太湖竺山灣甲烷擴散通量及其驅動機制

劉臻婧,肖啟濤,胡正華,張 彌,王 偉,肖 薇

太湖竺山灣甲烷擴散通量及其驅動機制

劉臻婧1,2,肖啟濤2*,胡正華1**,張 彌3,王 偉3,肖 薇3

(1.南京信息工程大學應用氣象學院,江蘇 南京 210044；2.中國科學院南京地理與湖泊研究所,中國科學院流域地理學重點實驗室,江蘇 南京 210008；3.南京信息工程大學大氣環境中心,江蘇 南京 210044)

選取竺山灣為研究區域,同時選取受人為活動影響較小的湖心區作為對比區域,基于2011年11月至2013年8月逐月連續觀測,探討外源輸入及富營養化對CH4擴散通量的影響及其驅動機制.結果表明,竺山灣水-氣界面CH4擴散通量顯著(<0.01)高于湖心區CH4擴散通量,其平均通量分別為(0.193±0.049)mmol/(m2·d)和(0.024±0.005)mmol/(m2·d).同時,竺山灣湖區不同點位間CH4擴散通量也表現出明顯差異,位于河流入湖口附近點位的CH4擴散通量顯著(<0.01)偏高.逐月觀測表明湖心區CH4擴散通量具有明顯的時間變化特征,且與水溫表現出顯著正相關關系(R=0.53,<0.01),但竺山灣無此結果.另外,入湖河流CH4溶存濃度與竺山灣CH4溶存濃度及其擴散通量呈顯著正相關關系(濃度:R=0.75,<0.05;通量:R=0.64,<0.05).考慮到入湖河流具有較高的CH4溶存濃度和污染負荷,河流外源輸入可能弱化了竺山灣CH4通量對溫度的依賴性,并導致富營養化的竺山灣是大氣CH4的“熱點”排放源.

富營養化湖區；CH4擴散通量；時間變化；空間變化；外源輸入

甲烷(CH4)是重要的大氣溫室氣體, CH4濃度持續增加對預測未來氣候變化情形帶來了不確定性[1].在眾多大氣CH4排放源中,湖泊等自然源的作用不可忽視,湖泊等內陸水體CH4的排放量可抵消掉陸地生態系統碳匯的25%,顯著影響全球溫室氣體的收支估算[2].最新一項研究表明全球CH4排放量有接近一半來自于湖泊等內陸水體[3].此外,水體CH4排放對氣候變化特別敏感,全球氣溫升高可顯著促進湖泊等內陸水體CH4的排放[4].目前研究發現近些年大氣CH4濃度的增長速率具有明顯加強的趨勢,但導致CH4濃度再次增加的原因還不甚清晰[1].考慮到湖泊等水體CH4排放對氣候變化的響應,CH4排放強度及其變化趨勢對全球大氣CH4濃度的快速升高可能具有重要貢獻[5-6].因此,加強湖泊水體CH4擴散通量研究對全球碳收支估算及氣候變化預測具有重要的科學價值.

目前,國內外學者對湖泊等淡水生態系統碳循環進行了相關研究[7-9,18].但是,由于影響CH4產生和排放的因素較多,準確評估內陸湖泊CH4排放仍存在一定的挑戰[10-11].外源污染物富集導致的水體富營養化是當前湖泊生態系統面臨的主要問題[12-13],相關研究表明富營養化湖泊較高的初級生產力為CH4的產生提供基質,可顯著提高CH4排放量[12,14-15].同時,相關研究也表明外源輸入也可提高湖泊CH4排放量[16-17].例如Natchimuthu等[19]對瑞典湖泊CH4通量的時空變異研究中發現溪流匯入的湖區CH4通量比全湖平均水平高1.3倍;Murase等[20]分析了日本Biwa湖泊CH4來源時發現河流輸入是湖泊CH4的主要來源.

太湖是我國第三大淡水湖泊,同時也是典型的富營養化湖泊,其中位于太湖西北角的竺山灣,因與太湖主要的入湖河流(殷村港、太滆運河)連通,受外源污染物輸入影響顯著,也是太湖較為嚴重的富營養化湖區.本研究通過對竺山灣進行長期連續(2011年11月至2013年8月)的逐月CH4通量觀測,同時選取受人為活動影響較低的湖心區域作為對比區域,探討外源輸入及富營養化對湖泊CH4擴散通量的影響,為深入了解富營養化湖區CH4排放動態提供重要的數據支撐和理論依據.

