徑流入滲時土壤膠體釋放對重金屬截留的影響

杜曉麗,劉殿威,崔申申

徑流入滲時土壤膠體釋放對重金屬截留的影響

杜曉麗1,2*,劉殿威1,崔申申1

(1.北京建筑大學,城市雨水系統與水環境教育部重點實驗室,北京 100044；2.北京節能減排與城鄉可持續發展省部共建協同創新中心,北京 100044)

以吉林黑土、北京黃土和河北砂土作為模擬下滲柱土壤介質,考察進水pH值、流速和離子強度等條件變化時土壤膠體釋放對重金屬截留效果的影響,并揭示其主要作用機制.結果表明,土壤膠體與土壤顆粒間靜電斥力是影響土壤膠體釋放的主要因素,pH值為7.0時黑土、黃土和砂土膠體釋放濃度最高,分別為216.5, 182.4和272.2mg/L;土壤膠體釋放濃度與下滲柱截留重金屬的量呈顯著負相關(>0.70,<0.05);進水pH值越低、流速越高,下滲柱中截留的重金屬量越低、土壤膠體攜帶重金屬遷移量越多;進水Na+濃度越高,土壤膠體越不易釋放,重金屬越易被截留在土壤中;與其他2種土壤膠體相比,黑土膠體Zeta電位絕對值較高、穩定性較強、可移動性較高,對重金屬的攜帶遷移能力較強.

下滲；土壤膠體；重金屬；截留

在城市低影響開發雨水管理理念下,徑流有組織下滲已成為恢復開發前水文特征的重要手段,亦是控制地表徑流污染的有效途徑.據報道,地表徑流重金屬可通過攔截、吸附等方式被截留在下滲土壤中[1-2],土壤對Zn、Pb和Cu的去除率分別可達到93%、82%和72%[3].但是,徑流入滲的同時會引起土壤中1nm～10μm的膠體顆粒釋放,這些膠體比表面積大、易與重金屬結合發生同步遷移,削弱重金屬在土壤中的截留效果,使重金屬的向下穿透能力更強,對地下水造成潛在污染風險.如,Jongmuk等[4]利用模型證明高嶺石膠體濃度增加會促進Pb遷移.張蓉蓉等[5]發現Cd和Pb同時存在時,廣西巖溶區的棕色石灰土膠體更易吸附Pb,且土壤膠體有機質含量越高,對重金屬的攜帶遷移效果越強.Liu等[6]研究發現湖南長株潭地區的紅壤膠體可明顯促進Cd的遷移,且小于0.2μm的紅壤膠體促進能力更強.商書波等[7]研究了農田、黃土及河漫灘土壤膠體對Pb的攜帶遷移能力,發現3種土壤膠體對Pb的攜帶遷移能力順序依次為農田>黃土>河漫灘.由上可見,不同類型土壤膠體對重金屬的攜帶遷移效果不一,由此可能導致下滲設施的潛在污染風險亦不相同.

本文以我國不同區域不同類型土壤作為下滲介質,考察徑流下滲過程中土壤膠體釋放對雨水徑流中常見重金屬Pb、Cu和Cd的截留效果影響[8],結合土壤膠體表征探討徑流入滲時土壤膠體對重金屬的攜帶遷移機制,旨在為調控強化我國不同區域海綿下滲設施對徑流重金屬控制提供參考.

1 材料與方法

1.1 供試土壤

采集吉林黑土、北京黃土以及河北砂土,除去植物根莖、樹葉與石塊后置于自然通風處晾干備用.將各土壤與去離子水以質量比1:30配制土壤懸濁液,并放于超聲波清洗器(AS-B,北京恒奧德,中國)中超聲30min,使土壤膠體充分分散在懸濁液中.并將土壤懸濁液置于離心機(LXJ-IIb型,上海安亭,中國)中以750,4500r/min連續離心4,30min[9],得到0.2～10μm的土壤膠體懸濁液.取5mL土壤膠體懸濁液消解后,采用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS) (NexION 300, PerkinElmer,德國)測定Cu、Pb和Cd濃度.

1.2 土壤膠體表征

1.2.1 Zeta電位 將裝有部分土壤膠體懸濁液的燒杯置于超聲波清洗器超聲分散20min,采用pH計(ORION STAR A211Thermo,美國)測定其pH值;使用0.01mol/L HCl和NaOH精確調節膠體懸濁液pH值為4.0～8.0后,采用激光粒度Zeta電位分析儀(Zetasizer Nano ZS90,Malvern Panalytical,英國)測定不同pH值條件下膠體懸濁液的Zeta電位值,連續測定3次.

