重慶市淺層地下水污染源解析與環境影響因素識別

張 虹, 魏興萍, 彭名濤

1.重慶師范大學， 地理信息系統應用研究重慶市高校重點實驗室, 重慶 401331 2.重慶師范大學地理與旅游學院, 重慶 401331

地下水作為重要的水資源，其環境安全是全球關注的重點問題之一[1]. 人類活動對地下水質量影響日趨嚴重，污染物負荷增加是導致地下水環境退化的重要原因之一[2]. 不同的水文地質條件，污染物地下的遷移方式不同，進入地下水的比例和對水質的貢獻率也不同[3]. 解析污染源排放與水質之間的響應關系，從污染源、路徑等方面識別區域地下水污染的主要環境影響因素，對防控地下水環境污染及保護地下水安全具有重要意義.

快速準確識別污染源是地下水污染防治的關鍵. 目前，基于“源-受體”污染特征的多元統計模型法是常用的快速污染源定量解析方法之一[4-7]. 如主成分分析法、因子分析法、多元回歸法及多種統計方法的聯合和改進等，已廣泛應用于湖泊[8-9]、河流[10-12]、地下水[4,13-14]等污染源解析和水質空間分布研究中，定量反映了各污染因子對水質指標的貢獻率. 現有研究為識別地下水的污染源及分布提供了重要理論和方法. 但地下水系統結構復雜，污染影響因素眾多，除污染源強外，環境因素對地下水污染也有一定的影響. 目前地下水污染源解析研究中，少有考慮污染過程中環境因子的影響，而不同區域環境因子對地下水污染的影響差異顯著，在地質條件復雜的山地地區表現尤為突出[15]. 該研究以地下水脆弱性為理論依據，選取地下水埋深、土壤介質、含水層介質、降水、地形坡度等自然和土地利用等人類活動因子[16-18]，識別地下水污染路徑中的關鍵因素，進一步認識自然環境、水文地質條件對污染物遷移轉化的影響，優化地下水污染防控，實現地下水精細化監測和管理.

重慶地處西南，地質條件復雜，地下水環境敏感，且重慶作為長江流域重要生態屏障和全國水資源戰略儲備庫，其水資源安全事關重慶長遠發展和國家戰略. 該研究采用重慶市82個淺層地下水監測數據，運用絕對主成分-多元線性回歸(APCS-MLR)模型，解析淺層地下水污染源，量化污染因子貢獻率；借助地理探測器，識別污染物遷移關鍵環境影響因素，不僅對重慶水資源安全和應急水源保障具有現實意義，也為淺層地下水資源的監測和有效管理提供科學依據.

1 研究區概況

重慶市地處四川盆地東緣，面積8.24×104km2，地貌類型多樣，以中、低山地為主，占市域的75%以上. 區域地形起伏大，總體呈現東、東南、南部地勢高，中、西部地勢低. 重慶屬于亞熱帶季風氣候，雨量充沛，年均降雨量 1 000～1 400 mm，但時空分布不均，降雨時間集中(5—10月)，雨熱同季. 土壤類型多樣，黃壤、紫色土和水稻土占主導，集中分布于中、西平行嶺谷之間丘陵地區，構成重慶市農業基本生產力的基礎. 重慶市土地利用類型包括耕地、園地、林地、草地、建設用地等，其中，林地面積(3.81×104km2)最大，占市域的46.22%；耕地次之，面積2.43×104km2，占29.51%，主要分布在中西部丘陵地區[19]. 境內地質結構復雜多樣，地跨揚子準臺地和秦嶺褶皺系兩大地質構造單元，地層自震旦系板溪群至第四系均有出露. 重慶地下水資源量約為160.7×108m3/a，空間分布差異大. 區內碳酸鹽分布廣，面積約3.0×104km2，占市域的36.5%. 地下水類型以碳酸鹽巖溶水為主，見圖1，約118.4×108m3/a，占比73.7%，分布在渝東北大巴山褶皺山地，渝東南巫山—大婁山褶皺山地及中西部平行嶺谷區的背斜軸部，化學類型以Ca-HCO3型或Ca(Mg)-HCO3型為主[20]. 巖溶區地貌破碎、表層土壤薄，缺少天然過濾層，污染物易通過裂隙、落水洞直接進入地下含水層或地下河，造成地下水污染[21]. 除巖溶水外，其余多屬紅層區地下水，包括基巖裂隙水、碎屑巖孔隙裂隙水、松散巖孔隙水等地下水類型，主要分布在渝西北丘陵區及中部平行嶺谷地區，該地區受到人類活動影響地下水呈Na+Ca-HCO3型、Na+Ca-SO4型、Na+Ca-Cl型或Ca-SO4+HCO3型[20]. 渝西人口集聚，人口密度約400人/km2，城鎮化、工業化程度高，生產生活污染負荷高，且地下水資源相對短缺，屬重慶市地下水污染重點防控區.

