砂巖型鈾礦的“雙階段雙模式”成礦作用

聶逢君, 嚴兆彬, 夏 菲*, 何劍鋒, 張成勇,封志兵, 張 鑫, 楊東光, 陳夢雅, 談順佳,張 進, 康世虎, 寧 君, 楊建新,申科峰, 蔡建芳

1)東華理工大學核資源與環境國家重點實驗室, 江西南昌 330013;2)中國地質科學院地質研究所, 北京 100037; 3)核工業243大隊, 內蒙古赤峰 024000;4)核工業208大隊, 內蒙古包頭 014010; 5)核工業240研究所, 遼寧沈陽 110032

1 概述

據國際原子能機構(IAEA)資料, 截止 2017年,全世界盆地砂巖型鈾礦資源占總資源<40美元/kgU為 42.5%, <80美元/kgU為 40.3%(Nuclear Energy Agency and International Atomic Energy Agency,2018), 而中國北方砂巖型鈾礦已占鈾資源總量的46%(張金帶等, 2019), 而且還在增長。由此可見, 砂巖型鈾礦的勘查是今后鈾礦的主攻方向。砂巖型鈾礦受青睞是因為地浸法開采技術, 通過對鈾礦體原地注入溶液、回收溶液而獲取鈾(Bartlett, 1998)可以節約成本, 降低品位, 擴大資源量等優勢(Seredkin et al., 2016)。目前世界天然鈾供應中有近50%來自地浸法開采(Hore-lacy and Association, 2010)。

美國砂巖型鈾礦勘查與研究始于 1951年杰克派爾礦床發現, 至1980年代, 美國學者對砂巖型鈾礦的成礦物質來源、成礦作用等進行了深入系統研究, 建立了“卷狀鈾礦床”成礦模式(Harshman, 1972;Rackley and Johnson, 1971; Granger and Warren,1974)和“板狀鈾礦床”成礦模式(Fischer, 1974;Fishman et al., 1985; Northrop and Goldhaber, 1990)。

前蘇聯于 1952年在中亞哈薩克斯坦發現了烏其庫杜克砂巖型鈾礦。至1970年代末, 逐步建立了“層間滲入成礦”、“水成鈾礦”、“次造山”等理論(Печенкин, 2003; Кисляков and Щеточкин,2012; 劉池洋, 2005)。前蘇聯學者將層間滲入作用形成的砂巖型鈾礦按地球化學特征分為氧化帶(完全氧化帶、不完全氧化帶)、過渡帶、還原帶、原生帶(Кaиирсбa, 1970; Петров, 1985), 為氧化帶型砂巖型鈾礦勘查與研究打下了基礎。

1980年代末至 1990年代初以來, 中國開始引進中亞及俄羅斯等可地浸砂巖型鈾礦勘探理論與方法, 并在北方眾多盆地中持續掀起找礦熱潮(張金帶, 2004; 張金帶, 2016), 20多年的勘探實踐在北方伊犁、吐哈、巴音戈壁、鄂爾多斯、二連、松遼等盆地取得了找礦持續突破(權建平等, 2006; 彭云彪等, 2007; 夏毓亮等, 2010; 陳奮雄等, 2016; 聶逢君等, 2018; 聶逢君等, 2019; 劉波等, 2020), 中國砂巖型鈾礦資源量增加迅速, 由原來的占比 6%上升至現在的 46%, 占第一位, 并徹底改變了資源結構的面貌(張金帶等, 2010, 2019; 張金帶, 2012), 彰顯了天山—興蒙造山帶及兩側盆地中砂巖型鈾礦驚人的找礦潛力。

研究認為, 砂巖型鈾礦的形成是水-巖相互作用的結果, 即含鈾成礦流體在一定的物理-化學條件下與巖石進行反應后, 鈾通過氧化還原和吸附作用在巖石中聚集成礦(Langmuir, 1978; Boyle, 1984; Dahlkamp, 1993)。由于砂巖中U元素聚集常發生在表生水溶液作用下, 因此俄羅斯學者把它稱為“水成礦床”, 足見水動力條件對鈾成礦的重要影響(馬亮和王萍, 2008; Кисляков and Щеточкинv, 2012; 喬海明等, 2016)。表生條件下鈾成礦被納入滲入型礦床范疇,滲入型匯水盆地利于鈾向盆地遷移與富集(陳法正,2002)。陳戴生和李曉翠(2014)把我國北方陸相盆地鈾成礦的水動力條件分為弱、中、強三類, 其中中等水動力條件對成礦最為有利。俄羅斯學者別列里曼(1995)指出, 造山運動按垂向幅度可以分為三大類,即強幅造山(>2000 m)、次造山(200～1500 — 2000 m)、弱幅造山(50—200 m), 其中“次造山”作用對形成層間滲入的砂巖型鈾礦最為有利, 與陳戴生和李曉翠(2014)中等水動力條件相當。由于水一方面把蝕源區中的鈾活化“萃取”出來, 另一方面作為載體把鈾源源不斷地搬運到盆地中, 水是砂巖型鈾礦成礦的主要營力, 持續穩定的含鈾地下水對砂巖型鈾礦的形成是必不可少的(馬亮和王萍, 2008; Skirrow et al.,2009; Hall et al., 2017)。

綜合國內外前人研究成果可以看出, 砂巖型鈾礦表生成礦作用概括為兩種模式: (1)側向滲入氧化作用成礦(圖 1A); (2)垂向滲入氧化作用成礦(圖1B)。前者模式認為, 目的層砂巖沉積之后, 由于后期的抬升剝露, 在盆地邊緣暴露于地表, 盆地邊緣蝕源區淋濾含鈾巖石的含鈾含氧表生流體, 沿著可滲透的目的層砂巖側向向盆地中心遷移, 當流體中的氧被消耗殆盡時, U被還原或吸附, 并富集形成礦化, 如圖1A所示。美國懷俄明盆地、中亞楚薩雷蘇盆地、錫爾達林盆地、中國的伊犁盆地和吐哈盆地的鈾礦化作用均屬于這種類型(Harshman, 1972;Granger and Warren, 1974; Печенкин, 2003;Кисляков and Щеточкин, 2012; 喬海明等, 2016;陳奮雄等, 2016)。后者模式認為, 目的層砂巖沉積之后, 且在上覆泥巖覆蓋之前, 含鈾含氧流體垂向向下遷移, 當流體中氧被消耗殆盡時, U被還原或吸附形成礦化, 代表性礦床為俄羅斯的外烏拉爾和外貝加爾地區的古河道砂巖型鈾礦床(陳祖伊, 1999;紹爾等, 2002), 中國的二連盆地賽漢高畢礦床(聶逢君等, 2010a, 2015a, b, 2019)。

圖1 砂巖型鈾礦表生成礦作用方式Fig.1 Epigenetic models of uranium mineralization for SUD

然而, 礦床的形成從來都是與所處的區域地質條件演化密切相關聯, 中國北方東部(這里指甘肅北山以東, 圖 2)產鈾盆地中—新生代以來的地質演化特征表現為多期多階段性, 每一個階段的區域應力場、地殼變形方式、盆地構造、流體來源、性質、遷移等均有很大的差別, 因此, 鈾礦床的形成與變化也完全不同于國外的“典型的”砂巖型鈾礦床。我們通過 20多年的研究得出, 盆地區域性地伸展-擠壓-伸展的演化過程, 導致了盆地中砂巖型鈾礦形成不僅僅是單階段、單模式成礦特征的呈現。

圖2 中國北方大地構造環境與含鈾盆地分布Fig.2 Regional tectonic setting and uranium deposit-bearing basins

2 成礦地質背景

2.1 地殼演化與盆地基底

處于中亞造山帶中間的伊犁、吐哈、巴音戈壁、二連、松遼等盆地自從20世紀90年代以來相繼發現了一大批可地浸砂巖型鈾礦(圖2)。這些礦床的形成與中新生代以來地殼和構造演化相關。從圖 2中可以看出, 中國大陸中新生代的地質演化東部受太平洋板塊、西南部受印度板塊、北部受西伯利亞板塊的聯合影響, 呈現出十分復雜的多階段特征, 且東、西差異性明顯。據地質和地球物理資料, 中國北方大陸可區分為造山帶型和裂谷型兩類巖石圈, 以天山為代表的新生代造山帶型、以額濟納旗為代表的古生代造山帶型、以大興安嶺為代表的燕山期造山帶型和張廣才嶺為代表的新生代裂谷型巖石圈組成, 反映了古生代形成的中亞造山帶在中新生代大陸動力學過程中的分異演化(邱瑞照等, 2009)。自中新生代以來, 中國西部地殼演化呈現出擠壓增厚,而東部的則呈現伸展減薄等特征。亞洲東北亞地區早白堊世晚期—古近紀時期地殼-巖石圈減薄, 展現出大規模伸展型盆-山結構(葛肖虹和馬文璞, 2009)。

