間歇曝氣對(duì)部分硝化-厭氧氨氧化處理氨氮廢水的影響

周夢(mèng)雨,彭黨聰,韓 蕓,呂 愷

間歇曝氣對(duì)部分硝化-厭氧氨氧化處理氨氮廢水的影響

周夢(mèng)雨,彭黨聰*,韓 蕓,呂 愷

(西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,西北水資源與環(huán)境生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 西安 710055)

采用間歇曝氣在MBBR反應(yīng)器中成功實(shí)現(xiàn)一段式部分硝化耦合厭氧氨氧化(PN/A)過程.結(jié)果表明,在實(shí)驗(yàn)溫度為35℃,進(jìn)水氨氮濃度為150.00mg/L,進(jìn)水氮負(fù)荷為0.24kg/(m3·d),DO濃度為(1.41±0.24)mg/L條件下,反應(yīng)器總氮去除效率達(dá)到83.74%.生物膜中厭氧氨氧化菌(AnAOB)和氨氧化菌(AOB)最大活性分別為3792.00,5166.00mg/(m2·d),而亞硝酸鹽氧化菌(NOB)活性未檢出.高通量結(jié)果顯示,生物膜中AnAOB主要為,相對(duì)豐度為1.33%;AOB主要為,相對(duì)豐度為0.17%;NOB主要為,相對(duì)豐度為0.003%.在中等氨氮濃度條件下MBBR反應(yīng)器中可以實(shí)現(xiàn)高效PN/A過程,采用在間歇曝氣模式下提高DO濃度的方式是提升系統(tǒng)脫氮性能的有效途徑.

一段式；部分硝化；厭氧氨氧化；MBBR；間歇曝氣

部分硝化耦合厭氧氨氧化(PN/A)技術(shù)借助硝化菌中的氨氧化菌(AOB)將一部分氨氮轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽,而后厭氧氨氧化菌(AnAOB)利用剩余的氨為電子供體將亞硝酸鹽還原為氮?dú)?從而實(shí)現(xiàn)全程自養(yǎng)脫氮[1-3].與傳統(tǒng)脫氮工藝相比,自養(yǎng)脫氮過程無需有機(jī)碳源,因此可充分利用污水中有機(jī)碳源產(chǎn)能,并能減少60%的曝氣量和將近80%的剩余污泥,有望實(shí)現(xiàn)污水處理廠能量平衡[4-5].

一段式PN/A移動(dòng)床生物膜反應(yīng)器(MBBR)將硝化菌和厭氧氨氧化菌耦合在同一填料上,形成以AOB和AnAOB為主要功能菌群的生物膜.該工藝?yán)镁哂虚L(zhǎng)平均污泥齡的生物膜實(shí)現(xiàn)了AnAOB的有效保留,克服了厭氧氨氧化技術(shù)應(yīng)用所面臨的AnAOB生長(zhǎng)緩慢的難題[6].目前PN/A技術(shù)在工程上主要應(yīng)用于處理高溫(>30℃),高氨氮(>500mg/L),低C/N廢水[7],當(dāng)應(yīng)用于中低濃度氨氮廢水時(shí)仍面臨諸多挑戰(zhàn),加之對(duì)污水處理廠節(jié)能降耗的需求,當(dāng)前研究主要集中于城市生活污水的主流處理.已有研究[8]采用基于顆粒污泥的PN/A技術(shù)處理低濃度氨氮廢水,脫氮效率達(dá)到(71.8±9.9)%,實(shí)現(xiàn)了相對(duì)較高的脫氮效率,但因亞硝酸鹽氧化菌(NOB)將部分亞硝酸鹽轉(zhuǎn)化為硝酸鹽,致使無法維持高效脫氮.實(shí)際上,目前應(yīng)用PN/A技術(shù)主要面臨有效限制NOB生長(zhǎng)以及穩(wěn)定實(shí)現(xiàn)部分硝化的困難[9].而應(yīng)用一段式PN/A技術(shù)處理焦化廢水,食品廢水等中等濃度氨氮廢水的研究也尚有欠缺,實(shí)際應(yīng)用案例仍不多見.有研究采用一段式PN/A顆粒污泥系統(tǒng)處理中等濃度氨氮廢水,脫氮效率達(dá)到75.84%,但后續(xù)為提高脫氮效率而提高DO濃度造成NOB大量繁殖且無法有效控制,導(dǎo)致脫氮性能惡化[10].一段式PN/A技術(shù)應(yīng)用于處理中等濃度氨氮廢水仍面臨有效限制NOB生長(zhǎng)的難點(diǎn).