圖1 重慶市淺層地下水類型及采樣點分布Fig.1 Sampling points and groundwater type in Chongqing

2 數據與方法

2.1 數據來源

研究涉及自然環境要素、人類活動要素和水質監測等數據，具體包括：2016年重慶市月均降雨數據(中國氣象科學數據中心，http://data.cma.cn)；ASTER GDEM 30M(地理空間數據云，http://www.gscloud.cn)；重慶市1∶200 000 水文地質圖及調查報告(重慶市地質勘測院)；重慶市1∶250 000 土壤類型數據，2015年重慶市30 m土地覆被數據(國家地球系統科學數據中心，http://www.geodata.cn/)；重慶市土壤質地(中國科學院資源環境科學數據中心，http://www.resdc.cn)；2016年7—12月重慶市82個淺層地下水采樣點的水質監測數據(長江水利委員會水文局長江上游水環境監測中心)；2020年10—11月重慶市34個地下水采樣點的水質監測數據(重慶市生態環境局). 根據重慶地下水環境差異性特征，同時參照GT/T 14848—2017《地下水質量標準》，該文選取的水質指標包括NH3-N、CODMn、F-(氟化物)、NO3-、Mn、Fe、Na+、Ca2+、Mg2+、Cl-、SO42-、CO32-、TH(總硬度)、TDS(溶解性總固體)、總大腸桿菌群共15項.

2.2 數據處理及研究方法

2.2.1基于APCS-MLR的源解析

APCS-MLR模型是對原始地下水水質監測數據進行標準化和因子分析，提取主成分得分；計算絕對真實因子得分(APCS)，即主成分因子得分和絕對零值因子得分之差[8,14]；最后以實測水質濃度為因變量，以APCS為自變量，基于多元線性回歸模型(MLR)，計算各公因子對水體指標的貢獻率.

(1)

APCSjk=(Az)jk-(A0)j

(2)

(3)

式中，akf為回歸系數，bk為回歸常數項，akf×APCSkf為污染源f對污染指標濃度Ck的貢獻,v為污染源個數.

2.2.2基于地理探測器的影響因素識別

基于“源—路徑—受體”的地下水污染過程和地下水脆弱性理論，針對巖溶區和非巖溶區參照不同的脆弱性評價模型選取環境影響因子. 巖溶區參照COP(徑流-覆蓋層-降雨)模型[22]，以土地利用類型、坡度、表層巖溶發育度、土壤、含水層巖性及降雨強度因子6個指標識別地下水污染的影響因素，指標分級參照表1[22-23]；針對非巖溶區(紅層區)參照考慮人為影響的DRASTIC改進模型[24-25]，從地下水位埋深、凈補給量、含水層介質類型、土壤介質類型、地形坡度、滲流區介質類型、含水層水力傳導系數及土地利用類型8個指標識別地下水污染影響因素，分級參照見表2[24-26]，空間分布見圖2～4，并利用ArcGIS軟件中Extract Value to Points工具，獲取采樣點對應的影響因素值. 借助地理探測器中的因子探測和交互探測分析以上各因子對不同區域淺層地下水污染是否有影響及其大小. 地理探測器是基于統計學方法探測事件空間分異性及驅動因素的工具，其中因子探測是用q值度量自變量(X)對因變量(Y)空間分異的影響程度，即解釋力.q的計算公式[27]：

