基于KRR優化算法的油水系統中CO2溶解度模型

龍震宇, 王長權,2, 石立紅,2, 葉萬立, 劉 洋, 李一帆

1.長江大學石油工程學院，武漢 430100 2.油氣鉆采工程湖北省重點實驗室(長江大學)，武漢 430100

0 引言

碳捕集、利用與封存(carbon capture, utilization and storage，CCUS)技術已經證實油藏是CO2地質埋存的最佳場所之一，油藏中CO2地質埋存不僅可以提高油氣的采收率[1]，還可以有效緩解溫室效應。CO2地質埋存形式分為4種：溶解封存、構造封存、游離封存以及礦物封存[2]。其中，溶解封存是指將CO2注入到地層中，與地層流體接觸并溶解于油水系統中形成CO2-原油-地層水三相相平衡，將CO2埋存于地下；所以CO2在油水系統中的溶解度大小將直接影響CO2的封存潛力[3-4]。

調研發現，目前鮮有CO2在油水系統中溶解度模型方面的相關研究，而常采用基于CO2-原油[5-6]、CO2-地層水[7-12]兩相相平衡的CO2溶解度模型直接計算后進行加權處理的方法，其計算結果與實際情況存在較大差異；因此開展CO2在油水系統中的溶解度模型研究具有實際意義。

本文利用高溫高壓PVT分析儀(高溫高壓流體物性全可視無汞分析儀)開展CO2在油水系統中的溶解度實驗，基于實驗結果，使用網格搜索法(GS)和貝葉斯優化算法(BOA)優化核嶺回歸算法中的正則化參數λ和核函數參數γ，將實驗結果隨機劃分為訓練集和測試集，并對模型進行訓練、測試[13-16]，建立預測平均相對誤差小且泛化能力較強的CO2在油水系統中的溶解度模型，再進一步利用該模型預測并形成不同溫度、不同壓力和不同油水體積比下的油水系統CO2溶解度圖版，以期為CCUS技術的應用提供支持。

1 實驗

1.1 實驗樣品及實驗設備

實驗用CO2純度為99.99%；實驗用油為吉林油田某井井口取得的地面油經實驗室復配得到的地層原油，其組成見表1；實驗用水是現場取得的地層水，其離子分析結果見表2。由表1、2可知：該地層原油C1摩爾分數為16.46%，C2—C6摩爾分數之和為15.50%，C7+摩爾分數為65.32%，屬于普通黑油的流體組成；地層水水化學類型為CaCl2型，礦化度為4 128 mg/L，屬于低礦化度地層水。

表1 地層原油組成

表2 地層水的離子分析結果

CO2-原油-地層水三相相平衡溶解度實驗是利用高溫高壓PVT分析儀對不同油水飽和度條件下的CO2溶解度進行測試，主要的實驗設備包括高溫高壓PVT分析儀、恒速恒壓泵、氣液分離器、氣量計和電子天平等，各實驗設備的精度足以滿足實驗測試的需要。實驗流程見圖1。

1.高溫高壓PVT分析儀；2.恒速恒壓泵；3.中間容器；4.氣液分離器；5.氣量計；6.電子天平；7.恒溫烘箱。

1.2 實驗條件和步驟

利用高溫高壓PVT分析儀開展CO2在不同條件油水系統中的溶解度實驗。實驗過程中通過改變CO2注入量或油水體積比來明確不同因素對CO2在油水系統中的溶解度的影響。實驗溫度為94.7 ℃，CO2注入量7個級次分別為10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%(按油相和CO2總的物質的量計數，下同)，油水體積比分別為7∶3、5∶5和3∶7，采用逐級注入方式注入CO2。其實驗過程如下：

1)按油水體積比將一定量的原油和地層水分別輸入到高溫高壓PVT儀中形成油水體系，攪拌至穩定后計量其總體積。

2)按CO2注入量設計級次將第1級的CO2注入到油水體系中，搖勻穩定后計量體積變化，并測定CO2注入后的飽和壓力；再將第2級的CO2注入到混合體系中，再次測定其飽和壓力；以此類推，直到設計的7個級次CO2全部注入結束后停止實驗。繪制不同飽和壓力下相應的CO2注氣量關系曲線，即為CO2在油水系統中的溶解度曲線。