1.2.2 XRD表征 將剩余土壤膠體懸濁液置于超低溫冰箱冷凍后,放于真空冷凍干燥機(FD-1A-50,長沙巴躍,中國)中凍干以獲得土壤膠體粉末;采用X射線衍射(XRD)(D8Advance, Brucker,德國)測定其礦物組成.

1.2.3 RMV測定 采用亞甲基藍試紙法對土壤膠體的可移動性(Relative movement value, RMV)進行測定.方法如下:在通風櫥中將2mg亞甲基藍溶解在100mL的甲醇溶液中制備亞甲基藍溶液,裁剪若干個4cm′40cm的濾紙條,使用亞甲基藍溶液對濾紙條進行染色并晾干,重復染色1～2次.將染色后的濾紙條豎直懸掛在土壤膠體懸濁液上方,濾紙條下端與燒杯內懸濁液水平面接觸,4h后用尺子分別測量膠體和水在紙條上的移動高度(分別以和表示).重復上述實驗3次,對膠體和水在紙條上的移動高度取均值后,通過公式RMV=/計算相對移動值[7].

1.2.4 紅外光譜 將冷凍干燥獲得的膠體粉末與光譜純KBr以質量比1:100均勻混合,用壓片法制備薄膜,采用傅里葉變換紅外光譜儀(IS10FT-IR, Nicolet,美國)在波長4000～400cm-1對其進行紅外光譜分析.

1.3 模擬下滲柱

將3種土壤樣品過2mm篩后裝填于3個內徑為5cm、長40cm的內壁磨砂玻璃柱中.為保證下滲出水順利,每個下滲柱由下至上依次為4cm小礫石(粒徑為5mm)、4cm粗石英砂(粒徑為1～2mm)、4cm細石英砂(粒徑為0.5～1mm)、8cm土壤層、4cm粗石英砂(粒徑為1～2mm).裝填前,石英砂預先采用2mol/L NaOH、2mol/L HCl、5%H2O2和超純水浸泡清洗.實驗裝置的基本結構及內部介質填充情況如圖1所示.

圖1 模擬下滲柱示意

1.4 進水

根據路面徑流重金屬濃度相關研究[8,10],采用分析純硝酸銅(Cu(NO3)2)、硝酸鉛(Pb(NO3)2)和硝酸鎘(Cd(NO3)2)配制Cu2+、Pb2+和Cd2+濃度分別為0.5, 0.5,0.1mg/L的重金屬混合溶液模擬雨水徑流,并采用蠕動泵將其從裝置頂端連續泵入.

1.5 土壤膠體釋放對重金屬截留效果的影響

調節重金屬混合液進水條件(使用0.01mol/L的HCl和NaOH溶液調節進水pH值為4.0、6.0、7.0和8.0或調節蠕動泵流速為4.0, 6.0,8.0mL/min或配制不同濃度NaCl溶液使進水Na+濃度為0.2, 0.02, 0.002mol/L),定時收集下滲柱底部淋出液.將不同取樣時間的出水樣品以750和4500r/min連續離心4和30min得到0.2～10μm土壤膠體(為保證土壤膠體分離完全,連續分離2次),采用紫外分光光度計(752型,上海舜宇恒平,中國)在600nm處測定其膠體濃度[9](測定3次,取均值);同時取上述出水樣品5mL經加熱消解后,采用電感耦合等離子體質譜儀(ICP- MS)測定其中Pb、Cu和Cd的濃度(測定3次,取均值),通過下式計算重金屬的截留量.

式中:0為入滲水重金屬濃度, μg/L;1為出流水重金屬濃度, μg/L;0為下滲柱內填充的土壤質量, g;是出流水體積, L;為重金屬截留量, μg/g.

2 結果與討論

2.1 土壤膠體表征

2.1.1 XRD分析 由圖2及表1可知,黑土膠體中含有較多的蒙脫石和伊利石;而黃土及砂土膠體結構較為相似,含較多的方解石及云母.據文獻報道,除無機礦物外,黑土膠體中還含有大量的含C、O、N的有機化合物[11].結合測定的黑土膠體、黃土膠體和砂土膠體pH值分別為5.7、7.5和7.0,初步推測黑土膠體呈弱酸性的原因可能是由于其含有一定量的酸性有機質.