圖2 土地利用類型、坡度分布及表層巖溶發育度分布Fig.2 Land use types, slope gradient and development of surface karst

表1 巖溶區地下水污染環境影響因素分級標準[22-23]

表2 非巖溶區地下水污染環境影響因素分級標準[24-26]

(4)

式中，q是衡量各環境要素與淺層地下水污染空間分布相關性的值，N、σ2分別為樣本量和方差，Nh和σh2分別為h層樣本量和方差.q∈[0,1]，q值越大，相關性越強，反之越弱.

圖3 土壤類型分布、含水層巖性分布及降雨分布Fig.3 Soil types, lithologic features and rainfall distribution

交互探測是評估不同因子X1、X2共同作用時，是否增加或者減弱了對Y的解釋力，具體包括獨立、非線性增強、非線性減弱、單因子非線性減弱、雙因子增強[27].

3 結果與討論

3.1 重慶市淺層地下水水質分析

重慶作為典型的人口密集山地城鎮，水文地質結構復雜，地下水類型多樣，天然化學特性差異大. 淺層地下水受原生地質環境限制和人類活動長期影響，組分復雜，水質空間異質性高. 重慶市82個淺層地下水采樣點的水質參數統計(見表3)顯示：Cl-、Na+、Ca2+、TH及TDS等水質參數變異系數均高于3，變異性大；同時，受人類活動影響，NH3-N、NO3-、總大腸桿菌群等水質參數，也存在不同程度的異質性(變異系數>1).

表3 重慶市淺層地下水水質參數統計結果

以GB/T 14848—2017《地下水質量標準》中Ⅲ類標準為依據，重慶市淺層地下水總大腸桿菌群、Fe超標嚴重，超標率分別為92%和80.72%，其中，總大腸桿菌最高超標170倍，Fe最高超標99倍，其次是Mn、CODMn，超標率均達20%. 重慶市淺層地下水受人類活動影響明顯，農業面源污染問題突出.

3.2 污染源解析

通過極差法對原始水質指標進行標準化，采用KMO-Bartlett球形檢驗變量間的相關程度，KMO值為0.674，顯著性P值接近0，表明數據適合進行因子分析，且因子間具有相關性. 借助SPSS的因子分析工具，提取出5個公因子(特征大于1)，累積貢獻率為80.34%(見表4)；以旋轉后的因子荷載矩陣突出各公因子載荷的典型指標變量(見表5)；基于APCS-MLR模型，計算各公因子對水質指標的貢獻率(見表6)；利用ArcGIS空間插值模塊繪制公因子分布圖(見圖5～6).

表4 重慶市淺層地下水成分解釋總方差

表5 旋轉后的因子載荷矩陣

表6 公因子污染貢獻率

圖5 重慶市淺層地下水污染主導因子F1、F2、F3的空間分布Fig.5 Spatial distribution of F1, F2, F3 of shallow groundwater pollution in Chongqing

圖6 重慶市淺層地下水污染主導因子F4、F5和F的空間分布Fig.6 Spatial distribution of F4, F5 and F of shallow groundwater pollution in Chongqing

