鈉冷快堆控制棒驅(qū)動機構用GH1059合金動導管的試制*

高 佩

（1.江蘇銀環(huán)精密鋼管有限公司，江蘇 宜興 214203；2．江蘇大學材料科學與工程學院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013）

鈉冷快堆作為第四代6個先進核能系統(tǒng)堆型之一，具有極高的安全性，能顯著提高鈾的利用率并大幅度減少核廢物，有效防止核擴散［1-10］。控制棒驅(qū)動機構作為鈉冷快堆獨立的停堆系統(tǒng)執(zhí)行機構，按照系統(tǒng)的指令來驅(qū)動控制棒組件在堆芯內(nèi)作上下往復運動及快速落棒運動，從而改變其在堆芯的插入深度，最終實現(xiàn)反應堆緊急控制（主要是安全快速停堆）、功率調(diào)節(jié)、補償控制等功能［10］。動導管是控制棒驅(qū)動機構驅(qū)動控制組件上下移動的重要通道，是確保反應堆安全的重要堆內(nèi)部件。由于動導管位于堆芯中央的上部，中子通量高，輻照后動導管材料韌性會降低并發(fā)生脆化，在快速落棒時，控制棒驅(qū)動機構會對動導管的上端產(chǎn)生很大的沖擊功，同時，由于動導管的工作介質(zhì)為鈉，因此要求動導管材料具有良好的抗輻照性能、抗沖擊性能、與鈉相容性等。根據(jù)俄羅斯的核電技術經(jīng)驗以及我國高溫合金材料的現(xiàn)狀，選擇GH1059合金作為快堆控制棒驅(qū)動機構動導管材料是非常合理的。

GH1059合金是一種固溶強化型鐵鎳基高溫變形合金，相當于俄羅斯牌號ЧC59，國外對ЧС59合金實行技術封鎖，而國內(nèi)尚無相關研究，也無廠家能冶煉及生產(chǎn)GH1059合金無縫管。GH1059合金的合金化程度較高，變形抗力大，冶煉及制造技術困難。近年來，國內(nèi)冶煉及制造廠家的裝備水平已達到甚至超過國外水平，參考國內(nèi)合金無縫管的制造經(jīng)驗［11-19］，研制出GH1059合金動導管完全可行。我國雖已建成實驗快堆，但關鍵結(jié)構用鋼均從俄羅斯進口，而目前正在建造的示范快堆關鍵結(jié)構用金屬材料已開始逐步實現(xiàn)國產(chǎn)化。因此，實現(xiàn)GH1059合金動導管的國產(chǎn)化對實現(xiàn)我國鈉冷示范快堆的設計定型及商業(yè)化具有重大意義。

1 試驗材料與方法

1.1 試驗材料

GH1059合金動導管主要制造工藝為：真空感應冶煉→保護氣氛電渣重熔→高溫均質(zhì)化熱處理→熱鍛→熱擠壓→高溫熱處理→冷軋→固溶熱處理→成品檢驗。具體包含兩個階段：

（1）第一階段：熱擠壓管坯制造。

GH1059合金材料采用真空感應冶煉，澆鑄成規(guī)格為Φ440 mm的合金錠，然后采用6 t保護氣氛電渣重熔爐冶煉成Φ620/Φ720 mm的合金錠，再采用2 000 t快鍛液壓機組開坯，鍛造后坯料規(guī)格為Φ415 mm×750 mm，鍛壓比≥5，然后依次進行固溶熱處理、矯直、表面機加工、超聲波探傷、剪切定尺，并通過表面檢驗、鉆孔、端面加工、預熱、一次感應加熱、擴孔、二次感應加熱，最后在63 MN臥式擠壓機上進行擠壓，采用玻璃粉潤滑，擠壓速度100～200 mm/s，擠壓后得到規(guī)格為Φ280 mm×55 mm的管坯。