研究表明, 華北板塊與南蒙古板塊在古生代末完成拼合對接形成統一的塊體(Lamb et al., 1999;Zorin, 1999), 留下了一系列可識別的早、晚古生代蛇綠巖, 它們代表了古亞洲洋的存在(Tang, 1990; Buchan et al., 2001)。在中—晚侏羅世, 由于蒙古—鄂霍茨克海關閉, 沿著關閉的縫合帶西伯利亞板塊與華北—蒙古板塊碰撞拼接(Zonenshain et al., 1990; Enkin et al., 1992; Kravchinsky et al., 2002), 導致了北華北板塊的陰山地區出現大量的逆沖構造(Davis et al., 1996, 1998, 2001; Chen, 1998; Zheng et al., 1998;Darby et al., 2001)。然而, 在晚侏羅世末, 構造應力場發生了根本性的改變, 華北—蒙古板塊上開始出現伸展裂陷作用。早白堊世時期, 該地區的地殼伸展作用達到了高峰, 出現了一系列伸展裂陷式盆地,如巴音戈壁、二連、松遼等(圖 3)。與此同時, 與伸展裂陷作用相關的巖漿活動, 尤其是火山作用, 在晚侏羅世—早白堊世時期也相當明顯和普遍(Wu et al., 1999; Jahn et al., 2000; Graham et al., 2001)。

2.2 伸展作用與成盆

李思田等(1987)、李思田(1988)研究表明, 在我國的東北部、蘇聯外貝加爾地區和蒙古國東部的晚侏羅世至早白堊世時期存在的斷陷盆地屬于同一個盆地系, 盆地的構造樣式、沉積充填, 能源礦產的特征以及與火山巖的關系等都十分相似, 為一個統一的東北亞晚中生代斷陷盆地系, 總面積>200×104km2。據Meng et al.(2003)的研究認為早白堊世時期的主要伸展區域在中國境內的巴音戈壁盆地(銀根額濟納)、二連盆地、海拉爾盆地、松遼盆地, 它們在侏羅紀—白堊紀的演化歷史與蒙古的南戈壁盆地、東戈壁盆地、塔木素盆地很相似(圖3)。

圖3 中國北方中東部地區中生代盆地分布(據Meng et al., 2003修改)Fig.3 Distribution of the Meso–Cenozoic basins in central-eastern north China (modified after Meng et al., 2003)

2.3 盆地形成后的構造反轉

2.3.1 正反轉作用

盆地由沉降-沉積區向隆起-侵蝕區轉化, 也就是由伸展構造向擠壓構造轉化的過程稱為“正反轉”作用(Lamplug, 1920; Williams et al., 1989)。研究區早白堊世晚期至晚白堊世地殼發生擠壓抬升, 盆地出現反轉, 上白堊統沉積厚度薄, 且在盆地中分布具一定的局限性, 例如巴音戈壁和二連盆地。松遼盆地則有所不同, 由于晚白堊世熱沉降作用強, 拗陷范圍大, 上白堊統地層厚度大, 且分布廣。衛平生等(2006)認為, 早白堊世晚期, 受燕山四幕構造運動的影響, 巴音戈壁盆地發生擠壓抬升作用, 下白堊統地層遭受不同程度地剝蝕, 同時在塔木素地區造成了中侏羅統的青土井群(J2q)逆沖在早白堊統的巴音戈壁組之上(K1b)。馬新華和肖安成(2000)研究二連盆地的構造反轉歷史認為, 二連盆地早—中侏羅世以來可以分為四個演化階段, 即伸展(早—中侏羅世), 構造反轉(晚侏羅世), 強烈伸展(早白堊世), 抬升反轉(晚白堊世以來)。聶逢君等(2018)利用二連盆地西緣衛境巖體的磷灰石裂變徑跡反演得出,二連盆地地區在晚白堊世經歷了一次快速的隆升剝露事件, 造成了二連盆地內下白堊統和上白堊統之間的角度不整合。由此可見, 二連盆地從晚白堊世以來的抬升反轉作用是非常明顯的。

松遼盆地的正反轉作用時間稍有不同, 出現在晚白堊世晚期。陳昭年和陳發景(1995)認為對油氣的生成、運移、聚集和圈閉形成起到關鍵作用的是白堊紀末的反轉構造作用。張功成等(1996)認為, 晚白堊世嫩江期末, 盆地受NW-SE向擠壓影響, 形成反轉構造帶。松遼盆地不同方向的構造帶是經歷了晚白堊世嫩江期以后的多期構造反轉而成, 盆地反轉強度自 SE向 NW 方向衰減, 具有“東強西弱、南強北弱”的特點(侯貴廷等, 2004; 陳驍等, 2010)。

2.3.2 負反轉作用

盆地構造中由擠壓構造轉化為伸展構造作用,即為負反轉作用(Williams et al., 1989)。而負反轉在盆地中識別較難, 故常被忽視(Powell and Williams,1989; 湯良杰等, 1999)。Zhang et al.(2021)最新研究認為, 阿拉善地塊中部巴音戈壁盆地內的斷層在新生代發生左行走滑兼有伸展活動, 盆地東南邊界的雅布賴山前正斷層作用明顯。二連盆地在新生代時期見大量的玄武巖噴發, 如阿巴嘎旗玄武巖。松遼盆地南部開魯坳陷的鈾礦床中出現大量以細脈穿切含礦層或沿含礦層順層貫入的輝綠巖脈。據不完全統計, 勘探鉆孔中70%～80%可能性鉆遇輝綠巖, 個別鉆孔中姚家組可被 5層輝綠巖穿入(聶逢君等,2017)。玄武巖形成的構造環境很多, 如俯沖有關的玄武巖, 如東北地區形成于古生代古亞洲洋、中生代以來蒙古鄂霍茨克洋、古太平洋俯沖背景下的島弧或活動大陸邊緣玄武巖(Xu et al., 2013); 還有一類就是大陸裂谷玄武巖, 如北美溫拉灣古裂谷玄武巖、西伯利亞諾里爾斯克玄武巖、東非大裂谷西支盧旺達碧玄巖系、中國東部新生代的玄武巖等(張成江等, 1999)。華北地區在地幔隆起帶上形成了地塹型盆地, 大陸裂谷的沉積建造伴隨有玄武巖漿噴發活動, 它們主要受巖石圈斷塊內地殼強烈的斷陷以及熱地幔底辟運動所制約(從柏林和張儒瑗, 1983)。

中國東部新生代火山巖, 在巖石學、地球化學及時空分布特征上, 顯示出與俯沖作用相關的中生代島弧或活動大陸邊緣火山巖截然不同的特征(樊祺誠等, 2015; 徐義剛等, 2018)。全巖地球化學特征,可以很好的區分板內玄武巖及其他構造環境(如,島弧、火山弧及洋中脊玄武巖), 在玄武巖的Zr-Nb-Y(Meschede, 1986)及Th-Hf-Ta(Wood, 1980)構造環境判別圖解中, 二連盆地玄武巖及松遼盆地南緣開魯凹陷輝綠巖均落入板內玄武巖區域。巖石學及熱力學等研究表明, 它們形成于大陸板內裂谷構造環境(趙海玲等, 1996), 在裂谷發育過程中, 隨著時間推移, 裂谷火山巖帶由堿性玄武巖轉變為拉斑玄武巖, 記錄了裂谷的擴張(鄧晉福等, 2004), 在松遼盆地南部(開魯坳陷)中堿性系列輝綠巖形成于～50 Ma, 略早于～40 Ma的拉斑系列玄武巖(楊東光等, 2021)也與裂谷發育特征一致。由此可見, 無論是松遼盆地還是二連盆地, 新生代時期有明顯的伸展作用存在, 盆地的演化由擠壓抬升轉變為伸展作用的可能性很大。相應地, 早期砂巖型鈾礦在這種轉變過程中, 經歷了新的疊加改造成礦作用。

3 表生低溫含鈾含氧流體成礦

3.1 鈾成礦條件

無論是美國的“卷狀”砂巖型鈾礦, 還是中亞“層間滲入”或“次造山”作用形成的砂巖型鈾礦,它們均是由含鈾含氧流體(UOF)把蝕源區中風化淋濾出來的微量U帶至盆地中富集成礦。到目前為止,中國北方六大盆地中發現的所有砂巖型鈾礦床均有明顯的表生低溫含鈾含氧流體滲入氧化作用成礦的特征。UOF形成礦床的條件為: 1)構造正反轉作用形成的補-徑-排水動力條件; 2)連接蝕源區與礦化區可滲透砂巖的沉積相; 3)含有能被淋濾出來“活性鈾”鈾源巖石; 4)砂巖中含有能夠還原或吸附U元素的還原劑(聶逢君等, 2010a, 2019)。

