雙射頻氣體放電制備亞穩態氪原子束流研究

朱瀟瀟，張佳樂，王明東，馮高平

（航天工程大學 宇航科學與技術系 激光推進及其應用國家重點實驗室，北京 101416）

0 引言

20世紀末以來，原子的激光冷卻與囚禁取得了輝煌的成果。隨著這項技術的發展，亞穩態惰性氣體原子在原子光刻[1]、原子全息術[2]、原子光學[3]、冷碰撞物理[4]和精密測量[5]等基礎研究中得到了廣泛的關注。另一方面，氪原子物理和化學性質穩定，來源單一，其放射性同位素81Kr（半衰期22.9萬年）和85Kr（半衰期10.8年）是理想的示蹤同位素，廣泛應用于地下水年代測定、氣候變化、大氣環境監測[6]等應用研究領域。

然而大氣中氪含量稀少（約1ppmv），81Kr和85Kr同位素豐度極低（同位素豐度分別為5.3×10-13和2.5×10-11），對檢測方法的效率和靈敏度要求極高，傳統的低本底計數法[7]和加速器質譜法[8]難以對81Kr和85Kr實現快速、高效的檢測。1999年盧征天博士提出了原子阱痕量分析技術（Atom Trap Trace Analysis，ATTA）[9]。該技術是一種利用激光選擇性俘獲和探測單個被測同位素原子的技術，利用激光操縱原子，通過使用原子光學、激光冷卻與囚禁等手段實現對樣品中被測同位素原子的高靈敏、高選擇以及高效率檢測高效檢測[10]。

亞穩態氪原子束流制備是原子阱痕量分析技術的關鍵技術瓶頸之一。在ATTA中，需要將氪原子從基態激發到亞穩態4p55s[3/2]2（能級壽命為40s），再利用波長811.5nm激光與亞穩態5s[3/2]2→激發態5p[5/2]3的二能級系統共振，實現氪原子的冷卻與囚禁。近年來，中科大激光痕量探測團隊實現了利用真空紫外光激發[11]和光抽運輔助[12]的方式，獲得了較高強度的亞穩態氪原子束流，目前通常使用基于螺旋諧振腔的射頻放電激發亞穩態氪原子，其束流強度直接限制了磁光阱的原子俘獲率，制約了ATTA檢測效率和檢測靈敏度的進一步提升。

本文提出了一種利用雙射頻驅動氣體放電激發亞穩態氪原子束流的方法，采用兩個螺旋諧振腔同軸串列放置，其中一個螺旋諧振腔用于氣體放電的“點火”，另一個螺旋諧振腔用于產生特定的放電模式，利用激光誘導熒光方法測量了束流強度與放電參數的變化規律，最終獲得了雙射頻驅動氣體放電下的較高強度的氪原子束流。

1 實驗系統設計

設計并搭建了一套亞穩態氪原子束流產生與檢測裝置。如圖1所示，亞穩態氪原子束流裝置的真空分系統可以分為氣源腔、放電腔和檢測腔。首先使用一臺渦旋泵粗抽真空，將系統抽至約10-1Pa，再分別使用300L/s的渦輪分子泵抽放電腔與檢測腔，分別抽至約10-5Pa、10-6Pa的高真空，氣源腔、射頻放電腔和檢測腔形成從高到低的氣壓梯度。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experiment

打開微漏閥，旋轉旋鈕，由于壓差作用，氪氣形成流向石英管、檢測腔的原子束流。觀測氣壓表，定量氣體樣品通入石英管中，打開射頻放電輸入信號，石英管內部發生氣體放電現象，約有0.1%的氪原子被激發為亞穩態能級，亞穩態氪原子從石英管出發，部分與腔壁碰撞損失。在檢測腔處，采用激光誘導熒光檢測方法對原子束流強度進行測量。

