廢舊口罩熔噴布對瀝青及混合料性能影響研究

程培峰 鄭春萌 張展銘 楊宗昊

摘?要：為在道路工程中有效利用廢舊口罩材料，減少資源浪費，本文利用廢舊口罩熔噴布對基質瀝青進行改性，測定其常規物理性能指標，對試驗結果采用灰色關聯度分析與綜合加權法整理計算，確定改性瀝青的最佳制備工藝;研究改性瀝青的高低溫流變性能及PG分級（性能分級），對其化學組分及微觀結構進行表征;與基質瀝青和SBS（苯乙烯-丁=烯-苯乙稀嵌段共聚物）改性瀝青混合料對比，分析熔噴布改性瀝青混合料的路用性能。結果表明：當熔噴布摻量為3%時，在170 ℃下，以4 000 r/min的速率剪切15 min制備出的改性瀝青綜合性能最佳，且此工藝下熔噴布與瀝青的相容性較好;分析可知熔噴布對瀝青的改性過程為物理改性，并未發生化學反應而生成新的官能團;熔噴布能夠提高瀝青的軟化點、黏度及彈性恢復率，并有效改善瀝青的高溫抗變形能力，但其針入度、延度均有降低;熔噴布改性瀝青混合料與基質瀝青相比，具有較好的高溫穩定性及水穩定性，但其低溫抗裂性不佳。分析表明，廢舊口罩熔噴布改性瀝青及混合料的綜合性能較好，具有一定的實際應用價值和良好的環保意義。

關鍵詞：改性瀝青;瀝青混合料;廢舊口罩;熔噴布;制備工藝;物理性能;流變性能;路用性能

中圖分類號：U414?文獻標識碼：A?文章編號：1006-8023（2021）06-0126-09

Abstract：In order to effectively use waste mask materials in road engineering and reduce the waste of resources， the base asphalt was modified by the melt-blown cloth of the waste mask and the physical properties of asphalt were measured in this paper. The grey correlation analysis and integrated weighting analysis were used to calculate the test results to determine the best preparation process of modified asphalt. The high and low temperature rheological properties and PG classification of modified asphalt were studied and its chemical composition and micro-structure were analyzed. The road performance of the melt-blown cloth modified asphalt mixture was compared with the base asphalt and SBS modified asphalt mixture. The results showed that： when the content of melt-blown cloth was 3%， the performance of modified asphalt prepared by shearing at a rate of 4 000 r/min for 15 min at 170 ℃ was the best. Meanwhile， the compatibility of melt-blown cloth and asphalt was better under the process. According to the analysis， the modification process of the asphalt by melt-blown cloth was a physical modification and there was no chemical reaction and new functional groups produced. The softening point， viscosity and rate of elastic recovery were enhanced by the melt-blown cloth and the high-temperature deformation resistance of asphalt was effectively improved， but the penetration and ductility were reduced. Compared with base asphalt， the melt-blown cloth modified asphalt mixture possessed better high-temperature stability and moisture susceptibility， but its low-temperature crack resistance is slightly not good. Analysis above showed that the comprehensive performance of melt-blown cloth modified asphalt and mixture was better and it had actual value of application and environmental significance.

Keywords：Modified asphalt binder; asphalt mixture; waste mask; melt-blown cloth; preparation process; physical properties; rheological properties; pavement performance

0?引言

自新冠肺炎疫情以來，人們對醫用口罩的需求不斷攀升，據調查，截至2020年4月底，我國一次性醫用口罩的日均產量已達2億只，每只口罩重量約為5 g，這表明每天面臨約1 000 t的醫用口罩廢棄物[1]。按照生活垃圾的分類標準，廢舊口罩屬于生活垃圾中的其他垃圾，應將其投放到特定容器中，由特殊部門運送至垃圾焚燒處理廠進行處置，但現階段各地區對廢舊口罩的管控仍較為松散，環保組織Oceans Asia發布的最新報告指出，2020年全球至少有15.6億只口罩流入海洋，大量丟棄在環境中的廢舊口罩需要400～500 a才能被降解[2]，當其材料分解時會形成微小的塑料顆粒，侵入動植物棲息地，污染生物生存環境，損害動植物的身體機能而造成死亡，最終影響整個生態系統，與此同時，對材料本身也是一種資源浪費。