A.構造反轉條件

巴音戈壁盆地目的層巴音戈壁組(K1b)、二連盆地目的層賽漢組(K1bs)和松遼盆地南部姚家組(K2y)沉積之后均經歷了構造反轉, 為含鈾含氧流體滲入盆地成礦創造了有利的水動力條件。盡管各盆地反轉構造形成的時間有所不同, 巴音戈壁盆地早白堊世末由強烈伸展變為擠壓(張成勇等, 2015a; Zhang et al., 2019), 二連盆地出現在早白堊世晚期(馬新華和肖安成, 2000; 劉武生等, 2018), 松遼盆地東南部在嫩江末期形成了大量的正反轉構造(張振強等, 2006),但是目的層沉積之后的構造抬升反轉形成補-徑-排水動斜坡是UOF進入盆地成礦的必備條件。

B.沉積相條件

通過鉆孔巖心觀察和測井曲線分析, 巴音戈壁盆地主要含礦層目的層巴音戈壁組上段(K1b2)砂體沉積于辮狀三角洲體系, 靠近盆地邊緣的近源砂體沉積于平原分流河道, 遠源砂體沉積于前緣分流河道, 砂巖粒度粗, 側向連通性好, 有利于 UOF滲入遷移(張成勇等, 2015a)。二連盆地的賽漢組三段(K1bs3)沉積于辮狀河沉積體系, 砂體垂向厚度大,側向連通性好, 有利于 UOF快速遷移至盆地中成礦(聶逢君等, 2010a, 2019)。松遼盆地南部錢家店—白興吐礦床目的層為上白堊統姚家組(K2y), 鈾礦化主要賦存在姚下段(K2y1)辮狀河較粗的碎屑巖中(聶逢君等, 2017)。通常情況下, 辮狀河或辮狀三角洲體系中的砂體粒度較粗, 側向連通好, 是流體遷移的快速通道。

C.鈾源條件

吳仁貴等(2008)在研究巴音戈壁盆地砂巖型鈾礦鈾源時指出, 盆地蝕源區廣泛分布侵入巖體, 鈾豐度值和浸出率均較高, 如華力西期花崗巖、花崗閃長巖平均鈾質量分數為 3.6×10–6～4.2×10–6, 活化鈾遷移量為–2.3×10–6～ –0.6×10–6; 印支期花崗巖分別為 2.3×10–6～5.5×10–6和–2.6×10–6～ –1.0×10–6。二連盆地周圍隆起區分布有海西期、印支期、燕山期花崗巖, 統計分析表明海西期巖體 U含量為3.6×10–6～6.38×10–6, 印支期巖體為 1.4×10–6～8.3×10–6,燕山早期巖體為 3.4×10–6～7.3×10–6(聶逢君等, 2010a,2015a)。二連盆地西側的衛境巖體原始鈾含量(U0)高達 15.17×10–6, 鈾遷出率平均高到–45.47%(聶逢君等, 2020)。于文斌等(2006)研究表明, 開魯坳陷東南蝕源區燕山期花崗巖風化巖石鈾含量為1×10–6～3×10–6, 新鮮巖石為 5×10–6～9×10–6, Th/U>3;海西期花崗巖為 3.5×10–6和 Th/U=3.5～4.5, 加里東期花崗巖體為2.36×10–6和Th/U=8.26。盆地西側大興安嶺火山巖鈾含量為 5.5×10–6～8.7×10–6。由此可見, 新鮮巖石比風化的 U含量要高, 風化巖石中的U一部分已經遷移帶出。巖體時代越老, Th/U比值越高, 風化強度越大, 巖石中 U遷出率越高, 對砂巖型鈾礦成礦越有利。

D.還原劑條件

控制表生含鈾含氧流體成礦的另一個條件就是還原劑含量和類型。砂巖型鈾礦成礦中能使 U6+變成 U4+的還原劑有炭化植物碎屑、黃鐵礦(白鐵礦)、H2S和油氣等。氧化帶在何處尖滅并形成氧化還原前鋒線, 在一定程度上取決于巖石中還原容量,或者說巖石地球化學障的襯度越大, 越有利于UOF通過氧化帶將其攜帶的鈾元素卸載并富集成礦(聶逢君等, 2019)。無論是辮狀三角洲砂體(巴音戈壁盆地), 還是辮狀河砂體(二連和松遼盆地南部), 均含有較豐富的植物炭屑。另外, 油氣勘探表明這些盆地深部均有油氣生成, 油氣的向上擴散會向鈾礦目的層砂巖注入與油氣相關的還原性氣體(CH4和H2S等), 它們均是U的還原劑。

3.2 鈾成礦特征

為了說明 UOF成礦作用以及礦床、礦體地質特征, 我們在研究區三個盆地中選擇了三個典型的砂巖型鈾礦床進行解剖, 即巴音戈壁盆地塔木素礦床、二連盆地哈達圖礦床、松遼盆地南部錢家店—白興吐礦床。

3.2.1 巴音戈壁盆地塔木素鈾礦床

塔木素鈾礦床位于巴音戈壁盆地中中南部(圖3), 鈾礦化賦存于下白堊統巴音戈壁上段(K1b2)砂巖、泥巖中。礦化特征表現為“層數多、礦化巖性多、礦體埋深大、巖石成巖度高”等。據探勘鉆孔資料, 礦層在垂向上至少有 8層, 一部分鈾礦化發育在砂巖中, 即砂巖型礦石(含粉砂巖)占 73.20%;一部分在泥巖中, 即泥巖型礦石(包括泥巖、泥灰巖和灰巖)占26.80%(彭云彪等, 2018)。礦體形態以板狀、透鏡狀、似透鏡狀為主, 局部可能為“卷狀”。圖 4A為塔木素礦床南北向勘探線剖面, 該剖面位于巴音戈壁盆地塔木素礦床中部, 從圖中可知, 辮狀三角洲前緣沉積相控制鈾礦化。剖面上300～500 m深處為氧化帶發育范圍, 氧化砂體呈黃色, 或紅色, 泥巖和粉砂巖多為灰色。黃色氧化砂巖中發育褐鐵礦和黃鉀鐵礬等礦物, 巖石呈現亮黃色和褐黃色; 紅色氧化帶中赤鐵礦呈星點狀, 均勻地分布在填隙物中, 巖石呈鐵銹紅, 或暗紅色(張成勇等, 2015b)。鈾礦體的埋深在500～650 m之間, 多位于氧化帶之下。在 ZKH40-32鉆孔中, 砂巖與泥巖/粉砂巖界面附近發育 4層鈾礦化, 在 ZKH56-32鉆孔中, 氧化帶底部兩層氧化砂體之間的灰色還原巖石中見有1層鈾礦化。

3.2.2 二連盆地哈達圖鈾礦床

哈達圖鈾礦床是二連盆地近來發現的潛力很大的大型礦床, 鈾礦化賦存在下白堊統賽漢組三段(K1bs3)砂巖中。礦化不僅埋藏淺、儲量大, 而且品位也高。由于勘探還在繼續, 礦床的儲量還在不斷地增加中。劉波等(2017)認為該礦床鈾礦體主要賦存在賽漢組三段的辮狀河砂體中, 礦化受氧化帶控制。礦體形態平面呈蛇曲狀, 剖面呈板狀、透鏡狀、似透鏡狀,局部可能呈“卷狀”(劉武生等, 2013)。該鈾礦床顯著的特點是, 鈾礦體主要夾于兩層黃色氧化砂體之間, 部分鈾礦體產出在黃色氧化砂巖與灰色還原砂巖的界面附近。如圖4B所示, 在位于二連盆地哈達圖礦床的中北部的勘探線剖面FZK16線上, 礦化出現多層性, 下部黃色氧化帶之下僅見1層礦化, 厚度很薄, 如 FZK16-0孔。在下部、上部黃色氧化帶之間灰色砂巖層中, 見3層鈾礦化, 規模較大, 礦化出現在砂/泥巖交界處, 如 FZK16-31、FZK16-15、FZK16-7、FZK16-0中。聶逢君等(2019)研究認為, 賦礦砂巖沉積于辮狀河廢棄河道相中, 該相帶中含豐富的有機質和黃鐵礦, 對成礦有利。氧化帶的埋深和厚度在各鉆孔中有差異, 上氧化帶埋深在 150～250 m之間, 厚度在30～100 m之間; 下氧化帶埋深在300～450 m之間, 厚度在50～100 m之間。巖性上,下氧化帶以細礫巖和含礫粗砂巖為主, 而上氧化帶為粗砂巖和含礫砂巖。

