基于WRF-Chem模擬驗證的天水市主城區大氣污染源排放清單

劉 揚,王 穎,2*,劉 灝,秦 闖,王思潼,李 博,郭春曄,3

基于WRF-Chem模擬驗證的天水市主城區大氣污染源排放清單

劉 揚1,王 穎1,2*,劉 灝1,秦 闖1,王思潼1,李 博1,郭春曄1,3

(1.蘭州大學大氣科學學院,甘肅 蘭州 730000；2.蘭州大學,半干旱氣候變化教育部重點實驗室,甘肅 蘭州 730000；3.青海省海南藏族自治州氣象局,青海 海南 813000)

通過部門調研、現場調查和遙感解譯等方法獲取天水市主城區大氣污染源活動水平數據,采用排放因子法估算了天水市主城區10類污染源的9種污染物排放量,構建了2019年天水市主城區高分辨率排放清單,并采用橫向比較法和模式驗證法評估了排放清單的合理性.結果表明:(1)2019年天水市主城區SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC的排放量分別為2702, 8829, 82670, 10460, 7551, 14221, 8252, 1682和2814t.化石燃料固定燃燒源為SO2、CO和顆粒物的主要貢獻源,移動源是NO和VOCs的主要貢獻源,NH3排放主要來源于農業源.(2)天水市主城區SO2、NO、顆粒物、CO和VOCS的排放高值區主要集中在人口和工業密集的河谷地形內,NH3排放高值區分布在周邊耕地區域.(3)民用散燒源的空間分配方案對模擬結果有重要影響,在河谷地形集中供熱范圍外,根據城中村的分布對民用散燒源進行空間分配較為合理.(4)WRF-Chem模式模擬的4, 7, 10和12月的SO2、NO2、O3、CO、PM10和PM2.5日均濃度與同期監測的污染物濃度相關系數分別為0.767, 0.502, 0.618, 0.462, 0.647和0.654.

大氣污染物；排放清單；時空分布；WRF-Chem模式

大氣污染源排放清單指污染源在一定時間跨度和空間區域內排放到大氣中的各種污染物的量的集合[1-2],是獲取區域污染物排放總量和時空分布特征的重要方法.國外學者從19世紀80年代以來一直致力于排放清單的研究工作,建立了完善的排放因子庫和成熟的污染排放定量表征及時空分配方法,形成了較為規范的排放源分類體系和編制技術,發布了全球排放源清單(HTAP_v2)和亞洲區域大氣污染源排放清單(TRACE-P)等多個人為源排放清單.近年來,國內學者也陸續開展排放清單的研究工作,主要包括化石燃料固定燃燒源[3-4]、工藝過程源[5]、溶劑使用源[6]、移動源[7-8]、揚塵源[9-10]和生物質燃燒源[11]等人為源,涵蓋SO2、NO、VOCs、NH3、CO和顆粒物(PM10和PM2.5)等多種污染物,采用“自上而下”或“自下而上”的方式,建立了多個區域和城市尺度的大氣污染源排放清單,其中清華大學編制的中國多尺度排放清單模型(MEIC)[12]在區域大氣環境問題研究中得到了廣泛應用.隨著大氣污染精細化管理的要求,排放清單空間分配的研究也日益細致.已有研究中大多采用經緯度坐標對點源進行分配;利用GIS技術建立人口密度分配法,路網車流分配法,土地利用格局分配法和火點監測分配法對各類面源進行分配[13].這些分配方法極大地提高了清單空間分配的準確性.

排放清單校驗是評估大氣污染源排放清單可靠性和保證清單質量的重要手段之一,也是污染源排放清單研究的主要內容.橫向比較法是最基本且應用最為廣泛的污染源排放清單驗證方法,通過將不同來源的排放清單進行比較,從數據來源、活動水平、排放因子、污染物排放總量和貢獻率等方面,綜合評估排放清單的合理性.基于大氣化學傳輸模式模擬結果評估排放清單的合理性也有很多研究[14].化學傳輸模式是大氣環境問題研究的常用方法之一.受輸入條件、氣象場和排放清單不確定等因素的影響,模擬值與監測值仍存在一定誤差[15].已有研究結果表明中尺度氣象模式(如WRF模式)可為化學傳輸模式提供相對可靠的氣象場,且化學傳輸模式可成功應用于空氣質量模擬與預報[16-18].因此,將模式模擬結果與監測的污染物濃度進行對比是檢驗清單準確性的重要方法之一.但已有的研究主要集中在區域尺度的清單驗證,對城市尺度高分辨率排放清單驗證的研究不多,特別是對西部城市的研究更為匱乏[19].