聚丙烯（plyprpylene，PP）為我國目前醫用口罩的基礎組成成分，因具有成本低廉、性質穩定等優點一直作為優質原料廣泛應用于醫用非織造領域[3]。在道路工程中：李平凡等[4]研究表明，聚丙烯與瀝青分散性較好，可以提高瀝青的軟化點，對瀝青的耐熱性能改善較大;孫彥偉等[5]試驗發現，隨著聚丙烯摻量的增加，改性瀝青的針入度和延度降低，軟化點顯著提高，且在實際生產應用中，聚丙烯在瀝青混合料中的摻量應控制在2%～4%;佟天宇[6]研究證實，摻加PP/SBR改性劑可以顯著提高瀝青混合料動穩定度、彎拉應變、殘留穩定度以及凍融劈裂強度比，具有優異的高低溫性能及水穩定性。

由此可見， PP在道路工程中的應用較為可觀，但現階段鮮有研究將廢舊口罩作為改性劑，對廢舊口罩改性瀝青的性能研究更為鮮見。為減少資源浪費，本研究將回收的廢舊口罩殺菌消毒處理后，作為改性劑應用在瀝青中，并對改性瀝青的制備工藝、高低溫流變性能及其混合料性能等進行研究與分析，旨在回收利用資源、提升路用瀝青性能的同時，也能在一定程度上解決環境污染問題。

1?材料與方法

1.1?原材料

（1）瀝青：試驗選用遼寧盤錦90號瀝青作為基質瀝青，其主要技術指標均滿足規范要求，具體主要技術指標見表1。

（2）廢舊口罩熔噴布：醫用口罩一般為3層結構（紡粘層、熔噴層、紡粘層）。內層是普通無紡布;外層是防水無紡布，主要起隔絕飛沫的作用;而中間的過濾層是經特殊手段處理形成的熔噴無紡布。回收廢舊醫用口罩的熔噴層，并采用人工裁剪的方式將其裁剪成小于1 cm2的碎片，如圖1所示。其中，熔噴布碎片在掃描電子顯微鏡（SEM）下觀察到的微觀結構如圖2所示。

（3）混合料級配：試驗選用AC-16型瀝青混合料，級配組成見表2。所需粗細集料均為破碎玄武巖，礦粉為優質石灰巖礦粉，最佳瀝青用量由瀝青混合料配合比設計確定為4.7%，最佳油石比為4.9%。

1.2?試驗方法

（1）基本性能試驗：瀝青及混合料的基本性能試驗制樣與測試均按JTG E20—2011《公路工程瀝青及瀝青混合料試驗規程》進行。

（2）流變性能試驗：動態剪切流變試驗（Dynamic shear rheological test，DSR）選用MCR302型號的剪切流變儀，試件直徑25 mm，試驗板間隙1.0 mm±0.005 mm，本研究選定溫度掃描控制應變模式對基質與改性瀝青試樣進行測試，頻率為10 rad/s，溫度測試范圍為46～82 ℃;瀝青彎曲蠕變勁度試驗（Bending beam rheometer test，BBR）選用美國CANNON公司的彎曲梁流變儀，試件尺寸為101.6 mm（長）×12.7 mm（寬）×6.4 mm（高），以-12、-18、-24 ℃作為樣品測試溫度。

（3）熒光顯微鏡試驗（FM）：選用Zeiss Axio Imager A2型號正置高分辨率熒光顯微鏡對改性瀝青表面形貌進行觀測。試驗前將瀝青加熱至熔融狀態后，滴少量瀝青于干凈的載玻片上，待載玻片上瀝青均勻攤開后用蓋玻片蓋好，室溫下冷卻成型制成樣品。

（4） 紅外光譜試驗（FTIR）：選用型號為NicoletiS50的傅里葉變換紅外光譜儀，測試掃描范圍4 000～400 cm-1，分辨率為0.09 cm-1，試驗掃描次數60次。試驗前將樣品溶解在質量分數為5 %的二硫化碳溶液中，然后置于溴化鉀工作臺上，將二硫化碳蒸發干凈，并進行FTIR分析。

1.3?制備工藝的優化

近年來，人們在制備改性瀝青時，較多地采用正交設計和均勻設計試驗方法對摻配比例等因素進行研究[7]，本試驗選用正交試驗設計法中的四因素三水平方案，對改性劑摻量、制備工藝參數進行設計，具體設計參數見表3。

將基質瀝青置于150 ℃的烘箱中加熱至熔融狀態，然后在135 ℃的電熱板上將不同質量分數的熔噴布碎片分多次加入基質瀝青中，并以1 000 r/min的速度攪拌20 min。待兩者均勻混合后，分別在不同溫度下以不同速率進行高速剪切，剪切結束后置于加熱板上攪拌發育5～7 min，最終得到熔噴布改性瀝青。