3.2.3 錢家店—白興吐鈾礦床

錢家店—白興吐鈾礦床是松遼盆地南部超大型礦床, 勘查還在進行中, 儲量也在不斷地擴大。研究表明, 鈾礦化主要賦存在上白堊統姚家組一段(K2y1)地層中, 礦化主要賦存在辮狀河環境下的心灘砂體中(陳曉林等, 2007; 聶逢君等, 2017)。礦床中, 賦礦層砂體單層砂體厚達 30～50 m, 砂體之間夾有薄層的紅色或灰色的泥巖, 一般為 1～3 m, 個別厚達5 m左右。從位于開魯盆地錢家店-白興吐礦床北部勘探線 ZKX剖面（圖 4C）中可以看出, 氧化帶的埋深在SE方向變大, NW方向變淺, 且分叉。在鉆孔 ZKX8和 ZKX7中, 氧化帶埋深分別為290～390 m和250～370 m之間, 在ZKX6孔中開始分叉為上下兩支, 上支埋深 240～290 m, 下支埋深340～365 m。在鉆孔ZKX5中, 上、下兩支埋深分別為210～270 m和325～340 m。鉆孔ZKX4至ZKX2砂巖均為灰色, 未見氧化砂巖出現。由圖4C還可知,在斷層F2和F3之間夾有ZKX5和ZKX6兩個鉆孔中的兩層礦體, 礦體的上下均為氧化砂體, 礦體呈“懸浮”狀賦存在氧化帶中, 這種“懸浮”現象在錢家店—白興吐礦床中普遍存在。ZKX7中的礦體雖然發育在姚上段的地層中, 但它距離斷層 F3也很近。另外, 勘探資料表明, 下白堊統的義縣組(K1y)頂面不整合的埋深在鉆孔中由SE向NE方向逐漸變淺, 跟姚家組中氧化帶埋深的趨勢保持一致, 這些現象均反映出礦床中構造天窗的存在。

圖4 巴音戈壁、二連、開魯盆地氧化作用與鈾礦體剖面圖Fig.4 Borehole sections for UOF oxidation and uranium orebodies in Bayingobi, Erlian and Kailu basins

4 深部熱流體疊加改造成礦

傳統上, 砂巖型鈾礦歸屬于沉積后表生低溫氧化流體后生成礦作用所致, 前蘇聯學者因此把它們稱之為“水成鈾礦床”。然而, 自然界中一個礦床的形成往往很難用一種簡單的模式就能把它完全概括出來, 尤其是在一個受到多期、多階段地質演化作用影響的地質體中。尼日爾Tim Mersoi盆地和中國北方東部地區盆地中眾多的砂巖型鈾礦床均顯示出熱流體成礦作用的特征, 礦床中留下明顯的熱流體作用標記(聶逢君等, 2010b; Mamane et al., 2016;Mamadou et al., 2019)。

4.1 熱流體改造成礦條件

聶逢君等(2010b, 2017)在研究尼日爾特吉達鈾礦和松遼盆地南部開魯坳陷中鈾礦時指出, 熱流體作用的標記包括脈體的侵入與穿插, 砂巖中碎屑顆粒的溶解與交代, 大量的熱液熱變礦物, 如方解石、白云石、綠泥石、絹云母、金屬硫化物等。

4.2 斷裂

斷裂, 尤其是深大斷裂是溝通淺表地質與深部地質作用的“橋梁”, 斷裂不但可以讓地表低溫流體把成礦物質帶至深部, 也能讓深部熱流體把成礦物質帶至地表淺部。這一類的例子在各類礦床中不勝枚舉。

巴音戈壁盆地中心隆起帶北部的恩格爾烏蘇蛇綠巖帶是二疊紀末板塊發生碰撞、古亞洲洋盆消亡、板塊拼合的縫合帶, 也是地幔和地殼連通的地方(靳久強等, 2000; 董學斌等, 1995)。到了中生代,由于早白堊世大規模走滑拉伸, 盆地中不僅沉積了含礦目的層巴音戈壁組, 拉伸作用同時沿著深大斷裂帶來了地殼深部的巖漿上涌, 如蘇紅圖組中見有大量的玄武巖層。據不完全統計, 多達幾十層, 巖漿作用釋放出來的熱能加熱盆地, 使得成礦物質異?；钴S。另外, 塔木素礦床地質圖和淺成地震解譯顯示(圖 5A), 在塔木素鈾礦床附近, 沿因格井坳陷北緣發育F1、F2、F3三條近于平行的NE向貫通性張性斷裂, 活動時間較長, 其中 F3斷裂靠近鈾礦體(張成勇等, 2021), 如圖 5B (a-a’剖面)所示。

圖5 巴音戈壁盆地塔木素鈾礦床地質圖Fig.5 The geological sketch map for the Tamusu deposit, Bayingebi Basin

為了查明二連盆地哈達圖礦床成礦機理, 除了開展了一系列巖石學、地球化學、礦床學的研究以外, 我們還開展了地球物理探測研究。野外現場高精度重力測量沿著礦床勘探線F32、F589、F935進行,獲得的重力數據采用迭代濾波法分離獲得的區域重力異常和剩余重力異常, 分離出的剩余重力異常正負相間出現, 正異常與零值線之間覆蓋面積與負異常的相當(王彥國等, 2017)。另外, 還利用歐拉反演獲得斷層發育點, 連接各點獲得斷層位置(Nie et al.,2020)。從圖 6A、B、C可知, 藍色、綠色代表剩余重力相對低值區, 巖石密度相對小, 代表古河流河道經過的地方, 充填了砂巖和泥巖; 黃色、紅色代表剩余重力相對高值區, 為巖石密度較大的基底隆起區, 推測主要為花崗巖或變質巖。歐拉反演結果表明,相對低值與相對高值區之間發育著斷層, 多數為凹陷和隆起區的邊界, 也有河道中心位置發育斷層。在圖6A中, FZK32-15、FZK32-23、FZK32-7是礦床中重要的工業孔, 圖中顯示除了凹陷兩側發育斷層以外, 凹陷中心的礦床部位也有斷層通過。

圖6 二連盆地哈達圖礦床地面高精度重力反演剖面Fig.6 High resolution gravity survey inversion profile in Hadatu uranium deposit, Erlian Basin

松遼盆地南部的開魯坳陷斷裂十分發育, 可分為 NE–NNE、NW、EW 三組, 其中以 NE–NNE向最為發育, 其次為 NW 和 EW 向(圖 7A)。在形成時間上, EW向斷裂最早, 以西拉木倫河斷裂F6為代表, 它被認為是華北板塊與西伯利亞板塊的縫合帶(韓國卿等, 2009; 劉偉等, 2008; 孫德有等,2004)。該斷裂穿過錢家店凹陷, 經過錢家店—白興吐鈾礦床區附近。斷裂的活動時間很長, 從古生代開始活動延續至中新生代, 且分布范圍寬, 延伸大, 可能切穿地殼。NE–NNE向斷裂相對較晚,為控坳(凹)控盆斷裂, 對充填沉積體系有控制作用。NW 向斷裂形成最晚, 它們切割了 EW 向和NE斷裂。從圖7A中可知, 錢家店—白興吐礦床地區發育有 F1至 F8等八條斷裂, 其中 F1、F2、F3和F7在礦床范圍內, 控制著輝綠巖的分布和鈾礦化的發育, 如白興吐礦床幾乎與輝綠巖分布范圍一致, 夾持于F2和 F3之間(圖 7A, 圖 4C)。最新的勘探資料顯示, 錢家店—白興吐礦床礦體呈“團塊狀”、“囊狀”、“雞窩狀”和“透鏡狀”, 這些礦化體受斷裂構造控制, 與輝綠巖在空間上關系密切。如圖7B所示, 在鉆孔ZKX35-14A中, 從深度100～330 m深處, 共有5層輝綠巖, 與姚家組和嫩江組地層呈間距不等的互層狀。從鉆孔的伽馬測井曲線上可以看出, 鉆孔中共有3層鈾礦化, 上部礦化層位于輝綠巖Ⅲ之下, 而下部兩層礦化位于輝綠巖Ⅰ之下。事實上, 輝綠巖在錢家店—白興吐礦床中十分普遍, 在地震剖面上和勘探鉆孔中均能識別出大量的輝綠巖, 而且圍繞著構造“天窗”,輝綠巖與錢Ⅰ、錢Ⅱ、錢Ⅲ、錢Ⅳ、錢Ⅴ礦床空間上密切相關(顏新林, 2018)。

圖7 開魯坳陷斷裂與輝綠巖分布(A)和鉆孔ZKX35-14A中輝綠巖層與鈾礦化柱狀圖(B)Fig.7 Distribution for faults and diabase in the Kailu subbasin (A), and relation of diabase to uranium mineralization in the column of borehole ZKX35-14A(B)