從數據分析結果(見表4～6)和公因子空間分布(見圖5～6)來看，F1特征值為6.30，方差貢獻率達42.00%，主要載荷為Cl-、Ca2+、Mg2+、Na+、TH、TDS、CODMn，對各指標貢獻率接近或超過60%. 主要分布于重慶西部九龍坡、大渡口等人口集聚的都市核心區，合川區渭沱組團污水處理場、銅梁城市污水處理場周邊丘陵區. 區域屬褶皺構造，為基本骨架形成多層平行嶺谷式地貌，地下水以基巖(紅層)孔隙裂隙水為主，并有背斜軸部及兩側的碳酸鹽巖溶水和零星分布的松散堆積層孔隙水[28]. 山地軸部巖性以石灰石、方解石、白云石等碳酸鹽巖為主，受地形、氣候濕熱和雨量充沛影響，含水層孔隙、裂隙發育和徑流條件好，強烈的溶濾作用使得Ca2+、Mg2+、Na+等離子從背斜山地地帶向兩翼的丘陵地區遷移，隨水力坡度和水巖作用減弱，在丘陵地區富集，區域地下水礦化度一般在0.1～0.5 g/L，TDS、TH值較高. 此外，采樣點多集中在洼地、河谷等主要生產生活區，Cl-、CODMn濃度較高，主要來源于城鎮生活廢水、下水管泄露、化糞池、垃圾填埋場、污水處理場滲漏等，F1主要屬于淋溶富集-城鎮生活污染因子.

F2特征值為2.06，方差貢獻率為13.74%，主要載荷為NH3-N、Fe、SO42-，貢獻率分別為57.22%、55.87%和38.38%，對CODMn的貢獻率為9.62%. F2高值區主要集中在渝西大足、周邊榮昌、銅梁等地區，區域交通便利、經濟發展較好. 受自然條件影響，重慶母質巖土普遍含Fe，且分布廣，在長期水巖作用下，淋溶進入地下水，使得地下水Fe元素含量高；SO42-主要源于硫酸鹽沉積物的溶濾-富集，且SO42-具有良好的遷移性，易進入地下水；NH3-N來源以點源為主，區域采煤、火電廠建設等工礦活動頻繁[29]，加之煤系含硫量高，煤炭堆積、采礦廢水等處置不當等均可能導致NH3-N、SO42-等超標；另外，重慶市冶金、汽車、摩托車、機械制造、生物工程、自然氣深加工、煤礦等產業集中分布于西部方山丘陵地區，如工業廢水池泄露、傳輸管道破裂等，均會使NH3-N含量較高的工業廢水排放到附近河流，經地表-地下水力交換導致地下水污染. 除受地質環境影響外，F2主要屬于工業污染因子.

F3主要載荷為CO32-、F-，對CO32-、F-的貢獻率分別為58.93%、63.19%. F4主要載荷為Mn，對其貢獻率為33.77%，對Fe、Ca、Na、SO42-等指標貢獻率也超過10%. F3和F4空間分布相似，高值區集中在重慶西部、中部和東南局部. 重慶西部都市區人類活動強度大，加速山脊碳酸鹽溶解，并在丘陵緩坡富集，使得西部地區CO32-含量高；另外，重慶是我國重要的老工業基地，煤、鐵、石油、天然氣等礦產資源豐富，且原冶金和鋼鐵廠多集中于西部九龍坡、大渡口等都市區及周邊，導致地下水Fe、Mn、F-含量較高；重慶東南部為揚子陸塊南部被動邊緣褶皺帶，碳酸鹽巖分布廣，CO32-來源于碳酸鹽礦物溶解，由于燕山期蓋層褶皺發育，斷層產生，地下水熱液成礦條件好，形成規模較大的錳、硫鐵、汞、鉛鋅、螢石(CaF2)、重晶石等層控礦床[30]，在水巖作用下Fe、Mn、F-進入地下水，導致區域地下水對應水質超標. 另外，重慶境內大部分土壤母質鐵、錳等元素含量高，有效鐵大于20 mg/kg的土壤占區域面積的57.1%，有效錳大于30 mg/kg占比在56.9%以上，集中分布于重慶西部、東南部及城口縣北部[31]，在紅層水偏酸性(pH為6.40～6.58)環境中，Fe、Mn更易淋溶進入地下水. F3和F4主要屬于地質環境背景因子.

