吉氏流動度應用于煉焦煤評價方法的研究進展

張 飏，王 巖,白效言，魯 勵，王春晶，張昀朋，裴賢豐

(1.煤炭科學技術研究院有限公司，北京 100013;2.國家能源煤炭高效利用與節能減排技術裝備重點實驗室，北京 100013)

0 引 言

中國是世界上最大的冶金焦炭生產和使用國，根據中國煉焦行業協會統計數據可知，2021年全國焦炭產量達4.64億t，其中鋼鐵聯合焦化企業焦炭產量1.10億t，其他焦化企業焦炭產量3.55億t。焦化行業中原料煤占煉焦生產成本的80%以上，因此煉焦配煤工作一直是焦化行業實現高質量發展和提質增效的主要技術手段。但隨著優質煉焦煤資源的限制性開發、劣質煤源的大量入市及洗煤廠的肆意摻混等市場化因素，經驗性較強的傳統配煤理論及依靠傳統表征指標的煉焦煤特性評價方法越來越難以滿足穩定煉焦生產、降低配煤成本的基本要求。即隨著我國高爐、焦爐大型化發展迅速，優質煉焦煤資源十分稀缺，煤源摻混嚴重，目前的煉焦煤評價方法由于采用的各個指標均存在著一定的局限性，現行以煤的工藝性能指標為基礎的煉焦煤評價方法不適應性日漸凸顯。

為了更好地應對當前較為混亂的供煤環境及有效降低企業生產成本，亟需創建 1 種應用層面上的新型煉焦煤評價方法，為建立相關配煤理論奠定基礎。由于表征膠質體數量和質量的吉氏流動度指標所輸出的信息并未完全應用于煤質評價，隨著吉氏流動度測定儀的國產化普及，對吉氏流動度指標的研究已日益深入且逐漸被企業所認可,因而通過對現行煉焦煤評價方法的梳理以及對吉氏流動度指標研究進展的總結，探究吉氏流動度指標與其他流變特性表征指標、焦炭質量之間的關系，以期挖掘吉氏流動度指標輸出的膠質體特性信息以完善、優化現有煉焦煤評價體系及配煤煉焦方法，從而為滿足焦化企業實際采購及生產需求提供基礎支持。

1 現行的煉焦煤評價方法

煤本身是結構十分復雜的混合物，煤成焦過程的基本機理是熔融-結合-交互作用等，可以確定影響焦炭質量的關鍵因素仍然是活性組分的熔融和結合惰性組分的演化過程，特別是煉焦煤軟化熔融過程中的流變特性。目前表征煉焦煤流變特性的指標主要分為三類，即黏結性指標、結焦性指標和塑性指標。

1.1 黏結性指標

由煤科院提出的黏結指數(GR.I)是最具代表性的黏結性指標，其反映煤在加熱(隔絕空氣)過程中自身黏結或黏結其他外加惰性物的能力。一般隨煤的變質程度和煤巖組成發生有規律的變化，但會受到惰性組分的賦存狀態、礦物種類、煤的沉積環境等多種因素的影響。部分焦煤和1/3焦煤會出現相同煤種的黏結指數、結焦性能和成焦質量差距甚遠的情況，且黏結指數對強黏結性煤的區分能力不足。

1.2 結焦性指標

奧阿膨脹度是表征煤結焦性的主要指標，主要取決于煤在產生膠質體期間的析氣速度和膠質體的不透氣性，與煤的巖相組成有密切關系，由此計算可得到煤的結焦能力。奧阿膨脹度對中、強黏結性煤的區分能力較強，特別針對強黏結性煤時其區分能力比許多其他指標為優；缺點是對弱黏結性煤的區分能力差，只能得到“僅收縮”的結果，導致無法區分弱黏結性煤的黏結性差別。

1.3 塑性指標

膠質體最大厚度(Y)是表征煤在塑性階段膠質體的數量，該指標受煤的膨脹性影響很大，若膨脹度大則Y值顯著偏高。Y值對中、強黏結性煤的區分能力比較強且具有加和性，缺點是人為誤差較大、對弱黏結性煤的區分能力差。已經證實實踐由于膠質體最大厚度缺乏質量概念而影響到其應用。

吉氏流動度作為另一個塑性指標，主要表征煤在干餾時形成膠質體的黏度。其優點是可以了解煤在塑性溫度內的流動特性及膠質體的溫度區間，缺點是對黏結性較強的煤難以準確測定。最大流動度溫度和固化溫度受煤階的影響甚大，與煤的熱分解有直接的關系，但更大程度上由煤的整體化學結構所決定，而非由巖相組成決定。初始軟化溫度主要取決于煤巖顯微組成，而不取決于煤階。