4.3 熱流體改造成礦標記

流體作為一種介質, 可以傳遞能量, 搬運物質,促進物質間的相互作用。同時流體也可以直接參與各種反應, 尤其是當流體的化學勢與所接觸的巖石的化學勢有差異時, 如溫度、壓力等, 反應是非常明顯的。聶逢君等(2005)總結砂巖與熱流體相互作用留下的標記有: 1)格架顆粒的蝕變; 2)新生膠結物(與熱流體作用時)的形成; 3)流體包裹體的溫度;4)砂巖孔隙度突增; 5)鏡質體反射率突變等。聶逢君等(2010b)在研究非洲尼日爾特吉達地區砂巖型鈾礦成因時指出, 熱流體與砂巖相互作用的標記包括宏觀上的, 如碳酸鹽脈體和鐵質(赤鐵礦)脈體在巖石中的穿插, 微觀上的, 如顆粒的強烈溶解, 石英的次生加大, 絹云母等蝕變礦物。

以輝綠巖為代表的基性巖漿活動, 在中國東部廣泛發育, 中生代以來存在多期活動, 有學者提出以早白堊世～121 Ma為界, 在此之前的鎂鐵質巖漿巖兼具島弧玄武巖微量元素組成和明顯富集 Sr-Nd同位素組成的特點, 而在此之后才開始出現兼具洋島玄武巖微量元素組成和虧損至弱富集Sr-Nd同位素組成的鎂鐵質巖漿巖, 暗示巖石圈地幔的地球化學性質在～121 Ma發生了根本性轉變(鄭永飛等,2018)。對于北方產鈾盆地而言, 目前發現的基性巖漿活動, 主要集中在新生代, 如松遼盆地西南緣開魯凹陷輝綠巖侵位時間為 51～40 Ma, 二連盆地玄武巖的侵位時間為 15.14～0.19 Ma, 它們均顯示出洋島玄武巖的成分特征, 及 Sr-Nb同位素虧損的特點?；詭r漿侵位過程中, 通過熱流體與目的層砂巖的相互作用, 出現鐵白云石、黃鐵礦等與鈾礦關系密切的熱液蝕變礦物。因此, 與輝綠巖有關的熱流體對早期表生流體形成鈾礦化富集改造作用的可能性很大。

研究區中三個鈾礦床中均存在熱流體的改造成礦作用。巴音戈壁盆地塔木素礦床中見大量低溫熱液礦物, 如泥巖型鈾礦石裂隙中黃鐵礦、斑銅礦和脈狀石膏共生(圖8A), 硒銅鎳礦、硒銅籃、硒鉛礦等包含穿插共生(圖8B), 鈦鈾礦、金紅石與鉀長石、鈉長石、方解石密切共生, 金紅石中包含石英殘留, 在鈉長石與方解石等顆粒之間分布著小顆粒鈦鈾礦(圖8C)等等。二連盆地圖哈達圖礦床中見瀝青鈾礦呈脈狀充填在構造破碎石英顆粒網脈狀裂隙中(圖 8D),瀝青鈾礦與金屬硫化物閃鋅礦、黃鐵礦共生, 且閃鋅礦圍繞著黃鐵礦邊緣生長(圖8E); 長石、石英邊緣溶解呈不規則狀, 顆粒孔隙之間被大量的黃鐵礦和鈾石充填(圖 8F)。松遼盆地南部開魯坳陷白興吐礦床中, 礦石砂巖中晚期方解石強烈交代石英顆粒, 交代后的石英成孤島狀(圖 8G)。礦石中高溫鈦鈾礦呈細脈狀沿裂隙充填, 且與孔隙中充填的長柱狀閃鋅礦共生(圖 8H)。鈾石和自形晶鐵白云石共同交代石英和斜長石, 并充填在砂巖孔隙中(圖8I)。上述礦物之間的相互交代和新生熱液礦物的形成均反映了含礦巖石經歷了熱流體的改造作用。

圖8 砂巖型鈾礦床中熱流體作用證據Fig.8 Evidence for hydrothermal alterations in SUD

5 問題與討論

5.1 關于兩類成礦流體

鈾的地球化學性質決定鈾是親石親氧的變價元素, 它在六價狀態下遷移, 四價狀態下沉淀。所以, 環境的氧化還原電位是決定鈾是遷移還是沉淀富集的關鍵所在。研究區三個鈾礦床中的含礦砂巖均發育黃色或紅色氧化帶, 氧化帶的形成是表生含鈾含氧流體(UOF)流過可滲透的砂巖時, 砂巖中的二價鐵礦物, 如黃鐵礦、菱鐵礦、磁鐵礦、甚至是黑云母、綠泥石等遭受氧化, 變成赤鐵礦或褐鐵礦,巖石顏色變黃或變紅。根據 Krauskopf(1979)研究,在pH=4～10的環境中, 赤鐵礦形成Eh值位于在–0.8～ +1.1 V之間的氧化條件, 赤鐵礦在含水條件下還可以變為褐鐵礦。在自然界中, 含氧的大氣降水一方面淋濾巖石中U4+變成U6+形成可遷移的UOF; 另一方面, UOF向盆地砂巖中遷移時使砂巖氧化, 形成氧化帶。塔木素礦床中, 礦體多產于黃色砂巖與灰色粉砂巖(泥巖)界面附近(圖 4A), 黃色氧化砂巖形成于辮狀三角洲前緣分流河道, 顆粒粗, 滲透性好, 流體通過的速度快, 量也大, 故氧化作用強。哈達圖礦床的砂體上下為氧化帶, 氧化帶為辮狀河道心灘砂巖, 顆粒粗大, 由礫巖或含礫粗砂巖組成,孔滲性好, 氧化作用強。而含礦的灰色砂巖形成于辮狀河廢棄河道砂, 含豐富的有機質和泥質物(聶逢君等, 2019), 能還原吸附U(圖4B)。錢家店—白興吐礦床氧化帶發育與哈達圖礦床十分類似, UOF總體自 SW 向 NE流體方向遷移(焦養泉等, 2015),但在成礦部位出現分支, 如圖4C所示, 灰色礦化砂巖上下均被黃色氧化砂體所限制。UOF把大量的鈾和氧從源區帶入盆地中是鈾成礦的基礎, 也是研究區礦床中成礦的第一階段。

由于研究區礦床處于特殊的構造演化背景, 多階段的演化使得礦床從氧化作用形成之后又經歷了疊加改造作用。礦床中大量的低溫熱流體蝕變作用的存在反映了鈾礦床經歷了熱流體的疊加改造作用。張成勇等(2015b)通過硫酸鹽-硫化物的 S同位素計算, 獲取了塔木素礦床與鈾礦化相伴的硫酸鹽-硫化物礦物的形成溫度為(128±2.75)℃～(178.±2.75) ℃之間, 屬于典型的中低溫熱流體作用的產物。在哈達圖礦床中, 渾圓狀的石英顆粒在構造擠壓下發生網脈狀破裂, 后又被含鈾流體充填形成瀝青鈾礦脈(圖8D), 礦石中瀝青鈾礦與金屬硫化物閃鋅礦密切共生(圖8E)的事實揭示了后期熱流體疊加改造作用的存在(Nie et al., 2020)。聶逢君等(2017)利用砂巖中碳酸鹽礦物和石英裂隙中的包裹體研究錢家店—白興吐礦床時認為, 鈾礦床經歷了三期熱流體活動, 對應的溫度分別是 80～90℃,110～120℃和 140～150℃, 鹽度分別為低鹽度(5.0～10.0 wt%NaCl), 中鹽度區(10.1～15.0 wt%NaCl)和高鹽度區(15.1～20.07 wt%NaCl)。另外, 白興吐礦床中鈦鈾礦的出現, 直接反映了熱流體成礦作用的存在(圖 8H)。綜合研究認為, 熱流體疊加成礦發生在氧化作用成礦之后, 此為第二階段成礦。

從氧化作用的表生流體蝕變和深部熱流體蝕變標記中不難看出, 研究區塔木素礦床、哈達圖礦床和錢家店—白興吐礦床的鈾成礦作用均經歷了早期的含鈾含氧流體對砂巖的氧化作用成礦, 后又經歷了后期的熱流體疊加改造成礦, 兩個階段成礦作用的疊加才是現今礦床定位的關鍵。

5.2 關于成礦時代

確定砂巖型鈾礦的成礦時代難度較大, 主要是鈾礦床中鈾礦物的顆粒很細小, 難以挑選出單礦物。其次是礦床形成之后, 系統難以完全封閉,U/Pb體系難以長期保持平衡。盡管如此, 還是有不少學者對之進行了有益的探索。將近年研究區研究者獲得的砂巖型鈾礦的成礦年齡匯總并統計繪制直方圖 9。從圖 9中可知, 成礦年齡主要集中在晚白堊世和始新世, 反映了晚白堊世的隆升表生流體氧化作用成礦和始新世構造“負反轉”條件下的熱流體改造成礦作用。

圖9 研究區砂巖型鈾礦成礦年齡統計直方圖(據劉波等, 2020; 夏毓亮等, 2003, 2010;林效賓等, 2020; 羅毅等, 2007; 馬漢峰等, 2009)Fig.9 Histogram showing the mineralization ages in the study area (modified after LIU et al., 2020; XIA et al., 2003,2010; LIN et al., 2020; LUO et al., 2007; MA et al., 2009)