研究表明,DO濃度、FA(游離氨)和FNA(游離亞硝酸)抑制、剩余氨濃度、微生物分離、間歇曝氣等為控制NOB生長(zhǎng)的可選手段[4].其中間歇曝氣主要利用NOB對(duì)缺氧處理的響應(yīng)慢于AOB的特點(diǎn),從而創(chuàng)造不利于NOB生長(zhǎng)的環(huán)境條件.間歇曝氣運(yùn)行效果與缺氧時(shí)間,DO濃度等密切相關(guān).而中等氨氮濃度條件下,間歇曝氣對(duì)MBBR系統(tǒng)脫氮性能和生物膜微生物群落存在何種影響尚需明確.

本研究在中溫(35℃)中等氨氮濃度(150.00mg/L)條件下啟動(dòng)MBBR反應(yīng)器,探討通過間歇曝氣有效限制NOB生長(zhǎng)的可行性,以及間歇曝氣對(duì)脫氮性能和微生物群落結(jié)構(gòu)的影響,以期為中等濃度氨氮廢水脫氮技術(shù)提供參考.

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置及進(jìn)水水質(zhì)

實(shí)驗(yàn)采用工作體積為5L的SBR反應(yīng)器(圖1),填充K3型填料,填料體積為0.9L,填充率為18%.接種填料,比表面積為500m2/m3,取自西安市某城市污水處理廠A2/O工藝好氧池.反應(yīng)器利用推進(jìn)器進(jìn)行水力攪拌,進(jìn)水和出水采用兩臺(tái)由PLC控制的蠕動(dòng)泵(蘭格BT100-2J),曝氣采用鼓風(fēng)曝氣機(jī)(松寶SB- 748),并利用控溫系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)反應(yīng)器溫度自動(dòng)控制.

反應(yīng)器進(jìn)水為人工配制,組成為NH4Cl和NaHCO3,0.18g/L CaCl2·2H2O,0.10g/L MgSO4·7H2O, 0.05g/L KH2PO4,不添加有機(jī)碳源,并按照1ml/L標(biāo)準(zhǔn)添加微量元素溶液.微量元素溶液組成為(g/L):溶液Ⅰ:5.00 EDTA,9.14 FeSO4;溶液Ⅱ:0.43 ZnSO4·7H2O,0.24 CoCl·6H2O,0.99 MnCl2·4H2O, 0.25 CuSO4·5H2O,0.22 NaMoO4·2H2O,0.19 NiCl2·6H2O, 0.21 NaSeO4·10H2O,0.014 H3BO3[11].

圖1 反應(yīng)裝置示意

1.2 運(yùn)行策略

反應(yīng)器啟動(dòng)初期主要富集AnAOB菌,溫度維持在35℃.為實(shí)現(xiàn)亞硝化過程,將進(jìn)水氨氮濃度維持在150.00mg/L至反應(yīng)器運(yùn)行結(jié)束.根據(jù)曝氣方式,將整個(gè)實(shí)驗(yàn)分為3個(gè)階段,具體參數(shù)見表1.

表1 反應(yīng)器運(yùn)行參數(shù)

注:a進(jìn)水氨氮濃度由50mg/L升至150mg/L;bDO濃度由7.34mg/L逐步降至2.06mg/L;c間歇曝氣時(shí)最大DO濃度.