在傳統非球面光學元件拋光過程中，主要通過技術人員手工修磨，因此存在加工效率低，精度穩定性差的缺點，且產品加工質量十分依賴技術人員的經驗和技巧，很難達到技術要求。計算機控制小磨頭拋光技術的提出有效解決了這些難題。計算機控制小磨頭拋光技術也被稱為計算機控制光學表面成形技術(computer controlled optical saurface, CCOS)，是發展于20世紀70年代的光學加工技術，該技術在大口徑光學非球面元件加工領域扮演著重要角色。近年來發展的磁流變拋光、氣囊拋光、離子束拋光和大氣等離子體拋光等技術，全是基于這一原理的拋光技術[2-5]。

圖2 三種土壤膠體XRD分布

表1 土壤膠體礦物組成及重金屬含量

2.1.2 Zeta電位及膠體可移動性 通常,采用Zeta電位值表征膠體懸濁液的穩定性,Zeta電位的絕對值與膠體懸濁液體系的穩定性呈正相關;即Zeta電位絕對值越高,則膠體表面凈負電荷越多,膠體懸濁液體系越穩定;反之,Zeta電位絕對值越小,膠體懸濁液體系越不穩定[12].

由圖3可以得出,土壤懸濁液體系pH值為4.0、6.0、7.0和8.0時,3種土壤膠體的Zeta電位值均為負值;且pH值越大,其Zeta電位絕對值越大.ANOVA方差分析結果顯示3種土壤膠體在不同pH值下的Zeta電位存在顯著性差異(<0.05).這主要是因為土壤膠體表面攜帶大量負電荷,在pH值較低時懸濁液中的H+會與土壤膠體表面的負電荷發生電中和,使土壤膠體表面的凈負電荷總量減少,導致Zeta電位的絕對值降低;當pH值增加時,土壤膠體懸濁液中的H+數量逐漸減少,土壤膠體表面凈負電荷增加,導致Zeta 電位的絕對值增加.由此說明土壤膠體懸濁液體系pH值升高會使土壤膠體更穩定,在土壤中更易遷移或遷移距離更長.

圖3 不同pH值條件下3種土壤膠體Zeta電位

在同一pH值時,黑土膠體的Zeta電位絕對值普遍高于黃土膠體和砂土膠體,說明黑土膠體比黃土和砂土膠體更穩定、更易遷移.研究發現,有機質能使膠體臨界絮凝值提高、促進膠體分散,即膠體穩定性隨有機質含量增加而增加[13];結合黑土膠體的XRD結果分析,說明黑土膠體中含有的有機質使其Zeta電位絕對值較高、穩定性更強.此外,3種土壤膠體的RMV值由大到小依次為黑土膠體(0.534)>黃土膠體(0.463)>砂土膠體(0.429),黑土膠體的可移動性最強,這與Zeta電位結果一致,進一步證明了黑土膠體中含有機質,有機質解離使其凈負電荷量增多,使黑土膠體更穩定、更易遷移.

2.2 不同pH值徑流下滲時土壤膠體釋放與重金屬截留相關性

圖4 不同pH值條件時下滲柱中土壤膠體釋放濃度與重金屬截留量相關性

由圖4可以看出,在同一進水pH值時,3種土壤下滲柱出水中土壤膠體濃度和重金屬截留量均呈顯著負相關(>0.70,<0.05),即土壤膠體釋放濃度越高,下滲柱中截留的重金屬量越低,被攜帶遷移的重金屬量越多.隨進水pH值增加,3種土壤下滲柱中土壤膠體平均釋放濃度均呈現先增加后略微減少的趨勢,在pH=7.0時黑土、黃土和砂土土壤膠體平均釋放濃度達到峰值,依次為216.5, 182.4, 272.2mg/ L;而3種土壤下滲柱中重金屬平均截留量均隨pH值增加而增加.與其他2種土壤膠體相比,黑土下滲柱截留重金屬量受pH值影響更明顯;這是由于黑土釋放了較多的有機土壤膠體受pH值影響更明顯所致[7].在同一pH值條件下,3種土壤膠體對Pb的攜帶能力大小順序為黑土>黃土>砂土;對Cu的攜帶能力大小順序為黃土>黑土>砂土;對Cd的攜帶能力大小順序為黃土>黑土>砂土;鑒于黑土膠體較強的可移動性和地表徑流中由汽油滴漏、尾氣排放所致的大量Pb[8],在吉林等區域的下滲設施運行中應采取換填土壤等措施以減少黑土膠體對Pb的向下攜帶遷移.