目前應用于配煤煉焦生產的煉焦煤評價方法，主要基于煤的各類工藝性能指標，如揮發分(Vdaf)、黏結指數(GR.I)、膠質體最大厚度(Y)、奧阿膨脹度(b)和吉氏最大流動度(MF)等，另外結合相關的活惰比、煤巖反射率等巖相指標。由于各個指標均存在著一定的局限性，表征膠質體數量和質量的吉氏流動度指標輸出的信息并未完全應用于煤質評價，因此在煉焦煤供應復雜、優質煤稀缺、煉焦工藝和裝備發生巨大變化、焦炭質量要求不斷提高的背景下，目前的煉焦煤評價方法難以滿足企業實際采購及生產需要，應深度挖掘吉氏流動度指標輸出的膠質體特性信息，完善、優化現有煉焦煤評價體系及配煤煉焦方法。

2 吉氏流動度指標的研究進展及應用現狀

吉氏流動度指標是20世紀30年代發展起來的1種表征煤塑性特征的指標，該測試試驗可得到開始軟化溫度(T1)、最大流動度溫度(T2)、固化溫度(T3)、最大流動度(MF)及塑性溫度區間(ΔT)5個特征指標[1]。吉氏流動度指標被歐美、日本、韓國等國家普遍應用于煉焦煤評價及配煤煉焦。

2.1 吉氏流動度指標的研究進展

膠質體是煉焦煤在熱解過程中形成的氣、液、固三相混合物，其形成是煤能夠黏結成焦的重要階段。膠質體的質量與數量直接決定所形成焦炭的性能，因此眾多國內外學者及技術人員已對表征膠質體質量和數量的吉氏流動度指標開展大量深入的系統研究。

由于吉氏流動度測試設備精密度和操作的規范性要求較高，設備國產化難度較大，因而吉氏流動度指標應用于我國配煤煉焦相對較晚。為了進一步完善、優化配煤煉焦方法以期更為適合煉焦煤供應等新形勢，我國技術人員研究了不同煤種吉氏流動度的特點，并利用該指標區分其他變質程度、流變特性指標相近的煤。張明星等[2]研究發現同煤種雖最大流動度存在較大差異，但最大流動溫度差別很小，且隨變質程度的增加而變大，配煤時增加流動度可提高焦炭冷強度。趙奇[3]利用吉氏流動度指標在識別煉焦煤黏結性方面顯現的優勢來區分不同產地同類煤黏結性的差異，從而確保焦炭質量。曹貴杰[4]比較2種GR.I、Y和b等指標相近的1/3焦煤，通過基氏流動度特征指標的差別解釋了焦炭強度指標相差較大的原因。

我國研究人員關于吉氏流動度指標的研究主要集中在單種煤吉氏流動度各指標之間的關系及其與其他流變特性指標、變質程度、焦炭冷熱態強度之間的影響關系，同時形成包括吉氏流動度指標在內的配合煤質量控制指標要求及焦炭質量預測。洪澤[5]以9種焦煤、7種肥煤、7種1/3焦煤和2種瘦煤為研究對象，考察吉氏流動度測試所得的5個指標之間及分別與變質程度、膠質體最大厚度(Y)、黏結指數(GR.I)、焦炭抗碎強度、反應后強度等指標之間的關系。羅瑞等[6]研究了5種焦煤、1種肥煤、2種1/3焦煤、1種貧瘦煤和1種瘦煤的最大流動度(MF)與變質程度、黏結指數(GR.I)、膠質體最大厚度(Y)、奧阿膨脹度(b)的相關性及變質程度對塑性溫度區間的影響、10個配煤方案的配合煤變質程度對最大流動度(MF)的影響及MF與Y、b的相關性，同時以揮發分、最大流動度、塑性溫度區間和灰分為參數有效建立焦炭熱強度的預測模型，相關性均高于95%。王超等[7]以1/3焦煤、肥煤、焦煤和瘦焦煤為研究對象，針對焦炭反應性及反應后強度分別與灰分、揮發分、硫分、膠質體最大厚度、黏結指數、鏡質體平均最大反射率進行擬合分析，建議配煤灰分含量穩定在9.5%～10%、揮發分在26%左右、膠質體最大厚度盡可能接近20 mm、控制鏡質體平均最大反射率在1.3%～1.4%以及在成本可控條件下合理提高黏結指數數值等，以便有利于提高配煤煉焦生產的焦炭質量。胡文佳等[8]重點研究源自蒙古國、我國內蒙古和山西地區的17個煉焦煤樣在煉焦過程中塑性層性質與結焦能力，通過探尋煤樣的膨脹度(a+b)、流動度(lg MF)、黏結指數(GR.I)和膠質體最大厚度(Y)與焦炭質量指標間的相關性，發現傳統熱塑性指標(a+b、lg MF、GR.I、Y)均不能很好地用于判別煤樣形成焦炭的質量特征，特別是不能識別出不同地域煤樣形成焦炭的質量差異。徐榮廣等[9]對國內外多個礦點的126個煤樣進行分析并研究流變特性指標，即探究黏結指數、膠質體最大厚度、奧阿膨脹度及最大吉氏流動度之間的相關性，表明最大吉氏流動度與膠質體最大厚度之間的線性相關性最優，且可較好地反映中等黏結性及強黏結性煤在煉焦過程中產生膠質體的性質，黏結指數和奧阿膨脹度則可較好地反映中等黏結性及弱黏結性煤膠質體的性質。呂青青等[10]研究61種單煤吉氏流動度各指標與變質程度、黏結性指標、焦炭強度之間的關系，指出足夠的流動性和充裕的塑性溫度區間可使焦炭具有良好的機械強度。