劉波等(2020)研究巴音戈壁盆地塔木素礦床指出, 鈾成礦作用表現為三期: 第一期早白堊世中晚,即(115.5±1.5)—(109.7±1.5) Ma, 第二期為晚白堊世晚期—古近紀(70.9±1.0)—(45.4±0.6) Ma, 第三期為新近紀(12.3±0.2)—(2.5±0.0) Ma。由此可見, 盆地內鈾成礦作用表現為多期、多階段, 與區域構造熱事件密切相關。早白堊世時期的成礦與盆地區域性擠壓反轉有關, 為表生UOF氧化作用成礦。而晚白堊世晚期與新近紀的成礦作用, 與后期盆地再次反轉有關, 為熱流體疊加改造成礦。

二連盆地砂巖型鈾礦的礦化有層間氧化作用和潛水氧化作用兩種方式, 礦床中主要鈾礦物為鈾石, 鈾釷石和鈾黑(劉波等, 2017)。夏毓亮等(2003)對二連盆地砂巖型鈾礦床嘗試性做過全巖 U-Pb等時線年齡, 獲得巴彥烏拉礦床成礦時代為(46.8±7.5) Ma為古近紀的始新世(E2), 賽漢高畢礦床成礦時代為(66.1±4.4) Ma, 屬于古近紀的古新世(E1)。最近, 林效賓等(2020)又利用了8件鈾礦樣品測試計算了哈達圖鈾礦床的 U-Pb等時線年齡, 獲得兩組成礦年齡數據, 即(67.3±1.7) Ma(晚白堊世末—古近紀初)和(27.3±2.9) Ma(中新世)。不難看出,晚白堊世末—古新世期間的成礦作用代表了二連盆地整體抬升后的氧化成礦作用, 而中新世的成礦作用可能與后期的熱流體疊加改造有關, 或許與更晚的玄武巖巖漿作用相關聯。

松遼盆地南部錢家店—白興吐礦床的鈾成礦年齡有不少學者進行過研究。羅毅等(2007)測定了U-Pb同位素并計算了姚下段淺灰色細砂巖鈾礦物U-Pb等時線年齡為(67±5) Ma, 姚上段灰白色細砂巖中鈾礦物U-Pb等時線年齡則為(40±3) Ma。夏毓亮等(2010)研究錢家店礦床的礦石全巖 U-Pb等時線年齡為(87±12) Ma、(67±5) Ma、(53±3) Ma、(41±4) Ma。從這些年齡中可知, 一組年齡在晚白堊世末—古新世, 另一組年齡則為始新世。很明顯,前一組年齡相當于嫩江末正反轉作用后的成礦年齡,即氧化作用成礦的年齡; 后一組年齡 40 Ma左右,它與研究區廣泛分布的輝綠巖年齡很接近(夏毓亮等, 2010; 馬漢峰等, 2009)。

5.3 關于成礦動力學來源

無論是松遼盆地, 還是二連盆地、巴音戈壁盆地, 它們都處于東北亞晚侏羅世以來的斷陷盆地系中(李思田等, 1987; 李思田, 1988), 這個巨型伸展系統有人把它與美國西部的盆-嶺省相比擬。從東北巖漿的時空分布看, 自張廣才嶺經小興安嶺到大興安嶺, 巖漿年齡逐漸變年輕(Yang et al., 2017), 表明大興安嶺以東地區, 受古太平洋構造域的影響,大興安嶺主體呈 NNE方向, 不同于蒙古鄂霍茨克構造域的 NE方向, 大興安嶺同樣受古太平洋構造域的影響(朱日祥和徐義剛, 2019)。大興安嶺上廣泛分布的早白堊世巖漿巖, 普遍具有A型巖漿巖及高分異花崗巖的特點, 結合區域變質核雜巖的出露,應代表一種伸展的構造環境。晚侏羅世—早白堊世松遼、二連盆地的伸展裂陷作用是太平洋板塊高角度俯沖滯留體下沉至地幔, 上地幔平衡被打破, 軟流圈產生上升熱幔軟流形成向西偏的不對稱蘑菇云造成的(任建業等, 1998), 如圖10A所示。高瑞祺和蔡希源(1997)成果證實, 松遼盆地基底存在低角度斷層和拆離帶。松遼盆地在基底巖石中除了發育控制侏羅—白堊系斷陷的高角度斷層以外, 還普遍發育角度在 30°左右的低角度斷層。在地震剖面上表現為連續性較好的低角度中強反射, 從基巖頂部延伸到拆離帶中。據地震、重力及大地電磁測深資料,在松遼盆地 12～18 km深處, 存在一個視電阻率為1.96～17.98 Ω·m的地震波速減慢的異常帶拆離帶。中國北方東部眾多中新生代盆地的形成與演化可以用杜旭東等(1999)建立的大陸盆地動力學模式圖來解釋, 即伊澤奈崎板塊(古太平洋板塊)以不同角度對歐亞板塊的俯沖, 造成了弧后伸展, 形成像松遼、二連這樣的伸展型盆地(圖10A)。然而, 盆地早期的伸展作用只是形成砂巖型鈾礦含礦目的層砂巖,而真正的鈾成礦作用則在目的層沉積之后的流體成礦作用。研究表明, 伸展裂陷盆地形成之后的構造反轉作用才是導致流體成礦的主要驅動力。

張國華和張建培(2015)認為中國東部大陸邊緣處于太平洋板塊和印度板塊雙重俯沖影響下, 晚白堊世—早古新世發生強烈伸展, 晚古新世以后發生不同程度的反轉。胡望水等(2004)、曹成潤和董曉偉(2008)和楊承志(2014)認為東北盆地群構造反轉主要發生在晚白堊世晚期(圖10B)。另外, 從前第四系地質圖上可知, 松遼盆地南部開魯坳陷的錢家店、白興吐、寶龍山一帶姚家組地層出露, 其以上地層全部被剝蝕, 構成了白興吐構造“天窗”(圖7A)。根據地層剝露情況, 該“天窗”形成于嫩江期末, 即晚白堊世時期。聶逢君等(2018b)通過對華北北緣的衛境巖體(形成年齡 148～143 Ma)的磷灰石裂變徑跡年代學研究, 指出衛境巖體在晚白堊世經歷了一次快速的剝露事件, 指示二連盆地的構造反轉作用出現在晚白堊世, 盆地由早白堊世的強烈伸展轉變為晚白堊世—古新世的擠壓抬升剝露, 邊緣正斷層轉變為逆斷層, 同時出現斷彎褶皺, 賽漢組和騰格爾組抬升至地表, 接受含鈾氧化流體滲入形成鈾礦化(聶逢君等, 2018a; 劉武生等, 2018; 聶逢君等, 2019)?？傊? 太平洋板塊的低角度俯沖(圖10B)造成弧后地區的擠壓作用, 盆地出現正反轉,含鈾含氧流體從隆起的蝕源區向盆地中心遷移, 導致氧化帶成礦作用。

當大洋板塊的俯沖在大陸下體積累積到一定的程度, 將會發生拆沉作用, 剛性的拆沉部分一方面造成了軟流圈的擾動, 導致軟流圈上涌, 帶來巖漿活動; 另一方面, 拖曳著剛剛斷離的洋殼板塊變成高角度(圖 10C)。拆沉和斷離作用引起了松遼盆地的南部和二連盆地40 Ma以來的大規模的基性巖漿活動, 為氧化流體成礦之后的熱流體疊加改造創造了良好的條件。

圖10 盆地鈾成礦區域動力模型圖(據Cheng et al., 2018修改)Fig.10 Caton diagram showing regional geodynamic model for uranium mineralization in basins(modified after Cheng et al., 2018)