天水市位于甘肅東南部(34°05′～35°10′N, 104°35′～106°44′E),地處六盤山地、隴中黃土高原和秦嶺山地的交接處,毗鄰關中平原.作為關中平原城市群重要節點城市、關中-天水經濟區次核心城市,天水市空氣質量受本地排放源、區域傳輸、復雜河谷地形及不利氣象條件等綜合因素影響[20].根據《2018年甘肅省生態環境狀況公報》[21]:剔除沙塵天氣影響監測數據后,天水市2018年PM10和PM2.5的年均濃度分別為79和40μg/m3,均超過國家環境空氣質量二級標準.因此構建天水市本地化高分辨率大氣污染源排放清單,對分析天水市大氣污染成因、制定污染控制措施、改善城市環境空氣質量有重要作用.

本研究通過實地調研,收集了天水市主城區的活動水平數據,根據《城市大氣污染源排放清單編制技術手冊》[22](以下簡稱《技術手冊》),構建了較為全面的天水市主城區高分辨率大氣污染源排放清單,分析了天水市主城區各類污染物的時空分布特征,識別了各種污染物的主要貢獻源;通過與MEIC進行橫向比較驗證了清單的合理性,并進一步利用區域空氣質量模式(WRF-Chem)模擬了天水市主城區4, 7, 10和12月6種常規大氣污染物濃度,與同期監測的污染物濃度進行對比,評估排放清單的準確性和適用性,以期制定有針對性的大氣污染防治對策,進而為科學防治大氣污染提供支撐.

1 材料與方法

1.1 排放清單構建方法

本研究根據《技術手冊》推薦方法,建立天水市主城區2019年高分辨率(1km′1km)的大氣污染源排放清單,該清單包括化石燃料固定燃燒源、工藝過程源、溶劑使用源、移動源、揚塵源、農業源、生物質燃燒源、儲存運輸源、廢棄物處理源和其它排放源(餐飲油煙源)10類污染源,涵蓋SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC共9種大氣污染物.

采用現場調查、部門調研、資料調研和文獻調研等方式,獲取2019年天水市主城區大氣污染源的活動水平數據、排放因子和其他參數信息.各類排放源的活動水平數據來源如表1所示.排放因子主要參考《技術手冊》和相關文獻研究成果,排放因子的來源如表2所示.污染源排放清單的時空分布特征因污染源而異.本研究根據污染源的排放特征選取時空特征識別參數,建立準確可靠的網格化排放清單.

空間分配:根據企業的經緯度信息對工業源和油氣儲存等點源進行空間分配;面源則需選取合適的空間特征識別參數進行分配.本研究根據各類面源的空間排放特征確定空間特征識別參數,并利用ArcGIS系統將污染物排放量分配到1km×1km的網格.各類污染源的空間特征識別參數如表3所示.

表1 天水市主城區2019年活動水平數據來源

表2 天水市主城區2019年排放因子來源

時間分配:依據不同污染源的排放特征選取時間特征識別參數,計算月、日和小時分配系數進行時間分配.工業源(工業固定燃燒源和工藝過程源等)的時間分配系數基于燃料使用量和產品產量等時間特征識別參數計算;生活源(民用散燒、生物質爐灶和餐飲源等)則根據居民采暖時間、燃煤封火時段和居民餐飲時間進行分配;根據車流量信息對道路移動源和道路揚塵源進行時間分配;依據施工時段對施工機械、施工揚塵和建筑涂料等排放源進行分配;依據耕作時間對農業機械和氮肥施用等排放源進行分配;對時間變化特征不明顯的排放源進行平均分配.

表3 污染源空間特征識別參數

續表3

注:“—”表示所有第一級排放源.

1.2 排放清單驗證方法

本研究采用橫向比較法和模式驗證法2種方法驗證構建清單的合理性.

1.2.1 橫向比較法 本研究選用MEIC與本地清單進行對比,以驗證本地清單的合理性.MEIC清單涵蓋工業源、居民源、移動源、農業源和電力源等5大類排放源的多種常規大氣污染物的排放量,目前在國內具有較高代表性,且應用廣泛[37].

1.2.2 模式驗證法 利用WRF-Chem模式模擬天水市主城區4, 7, 10和12月的SO2、NO2、CO、O3、PM10和PM2.5等6種常規污染物的濃度,并與同期4個監測站點(進步巷、文化館、龍源學院和天水師院)的日均濃度進行對比,通過模擬結果的準確性驗證天水市主城區大氣污染源排放清單的合理性.