在進行大量吉氏流動度特征指標與其他流變特性指標、變質程度指標之間關系研究的基礎上，國內外學者基于吉氏流動度指標和曲線圖形分析，提出新的指標以期能夠更全面地評價煉焦煤特征和指導配煤煉焦。楊光智等[11]選取覆蓋煉焦煤全部變質范圍的25種煉焦煤，通過各個溫度區間的流動度占總流動度的比例(PF,r)和每個溫度區間的平均流動度(lgFa)，結合塑性溫度區間和代表整個膠質體平均質量的lgFwa計算得出煤的膠質體流動指數(F)。試驗證明F不僅與Y、GR.I和a+b的相關性更好，而且具有很好的加和性，同時F作為黏結性指標能夠更準確的預測焦炭熱態強度。YANG等[12]認為吉氏流動度表征是評價煤的流動性的重要方法，煤的流動性對結焦過程影響很大，進而影響焦炭質量，從而提出在現有指標基礎上，以流動性溫度面積(SlgF)代替吉氏流動度最大值而作為流動性表征指標。SlgF比lg MF對煤的流動性有更靈敏的分辨率，對于具有幾乎相同lg MF值的煤區分效果較好。

隨著配煤煉焦技術的不斷進步及高爐大型化，對焦炭質量的要求愈來愈高，進而焦炭質量的根本影響因素備受關注。研究發現焦炭結構性質是研究焦炭質量的基礎，其中氣孔結構是焦炭重要結構性質之一。STRUGALA[13]以不同變質程度的波蘭煙煤為研究對象，研究成焦過程中半徑小于2 500 nm的孔之變化規律，以此為基礎建立以吉氏流動度塑性區間、揮發分等為參數的成孔模型。TOISHI等[14]通過解析不同溫度的熱解過程，發現在孔的生長過程中黏性因子發揮關鍵作用，而吉氏流動度是研究人員認為表征黏性的有效方法。

2.2 吉氏流動度指標的應用現狀

吉氏流動度指標主要應用于焦化行業，因此備受寶武集團、鞍鋼集團等各大鋼鐵聯合企業及獨立焦化企業的關注，目前配煤煉焦技術人員根據生產實際用煤已對其展開大量的試驗研究工作，主要從煉焦煤細分方法以及配用比例等方面對其進行專利保護。

在《中國煤炭分類》國家標準中，煙煤分類采用干燥無灰基揮發分表征變質程度且以黏結指數、膠質體最大厚度和奧阿膨脹度表征工藝性能，但由于地質演變的復雜性及多種影響因素，不同地區的煉焦煤即使被劃分為同一煤種而在煉焦過程中形成的膠質體特性及所得焦炭的質量均存在較大差異，因此各大焦化企業建立煉焦煤細分方法時所采用的指標不盡相同。