反應(yīng)器運(yùn)行周期為6h,其中進(jìn)水10min,反應(yīng)340min,排水10min.階段I采用連續(xù)曝氣;階段II采用間歇曝氣,單次曝氣15min,間隔45min,曝/停(O/A)比為0.33;階段III,間歇曝氣,單次曝氣20min,間隔40min, O/A比為0.50.

1.3 活性測(cè)定

AOB和NOB活性測(cè)定采用基質(zhì)消耗速率法,步驟為:取一定數(shù)量填料分別放入兩只1L玻璃燒杯中,分別加入30.00mg/L NH4Cl和20.00mg/L NaNO2,加入自來水定容至800mL,環(huán)境條件穩(wěn)定(DO> 5.00mg/L,pH=7.50～8.40)后,間隔一定時(shí)間取樣,測(cè)定氨氮和亞硝氮濃度,以氨氮和亞硝氮消耗速率分別表征AOB和NOB活性.

AnAOB活性測(cè)定采用基質(zhì)消耗速率法,步驟為:在運(yùn)行周期結(jié)束時(shí)關(guān)閉出水泵,同時(shí)鼓入高純氮?dú)?清除混合液中溶解氧,同時(shí)調(diào)節(jié)pH值(7.50～8.00),待環(huán)境條件穩(wěn)定后,加入30.00mg/L NH4Cl和30.00mg/ L NaNO2,間隔一定時(shí)間取樣,測(cè)定氨氮,亞硝氮和硝氮濃度,以氨氮消耗速率表征AnAOB活性.

活性測(cè)定中按照0.50g/L標(biāo)準(zhǔn)添加NaHCO3,其他組分與進(jìn)水水質(zhì)相同.測(cè)定活性時(shí)環(huán)境溫度均與反應(yīng)器運(yùn)行溫度保持一致.比較活性變化時(shí)均將測(cè)得活性通過溫度校正系數(shù)校正至35℃[12].

1.4 分析方法

氨氮測(cè)定采用納氏試劑光度法;亞硝氮測(cè)定采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;硝氮測(cè)定采用紫外分光光度法;pH值測(cè)定采用玻璃電極法(PHS-3C,雷磁);溶解氧測(cè)定采用便攜式溶氧儀法(SevenGo pro SG6,梅特勒)[13].

厭氧氨氧化過程的化學(xué)計(jì)量關(guān)系參照式(1)[14], 總無機(jī)氮表面去除負(fù)荷(NRL)及脫氮效率等計(jì)算見式(2)～式(8).

總無機(jī)氮表面去除負(fù)荷:

AnAOB表觀活性(氨氮表面去除負(fù)荷, AnAOBactivity):

AOB表觀活性(氨氮表面去除負(fù)荷,AOBactivity):

NOB表觀活性(硝氮表面生成負(fù)荷,NOBactivity):

硝酸鹽生成率(NPR):

總無機(jī)氮去除率(NRR):

FA和FNA濃度根據(jù)文獻(xiàn)[15]的公式計(jì)算.

1.5 高通量測(cè)序

隨機(jī)選取啟動(dòng)前和第160d填料各20個(gè),隨機(jī)將所選取填料一個(gè)孔中的生物膜用無菌棉簽剝離,并用無菌水將孔壁沖洗干凈,離心淘洗后按照DNA提取試劑盒E.Z.N.A.?soil DNA Kit(Omega Bio-tek, Norcross GA, U.S.)提供的方法提取DNA,測(cè)定DNA濃度和純度后,采用引物338F:5'-ACTCCTACG- GGAGGCAGCAG-3'和806R:5'-GGACTACHVG- GGTWTATAAT-3'對(duì)16sRNA的V3～V4可變區(qū)進(jìn)行PCR擴(kuò)增,在Miseq PE300/NovaSeq PE250平臺(tái)進(jìn)行Illumina Miseq測(cè)序,測(cè)序及數(shù)據(jù)處理由上海美吉生物有限公司進(jìn)行.