F5主要載荷為NO3-、總大腸菌群等，F5對NO3-、總大腸菌群、NH3-N、Na+等指標貢獻率較大，分別為56.31%、33.65%、20.83%和11.21%，F5高值區主要分布在渝西丘陵區及中部平行嶺谷地區. 區域地勢平坦，交通便利，土壤肥力較好，基本農田連片分布，適合大面積農業生產，是重慶主要的糧食生產地區[32]. 在農業生產過程中，長期使用農藥化肥，氮污染物在土壤中與礦物反應形成NO3-滲入地下水系統造成污染. 同時，區域承載了重慶市大部分規模化畜禽養殖和農產品加工企業，農業種植農藥化肥的使用、農村生活污水、農村生活垃圾等無序排放[33]，畜禽養殖過程中產生的污水、動物的糞便和病死的畜禽等廢棄物，未進行處理和合理地資源化利用，污染物隨土壤、地表水遷移至地下，地下水總大腸桿菌群嚴重超標，總氮污染負荷高，農業面源污染較為突出. F5主要屬農業生活生產污染因子.

以因子方差貢獻率大小(見表4)為基礎，貢獻率越大權重越大，貢獻率越小權重越小，計算因子權重，加權求得綜合污染指數(F). 結果顯示，渝西都市區及周邊合川、大足等地的淺層地下水綜合污染指數高，該區生活、工業、農業污染負荷大，CODMn、NH3-N、總大腸桿菌群等指標均超標，而渝東南、渝東北地下水水質相對較好.

3.3 淺層地下水污染影響因素識別

通過地理探測器對重慶巖溶區、非巖溶區淺層地下水綜合污染指數(F)的空間分異進行環境影響因子探測，巖溶區各環境因子對淺層地下水污染的解釋力(q值)表現為土地利用類型(0.913)>坡度(0.891)>土壤質地(0.697)>降雨強度(0.525)>表層巖溶發育(0.357)>含水層巖性(0.232)(見表7)、非巖溶區表現為土地利用類型(0.956)>坡度(0.923)>土壤質地(0.781)>含水層水力傳導系數(0.423)>地下水水位埋深(0.344)>滲流區介質類型(0.292)>含水層巖性(0.225)>凈補給量(0.168)(見表8). 全域土地利用類型、坡度和土壤與地下水污染程度具有強相關性，且顯著性水平均小于0.05. 土地利用類型直接反映人類活動強度，間接反映污染源強，土地利用類型對淺層地下水污染程度具有較強的解釋力，從重慶市淺層地下水各采樣點的用地類型可見，建設用地和耕地是CODMn、NH3-N、NO3-、總大腸桿菌群等的重要來源，淺層地下水污染以城鎮生活因子為主導. 坡度反映區域地形對污染物遷移的影響，在山地地區表現尤為突出，污染物沿坡面隨地表徑流遷移至坡度較緩的丘陵地區，并富集進入地下水，表現出緩坡地區地下水綜合污染指數明顯高于陡坡地區，即重慶市淺層地下水綜合污染指數(F)高值區主要分布于西部丘陵緩坡地區(見圖5～6). 土壤質地反映污染物從地表遷移進入地下的難易程度，土壤粒徑越大，孔隙度越高，土壤黏度越小，對污染物吸附能力相對越弱，污染物越易通過土壤層進入地下含水層，造成地下水污染，表現為礫石>砂土>壤土>黏土. 重慶西部土壤質地以砂土為主(見圖4)，滲透性好，該區淺層地下水易受到人類活動影響. 降雨對于渝東南、渝東北巖溶地區淺層地下水污染的解釋力高于渝中、西部非巖溶區. 重慶巖溶地層以碳酸鹽巖為主，加之降水豐富，巖溶作用強烈，溶隙、裂隙、落水洞等發育度高，地表水-地下水交換強烈[34-35]，而在中、西部的非巖溶地區，土壤厚度大，大氣降水隨地形由高到低徑流，在低洼處匯集排出地表，故凈補給量直接對該區淺層地下水污染的解釋力不明顯，不具有顯著相關性；而地下水埋深，水力傳導系數對該區淺層地下水污染具有一定解釋力，表現為埋深越小污染指數越高，巖石水力傳導系數越大污染指數越高.