5.4 關于成礦模型

成礦模型是成礦作用的綜合體現, 它融合了多種成礦控制因素。在時間序列引導下, 表征成礦流體形成、遷移、沉淀、富集成礦、改造成礦的多個過程。這里以松遼盆地南部錢家店—白興吐礦床形成為例, 說明砂巖型鈾礦多階段成礦模型。前人為錢家店礦床的成因總結了一些成礦模式, 如夏毓亮等(2010)認為礦床經歷了三階段成礦: 1)晚白堊世同生沉積預富集成礦((87±12) Ma), 2)嫩江末抬升地下水后生疊加成礦((53±30 Ma), 3)古近紀元再次抬升, 氧化流體成礦((41±4) Ma)。羅毅等(2007)利用1)姚下段(K2y1)灰色泥質細砂巖礦石測得的(96±14) Ma年齡,確定晚白堊世為同生沉積成礦階段; 2)利用姚下段(K2y1)灰色細砂巖礦石測得的(67±5) Ma年齡, 確定晚白堊世末油田流體疊加成礦階段; 3)利用姚上段(K2y2)灰白色細砂巖礦石測得的(40±3) Ma年齡, 確定始新世含鈾氧化流體再次疊加成礦階段。上述研究均認為, 錢家店礦床的形成是表生氧化流體從白興吐構造“天窗”(圖 4C、圖 7A)上滲入周圍地層中成礦。然而, 后來的勘探證實, 構造“天窗”補給表生氧化流體成礦的可能性很小, 因為 1)“天窗”周圍的砂巖大多為灰色還原型, 氧化很弱, 甚至沒有氧化; 2)“天窗”范圍十分有限, 出露的地層為姚家組(圖 7A), 能被淋濾出來的鈾源很少, 不可能提供成礦所需的大量的鈾源; 3)沒有發現與“天窗”有關的“卷狀”礦體, 所有的鈾礦體均呈“板狀”。后來焦養泉等(2015)提出了“紅層相控模式”, 認為錢家店鈾礦田是一種發育于紅層中的砂巖型鈾礦床的聚集區, 作為“紅層”的姚家組缺乏還原劑, 來自燕山造山帶的物源, 通過氧化地層縱向延伸超過 250 km到達錢家店, 而該處發育的分流間灣暗色沉積物中含有大量分散的有機質和硫化物對鈾進行還原富集成礦。

前人的研究主要側重在氧化作用成礦方面, 反映了一部分成礦事實。我們在前人研究的基礎上,結合錢家店—白興吐礦床大量的勘探資料認為, 鈾成礦作用分兩階段完成, 成礦方式上早期為表生含鈾含氧流體層間滲入成礦, 晚期為深部熱流體疊加改造成礦。

5.4.1 第一階段成礦作用——表生含鈾含氧流體

松遼盆地南部在姚家期發育沖積扇-辮狀河沉積體系, 物源主要來自西南部的燕山北部隆起區,少量的來自西側的大興安嶺, 盆地邊緣發育小型沖積扇(圖 11A中草綠色部分), 遠離邊緣隆起區盆地中發育辮狀河, 辮狀河體系主要由河道相心灘微相砂巖和薄層披覆相泥巖組成, 砂體厚大, 粒度較粗,側向連通性好。嫩江期末, 太平洋板塊俯沖方式改變(圖 10A, B), 由原來的 NNW 向高角度變成 NW向低角度, 盆地及周圍出現擠壓抬升, 白興吐構造“天窗”開始形成(圖 11A)。與此同時, 沿 SW-NE向形成補給區-徑流區-排泄區水動力斜坡帶。來自燕山北部隆起區的大氣降水, 淋濾隆起區上花崗巖、火山巖等含鈾巖石形成含鈾含氧流體, 沿 NE向從盆地邊緣補給區首先滲入沖積扇砂礫巖, 繼續向前遷移(黃色箭頭)進入辮狀河砂體(淺藍色)徑流區, 在到達天窗排泄區之前, 含鈾含氧流體被砂巖中的有機碳, 或還原油氣等還原, U6+被還原成 U4+,形成“卷狀”或“板狀”鈾礦體(圖 11A)。當到達構造“天窗”附近處, 流體排泄溢出“天窗”, 氧化作用成礦過程大致從晚白堊世嫩江期末延續到古新世。

5.4.2 第二階段成礦作用——深部熱流體

傳統上, 砂巖型鈾礦均為表生氧化流體致礦,如美國、澳大利亞、中亞等地諸多鈾礦床。誠然, 中國北方盆地砂巖型鈾礦表生低溫氧化流體致礦也是不可忽視的, 如西部新疆地區伊犁和吐哈盆地中的砂巖型鈾礦。但是, 中國東部地區, 由于晚中生代以來, 地殼在伸展作用下減薄, 導致軟流圈上涌,大量的晚期巖漿作用, 尤其是盆地中的基性巖漿活動, 對盆地中的鈾礦床有明顯的改造作用。始新世時期, 松遼盆地南部由于輝綠巖的侵入作用, 不僅改變了成礦區域的熱場, 也為熱流體的形成創造了物質條件。輝綠巖侵入之后, 帶來了巖漿熱流體的出現, 輝綠巖本身遭受蝕變, 如輝石、橄欖石、角閃石等暗色礦物發生蛇紋石化、滑石化和皂石化的過程中能釋放出大量的Fe2+、Mg2+、Ca2+、Ti4+等進入砂巖形成成礦熱流體。這些陽離子與 S–、S2–、CO2–3、OH–等陰離子結合, 形成新生的黃鐵礦、鐵綠泥石、鐵白云石、菱鐵礦等(杜樂天, 2015)。在熱流體的作用下, 礦石中的黑云母強烈蝕變并析出大量 K2O, 其與孔隙溶液中的 CO2反應形成 K2CO3,K2CO3溶液是一種強堿性溶液, 會造成局部范圍pH值增高, 形成堿性環境(王濮等, 1984)。在堿性環境中, 石英、長石等礦物發生溶解, 溶出的 SiO2進入孔隙水中。與此同時, 先前形成的一部分瀝青鈾礦穩定性遭到破壞, 分離出來的U4+與長石、石英在熱流體作用下分解出來的SiO2結合生成鈾石, 充填在長石或石英溶解后的空隙中(苗愛生等, 2009)。自然界中鈦鈾礦主要在弱堿性還原環境中形成, 且對溫度要求較高,一般達到 300～450 ℃, 也有少量為120～300 ℃環境下形成的。輝綠巖的侵入改變了成礦區域的熱場, 使其達到了鈦鈾礦形成所要求的溫度, 同時在堿性環境下, 流體中部分 U4+與 TiO2結合, 生成鈦鈾礦。后期由基性巖漿活動伴隨的熱流體對前期氧化流體形成礦化的改造作用, 鈾礦體的形態發生根本性改變, 如圖11B所示。

圖11 錢家店—白興吐礦床“雙階段雙模式”成礦模型Fig.11 Two-stage and two-mode uranium mineralization for the Qianjiadian-Baixingtu deposit

最終, 熱流體疊加改造的結果表現為: 1)原來可能的“卷狀”礦體發生形狀改變, 變成透鏡狀、囊狀、或板狀(圖 4C, 圖 10B); 2)出現中高溫礦物組合, 如鈦鈾礦、熱液金屬硫化物等(圖8H, I); 3)熱流體中 CO2–3與 Ca2+、Mg2+、Fe2+不斷地結合, 導致了大量的鐵白云石和高鐵白云石的出現, 碳酸鹽礦物中的Mg、Fe含量越來越高(圖8G, I); 4)鈾礦體與斷裂和輝綠巖的空間關系非常密切(圖4C, 圖7A)。

5.4.3 伸展區鈾成礦綜合模型

以上述松遼盆地南部開魯坳陷中砂巖型鈾礦的成礦模型為基礎, 結合研究區二連盆地哈達圖礦床和巴音戈壁盆地塔木素礦床的特征, 以構造演化為主線, 力圖建立東北亞伸展區域范圍內的鈾成礦模型。綜合研究認為, 砂巖型鈾礦模型可以分為三個階段, 即含礦目的層形成階段、表生氧化流體垂向/側向滲入成礦階段、深部熱流體疊加改造成礦階段, 后二者為成礦階段。

A.含礦目的層形成階段

研究區早白堊世時期, 古太平洋板塊以 NNW向歐亞大陸下面俯沖, 拆沉作用導致軟流圈上涌和地殼強烈伸展, 地殼淺部形成裂谷型盆地與伸展造山區, 盆地充填的沉積相與巖性組合規律為: 伸展裂陷早期湖盆邊緣由沖積扇、水下扇、扇三角洲體系的粗碎屑巖組成, 湖盆中心由較深湖、濱淺湖細碎屑巖組成。伸展裂陷高峰期湖盆邊緣由扇三角洲、水下扇粗碎屑巖組成, 湖盆中心由深湖相、半深湖相細碎屑巖泥巖及濁積砂沉積組成。晚期盆地結束于的河沼砂、泥組合(Ravnas and Stell, 1998; 聶逢君等 2015a)。在裂谷的早期, 還伴隨有大規模的巖漿侵入和火山噴發(圖 12A)。這個階段巴音戈壁盆地沉積了目的層巴音戈壁組(K1b)、二連盆地沉積了目的層賽漢組(K1bs)。松遼盆地演化稍有不同, 由于伸展作用強烈, 盆地下面的軟流圈熱隆面積大, 熱回沉持續時間長, 幅度大。因此, 晚白堊世的拗陷時間長, 目的層姚家組形成于拗陷階段。