1 材料與方法

1.1 研究區域

太湖水體面積約為2400km2,位于長江三角洲區域,地處亞熱帶濕潤季風區,平均水深為1.9m,年平均氣溫16.2℃,年均降水量1120mm[21].根據富營養化程度和污染類型等可將太湖分為不同的湖區[14],其中竺山灣通過入湖河流接收大量外源污染物,是嚴重富營養化區域,而湖心區位于太湖中部,受人類活動影響較小.本研究選取竺山灣和湖心區作為研究區域,在2個湖區分別設置2個采樣點(圖1).竺山灣湖區的采樣點為站點1和站點2,湖心區的采樣點為站點3和站點4.在2011年11月至2013年8月對2個區域的4個觀測點進行水樣采集,采樣頻次為每月1次,采樣時間固定為每月中旬.另外,在2012年11月至2013年5月每次野外調查時,在太湖主要入湖河流-殷村港采集水樣,用于水體CH4溶存濃度分析.殷村港是太湖西岸的主要入湖河流之一,平均年徑流量達11億m3,據估算,殷村港所攜帶的污染物占太湖入湖負荷的20.1%[22].

圖1 太湖分區、研究區域、河流采樣點示意

1.2 CH4水樣采集

在各樣點位置采樣時保證水面無擾動,用待測湖水將玻璃瓶清洗2～3次后,采取水表以下20cm處的水樣裝入300mL的玻璃瓶中,立即用丁基膠塞密封.為了防止氣體溢出,將瓶塞和玻璃瓶的接口用封口膜密封.采集的水樣放置于保溫箱中保存(保存溫度為4℃),再將樣品送入實驗室進行分析和處理.

水樣運回實驗室后每個樣品均用100mL高純氮氣(摩爾分數399.999%)頂空,頂空完成后將水樣劇烈振蕩5min,待CH4氣體在玻璃瓶中的氣相(頂空的部分)和液相(剩余的液體)達到動態平衡,使用帶有三通閥的注射器從瓶中抽取CH4氣體,再通過氣相色譜儀測量其濃度.水體CH4的原始溶解濃度(w,nmol/L)通過頂空平衡法計算得到[23].

式中:w為水體CH4溶存濃度,由頂空平衡法計算得到,eq為特定溫度下水體表面CH4氣體與大氣中CH4氣體達到平衡時的濃度,nmol/L;是水-氣界面CH4氣體的交換系數.考慮到在大型湖泊中,值主要受風力驅動[24],因此本研究基于觀測的風速計算水-氣界面CH4氣體交換速率,計算公式為[25]:

式中:為表層水體的溫度,℃.本研究中水-氣界面CH4交換通量(m)為正值時表示水體為大氣CH4的排放源.

1.3 輔助環境變量

在野外調查中,通過多參數水質監測儀原位測量水溫(w)、pH值、溶解氧(DO)濃度和電導率(pc)等.另外,采集水樣分析水體營養鹽濃度(銨態氮、硝酸鹽氮、總氮和總磷)、溶解有機碳濃度(DOC)和葉綠素a(Chl-a)濃度等.其中,水體銨態氮(NH4+-N)濃度采用納氏試劑光度法;硝酸鹽氮(NO3--N)濃度的測定通過流動分析儀分析得到;總氮(TN)濃度采用過硫酸鉀消解紫外分光光度法測定;總磷(TP)濃度采用過硫酸鉀消解鉬酸銨分光光度法測定;溶解性有機碳(DOC)通過Whatman GF/F濾膜過濾后用總有機碳分析儀測定DOC濃度;Chl-a濃度用90%熱乙醇萃取分光光度法測定.本研究中的水化學數據由國家生態觀測網絡太湖湖泊生態系統研究站提供.每月降水量和出入湖水量數據由水利部太湖流域管理局水文局水情月報提供.另外,通過太湖中尺度通量網的觀測站點[23]獲取風速等氣象數據.

1.4 數據分析

本研究對觀測和計算出的實驗數據分站點,分湖區(竺山灣和湖心區),分季節(3～5月為春季,6～8月為夏季,9～11月為秋季,12～次年2月為冬季)進行分析.在CH4通量的時間變化特征及其控制因子分析中,分別將竺山灣和湖心區2個站點的觀測數據求平均,然后明晰其變化趨勢.數據的統計分析使用SPSS 22.0中的相關分析(Pearson correlations)方法分析數據之間的相關系數.采用單因素方差分析(One-Way ANOVA)方法分析數據之間的差異性,使用最小顯著性差異法(LSD)方法檢驗差異性是否顯著,<0.05為顯著性水平,<0.01為極顯著性水平.采用逐步多元回歸方法分析影響CH4擴散通量時空變化的主要控制因子.數據的繪圖采用Origin 2021.