2?結果與分析

2.1?改性瀝青性能分析

2.1.1?常規物理性能

試驗選取瀝青的三大指標、旋轉黏度及彈性恢復率作為熔噴布改性瀝青的評價指標，各指標的具體試驗結果見表4。

首先，改性瀝青的軟化點、黏度與彈性恢復率較基質瀝青增大，因改性劑以粒狀分散在瀝青中形成部分網絡結構，網絡間的強烈相互作用限制了瀝青內膠體流動，從而提高其黏度，并增強了材料的高溫穩定性[8]。但由于改性劑顆粒尺寸遠大于瀝青本體的顆粒尺寸，當受到外力作用時，這些較大顆粒會成為應力集中點，導致瀝青變硬且低溫延展性降低，故其針入度與延度均有下降[9]。

其次，對試驗結果進行極差分析可以得出，各因素對針入度與軟化點的影響由大到小順序為：剪切時間、剪切速率、剪切溫度、口罩摻量;對10 ℃延度的影響由大到小順序為：剪切時間、剪切速率、口罩摻量、剪切溫度;對135 ℃黏度的影響由大到小順序為：口罩摻量、剪切速率、剪切時間、剪切溫度;對25 ℃彈性恢復率的影響由大到小順序為：剪切速率、剪切時間、剪切溫度、口罩摻量。

最后，對正交試驗結果通過數學方法[10]計算出每組試驗的綜合加權評分，最終確定熔噴布改性瀝青的最佳制備工藝，各指標綜合評分結果見表4。

由表4可知，通過對比，第1組試驗制備的改性瀝青評分最高，但第1組試驗瀝青的10 ℃延度為62.3 cm，與其他8組差距較大，其瀝青延展性明顯優于其他組較多而使綜合評分過高，同時其軟化點較基質瀝青升高并不明顯，即第1組試驗制備的改性瀝青評分最高，但綜合性能不佳，故將其排除。選取剩下數據相對最高的第5組為最佳制備工藝，對照標準正交試驗設計表可知，在剪切時間、速率、溫度分別為15 min、4 000 r/min、170 ℃的制備工藝下，3%熔噴布改性瀝青綜合性能最優（以下試驗均針對最佳工藝下制備出的改性瀝青進行）。

2.1.2?流變性能

DSR試驗測得復數剪切模量（G*）與相位角（δ）用于分析材料的黏彈特性與流變性能。G*是材料在動態荷載作用下的應力與應變之比，反映了材料在受到重復剪切作用時抵抗變形的能力[11]。δ是材料受到應力與其對應產生應變的時間滯后，能夠反映瀝青內的黏彈比例。圖3為基質瀝青與改性瀝青的G*、δ隨溫度的變化趨勢，由圖3分析可知，隨溫度的升高基質瀝青與改性瀝青的G*不斷減小，而δ不斷增大，這是由于隨溫度的升高，分子鏈段的運動逐漸加劇，分子間關聯作用與分子力不斷減小，削弱了分子運動的相互約束[12]。相比基質瀝青，改性瀝青的G*有一定幅度提升，但δ有所降低，說明廢舊口罩熔噴布使瀝青內彈性比例變多，當所加荷載撤消后材料更容易恢復變形，其高溫抗變形能力得到改善。

試驗進一步得到材料的車轍因子（G*/sin δ）與疲勞因子（G*·sin δ），二者分別表征瀝青結合料的抗車轍與抗疲勞能力，繪制基質瀝青與改性瀝青的G*/sin δ與G*·sin δ隨溫度的變化趨勢，如圖4所示。由圖4分析可知，改性瀝青的車轍因子與疲勞因子均大于基質瀝青，這說明改性瀝青結合料在高溫下產生的變形小，損耗的能量少，抗車轍性能更佳，但其抗疲勞性能不如基質瀝青。同時，隨著溫度的升高，2種瀝青的抗疲勞性能不斷提升，抗車轍能力不斷降低。

BBR試驗用于評價改性瀝青在低溫條件下、承受連續荷載作用時不被破壞的能力，圖5為基質瀝青與改性瀝青的蠕變勁度模量（S）、蠕變速率（m）隨溫度的變化趨勢。由圖5分析可知，隨試驗溫度的降低，2種瀝青的勁度模量均不斷增大，蠕變速率逐漸減小，說明隨溫度的降低二者的脆性增加，應力松弛能力減弱，低溫抗裂性降低。此外，與基質瀝青相比，改性瀝青的S值略大，m值略小，這表明熔噴布的加入使瀝青變得脆硬，釋放應力的速度減慢，即對應力的累積加快而使低溫性能降低。根據Superpave瀝青膠結料低溫分級規范要求，S≤300 MPa，且m≥0.3，基質瀝青與改性瀝青在-12、-18 ℃下均滿足規范要求，但-24 ℃均不滿足，由此可知熔噴布的加入對瀝青的低溫抗裂性有負面影響，但影響不大。