武漢鋼鐵(集團)公司圍繞吉氏流動度指標進行大量研究，首先主要針對不同最大流動度范圍的煤通過劃分基氏流動度曲線選定流動區域對時間的積分范圍，確定該煤種在配煤煉焦中的配比范圍[15-16]；其次以揮發分和吉氏流動度塑性溫度區間對同煤種煉焦煤進行細分，并明確其使用方法及配比范圍[17-19]；同時主要采用揮發分、鏡質體反射率等變質程度指標、黏結性指標及焦炭光學顯微結構等作為細分指標，其中針對黏結性指標中的黏結指數、奧阿膨脹度、膠質體最大厚度、最大吉氏流動度及塑性溫度區間，取其一或幾種組合即可。根據煤質數據，確定上述各指標組合的數值范圍，以此來定義煤種或將分類標準中煤種進行細分，同時給出各煤種在煉焦配煤中的配比范圍[20-24]。山東鐵雄新沙能源有限公司提出 1 種煉焦煤的煤質分類方法，即采用變質程度指標(干燥無灰基揮發分、鏡質體平均最大反射率)、黏結性指標(奧阿膨脹度、最大吉氏流動度)和焦炭顯微結構指標(焦炭光學顯微組織)作為評價煉焦煤結焦性的指標將進廠原料煤分為適合其企業應用的焦煤、肥煤和氣肥煤，并以此為基礎用于配煤煉焦[25]。鞍鋼股份有限公司提出 1 種制備優質冶金焦炭的煉焦配煤方法，該方法將煉焦煤揮發分、最大吉氏流動度和煤巖學的鏡質體反射率、活惰比及標準方差等恰當組合，規定不同煤種的配入量和細度要求，在有效降低焦、肥煤配比的情況下可提高焦炭質量[26]。

2.3 吉氏流動度指標對煉焦煤氧化程度的表征

焦化領域中采用吉氏流動度指標來鑒別異常煉焦煤、區分同一煤種煉焦煤的黏結性等方面的應用已經越來越被企業認可。此外吉氏流動度指標亦可實現確定最佳使用期限，即該指標對煤的氧化程度反映靈敏。

煉焦煤在自然存儲過程中會逐漸發生氧化，雖其揮發分、黏結指數、膠質體最大厚度等常規指標變化并不明顯，但實際上煤在氧化后的結焦性能會大幅降低，因此有必要選擇能夠較好地反映氧化作用的指標進行檢測。吉氏流動度指標可表征膠質體的流動性，且會隨著氧化程度的加深而降低，加之其反應靈敏，因此該指標可以較好地反映煤的慢性氧化過程。

采用煤科院自主研發的吉氏流動度測定儀進行氧化性試驗分析，主要將精煤混勻破碎至6 mm以下且在實驗室環境內自然堆放，定期測定其吉氏流動度指標的變化，其吉氏流動度指數隨著制樣保存期限的變化趨勢如圖1所示。

圖1 吉氏流動度變化曲線Fig.1 Variation curve of Gieseler fluidity

從圖1可發現，當煤樣制備完畢后在實驗室條件下自然堆放1個星期，其最大吉氏流動度由7 600 ddpm快速衰減至4 000 ddpm左右，然后大約存在10 d 的平臺期，再逐漸衰減至3 000 ddpm左右。

綜上所述，吉氏流動度的最大流動度數值在 1 個月內由7 600 ddpm左右逐漸衰減至3 000 ddpm以下，降幅達到60%以上，同時軟化-固化溫度區間由74 ℃降低至71 ℃。因此在配煤煉焦中須對吉氏流動度的氧化性加以關注，應盡量縮短從開采到入爐使用周期，尤其縮短存煤周期及改善存煤方式，從而減弱因氧化對煉焦煤品質的影響。

3 結 論

(1) 現行的煉焦煤評價方法主要基于煤的各類工藝性能指標。由于各個指標均存在著一定的局限性，且表征膠質體數量和質量的吉氏流動度指標輸出的信息并未完全應用于煤質評價，因此現行的煉焦煤評價方法無法完全滿足在煉焦煤供應復雜、優質煤稀缺、煉焦工藝和裝備發生巨大變化以及對焦炭質量要求不斷提高背景下的企業實際采購及生產需求，應深度挖掘吉氏流動度指標輸出的膠質體特性信息，完善、優化現有煉焦煤評價體系及配煤煉焦方法。

(2) 隨著吉氏流動度測定儀的國產化，對該指標的研究日益深入且逐漸被企業所認可。研究發現吉氏流動度指標與其他流變特性表征指標、焦炭質量之間存在一定的相關關系，以此為基礎可研發適用于企業自身的煉焦煤細分方法。

(3) 吉氏流動度指標可靈敏反映煉焦煤的氧化程度，以此確定煉焦煤的最佳使用期限，確保其發揮最優黏結性和結焦性。

(4) 膠質體的特性不僅取決于最大流動度，且與塑性溫度區間有一定的關系，因此建議應用吉氏流動度指標時應綜合考慮最大流動度、塑性區間及高流動度的停留時間等因素。

(5) 最大流動度是某一時刻煤最大流動性的體現，無法表征整個軟化熔融過程形成膠質體的特性，存在 2 種煤的最大吉氏流動度和塑性區間雖相近但其性質差異較大的現象，因此建議應充分解讀吉氏流動度的曲線形貌及相關數學信息，科學評價煤炭質量優劣。