2 結果與分析

2.1 環境變量特征

竺山灣風速(圖2a)具有顯著的季節變化特征,春、夏、秋、冬4個季節風速的平均值為4.8, 4.9, 4.1, 3.6m/s.夏季風速顯著(<0.01)高于秋季和冬季.竺山灣降水量(圖2b)同樣顯示出明顯的時間變化,季節尺度上具有顯著性差異,4個季節的平均降水量分別為78.3, 148.1, 54.0, 57.7mm,夏季降水量顯著(< 0.05)偏高.由太湖水情月報可知(圖2b),在2011年11月至2013年8月,竺山灣等湖西區總入湖水量為116.5億m3,總出湖水量為1.1億m3.凈入湖水量最大值出現在2012年8月(9.1億m3),最小值出現在2012年1月(3.0億m3).夏季凈入湖水量顯著(<0.05)高于春季和冬季的凈入湖水量.降雨量驅動凈入湖水量變化(2=0.61,<0.01).

已有研究發現,太湖各區域水溫在空間尺度上無顯著性差異,但在時間尺度上具有顯著性差異[14,23].本研究實驗結果同以往研究結果一致(圖2c),在湖心區,年均水溫為17.1℃,在竺山灣,年均水溫為17.7℃.竺山灣和湖心區的最高水溫分別為28.6和28.5℃,均出現在夏季,最低水溫分別為7.0和6.6℃,均出現在冬季,具有顯著的季節變化特征.

從表1中可知,竺山灣1號點的DO、水深顯著(<0.01)低于其他3個站點,而NH4+-N濃度顯著(<0.01)高于2、3、4號點.竺山灣2號點的Chl-a濃度顯著(<0.05)高于其他3個站點.湖心區3號點與4號點之間的指標差異不顯著(>0.05).將同一湖區的2個觀測點的指標取平均值可發現,竺山灣的DO、水深顯著(<0.01)低于湖心區,而NH4+-N、TN、TP、DOC(<0.01),NO3--N顯著(<0.05)高于湖心區.

表1 觀測期間(2011年11月到2013年8月)不同站點的基本生化特征

注:表格中數據為平均值±標準偏差.

2.2 CH4擴散通量的空間變化

從圖3中可看出,4個站點CH4擴散通量的均值分別為(0.281±0.076), (0.105±0.040), (0.022±0.004), (0.022±0.006)mmol/(m2·d),竺山灣1號站點的CH4擴散通量顯著(<0.01)高于其他3個站點.將同一湖區的2個站點的CH4擴散通量比較發現,竺山灣的2個站點之間CH4擴散通量具有極顯著性(<0.01)差異,而湖心區的2個站點之間CH4擴散通量無顯著性(>0.05)差異.在區域水平上,竺山灣的CH4擴散通量的平均值為(0.193±0.049)mmol/(m2·d),湖心區CH4擴散通量的平均值為(0.024±0.005)mmol/ (m2·d),2個湖區的CH4擴散通量具有顯著性差異(<0.01).

圖3 不同站點CH4擴散通量的空間變化

誤差線為標準誤差

2.3 CH4擴散通量的時間變化

如圖4所示,在竺山灣,CH4擴散通量的最高值為0.921mmol/(m2·d),出現在2013年1月,最低值為0.022mmol/(m2·d),出現在2013年3月.春、夏、秋、冬4個季節CH4擴散通量的平均值分別為0.127, 0.251, 0.181, 0.215mmol/(m2·d),表現為夏季>冬季>秋季>春季.在湖心區,CH4擴散通量的最高值為0.088mmol/(m2·d),出現在夏季(2013年8月),最低值為0.001mmol/(m2·d),出現在冬季(2012年1月).春、夏、秋、冬4個季節CH4擴散通量的平均值分別為0.011, 0.049, 0.035, 0.006mmol/(m2·d),夏季CH4擴散通量顯著(<0.01)高于春季和冬季的CH4擴散通量.

圖4 觀測期間2個湖區CH4擴散通量的逐月變化特征

圖中數據為竺山灣2個觀測點及湖心區2個觀測點CH4擴散通量的月平均值

2.4 CH4擴散通量的影響因子

將2個區域不同站點的CH4擴散通量求算術平均值后,與環境變量進行擬合,分析CH4擴散通量與環境變量的時間相關性.結果表明水溫與湖心區CH4擴散通量呈現顯著正相關關系(2=0.53,<0.01;圖5a),水溫控制53%CH4擴散通量的時間變化,是影響CH4擴散通量的重要環境因子.但在竺山灣區域,水溫與CH4擴散通量相關性不顯著(=0.14;圖5b),水溫可能不是直接影響CH4擴散通量變化的主要驅動因子.

