路邊微環境PM2.5化學組分特征及來源解析

高雪倩,吳建會*,張會濤,張文慧,戴啟立,宮 攀

路邊微環境PM2.5化學組分特征及來源解析

高雪倩1,吳建會1*,張會濤1,張文慧1,戴啟立1,宮 攀2

(1.南開大學環境科學與工程學院,國家環境保護城市空氣顆粒物污染防治重點實驗室,天津 300350；2.武漢市環境監測中心,湖北 武漢 430015)

采集并分析了武漢市機動車尾氣源PM2.5樣品,并于2019年10月18～27日采集了武漢市不同路邊微環境(市區路邊、環線路邊、環境背景點)PM2.5樣品并分析其化學組分特征,利用化學質量平衡模型(CMB)解析評估了機動車尾氣對城市不同路邊微環境PM2.5的貢獻.結果表明,機動車尾氣成分譜以OC和EC為主,汽油車OC質量分數約為柴油車的1.14倍,柴油車EC質量分數是汽油車的1.08倍.路邊碳組分主要來源于機動車尾氣,其中OC濃度在市區路邊最高,EC濃度在環線路邊最高;市區路邊NO3-和NH4+濃度較高,與二次轉化有關;環線路邊Fe、Si、Al質量濃度高于市區路邊. CMB來源解析結果顯示,機動車尾氣源是環線路邊、市區路邊微環境的主要來源,分擔率為35.20%和38.89%,是環境背景點的2倍左右.不同路邊微環境污染源貢獻差異明顯,與環線路邊相比,市區路邊機動車尾氣源與二次來源均相對較高,而揚塵源貢獻低于環線路邊.

路邊；PM2.5；CMB；來源解析

機動車排放源是國內外城市環境空氣顆粒物的重要來源[1-3],研究表明機動車等移動源已成為北京市本地排放的首要來源,其對PM2.5的貢獻高達45%[4].機動車尾氣的排放高度接近人體的呼吸高度,是室外人體暴露的主要污染源,機動車尾氣顆粒物化學成分復雜,含有多環芳烴等有害有機物,不僅會對人體呼吸系統造成損害,還會提高致癌風險[5-6],導致死亡率增加[7].隨著我國機動車保有量的持續穩定增長,長期來看,機動車排放對我國城市環境空氣顆粒物的貢獻呈增加趨勢.道路交通環境是人群活動最頻繁的區域,路邊空氣質量直接受到機動車的排放影響,在路網密集的地區,顆粒物污染通常比非路邊區域更嚴重[8],道路交通環境越來越受到研究者的關注.機動車排放對道路交通環境的影響已有廣泛研究.沈俊秀等[9]研究發現,上海市主干道和支路PM2.5濃度最高可達到1454μg/m3和1210μg/m3,車流量對路邊環境空氣污染影響顯著.Hitchins等[10]測試了公路附近顆粒物的濃度分布,發現隨著采樣點與道路距離的增加,公路下風向的PM2.5可降低至最大濃度的50%左右.陳建華等[11]研究顯示,北京市交通路口PM2.5日均質量濃度是對照點的3倍.李鳳華等[12]對典型等級道路路邊PM2.5的因子分析表明,快速路和次干道污染嚴重,機動車排放是研究區域主要來源.國內外關于路邊環境顆粒物的濃度水平[13-16]、時間變化特征[15](如冬季污染水平高于夏季[17],工作日高于周末[18])和化學組成特征[19-21]也有諸多研究,但以上研究多基于常規道路交通環境.對管控措施干預后,不同路邊微環境受機動車影響大小的研究則相對缺乏.

2019年10月18～27日,第七屆世界軍人運動會在武漢舉行,軍運會期間采取了大量污染源管控措施以保障環境空氣質量,其他源類對環境的影響有所降低,而機動車影響則相對突出,這種干預政策為研究機動車排放的環境效應提供了準實驗機會.本研究以此為基礎研究不同路邊微環境顆粒物污染特征,為評估機動車排放的環境效應提供支撐.