WRF-Chem模式設置:本研究利用WRF-Chem模式模擬4, 7, 10和12月(分別代表春、夏、秋和冬季)6種常規污染物的濃度,以評估構建清單的合理性.模式水平方向采用三重嵌套網格(圖1a),第一重區域包括我國西北大部分區域,第二重區域涵蓋了甘肅東南部地區,第三重為天水市主城區,第一、二重網格的人為源排放清單采用MEIC清單,第三重區域采用本研究構建的網格化排放清單.模式參數配置如表4所示.

評估指標的確定:為驗證WRF-Chem模式模擬結果的準確性,本研究選取相關系數()、標準化分數偏差(MFB)和標準化分數誤差(MFE)3個統計指標對模擬結果的可靠性進行定量驗證.3類指標的計算公式如下:

反映模擬值和監測值隨時間變化的相似程度,通過統計顯著性檢驗判定模擬值和監測值的相關性[35].MFB和MFE代表模擬值與監測值的偏離程度,多適用于空氣質量數值模型模擬結果的驗證[36].根據Boylan等[37]的研究結果,當MFB介于±60%,且MFE￡75%時,說明模擬結果在可接受范圍內;當MFB介于±30%,且MFE￡50%,則認為模擬結果達到“理想水平”,模擬結果較好.

表4 WRF-Chem模式參數配置

圖1 模擬區域及環境空氣質量監測點位置

2 結果與討論

2.1 天水市主城區高分辨率大氣污染源排放清單

2.1.1 大氣污染源排放清單及源貢獻 基于《技術手冊》構建的2019年天水市主城區大氣污染源排放清單如表5所示.由表5可知:2019年天水市主城區SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC的排放量分別為2702, 8829, 82670, 10460, 7551, 14221, 8252, 1682和2814t.

由圖2可知:化石燃料固定燃燒源為SO2的第一貢獻源,占比為68%,移動源和生物質燃燒源為SO2的重要貢獻源,兩者排放的SO2占27.6%;NO的排放主要來自移動源,占天水市主城區NO排放總量的64.8%,其次為工藝過程源和化石燃料固定燃燒源,兩者排放的NO占比31.8%;CO主要來源于化石燃料固定燃燒源,占總排放總量的36.1%,其次為移動源和生物質燃燒源,貢獻率分別為27.9%和25.6%;移動源為VOCS的主要貢獻源,其排放占比達52.6%,化石燃料固定燃燒源和生物質燃燒源作為VOCs的重要排放源,兩者排放的VOCs占排放總量的32.8%;NH3的主要排放源為農業源,貢獻率為94.3%; PM10的排放主要來源于化石燃料固定燃燒源和揚塵源,貢獻率分別為34.6%和33.7%;PM2.5的排放主要來源于化石燃料固定燃燒源,貢獻率為49.0%,其次為生物質燃燒源和揚塵源,分別占排放總量的20.6%和16.7%;化石燃料固定燃燒源是BC和OC的主要來源,其對BC和OC貢獻率分別為76.0%和61.7%.

表5 2019年天水市主城區大氣污染源排放清單(t)

注:“—”表示未排放.

2.1.2 主要污染源排放特征分析 根據上述大氣污染源排放貢獻分析可以看出:除揚塵源對顆粒物貢獻較大外,化石燃料固定燃燒源、移動源、生物質燃燒源和工藝過程源等4大類排放源是天水市主城區SO2、NO、VOCS和顆粒物的主要貢獻源.如圖3所示,化石燃料固定燃燒源中民用散燒和集中供熱為NO的主要來源,貢獻率分別為45.5%和43.2%;顆粒物、CO、VOCs和SO2等污染物的主要貢獻源為民用散燒源.工藝過程源中SO2、NO、CO、VOCS、PM10、PM2.5、BC和OC的排放主要來源于非金屬礦物制造業(水泥熟料生產).道路移動源為移動源的主要貢獻源;SO2、CO和NH3的主要排放源為小型客車,其次為重型貨車和輕型貨車;NO主要排放來源為重型貨車、小型客車和輕型貨車;PM2.5的第一貢獻源為保有量占比較少的重型貨車,貢獻率為25.4%,其次為輕型貨車和小型客車,貢獻率分別為17.3%和15.0%;PM10的排放主要來源于小型客車、重型客車和輕型貨車,貢獻率分別為25.3%、23.0%和17.5%;VOCs的主要貢獻來自摩托車的尾氣排放.農業機械是非道路移動源中的主要排放源.生物質爐灶是生物質燃燒源的所有大氣污染物的首要貢獻源.