從表2中可知,竺山灣1號點的CH4擴散通量與水體理化指標均無顯著相關性.但竺山灣2號點的CH4擴散通量變化主要與DOC濃度有關.在湖心區域,3號點的CH4擴散通量與NO3--N和TN濃度呈顯著負相關.而4號點的CH4擴散通量與Chl-a濃度呈極顯著正相關,與NO3--N濃度呈極顯著負相關,其次是TN和DO濃度.將同一湖區的2個觀測點的CH4擴散通量取平均值,與水體理化指標進行相關性分析可發現,在竺山灣,CH4擴散通量與水體理化參數的相關性不顯著.在湖心區,CH4擴散通量主要與NO3--N和TN濃度呈極顯著負相關,其次是DO濃度,與Chl-a濃度呈顯著正相關.同時,將兩個區域的CH4擴散通量與水體理化指標進行逐步多元回歸發現,水溫、溶解氧(DO)共同控制湖心區63%CH4擴散通量的時間變化(R=0.63,<0.01).但竺山灣無主要控制因子.

殷村港是太湖西部區重要的入湖河道.基于2012年11月至2013年5月殷村港入湖河流CH4濃度季度數據表明,殷村港CH4濃度驅動竺山灣CH4濃度的時間變化,呈顯著正相關(2=0.75,<0.05;圖6a).殷村港CH4濃度與竺山灣CH4通量同樣具有顯著正相關關系(2=0.64,<0.05;圖6b).觀測結果表明河流CH4外源輸入是影響竺山灣CH4排放的重要因子.

圖5 2個湖區CH4擴散通量與水溫的時間相關性

方框中的數值為2013年1月的數據，為極高值，不進行擬合

表2 2個區域CH4擴散通量與水體理化指標的時間相關性

注:**表示相關性在0.01水平上顯著;*表示相關性在0.05水平上顯著.

圖6 殷村港入湖河流CH4濃度與竺山灣CH4濃度及通量的時間相關性

3 討論

3.1 不同區域CH4通量的對比分析

湖泊等水體CH4產生、轉移、排放是一個復雜的生物地球化學過程.受流域特征和人類活動干擾等影響,湖泊CH4排放存在空間異質性[27-28].本研究表明湖心區和竺山灣4個站點的水-氣界面CH4擴散通量均為正值,說明其為大氣CH4的排放源.但是4個站點CH4擴散通量的差異性顯著,具有空間變化(圖3).竺山灣的CH4平均排放量是湖心區CH4平均排放量的8倍,其中,位于竺山灣1號點的CH4排放量是湖心區CH4排放量的14倍(圖3).造成這種差異的原因可能是由于竺山灣湖區處于富營養化狀態,而湖心區處于中營養化[15].富營養化湖泊的一大特征是水體中碳、氮、磷等營養物質富集,導致水體初級生產力增加,藍藻頻繁暴發[13,24].藍藻暴發一方面為CH4產生提供豐富的有機質,提高CH4產生量;另一方面藍藻腐爛分解可消耗水中溶解氧(DO),使湖泊達到缺氧或厭氧的條件,抑制水體CH4氧化,促進湖泊CH4的排放[30].相關研究表明,富營養化湖泊的CH4排放速率和CH4排放通量高于貧營養化湖泊[12,14,17],進一步說明了富營養化對湖泊CH4排放的空間異質性具有重要影響.

竺山灣同一湖區的2個站點進行對比發現,1號點的CH4擴散通量顯著高于2號點.由于1號點位于竺山灣河流入湖口附近,受殷村港等入湖河道外源輸入影響(圖1),污染負荷顯著偏高(表1),進而促進CH4產生和排放[19].同時,1號點的水深較淺(表1),CH4在水體中氧化傳輸距離大大減少,有利于水-氣界面CH4的排放[31].在湖心區,人為活動干擾影響較小,3號點和4號點的CH4擴散通量差異性不顯著.與以往研究結果一致,湖泊內CH4擴散通量的空間變異與水深及離入湖口的距離相關[19].