PG等級（性能分級）是瀝青在不同溫度下的綜合測定，可以較全面地反映瀝青的性質。根據規范及相關規定[13-14]中對PG分級的要求，計算出基質瀝青路面適用的最低設計溫度為-29 ℃;依照美國戰略公路研究計劃[15]中“動態剪切流變試驗車轍因子最小為1 kPa”得出，路面適用的最高設計溫度為64 ℃，由此確定基質瀝青的PG分級為PG 64-28，同理確定改性瀝青的PG分級為PG 70-28。通過對比可知，熔噴布的加入，使瀝青適用的最高設計溫度提升了6 ℃，最低設計溫度并未明顯變化，該結果同樣證明，熔噴布改性劑的加入提升了瀝青的高溫性能。查閱相關地區道路瀝青的PG分級[16-18]可知，廢舊口罩熔噴布改性瀝青可應用于年平均7 d最高溫度低于40 ℃，且年平均低溫高于-32 ℃的全國較多省份，如廣東省、江西省北部及南部部分地區、內蒙古自治區部分地區等。

2.1.3?理化特性

熒光顯微鏡運用反射光成像原理，在其短波照射下，能夠觀察到瀝青中聚合物的真實分布狀態和形態結構[19]。通過觀察，得到聚合物在瀝青中的分布形態如圖6所示。由圖6可以看出，在熒光顯微鏡10倍的放大倍數下，改性劑熔噴布的分散形態清晰可見，且其在瀝青中分散較為均勻，無明顯的團聚現象，由此可知，最佳工藝下制備出的改性瀝青較為成功。

利用傅里葉紅外光譜儀對基質瀝青與改性瀝青的官能團進行測定與分析，繪制二者的紅外光譜對照圖如圖7所示。與標準紅外圖譜對照可知，2 924 cm-1與2 856 cm-1處分別為亞甲基CH2的反對稱與對稱伸縮振動[20]，二者均屬于強吸收帶。由于3 000 cm-1為不飽和烴與飽和烴CH伸縮振動的分界線，由此可以判定，基質瀝青中存在飽和烴。在1 596 cm-1附近存在苯環共軛CC鍵與羰基CO的伸縮振動，吸收峰強度較弱，由此判斷，瀝青中含有芳香族化合物苯環等不飽和烴。在1 455 cm-1處存在甲基CH3的反對稱面內伸縮振動與亞甲基CH2的面內伸縮振動[21];1 375 cm-1處的吸收峰是由甲基CH3的對稱面內彎曲振動引起;1 025 cm-1處為亞砜基SO的伸縮振動;900～650 cm-1區域內的吸收峰是苯環上CH振動的結果，反映了苯環上的取代情況。綜上可知，基質瀝青的主要成分為飽和烴、芳香族化合物等不飽和烴，以及其他原子衍生物，其主要化學成分為甲基與亞甲基。

由圖7可以看出，各基團峰的位置并未發生明顯變化，但波數為2 924、2 856、1 455 cm-1等處的特征峰強度有所增強，通過分析，特征峰強度變化的主要原因是官能團數量的改變，而并非官能團本身，由此可知，改性劑并未與基質瀝青發生化學反應而生成新的官能團，其對瀝青的改性是物理改性[22]。

此外，瀝青的老化會導致羰基CO特征峰的增長[23]，因此改性瀝青在1 596 cm-1處的吸收峰明顯強于基質瀝青，由此可知，在此制備工藝下瀝青會發生一定程度的老化現象。

2.2?改性瀝青混合料路用性能分析

2.2.1?高溫穩定性

作為早期瀝青混合料的設計標準之一，馬歇爾試驗能夠在一定程度上反映瀝青混合料的抗變形能力[24]。為確定熔噴布改性瀝青對其混合料力學性能的影響，本研究分別對基質瀝青、熔噴布改性瀝青、SBS（苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物）改性瀝青3種混合料類型進行馬歇爾試驗，并用所得指標穩定度（MS）、流值（FL）對3種混合料的力學性能進行評價，試驗結果如圖8所示。由圖8分析可知，熔噴布與SBS改性瀝青混合料的MS值較基質瀝青分別增大10.17%、28.55%，FL值分別降低15.34%、23.96%，說明熔噴布的加入可以在一定程度上提高瀝青混合料的高溫抗變形能力。這是由于熔噴布改性劑的加入能夠增大瀝青的黏度與骨料間的黏結力，使瀝青混合料的結合更加緊密，從而能夠抵抗更大的變形荷載[25]。