圖2 10大類排放源對不同污染物的排放貢獻率

圖3 主要污染源的子排放源貢獻占比

2.1.3 大氣污染源空間分布特征 民用散燒源和道路移動源是城市大氣污染的重要貢獻源[38],兩類排放源網格化清單構建的準確性直接影響空氣質量模擬結果.以往研究中,由于民用散燒源和道路移動源的活動水平數據和空間分配方法不確定性較高,造成污染物模擬結果與監測值存在較大差異[39].

民用散燒源通常采用人口密度作為權重因子進行空間分配,而主城區集中供熱區域采用這種空間分配方案不符合居民燃煤散燒污染物排放特征.本研究采用實地調研和GIS定位結合的方法,將主城區河谷地形集中供熱范圍內的民用散燒排放置零,集中供熱范圍外的區域根據城中村的分布對民用散燒源進行空間分配,河谷地形外根據人口密度進行空間分配.以PM2.5為例,民用散燒源的空間分布如圖4a所示,在河谷地形內的城區中,民用散燒源主要分布在城區外圍的農村散戶和城區中未實施集中供熱的棚戶區,河谷地形外的民用散燒源主要分布在農村聚集區.按照這種分配方式得到的排放源清單模擬結果與監測值有較好的相關性(2.2.2節),說明本文中民用散燒源空間分配較為合理.

道路移動源的空間分配主要基于人口密度、城市化面積比例、主干路密度和交通流監測數據等方法,其中基于交通流監測數據對道路移動源進行空間分配的方法較優[40].該方法在“標準道路長度”轉換體系下,按照交通流量對各級道路進行標準道路換算,根據排放清單和總標準道路長度計算單位標準道路排放強度,將網格內所有道路的排放強度進行矢量疊加,最終實現排放清單的空間分配.以PM2.5為例,道路移動源的空間分布如圖4b所示.道路移動源的排放主要分布在人口和路網較為密集的河谷城區,以及車流量較高的高速和國道路段.

由圖5可知:天水市主城區內SO2、PM10、PM2.5、CO和VOCs的空間分布特征較為一致,高值區主要出現在人口密度大、路網密集和工業企業集中分布的河谷城區內.VOCs的峰值主要與天水市的交通構成、路網結構有關;SO2、PM10、PM2.5、CO和NO的高值區受城市工業布局的影響;NH3的高值區主要分布在河谷地形以外的耕地區域,NH3的排放峰值區是天水市畜牧養殖廠排放造成的.

圖4 民用散燒源和道路移動源空間分布

圖5 天水市主城區大氣污染物空間分布

2.2 大氣污染源排放清單驗證

2.2.1 橫向比較法 本研究提取天水市主城區內MEIC清單的污染物排放量與本地清單進行對比,由于MEIC清單中未包含揚塵源,故本研究將剔除揚塵源后的排放量與MEIC清單進行比較;為便于與MEIC清單進行對比,按照《技術手冊》排放源分類體系將本地清單的一級排放源與MEIC清單進行對應(表6).因天水市主城區沒有燃煤發電廠,故僅對2類清單的工業源、交通源、農業源和民用源4類源進行對比(表7).本地清單的CO、NH3、PM10和PM2.5的排放總量與MEIC清單差異相對較小,相對偏差11.9%～24.9%;NO、VOCs、BC和OC的相對偏差約32%～42%,兩類清單的SO2有顯著差異.兩類清單不一致的原因主要有以下3個方面:(1)MEIC清單的基準年為2016年,本地清單的基準年是2019年,基準年不一致是2類清單排放量差異的主要原因.(2)工業源排放量調查方法不一致.MEIC清單工業源的SO2和NO排放量分別為5011和6801t,而本地清單中工業源SO2和NO的排放量僅為543和2339t.工業源排放差異較大是2種清單SO2和NO的排放量差異顯著的主要原因.本地清單中工業源污染物排放量主要采用企業在線監測資料和基準年各企業年產品產量進行估算,因此,本地清單中工業源的污染物排放統計量更接近天水市主城區實際情況.(3)汽車保有量增加、畜牧養殖業的擴大和農業施肥量的增加.是造成本地清單移動源的VOCs和農業源的NH3排放量較MEIC清單偏高的主要原因.

表6 本地清單排放源分類與MEIC清單的對比

注:“—”表示所有第一級排放源.

表7 本地清單的污染物排放總量與MEIC清單的對比(t)

注:“—”表示未排放.