3.2 CH4擴散通量時間變化的影響因子

水溫是重要的水體物理參數,可通過影響微生物活性間接影響水體CH4的產生和排放.水溫升高會刺激微生物活性,增加水體CH4產生速率,從而促進水體向大氣釋放CH4[4,27,32].受季風氣候影響,太湖水溫具有顯著的季節變化特征(圖2c).但是在不同湖區,水溫對CH4擴散通量的影響程度不同,在湖心區,水溫控制53%CH4擴散通量的時間變化,但在竺山灣,統計分析表明水溫與CH4擴散通量無顯著相關性(>0.05,圖5).因而,水溫可能不是CH4擴散通量時間變化的唯一影響因子,應更加綜合地考慮多種因子對水體CH4排放的影響.竺山灣位于太湖西北角,入湖河流眾多,大量外源負荷的輸入可能“復合”溫度對竺山灣CH4擴散通量的直接影響[14,19].相關研究也表明大量外源營養物質的輸入對淺水湖泊溫室氣體通量的影響要高于溫度對通量的影響[33].另外,總體來看竺山灣CH4通量隨著溫度升高也隨之升高(圖5),CH4擴散通量的季節均值在夏季處于較高水平(圖4),表明溫度可能間接影響CH4排放.同時,分析數據表明竺山灣2號點位的CH4通量與DOC呈現顯著的正相關關系(表2),DOC為CH4產生提供底物,溫度升高可加快DOC降解,提高CH4的產生和排放.因此,溫度對富營養化湖區CH4通量的具體調控機制需要進一步明晰.

本研究發現,湖心區CH4擴散通量具有明顯的季節變化特征,具體表現為暖季排放量高,冷季排放量低,但竺山灣CH4擴散通量的季節變化不明顯,其中最低值和最高值分別出現在2013年3月和2013年1月(圖4).在2013年3月,竺山灣CH4擴散通量出現最低值的原因可能是由于溫度(11.45℃)較低而不利于CH4產生,且較高的DO濃度(9.05mg/L)有利于CH4的氧化消耗,而2013年1月出現極高值可能是由于外源輸送提高了湖體CH4的溶存濃度.同步觀測數據表明,在2013年1月竺山灣CH4溶存濃度出現峰值時,入湖河流CH4溶存濃度也出現了峰值(圖6).另外,相關研究表明富營養化湖泊的高初級生產力促進水體CH4的排放[12,14-15].本研究中湖心區的4號點及區域均值的CH4擴散通量與表征初級生產力的Chl-a具有顯著的正相關性,但對于嚴重富營養化的竺山灣湖區CH4通量與Chl-a無顯著相關性(表2).同時,相關研究發現DO是湖泊CH4排放的重要影響因子[27],本研究發現水溫和DO共同控制湖心區63%CH4擴散通量的時間變化(2=0.63,<0.01),但竺山灣無此結果.考慮到竺山灣受人為活動影響強烈,但湖心區域受人為干擾相對較小,因此人類活動可能改變了湖體CH4的排放動態,因此需要考慮多因子的綜合調控效應.

3.3 外源輸入對竺山灣CH4排放的影響

國內外相關研究[10,18,35-37]表明外源輸入能顯著改變內陸水體CH4等溫室氣體的產生和排放,為準確評估內源和外源對湖泊等內陸水體溫室氣體排放的相對貢獻率,應重點開展外源輸入影響下湖泊等水體溫室氣體排放的特征研究.本研究中殷村港入湖河流CH4濃度與竺山灣CH4濃度及通量具有顯著正相關關系(圖6).相關研究表明世界上大部分河流水體CH4處于過飽和狀態[34,36],且本研究也表明入湖河流CH4溶存濃度顯著(<0.05)顯著高于湖體CH4溶存濃度(圖6a).因此,入湖河流的匯入可將大量富含CH4的水體帶入湖泊,直接提高CH4的排放量.其次,外源輸入可將營養鹽等負荷帶入水體,刺激產生CH4的生物化學過程,提高湖體CH4的內源產生和排放[19-20].

外源輸入可能影響CH4排放的時間變化.諸多研究表明CH4排放的時間變化受水溫調節[4,14,27,36].本研究中湖心區水溫與CH4擴散通量呈極顯著正相關(2=0.53,<0.01),且水溫和DO共同控制湖心區63%CH4擴散通量的時間變化(2=0.63,<0.01),但這種關系在竺山灣不顯著(>0.05,圖5).外源輸入可能會影響CH4排放對溫度的依賴性.因此,為深入理解湖泊等水體溫室氣體的排放特征,需更綜合地考慮外源輸入對湖泊等水體溫室氣體排放的影響.