（2）第二階段：動導管制造。

將規(guī)格為Φ280 mm×55 mm的熱擠壓管坯在高溫箱式爐中進行高溫熱處理，以消除管坯帶狀組織，使第二相充分溶解，成分更加均勻，熱處理溫度為1 200～1 230℃，保溫時間150 min，水冷。熱處理后進行矯直，切除頭尾缺陷及去除毛刺，再進行酸洗，并沖洗去除殘酸。然后進行2個道次冷軋，即Φ280 mm×55 mm→Φ232 mm×48 mm→外徑186 mm/內(nèi)徑104 mm，第一道次冷軋后進行溫度1 080℃、保溫時間120 min的固溶熱處理，再進行矯直、酸洗、表面檢驗及修磨、清潔等工序。第二道次冷軋后進行溫度1 070℃、保溫時間150 min的固溶熱處理，再進行矯直、酸洗、表面檢驗及修磨、清潔、表面檢驗、尺寸檢驗、超聲波檢驗、理化檢驗等工序。

1.2 試驗方法

超聲波檢驗按GB/T 5777—2008《無縫鋼管超聲波探傷檢驗方法》中的L2.5級要求進行；動導管外表面質(zhì)量應采用直接目視檢驗，內(nèi)表面采用內(nèi)窺鏡檢驗；外徑、內(nèi)徑分別采用外徑千分尺及內(nèi)徑千分尺進行檢測，直線度采用1 m塞尺進行檢測；表面粗糙度采用SJ-201型粗糙度儀檢測。

隨機選取1支規(guī)格為外徑186 mm/內(nèi)徑104 mm的動導管并在其一端取樣，然后進行成分分析、顯微組織檢驗、25～800℃拉伸試驗、布氏硬度檢測、室溫沖擊試驗及晶間腐蝕試驗。其中成分按ASTM A 751—2014《鋼制品化學分析的試驗方法、準則和術語》的規(guī)定分別在SPECTRO MAXx型直讀光譜儀、CS-8800型紅外碳硫分析儀、ONH-500型氧氮氫分析儀上進行檢測分析；縱向金相試樣采用10%草酸電解浸蝕，然后在ZEISS Axiovert 40MAT型金相顯微鏡下觀察，按GB/T 6394—2017《金屬平均晶粒度測定方法》中規(guī)定的截點法測量其平均晶粒度；將金相試樣放入ZEISS EVO18型掃描電鏡中對其表面形貌進行觀察，采用能譜儀對合金中的析出相進行分析；拉伸試驗分別按GB/T 228.1—2010《金屬材料 拉伸試驗 第1部分：室溫試驗方法》及GB/T 228.2—2015《金屬材料 拉伸試驗 第2部分：高溫試驗方法》中的規(guī)定進行，采用R4試樣，試樣平行長度原始直徑為10 mm，原始標距L0為50 mm，拉伸試驗在DDL-300型電子萬能拉伸試驗機上進行；布氏硬度檢測按GB/T 231.1—2018《金屬材料 布氏硬度試驗 第1部分：試驗方法》的規(guī)定在570HAD型字式顯示布洛維硬度計上進行；U型缺口室溫沖擊試驗按GB/T 229—2007《金屬材料 夏比擺錘沖擊試驗方法》的規(guī)定在ZBC2302-C型金屬擺錘沖擊試驗機上進行。按GB/T 15260—2016《金屬和合金的腐蝕 鎳合金晶間腐蝕試驗方法》中的B法和D法規(guī)定分別進行晶間腐蝕試驗，B法試驗用試樣沿縱向選取，試樣尺寸為80 mm×20 mm×4 mm，2個試樣包含外壁，2個試樣包含內(nèi)壁，腐蝕溶液為銅-硫酸銅-16%硫酸溶液，腐蝕試驗為24 h，腐蝕試驗后將試樣進行180°彎曲，彎曲用壓頭半徑為8 mm，試驗后用顯微鏡放大10倍對試樣彎曲外側(cè)進行觀察，看是否有晶間腐蝕傾向；D法試驗用試樣沿縱向選取，試樣尺寸為30 mm×20 mm×4 mm（長×寬×厚），其中2個試樣包含外壁，2個試樣包含內(nèi)壁，腐蝕溶液為65%硝酸，腐蝕試驗為5個周期，每個周期48 h，且每個周期試驗后均更換新鮮溶液后繼續(xù)試驗，試驗結(jié)束后，按相關公式計算每個周期的腐蝕速率及5個周期腐蝕速率的平均值。