1 材料與方法

1.1 路邊及環境樣品采集

綜合武漢市人口經濟和交通車流量分布特點,選取2個路邊采樣點(白沙洲和新華路)、1個環境背景站點(東湖高新)進行對比研究,采樣點位置如圖1表示,周邊情況見表1.

使用四通道大氣顆粒物智能采樣儀(TH-16A型,武漢天虹環保產業股份有限公司)進行PM2.5樣品采集,采樣高度為1m.使用特氟龍膜(=47mm, PALL)用于無機元素分析,石英膜(=47mm,PALL)用于碳組分和離子組分分析.環境背景站點樣品采集于2019年10月18～27日,每天采集時長為22h(上午11:00～次日09:00),路邊站點樣品采集于2019年10月21～24日,每天采集時長為22h(上午10:00～次日08:00),各站點均同步采集空白樣品.采樣前均確認濾膜及儀器各項性能指標正常,共采集有效樣品42個,其中路邊站點20個,環境站點22個.采樣期間平均溫度為18℃,平均風速為1.4m/s,平均相對濕度為79%.為避免雜質和揮發性物質的影響,采樣前將石英濾膜置于馬弗爐內進行烘干處理(600℃,2h).

圖1 采樣點位分布示意

表1 采樣點周邊情況

注:*數據來源于http://www.whtpi.com/.

1.2 機動車尾氣樣品采集

區別機動車對不同路邊微環境的影響,準確認識機動車尾氣的排放特征是關鍵.為獲取本地化真實的機動車尾氣排放顆粒物化學組成,本研究同時采集了機動車尾氣源樣品,為路邊與機動車源排放的顆粒物化學組分的對比分析和來源分析提供數據支持.采用便攜式稀釋通道采樣器(PDSI-01P 型,陜西正大環保科技有限公司)于機動車檢測站的檢測線上完成PM2.5樣品采集,捕集機動車從啟動、加速、勻速、減速到熄火全過程中的顆粒物排放,每次測試時長為4.5min,共獲得4組柴油車樣品,6組汽油車樣品.將采后濾膜置于濾膜盒內密封,放入保溫箱中暫時保存,送回實驗室后放入冰箱(4℃)避光保存,待稱重分析.

1.3 樣品分析與質量控制

樣品分析前于恒溫(20±1)℃、恒濕(50±5)%的天平室平衡48h,隨后使用精度為0.001mg的天平(MX5,瑞士Mettler Toledo)進行兩次循環稱重,兩次稱量的差值均小于0.005mg.

采用電感耦合等離子體原子發射譜ICP-AES (ICP 7000型,美國熱電)分析18種元素組分[22]:Na、Mg、Al、Si、K、Cu、Cd、Zn、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ni、As、Co和Pb.采用離子色譜(ICS-900,美國戴安)分析7種離子組分[23]:NO3-、SO42-、NH4+、Cl-、K+、Mg2+和Ca2+.碳組分(OC+EC)的分析使用碳分析儀(DRI Model 2001A,美國沙漠研究所),測試溫度協議為IMPROVE A[24].每批測試樣品分析設置一組實驗室空白和方法空白,并根據現場空白進行校正.分析前對校準曲線進行修正,測試濃度響應值均在預期值的±10%以內.

1.4 研究方法

1.4.1 分歧系數法 分歧系數法(Coefficient Divergence, CD)可用來確定不同顆粒物樣品化學組成之間的相似程度,其計算公式如下[25]:

式中:為兩組不同PM2.5樣品;X和X為組分在、中的質量分數,%;為參與計算的化學組分個數.分歧系數趨于0,說明兩樣品化學構成非常相似;分歧系數趨于1,說明組成相差極大[26].

1.4.2 CMB模型原理 化學質量平衡模型(CMB)是顆粒物來源解析中應用較為廣泛的一種方法,先前的工作也為CMB的使用積累了較多經驗[1,27].其基本原理是采用有效方差最小二乘法,根據污染源與受體的濃度關系,建立質量平衡方程,從而定量各污染源對受體點的貢獻[28],計算公式表達為:

式中:C表示受體大氣顆粒物中化學組分的濃度測量值,μg/m3;F表示第類源的顆粒物中化學組分的含量測量值,g/g;S表示第類源貢獻的濃度計算值,μg/m3;I和J分別代表化學組分、源類的數目.