3)按設計的油水體積比，重復步驟1)—2)，確定不同油水體積比條件下的CO2在油水系統中的溶解度曲線。

1.3 實驗結果及分析

通過開展CO2在油水系統中的溶解度實驗，測定了在94.7 ℃、不同油水體積比下CO2在油水系統中三相相平衡溶解度數據，實驗結果見圖2。實驗結果表明：隨著CO2注入量的增加，系統飽和壓力升高，CO2溶解度也隨之增大；油水體積比同樣影響著CO2在油水系統中的溶解度，油水體積比越高，CO2溶解度越大。

圖2 CO2-原油-地層水三相相平衡下CO2溶解度原始數據

2 基于核嶺回歸預測

2.1 核嶺回歸原理

本研究采用的核嶺回歸算法(KRR)是由Cristianini等[17]在嶺回歸算法[18-20]上結合核函數提出的，其具有參數少、運行效率高等特點，對小樣本問題有較好的擬合效果[21]。

核嶺回歸中將最小化均方差引入了正則化項來控制模型復雜度，目標函數見式(1)[22]：

(1)

式中：C為KRR算法的目標代價函數；i為樣本數；yi為因變量；w為優化問題的參數矩陣；xi為自變量；λ為正則化參數。

核嶺回歸中引入了核方法，即從樣本空間到特征空間的非線性變化，令xi轉換為φ=φ(xi)，則優化問題的最優解表示為

(2)

式中：α為KRR算法的系數，根據選擇的核方法確定；φ為所選用的核方法。

將式(2)代入式(1)中，用核函數K表示特征空間中的內積，整理矩陣形式可得到

(3)

將式(3)求導整理得到

α*=(K+λI)-1Y。

(4)

式中：α*為系數α的最優解；Y為l維的坐標向量，Y=(y1,y2,y3,…,yl)T，l為訓練模型的數據樣本數量；K為l行1列的核矩陣；I為單位矩陣。

則對于新樣本x，可以得到估計值y：

y=α*·φ(x)。

(5)

2.2 模型評價

回歸模型的評價通常選用均方根誤差(ERMS)和平均相對誤差(EMR)，計算方法如下：

(6)

(7)

式中：pi為預測值；oi為觀測值。

2.3 KRR算法建模

以實驗測定的油水體積比、CO2注入量、氣油比、氣水比、飽和壓力作為輸入量，以CO2溶解度實測值作為輸出量，基于KRR算法建立初步CO2油水系統中的溶解度模型。

通過Python語言完成在原始數據中隨機選出KRR建模所需的訓練集和評估模型精度所需的測試數據。因為原數據集數據維度較大，為防止各樣本點距離較大造成預測結果相近，將除了CO2溶解度外的特征值進行歸一化處理，其計算方法見式(8)。

(8)

將Python語言處理后的數據傳入默認的KRR模型進行建模，未優化的KRR模型主要參數有：核函數，類型為高斯核(rbf)函數;正則化參數(λ)，值為1;核函數參數(γ)，為1/n_features。劃分的測試集及其預測結果的ERMS和EMR見表3。

表3 隨機劃分的測試集以及KRR模型的預測結果和評價

由表3可以看出，KRR預測CO2溶解度的值與實驗值的平均相對誤差高達45.393%，均方根誤差達到了22.207，需要進一步對KRR的參數進行優化，得到精度更高的模型。

3 模型的參數優化

本文采用網格搜索法和貝葉斯優化算法對KRR模型的λ和γ進行優化：前者可以減少預測值的方差，λ越大表示正則化越強；后者定義了核函數對單個訓練樣本的影響程度，γ越大表示其他樣本就越容易受到影響。網格搜索法操作簡單，且對于小樣本數據優化速度快，而貝葉斯優化算法在許多具有挑戰性的問題上優于大多數的全局優化算法[23]。

3.1 網格搜索法優化KRR模型(GS-KRR)