2 結(jié)果與討論

2.1 運(yùn)行結(jié)果

反應(yīng)器運(yùn)行160d,脫氮性能見圖2.第I階段中,第1～10d,通過提高進(jìn)水氨氮濃度(50.00mg/L增加至150.00mg/L)并同步降低DO濃度(7.34mg/L逐步降至2.06mg/L),由于緩沖能力欠缺,pH值下降至7.50以下,亞硝酸鹽最大積累率達(dá)到77.41%,實(shí)現(xiàn)亞硝酸鹽積累.第6～10d,出水FNA濃度均高于0.023mg/L,均值為0.026mg/L,根據(jù)Anthonisen等[15]研究,FNA濃度大于0.023mg/L會(huì)嚴(yán)重抑制NOB活性,因而FNA為抑制NOB活性的主要因素.但因生物膜上的AnAOB數(shù)量少,并且系統(tǒng)內(nèi)DO濃度水平較高,致使系統(tǒng)脫氮效率小于20.00%.

第11～49d,前期AnAOB處于快速生長(zhǎng)期,生物膜中AnAOB不足以完全消耗AOB生成的亞硝酸鹽,出水亞硝酸鹽濃度大于15.00mg/L.第37d起,出水亞硝酸鹽濃度逐步下降,表明隨著AnAOB在生物膜中富集,系統(tǒng)脫氮性能限制因素開始由厭氧氨氧化過程轉(zhuǎn)向亞硝化過程.與此同時(shí),雖然低DO濃度條件下生物膜中AnAOB受DO影響較小,但卻限制了亞硝化過程,進(jìn)而造成脫氮效果不佳.

第50～67d,提高DO濃度至0.76mg/L, ARR升至74.54%,NRR可達(dá)60.22%,NPR則為25.29%.DO濃度增加后AOB活性得到更大程度發(fā)揮,AnAOB可獲得更多的亞硝酸鹽進(jìn)行代謝,因而脫氮效率得到提升.由于NOB可利用的DO增加,NOB表觀活性出現(xiàn)小幅度增加.可見如果在連續(xù)曝氣模式下提高DO濃度,將不利于對(duì)NOB種群的限制.

第II階段(第68～113d),將曝氣模式由連續(xù)曝氣改為間歇曝氣(O/A為0.33).曝氣時(shí)最高DO濃度為(1.13±0.08)mg/L,停曝期最低DO濃度為(0.44± 0.11)mg/L.AOB活性和AnAOB活性均得到更大程度發(fā)揮,NRR平均為75.59%,ARR平均為89.24%,脫氮性能得到大幅度提升.相比于連續(xù)曝氣,此階段NPR為13.77%,一段式PN/A過程理論NPR為8.00%,說明生物膜中的NOB活性處于較低水平.因此,間歇曝氣實(shí)現(xiàn)了在較高DO濃度水平下,提高脫氮性能并有效限制NOB種群增長(zhǎng)的目的.

此階段系統(tǒng)平均出水亞硝酸鹽濃度為1.89mg/ L,DO濃度升高時(shí)AnAOB表觀活性增加,系統(tǒng)脫氮效率提高,因此,判斷系統(tǒng)脫氮性能的限制性因素仍為亞硝化過程,若提高AOB表觀活性將有利于AnAOB獲得更多的亞硝酸鹽,可進(jìn)一步提高脫氮效率.自114d起,維持曝氣時(shí)最大DO濃度,將O/A由0.33改為0.50,以達(dá)到提高AOB表觀活性的目的.

第Ⅲ階段(第114～160d),ARR可達(dá)到97%,平均脫氮效率達(dá)到83.74%,出水氨氮濃度小于2.00mg/L,出水亞硝酸鹽濃度均值為1.48mg/L,未出現(xiàn)亞硝酸鹽大量積累的現(xiàn)象,出水硝酸鹽濃度基本維持在原有水平,NPR平均僅有12.84%.溫度為35℃,進(jìn)水氮負(fù)荷為0.24kg/(m3·d)條件下,TIN去除負(fù)荷達(dá)到0.20kg/(m3·d),成功實(shí)現(xiàn)了高效一段式PN/A過程.