2 結果與討論

2.1 機動車尾氣顆粒物化學成分譜特征

測試車輛汽油車(Gasoline Vehicles)和柴油車(Diesel Vehicles)的尾氣成分譜列于表2. TC(OC+EC)是汽油車和柴油車的主要成分,占比分別為51.49%和48.31%.其中汽油車OC(35.924%)是柴油車的1.14倍,柴油車EC是汽油車的1.08倍.柴油車排放的SO42-、NH4+均低于汽油車,質量分數為2.704%和2.195%,NO3-(5.139%)是汽油車的1.24倍;Cl-在兩種類型機動車中質量分數相差無幾(～2.93%),但對汽油車和柴油車水溶型離子的貢獻順序不同,分別為第三和第二.柴油車和汽油車元素組成以Ca、Fe、Si、Al為主,在柴油車中的占比是汽油車的1.11～1.21倍,Zn、Pb元素低于汽油車.

與其他研究結果進行對比(表2),本研究汽油車OC、EC排放水平與天津接近,OC占比低于西安和2017年武漢的25%和33%,EC是西安的1.98倍,略高于2017年武漢汽油車排放.NO3-、SO42-、NH4+明顯高于其他研究,而Cl-排放水平在其他研究范圍內,NO3-主要來自燃料高溫燃燒[29],SO42-的高排放可能與含硫量有關[30].柴油車OC排放水平與2017年武漢(51.15%)相比降低明顯,與其余研究較為接近,EC排放是其他研究的51%～68%.國五標準發布后,油品質量逐步升級是碳質組分降低的一個重要原因.與2017年武漢相比,柴油車NO3-、NH4+、K+水平較高,而SO42-、Cl-、Mg2+降低,除測試方法不同之外,發動機燃燒不充分也會引起離子濃度偏高,造成結果差異.本研究汽油車和柴油車Ca、Fe、Si與其他研究相比均處于較高水平,機油添加劑是Ca的一個潛在來源[31],而測試車輛使用年限較長,發動機及其部件的機械磨損較為嚴重,引起Fe和Si 的排放水平也較高[32-33].

2.2 路邊和環境PM2.5化學組分特征

2.2.1 PM2.5濃度特征 采樣期間,路邊和環境背景點PM2.5濃度整體水平較低(表3),差異不大(單因素方差分析,>0.05),其中路邊站點白沙洲和新華路PM2.5濃度分別為(46.26±5.55)μg/m3、(46.44±9.88) μg/m3,略高于環境背景點(45.42±7.47)μg/m3.

2.2.2 化學組分特征 利用分歧系數法選取主量成分(質量分數>1%)分析了路邊和環境受體成分與本研究機動車尾氣組成的相似程度.結果顯示,兩路邊站點的CD=0.4,低于與環境背景點相比的CD值(0.6),說明路邊顆粒物的組成與機動車尾氣顆粒物更接近.

表2 機動車尾氣組分占比與其他研究的比較(%)

注:GV、DV、LDGV、LDDV和HDDV分別指汽油車、柴油車、輕型汽油車、輕型柴油車和重型柴油車“-”表示無相關數據,“ND”表示未檢出.

表3 路邊和環境背景點PM2.5組分質量濃度與占比

續表3

注:“ND”表示未檢出.

對路邊和環境背景點PM2.5化學組分進一步分析(表3)顯示,采樣點間OC、EC均有明顯差異(單因素方差分析,<0.05).新華路OC質量濃度是白沙洲和環境背景點的1.27和1.49倍;白沙洲EC質量濃度是新華路和環境背景點的1.14和1.91倍.三點位的TC在PM2.5中的占比呈梯度下降(圖2),表現為新華路(34.87%)>白沙洲(30.90%)>環境背景點(23.83%);而OC/EC表現為環境背景點>新華路＞白沙洲.高值OC/EC說明采樣點或存在二次有機氣溶膠(SOC)污染[37].路邊采樣點周圍無其他明顯污染源,結合本研究機動車尾氣高碳含量、較低OC/EC的特征,可認為路邊碳組分主要來自于機動車尾氣,這與Cao等[38]的研究結果一致.