網格搜索法的原理是指定多種參數的范圍，利用該范圍內的參數進行排列組合得到評價最好的模型。優化過程由Python的Sklearn模塊實現，指定核函數為高斯核函數、λ和γ作為優化參數，λ和γ指定的范圍均為[0.000 1,1]。建立模型和優化模型的流程見圖3。網格搜索法將設定的參數按照一定間隔進行排列組合傳入KRR模型中，將訓練數據進行劃分來驗證當前參數組合的誤差，通過對比不同參數組合的誤差得到精度最好的參數組合并返回。

圖3 GS-KRR建模過程

網格搜索法優化結果見表4，由表4可見，GS-KRR預測CO2溶解度的值與實際值的平均相對誤差為6.758%，均方根誤差為2.361，可見網格搜索法優化效果明顯。

表4 網格搜索法優化結果以及評價

3.2 貝葉斯優化算法優化KRR模型(BOA-KRR)

貝葉斯優化算法充分利用被測試點忽略的前一個點的信息，根據先驗分布假設采集函數,利用新采樣點測試目標函數信息更新目標函數的先驗分布，測試后驗分布的全局最優值可能出現的位置點[24]。優化過程由Python的Bayes_opt模塊完成，指定高斯核函數作為核函數、λ和γ作為優化參數，二者指定的范圍均為[0.0001,1]。

貝葉斯優化算法的一般形式可以選取n個采樣點作為先驗，假設它們服從高斯分布，然后讓i= 1,2,3,…,n執行如下循環：

1)根據最大化采集函數α選取下一個xi+1，xi+1=argxmaxα(x,Di)；

2)查詢目標函數,獲得yi+1；

3)整合數據集Di+1={Di,(xi+1,yi+1)}；

4)更新概率模型。

貝葉斯優化算法優化KRR參數的具體流程見圖4。

圖4 BOA-KRR建模過程

貝葉斯優化算法優化結果見表5。由表5可知，BOA-KRR預測CO2溶解度的值與實際值的平均相對誤差為1.998%，均方根誤差為1.635，對比未優化的KRR以及GS-KRR，可知BOA-KRR的效果最好。

表5 貝葉斯優化算法優化結果以及評價

4 模型推廣——不同溫度下三相相平衡CO2溶解度圖版

由Python導入數據，分別建立在不同條件下三相相平衡CO2溶解度KRR模型、GS-KRR模型和BOA-KRR模型，通過模型評價對比，結果見表6。結果表明BOA-KRR模型的平均相對誤差最低，最終確定使用BOA-KRR模型建立不同溫度梯度、不同含水率下CO2-原油-地層水三相相平衡CO2溶解度圖版。

利用訓練好的BOA-KRR模型預測溫度為35、45、55、65、75、85、95 ℃，油水體積比為7∶3、5∶5和3∶7，CO2注入量為10%～70%時CO2在油水系統中的溶解度，并將預測數據匯總形成不同溫度梯度、不同油比體積比下的油水系統中CO2溶解度圖版(圖5)。參考圖5，可以根據油水體積比、溫度、CO2注入量得到對應三相相平衡下CO2溶解度。

表6 各模型對測試集的預測值相對誤差

Table 6 Predicted relative errors of each model to the test set %

圖5 不同溫度、油水體積比下的CO2-原油-地層水三相相平衡CO2溶解度圖版

5 結論

1)相同油水性質條件下，隨CO2注入量的增加，油水系統飽和壓力升高，CO2溶解度增大；油水體積比越高，CO2溶解度越大。

2)基于CO2在油水系統中的溶解實驗數據建立并優化后的GS-KRR模型和BOA-KRR模型具有較高精度，其平均相對誤差分別為6.758%和1.998%，與未優化的KRR模型(平均相對誤差為45.393%)相比，優化算法后的模型具有較高的精度和更強的泛化性。

3)利用優化效果最好的BOA-KRR模型進行計算，形成了不同溫度、不同油水體積比下CO2在油水系統中的溶解度圖版，可為CO2碳捕集、利用與封存技術的應用提供支持。