2 試驗結(jié)果及分析

2.1 超聲波檢驗

按要求對GH1059合金動導管進行超聲波檢驗，檢驗結(jié)果表明，動導管的缺陷回波幅度均低于報警門限，說明動導管的表面質(zhì)量優(yōu)異，生產(chǎn)工藝穩(wěn)定、可靠。

2.2 表面質(zhì)量及尺寸檢驗

經(jīng)目視檢驗及內(nèi)窺鏡檢驗，動導管內(nèi)外無裂紋、夾渣、結(jié)疤等缺陷。經(jīng)檢測，動導管外表面粗糙度Ra為1.2～2.0μm，內(nèi)表面粗糙度Ra為1.3～2.2μm，可見動導管內(nèi)表面質(zhì)量優(yōu)良。

經(jīng)測量，動導管外徑實測偏差在（-0.5，+1.2）mm，內(nèi)徑實測偏差在（-1.1，+0.6）mm，直線度≤1.5 mm/m，可見其外徑及內(nèi)徑尺寸精度優(yōu)良。

2.3 化學成分

GH1059合金動導管的化學成分見表1，可見GH1059合金中P、S、Co、B及五害元素含量均在較低水平。

表1 GH1059合金動導管的化學成分（質(zhì)量分數(shù)） %

2.4 縱向顯微組織

GH1059合金動導管縱向顯微組織如圖1所示。可見動導管為全奧氏體晶粒，且部分晶粒存在孿晶，經(jīng)測量，其平均晶粒尺寸約為78.23μm，平均晶粒度約4.1級。

圖1 GH1059合金動導管縱向顯微組織

在掃描電鏡下，動導管縱向組織形貌及第二相能譜如圖2所示，從圖2（a）～（b）可知，動導管晶內(nèi)有近似圓形第二相呈不規(guī)則分布，最大直徑可達1μm，經(jīng)能譜分析，晶內(nèi)近似圓形第二相主要為含Cr、Fe、Ni、Mo的碳化物；由圖2（a）～（c）可知，晶內(nèi)及晶界還有呈片層狀的第二相，經(jīng)能譜分析，為富Cr、Mo的碳化物。

圖2 GH1059合金動導管第二相形貌及能譜分析結(jié)果

2.5 動導管力學性能

GH1059合金動導管在25～800℃的拉伸性能隨溫度的變化趨勢如圖3所示。由圖3可知，動導管的抗拉強度及屈服強度均隨溫度的升高而降低。在25℃時，動導管抗拉強度為592 MPa，溫度升高到100℃時，抗拉強度為555 MPa，下降幅度較大，溫度繼續(xù)升高，抗拉強度下降幅度開始減小，溫度在200～600℃時，抗拉強度下降趨勢非常緩慢，當溫度超過600℃，抗拉強度下降幅度開始增大，超過700℃時，抗拉強度急劇下降，溫度為800℃時抗拉強度最小，即279 MPa；在25～300℃時，隨溫度的升高，屈服強度下降幅度逐漸減小，當溫度在300～500℃，屈服強度降低非常緩慢，基本保持在192 MPa左右，溫度達到600℃時，屈服強度降低到最低值166 MPa，溫度上升到700～800℃時，屈服強度緩慢上升到177 MPa左右；斷后伸長率在25～200℃隨溫度的升高而呈降低趨勢，在200～700℃基本呈緩慢上升趨勢，溫度超過700℃時，斷后伸長率開始明顯上升；斷面收縮率在25～200℃隨溫度的升高呈緩慢下降趨勢，在25～600℃下降趨勢較明顯，溫度超過600℃時斷面收縮率開始緩慢上升，超過700℃時上升幅度增加。