圖2 各點位和機動車尾氣PM2.5中OC、EC占比和OC/EC值

新華路NO3-質量分數明顯高于其他站點,進一步分析顯示,NO3-與NH4+相關性較高(白沙洲2= 0.986,新華路2=0.884,東湖高新2=0.759,<0.05).冬季大氣層結構穩定,采樣期間平均風速僅1.4m/s,而相對濕度高達79%,機動車排放的NO容易在本地發生反應生成NO3-.采樣點處于“街道峽谷”,地表空氣流動時,會在由建筑物阻隔類似峽谷的街道上方產生渦旋,使得峽谷內自然通風能力減弱,交通污染物難以擴散[39],當風速減小或靜風狀態,污染物更易堆積,前體物濃度增加,轉化效果更加明顯[40-42].白沙洲SO42-在PM2.5中的占比為11.80%,高于環境背景點,且Cl-質量分數較高(相較于新華路),說明白沙洲SO42-、Cl-可能與燃煤排放的污染物傳輸擴散有關(武漢市工業和電廠煤煙塵中SO42-和Cl-的含量較高[43]).

Ca是三點位占比最高的元素組分,在新華路、白沙洲和環境背景點濃度依次降低;Fe、Al、Si在白沙洲和環境背景點的占比分別為新華路的11.3～ 16.8倍、4.5～6.9倍和7.8～10.2倍.白沙洲點位緊鄰快速路,除機動車輪胎、剎車片磨損等排放外,受車輛高速行駛攜帶的道路塵的影響較大,這也與陳建華等[11]的研究結果相符;新華路位于市區,車流量很大,但車速不高,城市環衛活動也較為頻繁,這在一定程度降低了機動車非尾氣排放尤其是道路揚塵對環境的影響.

2.3 顆粒物來源解析

利用CMB模型定量分析路邊和環境背景點PM2.5污染來源貢獻(圖3).鑒于數據量偏少,因此運算前已將數據不確定性調高,以確保結果的準確性.武漢源排放清單[44]和源解析結果表明[45-46],燃煤、道路揚塵、鋼鐵工藝制造、機動車排放和二次氣溶膠已成為武漢市主要的污染來源.因此本研究將煤煙源、揚塵源、鋼鐵源、機動車尾氣源、二次硫酸源、二次硝酸源和SOC納入模型計算,輸入源譜采用武漢本地化源譜[43,47],其中機動車尾氣源譜來自同期源樣品調研.本研究中SOC的計算通過扣除受體中部分OC含量來實現.各點位計算結果的殘差平方和2在0.2061～1.6206之間,回歸系數2在0.9478～ 0.9885,模型能夠解析出的PM2.5質量為86.56%～ 99.46%,診斷指標表明結果可以接受.

不同路邊微環境的污染源貢獻不同,但均以機動車尾氣源為首,且均高于環境背景點.新華路機動車尾氣源分擔率是環境背景點的2.0倍,達38.89%,這與Manoli等[48]在城市交通繁華區域所測機動車排放貢獻率(38%)比較接近,說明了交通排放的重要影響;其他主要貢獻源類為二次硝酸源和二次硫酸源,分擔率為21.86%和13.26%.白沙洲機動車尾氣源分擔率為35.20%,是環境背景點的1.8倍,其他主要貢獻源類為揚塵源(18.52%)和二次硝酸源(16.61%).相比新華路,白沙洲機動車尾氣源和二次來源(二次硫酸源+二次硝酸源+SOC)貢獻降低,而揚塵源貢獻較高,說明道路交通環境不同,顆粒物污染源貢獻差異較為明顯.白沙洲車流量低于新華路,且環境空曠易于污染物擴散,機動車尾氣的排放和光化學反應的影響因此降低,但道路開闊車速較高,揚起的路面積塵對PM2.5的影響增加.相對于張罡等[49]的研究(30.3%),本研究白沙洲機動車貢獻率較高,這主要是因為采樣點的位置不同,本研究采樣點設在路邊而張罡等[49]的研究中采樣點距離路邊較遠(120m).與環境背景點相比,白沙洲煤煙源降低了39%,二次來源貢獻(31.73%)略高于環境背景點,揚塵源變化不大;新華路煤煙源貢獻相比環境背景點顯著降低(約68%),揚塵源貢獻是環境背景點的67%,而二次來源貢獻上升至環境背景點的1.4倍,這也在一定程度上說明了機動車排放和二次轉化是路邊PM2.5污染的主要來源,城區車流密集,高層建筑較多,容易形成“街道峽谷”,污染物在不利的氣象條件下逐漸累積,對顆粒物的影響更加顯著.