2.2 功能菌活性變化

2.2.1 最大活性變化 由圖3可見,接種填料的AOB活性為1328.34mg/(m2·d),NOB活性為1631.29mg/(m2·d),AnAOB活性很低(用活性檢測(cè)方法無法檢出).在反應(yīng)器啟動(dòng)后,第9d測(cè)得AOB和NOB活性分別為3508.38,2148.84mg/(m2·d),快速實(shí)現(xiàn)良好的部分硝化.其后,由于DO濃度降低,NOB受到限制,第28d時(shí)NOB的最大活性僅有554.15mg/ (m2·d),到第47d NOB活性不能檢出,AOB活性大幅度減少,原因是FA對(duì)其也產(chǎn)生了抑制作用,加之整個(gè)周期內(nèi)DO濃度為0.30mg/L左右,限制了AOB生長(zhǎng).

圖3 AOB和AnAOB表觀活性和最大活性歷時(shí)變化

第69d進(jìn)入階段Ⅲ,由于曝氣時(shí)DO濃度可達(dá)到(1.41±0.24)mg/L,這為AOB生長(zhǎng)提供了更多的DO, AOB最大活性逐漸提高,到113d時(shí)達(dá)到4905.33mg/ (m2·d),其后,雖然曝氣量進(jìn)一步提高,但AOB最大活性基本維持不變.

AnAOB活性在整個(gè)運(yùn)行期間逐漸增加.改用間歇曝氣方式后,AnAOB生長(zhǎng)所需基質(zhì)供應(yīng)量增加,第63d以后活性有大幅度增加,最終達(dá)到3792.00mg/(m2·d),實(shí)現(xiàn)了AnAOB的富集和有效保留.

2.2.2 表觀活性變化 由圖3可知,最初隨著DO濃度降低,AOB表觀活性大幅度下降,采用間歇曝氣并提高DO濃度后,AOB和AnAOB表觀活性均明顯增加,AnAOB與AOB表觀活性變化存在明顯的相關(guān)關(guān)系,表明對(duì)系統(tǒng)脫氮性能受限于亞硝化過程的判斷準(zhǔn)確.扣除NOB表觀活性后AOB表觀活性與AnAOB表觀活性比值在1.18左右,稍高于理論計(jì)量值1.15,AOB生成的亞硝酸鹽未被AnAOB完全利用,混合液中約積累1.00～2.00mg/L亞硝酸鹽,產(chǎn)生此現(xiàn)象的原因可能與基質(zhì)在生物膜內(nèi)的擴(kuò)散阻力和微生物在生物膜中的空間分布有關(guān).

對(duì)于系統(tǒng)脫氮性能最優(yōu)階段(第142～160d),根據(jù)化學(xué)計(jì)量關(guān)系估算得出AOB,NOB和AnAOB表觀活性分別為:1844.24,191.07,1406.27mg/(m2·d),此時(shí)氨氮平均去除率為97.52%,脫氮效率達(dá)到83.74%,系統(tǒng)脫氮效率已經(jīng)接近厭氧氨氧化脫氮效率理論值,若尋求提升脫氮效果,則需進(jìn)一步抑制NOB活性,這將十分困難.與此同時(shí)AOB和AnAOB僅發(fā)揮出其最大活性的36.00%和42.30%,表明系統(tǒng)仍具有較強(qiáng)的脫氮潛力.

2.3 典型周期內(nèi)物質(zhì)變化規(guī)律

由圖4可見,連續(xù)曝氣(第46d)時(shí)DO濃度維持在0.20～0.30mg/L,亞硝化速率緩慢.整個(gè)反應(yīng)周期內(nèi)亞硝酸鹽濃度維持在3.00～4.00mg/L,硝氮濃度僅有小幅度上升,系統(tǒng)脫氮效率不佳.