路面車轍、推移等病害是我國高速公路的病害之首，為減少瀝青路面此類病害的發生，瀝青混合料應具有良好的抗車轍變形能力。試驗制備了3種瀝青混合料的車轍板，在60 ℃的條件下對其進行車轍試驗，車轍傾軋后的試件如圖9所示，其動穩定度（DS）與車轍深度關系如圖10所示。與基質瀝青相比，熔噴布與SBS改性瀝青混合料的動穩定度均提升數倍，分別達到4 012.74、4 482.39次，且均滿足規范（DS≥2 400次）要求，車轍深度分別減小了52.16%、63.29%。原因是熔噴布的加入吸收了多余的自由瀝青，增加了混合料中結構瀝青的比例，使其高溫穩定性顯著提升[26]。

2.2.2?低溫抗裂性

低溫抗裂性是評價瀝青路面路用性能的重要指標之一，試驗采用-10 ℃小梁彎曲試驗評價3種瀝青混合料的低溫抗裂性能，加載速率為50 mm/min，試驗測得3種試件力與位移的變化曲線如圖11所示，試樣破壞時的彎拉強度（R）、最大彎拉應變（ε）、彎曲勁度模量（S）見表5。通常情況下，混合料的勁度模量越小，最大彎拉應變越大，應力累積越慢，材料的低溫性能越好[27]。通過對比，熔噴布改性瀝青混合料的最大彎拉應變低于基質瀝青與SBS改性瀝青且并未滿足規范（ε≥2 800）要求，因此熔噴布的加入降低了材料的低溫松弛能力，導致其低溫抗裂性不良。

2.2.3?水穩定性

在經受反復凍融循環及行車荷載等作用后，瀝青與集料間的黏附力減弱，水分子逐漸侵蝕使其發生剝落、松散等水損害現象。本研究采用凍融劈裂和浸水馬歇爾試驗對3種瀝青混合料的水穩定性進行評價，試驗所得指標如圖12和圖13所示。3種混合料中，基質瀝青的凍融前后劈裂強度與凍融劈裂強度比（Tensile strength rate，TSR）最小，熔噴布改性瀝青混合料凍融前后的劈裂強度較基質瀝青分別增大20.65%、27.14%，TSR值由76.09%上升為80.19%，且滿足改性瀝青混合料TSR>80%的技術要求，但二者相比SBS改性瀝青混合料仍有一定差距。此外，熔噴布與SBS改性瀝青混合料的殘留穩定度為92.24%、90.65%，分別是基質瀝青混合料的1.12倍、1.10倍，2種改性瀝青混合料的水穩定性（MS0）均有一定幅度的提升，且滿足混合料水穩定性技術要求（MS0>85%）。凍融劈裂與浸水馬歇爾試驗均說明，熔噴布的加入可以增強瀝青結合料之間的黏聚力，增大混合料的凍融劈裂強度比與殘留穩定度，熔噴布改性瀝青混合料的水穩定性能較好。

3?結論與討論

（1）當熔噴布摻量為3%時，在170 ℃的條件下，以4 000 r/min的速率剪切15 min，制備出的改性瀝青綜合性能最優，此時改性劑在瀝青中分散較為均勻，無明顯的團聚現象，且熔噴布并未與瀝青發生化學反應而生成新的官能團，其對瀝青的改性是物理改性。

（2）熔噴布的加入，使瀝青的軟化點、黏度、彈性恢復率升高，針入度與延度降低，高溫穩定性與抗車轍能力增強，但低溫抗裂與抗疲勞性能略有下降。同時熔噴布能夠顯著提高瀝青混合料的動穩定度、凍融劈裂強度比以及殘留穩定度，具有較好的高溫穩定性及抗水損害性，但低溫抗裂性能不良。與基質瀝青相比，改性瀝青適用的最高設計溫度提升了6 ℃，但最低設計溫度并未明顯變化。

（3）試驗結果證明，廢舊口罩熔噴布可回收再利用于改性瀝青的制備中，且制備出的熔噴布改性瀝青可應用于全國年平均7 d最高溫度低于40 ℃、且年平均低溫高于-32 ℃的大部分非極寒極熱氣候區域，以提高其瀝青路面性能。

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