2.2.2 模式驗證法 由表8可知,利用本地化高分率排放源清單模擬的SO2濃度與監測值較為接近,相較于監測值來說,NO2、O3和CO的模擬值偏低,而PM10和PM2.5的模擬值偏高.SO2、O3、PM10和PM2.5濃度與監測濃度的MFB為-27.8%～30.0%,且MFE￡50%,模擬結果在理想水平范圍內,NO2和CO的MFB結果分別為-33.3%和-38.4%,且MFE￡75%,模擬結果在可接受范圍內.模式模擬的污染物日均濃度與監測值的對比見圖6,SO2、NO2、O3、CO、PM10和PM2.5模擬值和監測值的值分別為0.767, 0.502, 0.618, 0.462, 0.647和0.654,且均通過了0.01的顯著性檢驗,說明模擬結果與監測結果的相關性較好,本地清單核算的污染物排放量較為合理.模擬期間部分點位的模擬值與監測值差異較大,數據離散,其原因主要與數值模式在復雜地形下模擬的氣象場誤差,單個監測點的代表性與模擬區域平均值的可比性(模擬值是網格內的平均值,而監測數據是監測站點局部污染物濃度)以及局地污染排放的不確定等有關[18].

本研究構建的排放清單較好地代表天水市主城區人為源大氣污染物的排放現狀,但仍存在一定的不確定性.后續工作將對排放貢獻較大的污染源排放因子進行本地化研究,從而降低清單的不確定性,以期更好地為天水市科學防治大氣污染提供支撐.

表8 模式模擬檢驗統計

注:*CO濃度單位為mg/m3;其余5種污染物濃度單位為mg/m3.

圖6 模式模擬的污染物日均濃度與監測值的對比

3 結論

3.1 2019年天水市主城區SO2、NO、CO、VOCs、NH3、PM10、PM2.5、BC和OC的排放量分別為2702, 8829, 82670, 10460, 7551, 14221, 8252, 1682和2814t.化石燃料固定燃燒源為SO2、CO和顆粒物的主要貢獻源,移動源是NO和VOCs的主要貢獻源,NH3的排放主要來源于農業源.

3.2 天水市主城區SO2、NO、顆粒物、CO和VOCS的排放高值區主要集中在人口和工業密集的河谷地形內,NH3的排放高值區分布在河谷地形外的耕地區域.

3.3 民用散燒源的空間分配方案對模擬結果有重要影響.利用本地化的高分率排放源清單模擬SO2、NO2、O3、CO、PM10和PM2.5的日均濃度與相應監測濃度的相關系數分別為0.767, 0.502, 0.618, 0.462, 0.647和0.654,模擬值和監測值相關性較好.

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Air pollutants emission inventory for the main urban area of Tianshui City based on verification by WRF-Chem simulation.

LIU Yang1, WANG Ying1,2*, LIU Hao1, QIN Chuang1, WANG Si-tong1, LI Bo1, GUO Chun-ye1,3

(1.College of Atmospheric Science, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；2.Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change attached to Ministry of Education, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China；3.Hainan Tibetan Autonomous Prefecture Meteorological Bureau, Qinghai Province, Hainan 813000, China)., 2022,42(1)：32～42

Anemission inventory, including ten emission categories and nine air pollutants, was developed for the main urban area of Tianshui city (EITS) using emission factor approach. Sector survey, on-site investigation and remote sensing interpretation method have been used to derive the activity data of air pollution sources used in EITS. The rationality of EITS was further validated by comparing with other emission inventories and model verification. The results suggested that: (1)The total emissions in the study area were 2702t SO2, 8829t NO, 82670t CO, 10460t VOCs, 7551t NH3, 14221t PM10, 8252t PM2.5, 1682t BC and 2814t OC in 2019. Fossil fuel burning was the major contributor to SO2、CO and PM emissions, traffic was the main source of NOand VOCs emissions, while agriculture was the dominate contributor to NH3emission; (2) High-emissions of SO2、NO、PM、CO and VOCs appears in river valley, while NH3emission maximizes outside of the river valley where cultivated lands were dominate; (3) Spatial allocation of residential fuel consumption sources had an important effect on model simulations, with more reasonable results when the location of village outside of the river valley region was used for spatial allocation; (4) Correlation coefficients between WRF-Chem modeled and observed daily averages of SO2、NO2、O3、CO、PM10and PM2.5concentrations were 0.767、0.502、0.618、0.462、0.647 and 0.654, respectively, indicating the reasonability of the EITS.

air pollutants；emission inventory；time and space distribution；WRF-Chem model

X51

A

1000-6923(2022)01-0032-11

劉 揚(1997-),女,河北滄州人,蘭州大學碩士研究生,主要研究方向為空氣質量數值模擬.

2021-05-14

甘肅省科技計劃項目(18JR2RA005)

* 責任作者, 副教授, yingwang@lzu.edu.cn