在間歇曝氣階段(第147d),周期內(nèi)消耗氨氮46.71mg/L,生成硝氮5.07mg/L,NPR約為11%,NOB活性得到有效限制.間歇曝氣階段典型周期內(nèi)曝氣時(shí)DO濃度可升至1.00mg/L,曝氣時(shí)平均氮損失速率達(dá)到0.14mg/(L·min),而缺氧時(shí)平均氮損失速率僅有0.12mg/(L·min),說明曝氣未影響到厭氧氨氧化過程反而更有利于提升脫氮效率,也即是亞硝氮供應(yīng)量增加對(duì)厭氧氨氧化過程產(chǎn)生的促進(jìn)作用抵消了曝氣對(duì)AnAOB產(chǎn)生的負(fù)面效應(yīng).這與趙良杰等[10]研究結(jié)論一致.DO在生物膜外層即被AOB消耗殆盡,混合液中DO濃度的增加未造成DO穿透生物膜,生物膜內(nèi)層仍處于缺氧環(huán)境.停止曝氣后混合液DO濃度并未降為0,這與常規(guī)間歇曝氣模式有所區(qū)別[16].由于限制系統(tǒng)脫氮性能發(fā)揮的因素為亞硝化過程,停曝期維持一定DO濃度將有助于提升系統(tǒng)脫氮效率.

圖4 典型周期內(nèi)氮素、FA和DO濃度及pH值變化

如圖4(b)、(d)所示,周期內(nèi)FA濃度最小值為出水FA濃度.連續(xù)曝氣時(shí),出水FA濃度遠(yuǎn)大于NOB抑制閾值上限值,其抑制閾值為0.10～1.00mg/ L[15],說明NOB活性受到FA抑制.而在間歇曝氣時(shí),由于氨氮去除效率(ARR)的提高,出水FA濃度逐漸低于1.00mg/L,但脫氮效率仍保持穩(wěn)定,NOB活性并未出現(xiàn)明顯增加.結(jié)合圖4(d)中典型周期內(nèi)FA濃度變化可知,FA濃度低于抑制閾值上限值的時(shí)間占總反應(yīng)時(shí)間的17.65%,相比于連續(xù)曝氣,FA對(duì)NOB的抑制程度在間歇曝氣時(shí)有明顯減弱,但減弱程度仍小于抑制程度,進(jìn)而使得NOB仍能得到有效限制.

在整個(gè)反應(yīng)周期內(nèi)pH值穩(wěn)定在7.50～8.00之間,間歇曝氣時(shí)pH值有小幅度升高,這主要因?yàn)楣娜氲目諝鈱⑺蠧O2吹脫,造成pH值升高,但隨后硝化過程產(chǎn)生H+使其再次下降,最終維持在7.50左右,該范圍有利于硝化菌和AnAOB生長(zhǎng).

2.4 生物膜群落結(jié)構(gòu)變化

由圖5可見,反應(yīng)器運(yùn)行期間生物膜內(nèi)微生物主要來自于Chloroflexi門,Proteobacteria門, Acidobacteriota門以及Bacteroidota門.在反應(yīng)器運(yùn)行160d后,Bacteroidota門占比由5.65%大幅增加至27.01%,該門與Chloroflexi門在微生物網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)構(gòu)建方面起著重要作用[17],此門占比大幅度增加反映出生物膜結(jié)構(gòu)更為密實(shí).目前研究發(fā)現(xiàn)的AnAOB均來自Planctomycetota門[18],此門相對(duì)豐度由2.71%降至1.81%,但脫氮性能維持穩(wěn)定,在Yang等[19]研究中也觀察到類似現(xiàn)象,原因可能為Planctomycetota門中營(yíng)化能異養(yǎng)型的微生物由于環(huán)境條件不適宜而被淘汰,而參與厭氧氨氧化過程的微生物則逐漸富集.從屬水平分析,生物膜微生物群落中存在的兩類AnAOB屬分別為和,其相對(duì)豐度均由0.62%和0.01%分別增至1.33%和0.11%,進(jìn)而保證了系統(tǒng)脫氮性能維持穩(wěn)定.