一般來說,進水pH值較低時,水溶液中含有的H+越多,土壤膠體和土壤顆粒表面的負電荷被中和,導致土壤膠體與顆粒之間的靜電斥力降低,土壤膠體團聚或沉淀在土壤顆粒表面而不易釋放;隨進水pH升高,水溶液中的H+濃度開始減少,土壤膠體和土壤顆粒之間靜電斥力增大,使土壤膠體易于釋放于水溶液中,因此淋出液中土壤膠體濃度會增加;當pH值繼續升高至8.0時,土壤水溶液中大量的OH-本應使得土壤膠體和顆粒間的靜電斥力進一步增大而使得土壤膠體釋放量增加,但因調節pH值時使用了NaOH溶液引入了Na+, Na+破壞了膠體顆粒擴散雙電子層中的靜電平衡,導致土壤顆粒和土壤膠體的靜電斥力降低,使得淋出液中土壤膠體濃度減少[14].此外,土壤膠體對重金屬離子的攜帶吸附作用主要取決于膠體顆粒與土壤的靜電斥力和膠體顆粒與重金屬的范德華引力,而范德華引力和靜電斥力大小受pH 值和離子強度影響[15].在pH<6時,水溶液中的H+會使土壤膠體表面吸附位點質子化,H+與重金屬陽離子之間發生競爭吸附,導致膠體吸附重金屬陽離子的位點減少,使得土壤膠體對重金屬的吸附攜帶量減少;隨pH值繼續增加,土壤膠體表面質子化水平逐漸降低,使得土壤膠體對重金屬的吸附攜帶量增加而發生同步遷移.當pH值增加至堿性時,重金屬多因形成羥基氫氧化物沉淀在土壤顆粒表面,從而被截留在下滲柱中,這與王芳婷等人的研究結果一致[16].

2.3 不同進水流速時土壤膠體釋放與重金屬截留相關性

水動力條件的改變是導致多孔介質中膠體顆粒釋放的主要原因.由圖5可知,在同一流速時,3種土壤下滲柱中土壤膠體的釋放濃度與重金屬截留量呈顯著負相關(>0.73,<0.05),即土壤膠體釋放濃度越高,截留在下滲柱中的重金屬量越少,被攜帶遷移的重金屬量越多.在同一進水流速條件下,3種土壤膠體對Pb的攜帶能力大小順序為黑土>黃土>砂土;對Cu的攜帶能力大小順序為黃土>砂土>黑土;對Cd的攜帶能力大小順序為黃土>黑土>砂土.由于黑土膠體在高流速下對Pb較強的攜帶遷移能力,因此應在吉林等區域的下滲設施中應采用小流速入滲方式.

圖5 不同進水流速條件下3個下滲柱內土壤膠體釋放濃度與重金屬截留量的相關性

2.4 不同離子強度徑流下滲時土壤膠體釋放與重金屬截留相關性分析

由圖6可知,在同一進水離子強度時,3種土壤下滲柱出水中土壤膠體濃度和重金屬截留量均呈顯著負相關(>0.80,<0.05),即土壤膠體釋放濃度越高,被截留在下滲柱中的重金屬量越少,被攜帶遷移的重金屬量越多.在同一下滲柱中,隨離子強度增加,土壤膠體平均釋放濃度逐漸減少,對重金屬的截留量逐漸增加.在同一離子強度條件下,黑土膠體對3種重金屬的攜帶能力最強,其次是黃土膠體,砂土膠體對重金屬的攜帶能力最弱.同樣,由于黑土膠體較強的遷移穩定性及對重金屬的攜帶能力,在我國吉林等區域的下滲設施中應盡量采用強化吸附介質換填土壤的方式以保證重金屬被有效去除,而不被土壤膠體攜帶遷移,減少重金屬的遷移污染風險.

水溶液中Na+存在破壞了膠體顆粒擴散雙電子層中的靜電平衡,使土壤顆粒和土壤膠體之間的靜電斥力減弱(圖7);因此,水溶液中Na+濃度越高,土壤膠體的釋放濃度越低.此外,離子強度大小可以影響膠體表面重金屬吸附位點的有效性,進而使得土壤膠體對重金屬的攜帶遷移能力產生差異.如,離子強度增加會使土壤膠體表面雙電層被破壞,使膠體Zeta電位變小,導致土壤膠體吸附重金屬量降低[15,19],土壤膠體對重金屬攜帶遷移量減少,從而更多的重金屬被截留在下滲柱土壤中.

圖6 不同離子強度條件下3個下滲柱內土壤膠體釋放濃度與重金屬截留量的相關性

2.5 土壤膠體對徑流重金屬的攜帶遷移機制

圖8顯示, 3種土壤膠體均含有羥基、羧基等官能團. 3420cm?1附近的寬峰屬于O-H的伸縮振動峰[20], 1632cm?1處的吸收峰是由共軛C=O、COOH的伸縮振動引起[19],2977,1443cm?1處的吸收峰是由CH2或CH3的彎曲振動引起[21-22],1029cm?1處的吸收峰屬于酚基中的C-O伸縮振動[15].總體來看,除1443cm?1處的峰外,黑土膠體各處的峰強明顯大于黃土及砂土膠體在各對應波長處的峰強,說明黑土膠體中有機官能團較多,進一步證明了其有機質含量較多.一般而言,有機膠體釋放量越多,土壤膠體越易于與重金屬結合并發生共遷移[18,23];因此黑土膠體更容易攜帶重金屬遷移.結合土壤膠體FTIR譜圖結果及不同pH值條件下的土壤膠體釋放及吸附重金屬離子結果,得到不同pH值條件下土壤膠體吸附重金屬機理(圖9).