圖3 GH1059合金動導管拉伸性能

采用布洛維硬度計對GH1059合金動導管的硬度進行檢測，結(jié)果為157，155，158 HBW；采用擺錘沖擊試驗機對動導管進行沖擊試驗，室溫沖擊韌性為479，476，481 J/cm2。

2.6 耐晶間腐蝕性能

按GB/T 15260—2016中B法對GH1059合金動導管進行晶間腐蝕試驗，試樣尺寸為80 mm×20 mm×4 mm（長×寬×厚），其中2個試樣包含外壁切取，2個試樣包含內(nèi)壁切取，試樣加工過程防止過熱，表面粗糙度Ra≤0.80μm，腐蝕溶液為銅-硫酸銅-16%硫酸，加熱試驗溶液到沸騰并開始計時，試驗連續(xù)進行，中間不更換溶液，試驗周期為24 h。試驗后每個試樣均彎曲兩個被檢驗面，即原始表面作為彎曲的外側(cè)，彎曲壓頭半徑為試樣厚度的2倍，即8 mm，彎曲角度為180°，彎曲后的試樣宏觀形貌如圖4所示，然后用顯微鏡觀察（放大10倍），可見彎曲外側(cè)均無因晶間腐蝕而產(chǎn)生的裂紋，可見GH1059合金動導管具有良好的耐銅-硫酸銅-16%硫酸腐蝕性能。

圖4 GH1059合金動導管彎曲試驗后的宏觀形貌

按GB/T 15260—2016中D法對GH1059合金動導管進行晶間腐蝕試驗，試樣尺寸為30 mm×20 mm×4 mm（長×寬×厚），沿縱向取樣，其中2個試樣包含外壁，2個試樣包含內(nèi)壁，并對試樣所有表面進行拋光加工，加工過程防止過熱，表面粗糙度Ra≤0.80μm，腐蝕溶液為65%硝酸。試驗前對每個試樣進行尺寸測量，精確到0.01 mm，計算總表面積，然后進行清洗、吹干并稱重，精確到0.001 g。加熱試驗溶液到沸騰并開始計時，試驗共進行5個周期，每個周期48 h，且每個周期試驗后均對試樣進行清洗、吹干、稱重，記錄每個狀態(tài)試樣的質(zhì)量，每個周期均需更換新鮮溶液繼續(xù)試驗。試驗結(jié)束后，按GB/T 15260—2016中第4.4.1節(jié)公式（1）計算腐蝕速率，結(jié)果見表2。可見GH1059合金動導管腐蝕速率在0.29～0.31 mm/a，具有良好的耐硝酸腐蝕性能。

表2 GH1059合金動導管硝酸腐蝕試驗腐蝕速率結(jié)果 mm/a

3 結(jié) 論

（1）采用真空感應冶煉+保護氣氛電渣重熔+鍛造+熱擠壓+冷軋工藝成功研發(fā)出外徑186 mm/內(nèi)徑104 mm的鈉冷快堆控制棒驅(qū)動機構用GH1059合金動導管。

（2）經(jīng)超聲波檢驗、表面質(zhì)量檢驗、粗糙度檢測及尺寸檢驗，GH1059合金動導管各項指標均滿足技術條件要求，其表面質(zhì)量及尺寸精度優(yōu)良。

（3）GH1059合金動導管縱向顯微組織為全奧氏體晶粒，部分晶粒存在孿晶，平均晶粒尺寸約為78.23μm，平均晶粒度約4.1級。經(jīng)掃描電鏡及能譜分析，晶內(nèi)有近似圓形的含Cr、Fe、Ni、Mo的碳化物，晶內(nèi)及晶界還有呈片層狀的富Cr、Mo的碳化物。

（4）GH1059合金動導管在25～800℃的拉伸性能優(yōu)良，硬度適中，室溫沖擊韌性較高，耐銅-硫酸銅-16%硫酸及硝酸腐蝕性能優(yōu)良，滿足動導管的使用要求，實現(xiàn)了國產(chǎn)化。