微生物群落中AOB主要為,相對(duì)豐度由0.02%增加至0.17%.而NOB相對(duì)豐度則顯著減少,從門水平分析,NOB來自于Nitrospirota門,相對(duì)豐度由0.594%降至0.003%;從屬水平分析,系統(tǒng)內(nèi)NOB屬于屬,其占比由最初的0.410%大幅度降至0.003%.從微觀層面印證了NOB在該系統(tǒng)中得到了有效限制,通過短時(shí)間的活性實(shí)驗(yàn)無法觀察到NOB活性.

圖5 生物膜中微生物群落相對(duì)豐度

表2 不同PN/A反應(yīng)器中微生物群落的比較

注:*文中未給出具體數(shù)值.

由表2可見,本研究中AnAOB主要為(1.33%)和(0.11%),該兩類AnAOB在反應(yīng)器運(yùn)行期間占比均在逐步提高,說明AnAOB在生物膜中逐漸富集,并且比具有更大相對(duì)生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì).多數(shù)研究中主導(dǎo)AnAOB為,這是由于對(duì)基質(zhì)親和能力較強(qiáng).而本研究中亞硝酸鹽基質(zhì)受限卻未發(fā)現(xiàn),存在此種差異的原因可能在于接種微生物的區(qū)別.本研究在接種填料的初始階段微生物組成中并未發(fā)現(xiàn)此類菌,進(jìn)而即使通過160d運(yùn)行仍難以富集.生物膜中AOB和NOB的主要菌屬為和,這與其他研究結(jié)果相一致.值得注意的是,生物膜中相對(duì)豐度僅為0.003%,明顯低于其他研究,顯示出本研究運(yùn)行策略在抑制NOB生長(zhǎng)方面具有優(yōu)勢(shì).

2.5 討論

一段式PN/A系統(tǒng)在實(shí)現(xiàn)AnAOB有效富集后,亞硝化速率成為限制反應(yīng)器脫氮性能的關(guān)鍵因素,而加快亞硝化速率的必然選擇是提高DO濃度.已有研究表明NOB()比AOB擁有更強(qiáng)的氧親和力[22],因此在中低進(jìn)水氨氮濃度條件下,提高DO濃度可能造成NOB大量繁殖,導(dǎo)致脫氮性能惡化.本研究采用間歇曝氣模式提高DO濃度(>1.00mg/L)實(shí)現(xiàn)高效PN/A過程,并有效限制了NOB生長(zhǎng).Liu等[23]研究發(fā)現(xiàn),相比于連續(xù)曝氣,間歇曝氣模式更有利于提升PN/A系統(tǒng)脫氮性能.

間歇曝氣模式下反應(yīng)器內(nèi)DO濃度呈現(xiàn)周期性變化.鑒于AOB和NOB對(duì)DO濃度變化的響應(yīng)時(shí)間存在差異,間歇曝氣有助于限制NOB生長(zhǎng)[24].Ma等[25]采用間歇曝氣,利用PN/A技術(shù)處理城市生活污水,脫氮效率達(dá)到89.00%,有效限制了NOB生長(zhǎng).Qiu等[26]利用間歇曝氣在SBR反應(yīng)器中成功實(shí)現(xiàn)PN/A過程,結(jié)果顯示脫氮效率達(dá)到81.50%,而NOB ()豐度小于1.60%.本研究采用間歇曝氣模式,進(jìn)水氨氮濃度為150.00mg/L,進(jìn)水負(fù)荷為0.24kg/ (m3·d),脫氮效率達(dá)到83.74%,NOB豐度僅為0.003%.

高DO濃度可能為本研究中NOB相對(duì)豐度下降的原因之一.基于AOB和NOB氧親和力的差異,高DO濃度時(shí)AOB中的獲得比NOB中的更大的相對(duì)生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì).Bao等[27]研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)把穩(wěn)定運(yùn)行在低DO濃度((0.30±0.14)mg/L)的完全硝化反應(yīng)器轉(zhuǎn)至高DO濃度((1.80±0.32)mg/L)條件下時(shí)可實(shí)現(xiàn)部分硝化,豐度呈下降趨勢(shì).但NOB豐度下降是多因素綜合作用的結(jié)果,明晰各因素相互作用機(jī)制對(duì)有效限制NOB生長(zhǎng)具有重要意義,值得后續(xù)深入研究.