B.表生氧化流體成礦階段

伸展裂陷作用形成的盆地, 由于區域構造應力場的變化, 如太平洋板塊由原來的 NNW 向高角度俯沖轉變為NW向低角度俯沖, 研究區盆地群由原來的伸展變為擠壓抬升作用。聶逢君等(2018b)利用磷灰石裂變徑跡反演了二連盆地西側隆起區在晚白堊世至始新世早期(76.7～53.8 Ma)存在著一次明顯的構造抬升剝露事件, 為一次正反轉構造作用。開魯坳陷在嫩江末期構造擠壓抬升形成了白興吐“天窗”(張振強等, 2006)。這些正反轉構造把伸展裂陷階段形成的砂巖目的層抬升至地表, 接受表生含鈾含氧流體的滲入, 目的層中形成大規模的黃色或紅色氧化帶, 伴隨著鈾礦化的形成。這種氧化成礦作用有兩種方式, 一是目的層砂巖直接暴露地表, 上覆缺失隔水層, 流體直接垂向下滲至氧化還原界面附近形成“板狀”鈾礦化; 二是盆緣區目的層抬升掀斜露頭, 接受含鈾含氧流體側向滲入, 盆地中目的層砂巖上下均有隔水層隔檔, 氧化流體側向遷移至氧化還原界面附近, U被還原、沉淀、富集形成“卷狀”礦體, 如圖12B所示。

C.深部熱流體疊加成礦階段

研究區氧化作用形成早期鈾礦化之后, 由于后期的構造再次反轉, 即由區域性的擠壓變成伸展作用。這期成礦作用的標志就是斷裂活動與基性巖漿侵入或噴發。一些盆地表現為玄武巖噴發, 如巴音戈壁和二連盆地, 一些盆地既有玄武巖噴發, 也有輝綠巖侵入(圖 12C)。巖漿作用帶來的熱量和本身提供的成礦物質, 對早期氧化作用形成的礦化進行改造, 尤其是原來的“卷狀”鈾礦體幾乎全部被改造為“透鏡狀”、“囊狀”、或“板狀”, 這就是在研究區的盆地中幾乎找不到側向氧化作用形成的“卷狀”礦體的原因。另外, 研究區中許多鈾礦體沿著斷裂分布, 與輝綠巖在時間、空間上也有密切的聯系, 這是氧化作用形成的礦體所不具備的特征(圖12C)。再者, 礦體中存在著鈦鈾礦和大量的Fe、Mg蝕變礦物組合, 它們也間接地反映了基性巖漿巖蝕變后成礦流體成分的特征。與鈾礦化作用共生的蝕變礦物的包裹體測溫也反映了熱流體蝕變的存在。

綜上所述, 研究區砂巖型鈾礦床的形成大致經歷了三個構造演化階段, 其中后兩個階段為鈾成礦階段。對應每一個成礦階段發育不同的成礦作用,伸展裂陷階段沉積含礦目的層之后, 盆地進入擠壓抬升剝露階段, 含鈾含氧流體滲入砂巖型中形成表生流體氧化帶型鈾礦。之后, 盆地又經歷了再次伸展作用, 巖漿活動伴隨著深部的熱流體的形成,對前期的鈾礦化進行改造, 疊加富集, 形成最終勘探所確定的鈾礦體。這種兩個階段、兩種模式形成的砂巖型鈾礦床過程, 我們在此創新性地提出“雙階段雙模式”鈾成礦作用, 如圖11和圖12所示。

圖12 區域“雙階段雙模式”成礦作用示意圖(據聶逢君等, 2019修改)Fig.12 Diagram showing the regional two-stage and two-mode uranium mineralization in the study area (modified after NIE et al., 2019)

5.5 關于找礦方向

傳統上的砂巖型鈾礦最為明顯的標志是氧化帶的發育, 氧化帶發育的強度越大、范圍越寬、時間越長對成礦作用越為有利, 因為在這種條件下鈾更容易被氧化為U6+狀態進行遷移、聚集。所以, 前蘇聯和中亞地區針對此類礦床的找礦方向就是追蹤氧化帶發育的方向, 礦體通常形成于氧化還原過渡帶, 即氧化前鋒線附近。澳大利亞勘探者則利用航電探測含礦地層中有機碳含量, 用目的層中炭屑量的多少來間接確定鈾礦體的位置, 因為氧化作用下有機碳被氧化不復存在, 而還原帶中有機碳較多,兩者之間過渡帶的區域便是鈾礦體發育的部位。我們研究認為, 砂巖型鈾礦早期成礦雖然受構造及水動力條件、沉積相、氧化帶、鈾源、還原劑等因素控制, 表生氧化流體形成的氧化帶是重要的標志,但在中國東北、乃至整個東北亞地區, 由于后期的再次伸展作用導致的巖漿活動, 致使先前形成的氧化帶型鈾礦化受到后期的疊加改造, 鈾在砂巖中進行了再次分配, 礦體的形態、規模、品位、位置均發生了較大的變化, 礦化在一定程度上表現出與后期斷裂活動和基性巖漿作用相關, 這是在中國東部盆地區找尋砂巖型鈾礦要密切關注的重要問題。

6 結論

(1)“雙階段雙模式”砂巖型鈾礦床是特殊構造演化背景下形成的產物, 它反映了自然界成礦作用的多階段、多模式的復雜性。一個礦床常常不是一次簡單的地質作用就能形成的。相反地, 每一個階段、每一種成礦方式均是對具體時間、具體區域起主導控制的構造演化作用的一次響應, 鈾礦化對多次構造作用的響應是鈾礦床形成與變化的客觀事實。

(2)伸展裂陷盆地演化具有多階段性, 中國北方東部裂谷型盆地經歷了早期的伸展裂陷-中期的強烈裂陷-晚期的消亡-后期的熱回沉等, 這些過程均能形成目的層砂體, 如盆地早期裂陷的巴音戈壁組砂體, 晚期消亡期的賽漢組砂體, 后期熱回沉的姚家組砂體。研究區盆地從發生-發展-消亡是對古太平洋板塊 NNW 大角度俯沖的響應, 也是砂巖型鈾礦形成的基礎。

(3)由于古太平洋板塊由NNW向大角度俯沖轉變為NW小角度俯沖, 盆地由伸展變為擠壓抬升作用, 斷層由正斷層變為逆斷層(正反轉), 形成含鈾氧流體(UOF)遷移所需的水動力斜坡。當巴音戈壁組、姚家組、賽漢組等目的層在盆地邊緣出露時, 來自蝕源區的含氧大氣降水淋濾了源區的含鈾巖石,形成UOF并在重力驅動下向盆地中心遷移。當流體中的氧被消耗殆盡時, 鈾被砂巖中的有機質還原、吸附、富集, 形成早期鈾礦化, 砂巖中氧化還原過渡帶(氧化前鋒線)控制著這期礦化的分布。

(4)新生代時期, 由于太平洋板塊的俯沖方式再次發生改變, 由低角度變成高角度, 研究區盆地再次出現伸展, 逆斷層由變為正斷層(負反轉), 深部的基性巖漿沿斷層上升到淺部, 一部分噴出地表形成玄武巖, 一部分侵入淺部地層形成輝綠巖脈。伴隨巖漿活動的熱流體異常活躍, 一方面蝕變改造滲透性好的砂巖, 在巖石中留下 Fe、Mg碳酸鹽、熱液硫化物、綠泥石、絹云母等礦物組合; 一方面改造早期氧化作用形成的礦體, 使鈾礦體由原來的“卷狀”變成“透鏡狀”、“囊狀”、“板狀”, 并出現鈦鈾礦等高溫礦物, 形成晚期鈾礦化。

(5)根據研究區砂巖型鈾礦的形成特征, 提出了砂巖型鈾礦“雙階段雙模式”成礦模型。根據這個模型, 研究區盆地砂巖型鈾礦原來的找礦方向應有所調整, 由原來僅關注氧化前鋒線, 找尋單一的氧化帶型鈾礦, 轉變為既考慮早期氧化作用成礦, 又考慮后期熱流體疊加改造成礦。為了準確有效地定位鈾礦體, 斷裂和輝綠巖在找礦中值得密切關注。

致謝: 本文的野外地質調查、巖芯觀察、取樣, 室內鉆孔資料的收集整理等工作得到了核工業208大隊和243大隊的大力支持。東華理工大學核資源與環境國家重點實驗室培育基地實驗室完成了電子探針等大量的實驗。東華理工大學地球科學學院顯微鏡實驗室完成了薄片觀察。另外, 東華理工大學饒明輝教授為巖石薄片鏡下觀察提供了非常有意義的幫助, 郭國林教授指導了電子探針實驗的完成。核工業 208大隊彭云彪總工、苗愛生教授級高工, 核工業243大隊的于文斌教授級高工、于振清教授級高工為本文的完成提供了多方面的幫助, 本文的匿名審稿者提出了中肯的意見, 在此一并對以上單位和個人表示誠摯的謝意。

Acknowledgements:

This study was supported by National Natural Science Foundation of China (Nos.U2067202;41772068; 41562006), and National Program on Key Basic Research Project (973 Program) (No.2015CB453002).