid content of (6.850±0.120)%, (5.430±0.006)%, (3.080±0.006)%, respectively, and a decay rate of (87.04±1.63)%, (76.32±1.60)%, (52.09±1.41)%, respectively, indicating better advantages of sterilization and preservation. This finding can provide a sound reference on the development and industrial application for the sterilization technology of plasma-activated water.

design; experiments; plasma-activated water; dielectric barrier discharge; potato slices; sterilization; preservation

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.16.032

TS205.7

A

1002-6819(2021)-16-0260-10

謝煥雄，胡志超，吳惠昌，等. 低溫等離子體活化水發生設備及其應用效果試驗[J]. 農業工程學報，2021，37(16)：260-269.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.16.032 http://www.tcsae.org

Xie Huanxiong, Hu Zhichao, Wu Huichang, et al. Low temperature plasma-activated water generator and its application effect test[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(16): 260-269. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.16.032 http://www.tcsae.org

2020-09-02

2021-05-29

國家重點研發計劃（2018YFD0700102）；國家自然科學基金資助（31872901）；中國農業科學院科技創新工程；農業農村部現代農業裝備重點實驗室開放課題

謝煥雄，研究員，研究方向為農產品加工技術與裝備。Email：13913912593@163.com

王海鷗，博士，教授，研究方向為食品冷凍與干燥技術。Email：who1978@163.com