值得注意的是,本研究水溫控制在(34±1)℃,在此溫度下AOB擁有比NOB更大的相對(duì)生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)[28];而常溫或低溫條件下,由于NOB擁有更強(qiáng)的適應(yīng)能力[29],有效限制NOB生長(zhǎng)的難度將會(huì)增加,故后續(xù)有必要研究溫度對(duì)PN/A系統(tǒng)脫氮性能的影響.

3 結(jié)論

3.1 在溫度為35℃,采用間歇曝氣(O/A=0.50),曝氣階段DO濃度為(1.41±0.24)mg/L,進(jìn)水氮負(fù)荷為0.24kg/(m3·d)條件下,在MBBR中可成功實(shí)現(xiàn)高效一段式PN/A過程,TIN去除負(fù)荷達(dá)到0.20kg/(m3·d),脫氮效率達(dá)到83.74%,氨去除率大于97.00%,硝酸鹽積累率僅為12.84%.

3.2 活性實(shí)驗(yàn)測(cè)得AOB最大活性為5166.00mg/ (m2·d),AnAOB最大活性為3792.00mg/(m2·d),NOB活性未檢出.生物膜微生物群落中AnAOB主要為,相對(duì)豐度為1.33%;AOB主要為,相對(duì)豐度為0.17%;NOB主要為,相對(duì)豐度為0.003%.研究實(shí)現(xiàn)了AnAOB的有效保留和NOB的有效限制.

3.3 當(dāng)PN/A系統(tǒng)受限于亞硝化過程時(shí),采用在間歇曝氣模式下提高DO濃度的方式是提升脫氮性能的有效途徑.

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Partial nitrification-anaerobic ammonia oxidation for the treatment of moderately concentrated ammonia-nitrogen wastewater: Effect of intermittent aeration on nitrogen removal performance.

ZHOU Meng-yu, PENG Dang-cong*, HAN Yun, Lü Kai

(Key Laboratory of Northwest Water Resource, Environment and Ecology, Ministry of Education, School of Municipal and Environmental Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710055, China)., 2022,42(3)：1120～1127

A one-stage PN/A (partial nitrification coupled with anaerobic ammonia oxidation) process was successfully implemented using a lab-scale MBBR reactor with the intermittent aeration. The total nitrogen removal efficiency reached 83.74% under the condition of 35℃, 150.00mg/L influent ammonia nitrogen, 0.24kg/(m3·d) influent nitrogen loading rate and (1.41±0.24)mg/L DO concentration. The maximum activity of anaerobic ammonia oxidizing bacteria (AnAOB) and ammonia oxidizing bacteria (AOB) in biofilms were 3792.00 and 5166.00mg/(m2·d), respectively, while nitrite oxidizing bacteria (NOB) activity was not detected. The results of high throughput analysis showed that the AnAOB was mainlywith a relative abundance of 1.33%, and the dominated AOB and NOB wereat 0.17% relative abundance andat 0.003% relative abundance, respectively. The efficient PN/A process could be achieved in MBBR reactors at moderate ammonia-nitrogen concentration, and the augmentation of DO concentrations by the intermittent aeration could effectively improve the nitrogen removal performance.

one-stage；partial nitrification；ANAMMOX；MBBR；intermittent aeration

X703.1

A

1000-6923(2022)03-1120-08

周夢(mèng)雨(1996-),男,安徽亳州人,西安建筑科技大學(xué)博士研究生,主要研究方向?yàn)槲鬯锾幚砝碚撆c技術(shù).

2021-07-05

陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2019ZDLSF06-05,2020SF-357);國(guó)家自然科學(xué)基金資助面上項(xiàng)目(52070153)

*責(zé)任作者, 教授, dcpeng@xauat.edu.cn