圖8 3種土壤膠體FTIR光譜圖

圖9 不同pH條件下的土壤膠體吸附重金屬離子機理

3 結論

3.1 下滲柱中土壤膠體釋放濃度受進水pH值、流速和離子強度影響.3種土壤下滲柱中土壤膠體釋放濃度均隨pH值升高呈先增加后略微降低的趨勢,在pH=7.0時膠體釋放濃度達到最高, 黑土、黃土、砂土膠體最大釋放濃度分別為216.5,182.4,272.2mg/L;下滲柱中土壤膠體釋放濃度隨進水流速增大而增加,但超過臨界流速后下滲柱淋出液中土壤膠體濃度不再發生明顯變化;下滲柱中土壤膠體釋放濃度隨進水Na+濃度增加而減小,Na+濃度為0.002mol/L時,黑土、黃土和砂土膠體最大釋放濃度分別為183.5,323.8,412.3mg/L.土壤膠體與土壤顆粒間的靜電斥力是影響土壤膠體釋放的主要因素.

3.2 3個下滲柱土壤膠體釋放濃度和重金屬截留量均呈顯著負相關(>0.7,<0.05),即土壤膠體釋放濃度越高,被截留在下滲柱中的重金屬量越少,被攜帶遷移的重金屬量越多.3個下滲柱對重金屬的截留能力均隨進水pH升高而增強、隨進水流速增大而減弱、隨進水離子強度增大而增強.3種土壤膠體對Pb的攜帶遷移能力依次為黑土膠體>黃土膠體>砂土膠體.

3.3 與其他兩種土壤膠體相比,黑土膠體含有機質使其Zeta電位絕對值較高、穩定性較強、可移動性較高,對重金屬的攜帶遷移能力較強;在我國吉林等區域的下滲設施中應盡量采用強化吸附介質換填土壤的方式以保證重金屬被有效去除,減少重金屬遷移污染風險.

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Effect of the released soil colloids on the interception of heavy metals during runoff infiltration.

DU Xiao-li1,2*, LIU Dian-wei1, CUI Shen-shen1

(1.Key Laboratory of Urban Stormwater System and Water Environment, Ministry of Education, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China；2.Beijing Energy Conservation & Sustainable Urban and Rural Development Provincial and Ministry Co-construction Collaboration Innovation Center, Beijing 100044, China)., 2022,42(3)：1278～1286

Black soil in Jilin, loess soil in Beijing and sandy soil in Hebei were used as the media in the simulated infiltration columns. Effect of the released soil colloids on the interception of heavy metals under the conditions of pH, flow velocity and ionic strength in influent was investigated, and the mechanisms were also detected. The results showed that the electrostatic repulsion between the soil colloids and soil particles was the main factor affecting the release of soil colloids, and the highest concentrations of the released colloids were 216.5, 182.4 and 272.2mg/L for black soil, loess soil and sandy soil at pH 7.0, respectively. The concentration of the released soil colloids was significantly negatively correlated with the amount of heavy metals intercepted in the infiltration columns (>0.70,<0.05). The lower pH and higher flow rate of the influent, the lower the amount of heavy metals retained in the columns and the more the amount of heavy metals carried by soil colloids to migrate. The higher concentration of Na+in influent, the less soil colloids was released and the easier the heavy metals were retained in the soils. Compared with the other two soil colloids, the black soil colloids had higher absolute zeta potential, higher stability and higher mobility, and were more capable of carrying heavy metals to migrate.

infiltration；soil colloids；heavy metals；interception

X131.3

A

1000-6923(2022)03-1278-09

杜曉麗(1980-),女,山東高密人,教授,博士,主要從事城市雨洪控制利用理論與技術、水污染控制與水質轉化技術等研究.發表論文40余篇.

2021-08-16

國家自然科學基金資助項目(51878024);北京市優秀人才培養資助-青年拔尖人才資助項目;北京建筑大學金字塔人才培養工程項目(JDJQ20200302);北京建筑大學科學研究基金資助項目(X20148)

*責任作者, 教授, duxiaoli@bucea.edu.cn