圖4 地下水埋深, 水力傳導系數及土壤質地Fig.4 Ground water depth of sampling sites, fluid conductivity and soil media types

因子交互探測結果顯示，在巖溶區和非巖溶區，因子交互增強了對淺層地下水污染的解釋力，屬非線性增強. 在巖溶區，相關性最強的3組交互因子分別為土地利用類型∩降雨強度(0.987)、土地利用類型∩坡度(0.965)、土壤∩坡度(0.954)(見表7). 在非巖溶區為土地利用類型∩坡度(0.979)、土地利用類型∩土壤質地(0.974)，坡度∩土壤質地(0.971)(見表8).

表7 巖溶區因子探測及交互探測結果

表8 非巖溶區因子探測及交互探測結果

土地利用類型間接反映污染源，是淺層地下水污染的關鍵因子，土地利用類型與坡度、土壤質地等因子交互作用，增強了對淺層地下水污染的解釋，表明在相同土地利用類型下，淺層地下水污染空間分布與降雨、坡度、土壤、地下水埋深具有較強的相關性.

該文基于2016年的監測點數據研究重慶市淺層地下水污染源和影響因素，為了驗證研究結果與現狀淺層地下水污染是否存在較大差異. 采用重慶市生態環境局提供的2020年10—11月34個位置相同或相近的淺層地下水NH3-N、COMMn、NO3-、Mn、Fe、TH、TDS、總菌群8個水質指標進行對比發現，水質存在一定差異，各采樣點水質均值有所下降，總體呈現好轉趨勢(見圖7)，但兩個年份各水質指標空間分布差異不明顯，如COMMn、NH3-N(見圖8). 淺層地下水污染仍以農業面源污染最為普遍，工業、農業、生活污染相對集中于渝西都市區及周邊，這與重慶市老工業基地的歷史背景有一定關系. 重慶淺層地下水水質相對穩定，但水質數據主要來源于限定時間內的地下水監測，而溫度、降雨等實時氣象數據對地下水水質有一定影響.

圖7 重慶市2016年和2020年淺層地下水采樣點水質參數統計對比Fig.7 Water quality parameters comparison of shallow groundwater sampling points in 2016 and 2020, Chongqing

圖8 重慶市2016年和2020年淺層地下水采樣點NH3-N與CODMn濃度對比Fig.8 Comparison of NH3-N, CODMn of shallow groundwater sampling points in 2016 and 2020, Chongqing

4 結論

a) 重慶地區地下水水質參數中，以總大腸桿菌群超標最為嚴重，超標率大于90%. 人類活動對區域地下水水質影響大；其次為Fe、Mn等元素，超標率達50%. 主要是區域含Fe、Mn元素的巖土受淋溶作用，同時受礦山開采、煤炭產生等人類活動地表擾動影響，加速Fe、Mn元素進入地下水；重慶地下水以巖溶水為主，地下水中Ca2+、Mg2+、HCO3-分布廣，水體礦化度高.

b) 基于APCS-MLR模型的源解析，可有效辨識淋溶富集-城鎮生活污染(F1)、工業污染(F2)、地質環境(F3、F4)、農業污染(F5)等因子及空間分布. 重慶市淺層地下水污染總體呈現西部都市區及周邊>中部>東南部>東北部的空間格局，與區域人類活動強度分布一致.

c) 基于地下水固有脆弱性理論，選取巖溶區、非巖溶區等不同地質條件的地下水污染風險的暴露要素，應用地理探測器可以快速識別出污染物向地下水遷移過程中的關鍵環境影響因素. 土地利用類型、坡度、土壤質地等3個因素對巖溶區、非巖溶區地下水污染均有較高的解釋力. 而交互探測中，含水層水力傳導系數∩土地利用類型、降雨強度∩土地利用類型等明顯增強了非巖溶區、巖溶區土地利用類型單因子對地下水污染的解釋力. 即污染路徑因子與源強組合能更好地解釋地下水污染，且在不同區域其解釋力差異明顯. 故地理探測器為識別地下水污染影響因子、預測區域地下水污染風險分布等研究提供了有效的探索方法.