3 結論

3.1 對機動車尾氣PM2.5化學組成的分析表明,汽油車OC質量分數為35.92%,是柴油車的1.14倍,柴油車EC質量分數為16.89%,是汽油車的1.08倍.汽油車排放的SO42-、NH4+高于柴油車,而柴油車排放的NO3-、Ca、Fe、Si、Al均高于汽油車.

3.2 市區路邊、環線路邊PM2.5濃度略高于環境背景點;路邊環境顆粒物碳組分主要來源于機動車尾氣,其中OC濃度在市區路邊最高,EC濃度在環線路邊最高;NO3-與NH4+在市區路邊較高,主要來自二次轉化;環線路邊Fe、Si、Al含量比市區路邊豐富,與機動車非尾氣排放尤其是道路揚塵影響有關.

3.3 對PM2.5來源解析的結果表明,機動車尾氣源對環線路邊、市區路邊微環境的分擔率為35.20%和38.89%,顯著高于環境背景點.不同路邊微環境污染源貢獻差異明顯,與市區路邊相比,環線路邊機動車尾氣源貢獻略有降低,而揚塵源貢獻高于市區路邊.

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Contributions of vehicle emissions to PM2.5in roadside microenvironments.

GAO Xue-qian1, WU Jian-hui1*, ZHANG Hui-tao1, ZHANG Wen-hui1, DAI Qi-li1, GONG Pan2

(1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China；2.Wuhan Environmental Monitoring Center Station,Wuhan 430015, China)., 2021,41(11)：5086～5093

To investigate the contribution of vehicle emissions to PM2.5in roadside micro-environments in Wuhan, daily PM2.5filter samples were collected from different roadside microenvironments (urban roadside, ring roadside) and background site from October 18thto October 27th, 2019 in Wuhan. Chemical components of the PM2.5samples include elements, carbonaceous materials, and ions were determined. The motor vehicle exhausted PM2.5were also collected and analyzed to provide localized source profile for the fitting of chemical mass balance (CMB) model. The results showed that the vehicle exhausted PM2.5was dominated by OC and EC. Mass fraction of OC in PM2.5from gasoline vehicles was 1.14 times that from diesel vehicles, while the EC from diesel vehicles was 1.08 times that from gasoline vehicles. The fine organic aerosol concentration in roadside was higher than the other sites and largely originated from vehicle exhausts. Concentrations of Fe, Si, and Al at the outer loop line roadside were higher than those at inner-loop urban roadsides. CMB source appointment results showed that the contribution of vehicle emissions to PM2.5at the outer loop and inner-loop urban roadsides was 35.20% and 38.89%, respectively, nearly twice that at background site. The sources of PM2.5varied with different roadside microenvironments, with vehicle emissions and secondary aerosol had a higher contribution at the inner-loop urban roadside than the outer loop roadside, while dust increased in importance at the outer loop roadside.

roadside；PM2.5；chemical mass balance (CMB)；source apportionment

X513

A

1000-6923(2021)11-5086-08

高雪倩(1996-),女,河南商丘人,南開大學碩士研究生,主要從事大氣污染防治方面研究.

2021-04-01

大氣重污染成因與治理攻關項目(DQGG0201)

* 責任作者, 副教授, envwujh@nankai.edu.cn