外源輸入可能改變了CH4擴散通量的時間變化,在某一時刻達到CH4排放“熱點”.本研究發現盡管竺山灣CH4擴散通量的季節均值在夏季處于較高水平,但在2013年冬季調查中(1月),發現了竺山灣CH4的峰值排放,排放量高達0.921mmol/(m2·d)(圖4),這與大多數研究指出的湖泊生態系統內CH4擴散通量夏高冬低的模式不一致[28,32].同時,同步的河道采樣發現在竺山灣出現峰值CH4排放時,河道的CH4溶存濃度也相應出現峰值(圖6),進一步表明了河流外源輸入對湖泊CH4排放有顯著的促進作用,河道CH4的外源輸入可能導致本研究中竺山灣CH4排放的峰值出現在冬季.考慮到大部分湖泊都與河流相連通,在全球淡水生態系統中這種機制可能普遍存在,需更加綜合地考慮外源輸入對湖泊CH4等溫室氣體排放的變異特征.同時,竺山灣極值CH4排放量出現表明連續采樣對提高湖泊CH4等排放量估算精度的重要性.綜上所述,外源輸入可能是竺山灣高CH4排放主要影響因素,這一機制可能適用于全球淡水湖泊.

4 結論

4.1 太湖竺山灣是大氣CH4的顯著排放源,其CH4擴散通量為(0.193±0.049)mmol/(m2·d),顯著高于湖心區CH4擴散通量(均值:(0.024±0.005)mmol/ (m2·d)).此外,竺山灣不同點位間CH4擴散通量也具有顯著差異.

4.2 湖心區CH4擴散通量表現出明顯的時間變化特征,且CH4通量變化主要受水溫調控,但竺山灣無此結果.

4.3 河流外源輸入促進了富營養化竺山灣CH4的排放,導致竺山灣是大氣CH4的“熱點”排放區域.

[1] Nisbet E G, Dlugokencky E J, Bousquet P. Methane on the Rise—Again [J]. Science, 2014,343(6170):493-495.

[2] Bastviken D, Tranvik L J, Downing J A, et al. Freshwater methane emissions offset the continental carbon sink[J]. Science,2011,331(6013):50-50.

[3] Rosentreter J A, Borges A V, Deemer B R, et al. Half of global methane emissions come from highly variable aquatic ecosystem sources [J]. Nature Geoscience, 2021,14:225-230.

[4] Yvon-Durocher G, Allen A P, Bastviken D, et al. Methane fluxes show consistent temperature dependence across microbial to ecosystem scales [J]. Nature, 2014,507(7493):488-491.

[5] Zhu Y, Purdy K J, Eyice Z, et al. Disproportionate increase in freshwater methane emissions induced by experimental warming[J]. Nature Climate Change, 2020,10(7):1-6.

[6] Kirschke S, Bousquet P, Ciais P, et al. Three decades of global methane sources and sinks[J]. Nature Geoscience, 2013,6(10):813-823.

[7] Holgerson M A, Raymond P A. Large contribution to inland water CO2and CH4emissions from very small ponds [J]. Nature Geoscience, 2016,9(3):222-226.

[8] Yang P, Zhang Y, Yang H,et al. Large fine-scale spatiotemporal variations of CH4diffusive fluxes from shrimp aquaculture ponds affected by organic matter supply and aeration in Southeast China [J]. Journal of Geophysical Research: Biogeosciences, 2019,124(5): 1290-1307.

[9] 齊天賜,肖啟濤,苗雨青,等.巢湖水體二氧化碳濃度時空分布特征及其水-氣交換通量 [J]. 湖泊科學, 2019,31(3):766-778.

Qi T C, Xiao Q T, Miao Y Q, et al. Temporal and spatial variation of carbon dioxide concentration and its exchange fluxes in Lake Chaohu [J]. Journal of Lake Sciences, 2019,31(3):766-778.

[10] 肖啟濤,胡正華,張 彌,等.水力調控對湖泊甲烷擴散通量的影響 [J]. 湖泊科學, 2021,33(2):561-570.

Xiao Q T, Hu Z H, Zhang M, et al. Effects of water diversion on methane diffusion flux across the water-air interface in lakes [J]. Journal of Lake Sciences, 2021,33(2):561-570.

[11] Deemer B R, Holgerson M A. Drivers of methane flux differ between lakes and reservoirs, complicating global upscaling efforts [J]. Journal of Geophysical Research Biogeosciences, 2021,126(4):e2019JG 005600.

[12] Beaulieu J J, DelSontro T, Downing J A. Eutrophication will increase methane emissions from lakes and impoundments during the 21st century [J]. Nature Communications, 2019,10:1375.

[13] Sinha E, Michalak A M, Balaji V. Eutrophication will increase during the 21st century as a result of precipitation changes [J]. Science, 2017,357(6349):405-408.

[14] Xiao Q T, Zhang M, Hu Z H, et al. Spatial variations of methane emission in a large shallow eutrophic lake in subtropical climate [J]. Journal of Geophysical Research: Biogeosciences, 2017,122(7):1597- 1614.

[15] Yan X, Xu X, Ji M,et al. Cyanobacteria blooms: A neglected facilitator of CH4production in eutrophic lakes [J]. Science of the Total Environment, 2019,651(1):466-474.

[16] Zhou Y, Xiao Q, Yao X, et alAccumulation of terrestrial dissolved organic matter potentially enhances dissolved methane levels in Eutrophic Lake Taihu, China [J]. Environmental Science and Technology, 2018,52(18):10297-10306.

[17] Li S, Bush R T, Santos I R, et al. Large greenhouse gases emissions from China's lakes and reservoirs [J]. Water Research, 2018,147: 13-24.

[18] 劉臻婧,肖啟濤,胡正華,等.引江濟太對太湖貢湖灣氧化亞氮通量的影響 [J]. 中國環境科學, 2020,40(12):5229-5236.

Liu Z J, Xiao Q T, Hu Z H,et al. Effects of water diversion from Yangtze River to Lake Taihu on N2O flux in Gonghu Bay, Lake Taihu [J]. China Environmental Science, 2020,40(12):5229-5236.

[19] Natchimuthu S, Sundgren I, Galfalk M, et al. Spatio-temporal variability of lake CH4fluxes and its influence on annual whole lake emission estimates [J]. Limnology and Oceanography, 2016,61(S1): S13-S26.

[20] Murase J, Sakai Y, Sugimoto A, et al. Sources of dissolved methane in Lake Biwa [J]. Limnology, 2003,4(2):91-99.

[21] Zhang M, Xiao Q T, Zhang Z, et al. Methane flux dynamics in a submerged aquatic vegetation zone in a subtropical lake. [J]. Science of the total Environment, 2019,672:400-409.

[22] 牛 勇,余 輝,牛 遠,等.太湖流域殷村港沉積物中營養元素及重金屬污染特征研究[J].農業環境科學學報,2015,34(8):1557-1562.

Niu Y,Yu H,Niu Y, et al. Pollution of nutrients and heavy metals in sediments from YinCun Gang River of Lake Taihu Basin,China[J].Journal of Agro-Environment Science,2015,34(8):1557-1562.

[23] 肖啟濤.太湖CH4通量的空間格局及影響因子分析 [D]. 南京:南京信息工程大學, 2017.

Xiao Q T. Spatial pattern of CH4flux and its impact factors analysis in Lake Taihu [D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science and Technology, 2017.

[24] 肖啟濤,張 彌,胡正華,等.基于不同模型的大型湖泊水-氣界面氣體傳輸速率估算 [J]. 湖泊科學, 2018,30(3):790-801.

Xiao Q T, Zhang M, Hu Z H, et al. Estimate of gas transfer velocity between water-air interface in a large lake based on different models: A case study of Lake Taihu [J]. Journal of Lake Sciences, 2018,30(3): 790-801.

[25] Cole J J, Caraco N F. Atmospheric exchange of carbon dioxide in a low-wind oligotrophic lake measured by the addition of SF6[J]. Limnology and Oceanography, 1998,43(4):647-656.

[26] Wanninkhof R. Relationship between wind speed and gas exchange over the ocean [J]. Journal of Geophysical Research, 1992,97(C5): 7373-7382.

[27] 楊 平,仝 川.淡水水生生態系統溫室氣體排放的主要途徑及影響因素研究進展 [J]. 生態學報, 2015,35(20):6868-6880.

Yang P, Tong C. Emission paths and measurement methods for greenhouse gas fluxes from freshwater ecosystems: A review [J]. Acta Ecologica Sinica, 2015,35(20):6868-6880.

[28] 張 佩,王曉鋒,袁興中.中國淡水生態系統甲烷排放基本特征及研究進展 [J]. 中國環境科學, 2020,40(8):3567-3579.

Zhang P, Wang X F, Yuan X Z. General characteristics and research progress of methane emissions from freshwater ecosystems in China [J]. China Environmental Science, 2020,40(8):3567-3579.

[29] Zhou Y, Zhou L, Zhang Y, et al. Autochthonous dissolved organic matter potentially fuels methane ebullition from experimental lakes [J]. Water Research, 2019,166:115048.

[30] 胡萬婷,唐 千,孫 偉,等.水體中藍藻水華分解產甲烷動態過程研究 [J]. 中國環境科學, 2017,37(2):702-710.

Hu W T, Tang Q, Sun W, et alDissolved methane dynamics during the degradation of organic matter derived from cyanobacterial bloom [J]. China Environmental Science, 2017,37(2):702-710.

[31] Bastviken D, Cole J, Pace M, et al. Methane emissions from lakes: Dependence of lake characteristics, two regional assessments, and a global estimate [J]. Global Biogeochemical Cycles, 2004,18(4):1-12.

[32] 商東耀,肖啟濤,胡正華,等.富營養化湖區CH4排放特征及其影響因素[J]. 環境科學, 2018,39(11):5227-5236.

Shang D Y, Xiao Q T, Hu Z H, et al. CH4emissions characteristics and its influencing factors in an eutrophic lake [J]. Environmental Science, 2018,39(11):5227-5236.

[33] Davidson T A, Audet J, Svenning J C, et al. Eutrophication effects on greenhouse gas fluxes from shallow-lake mesocosms override those of climate warming [J]. Global Change Biology, 2015,21(12):4449-4463.

[34] Campeau A, del Giorgio P A. Patterns in CH4and CO2concentrations across boreal rivers: major drivers and implications for fluvial greenhouse emissions under climate change scenarios [J]. Global Change Biology, 2014,20(4):1075-1088.

[35] Xiao Q T, Xu X F, Duan H T, et al. Eutrophic Lake Taihu as a significant CO2source during 2000～2015[J]. Water Research, 2019,170:115331.

[36] 王曉鋒,袁興中,陳 槐,等.河流CO2與CH4排放研究進展 [J]. 環境科學, 2017,38(12):5352-5366.

Wang X F,Yuan X Z,Chen H, et al. Review of CO2and CH4emissions from rivers[J]. Environmental Science, 2017,38(12):5352-5366.

[37] Xiao Q T, Liu Z J, Hu Z H, et al. Notable changes of carbon dioxide in a eutrophic lake caused by water diversion [J]. Journal of Hydrology, 2021,603:127064.

Methane diffusion flux and its driving factors in Zhushan Bay of Lake Taihu.

LIU Zhen-jing1,2, XIAO Qi-tao2*, HU Zheng-hua1**, ZHANG Mi3, WANG Wei3, XIAO Wei3

(1.School of Applied Meteorology, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Key Laboratory of Watershed Geographic Science, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China；3.Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China)., 2022,42(1)：393～401

To identify the influence of input of pollutants and eutrophication on the temporal and spatial variations of the CH4diffusion flux, monthly field measurements of CH4flux was conducted in Zhushan Bay from November 2011 to August 2013. For comparison, the CH4flux in the Central Zone of the lake with less impact from human activities was also determined. Results showed that the CH4diffusion flux in Zhushan Bay with a mean value of (0.193±0.049) mmol/(m2·d) was significantly (<0.01) higher than that ((0.024±0.005) mmol/(m2·d)) in the Central Zone. Meanwhile, the highest CH4flux occurred at the sampling site with river discharge in Zhushan Bay. Further, the CH4diffusion flux in the Central Zone showed apparent temporal variation, and the flux was positively correlated with water temperature (2=0.53,<0.01). However, the CH4flux showed a poor correlation with water temperature in Zhushan Bay (>0.05).In addition, both the dissolved CH4concentration and CH4flux in Zhushan Bay were positively correlated with the dissolved CH4concentration in the inflowing river (concentration:2=0.75,<0.05; flux:2=0.64,<0.05). The results indicated that the external input of pollutants might weaken the effect of temperature on CH4flux in Zhushan Bay, leading to the eutrophic Zhushan Bay being a significant source of atmospheric CH4.

eutrophic lake；methane diffusion flux；temporal variation；spatial variation；external input

X52

A

1000-6923(2022)01-0393-09

劉臻婧(1997-),女,湖南婁底人,南京信息工程大學碩士研究生,主要從事湖泊溫室氣體循環及其控制機制研究.發表論文2篇.

2021-05-26

國家自然科學基金資助項目(41801093);中國科學院南京地理與湖泊研究所引進人才啟動項目(NIGLAS2019QD007)

*責任作者, 肖啟濤, 助理研究員, qtxiao@niglas.ac.cn; 胡正華, 教授,zhhu@nuist.edu.cn