螺旋諧振腔主要由銅制屏蔽層和螺旋線圈兩部分組成，見圖2。螺旋線圈第一匝處輸入射頻信號，一端焊接在接地板上并將其接地，與輸入射頻信號形成閉合回路，此時輸入阻抗約50Ω。螺旋線圈另一端采用絕緣材料固定在銅制屏蔽層上。銅屏蔽層使電磁場集中于石英管附近，減少了能量損失。設計并加工的螺旋諧振腔如圖2所示，螺旋線圈內徑為27mm，匝數N=13，螺距L=5.4mm，由直徑Φ=2.7mm的銅絲在專門定制的模具上繞制而成，屏蔽腔內徑D=46mm。石英管外徑為19.0mm，石英管、銅線圈與銅屏蔽層同軸放置。

圖2 螺旋諧振腔實物圖Fig.2 Physical diagram of spiral resonator

相比于傳統的置于真空腔內的螺旋諧振腔，實驗設計并搭建的螺旋諧振腔直接置于大氣中，通過擋板閥與石英管前后真空室隔開，更換螺旋諧振腔時，無需頻繁關閉、開啟渦輪分子泵，節約了時間。實驗使用兩個螺旋諧振腔代替傳統的單諧振腔，實現放電激發。兩諧振腔設計參數完全相同，串列放置，如圖3所示，接地端均在高壓側，從低壓側至高壓側，依次為螺旋諧振腔1、2。使用雙通道的任意波形發生器產生正弦射頻電信號，功率經功率放大器放大52dB，通過同軸線纜饋入螺旋諧振腔，產生氣體放電。

圖3 雙螺旋諧振腔示意圖Fig.3 Schematic diagram of double spiral resonator

激光誘導熒光（Laser Induced Fluorescence，LIF）檢測方法[13]利用特定原子在特定頻率激光下能激發熒光的特性，實現原子束流強度的測量。通過飽和吸收調頻法[14]，將可調諧外腔式半導體激光器 （External Cavity Diode laser，ECDL）發出的激光波長調節至811.5nm，在檢測腔，處于亞穩態能級的氪原子吸收該波長的光子，能級躍遷至壽命短的激發態5p[5/2]3，后經自發輻射回到亞穩態，期間發射出方向隨機的811.5nm的光子，光電探測器實時將收集到的光信號轉化為電信號，電信號經電流放大器放大，輸出至示波器。最終，亞穩態氪原子束流的光信號實時轉化為示波器中的電信號，信號輪廓如圖4所示，82Kr、84Kr、86Kr的同位素豐度（分別為11.6%、57%、17.3%）與相應熒光信號峰峰高相符。實驗時，以示波器上的84Kr熒光信號峰峰高與放大倍數的乘積作為相對束流強度值。

圖4 亞穩態氪原子束流激光誘導熒光信號Fig.4 Laser-induced fluorescence signal diagram of metastable Krypton beam

氣體擊穿放電的發生，需要特定的閾值條件[15]，單個諧振腔在其一倍頻和三倍頻處，可以實現氣體放電擊穿；在其它頻率處，氣體不能被擊穿。首先，開啟螺旋諧振腔2信號輸入，調節參數，為氣體放電實現“點火，然后，開啟螺旋諧振腔1信號輸入，調節其信號源峰峰值電壓至較高水平，調節頻率，石英管內放電狀態發生相應改變。初步實驗發現，在螺旋諧振腔1的一倍頻和三倍頻之外，特定頻率下的放電可產生一定強度的亞穩態氪原子束流。而當螺旋諧振腔2輸入信號為0，石英管內未發生初始放電時，單獨開啟螺旋諧振腔1信號輸入，調節參數至上述狀態，氣體不會發生放電現象。由此可見，在使用螺旋諧振腔2實現初始放電的條件下，通過調節螺旋諧振腔1輸入頻率，實現了更多模式的氣體放電。

實驗選取了雙射頻工作條件下具有較高束流強度的一個放電模式。分別探討了該放電模式下束流強度隨信號源輸入峰峰值電壓、放電氣壓和頻率三種因素的變化規律，獲得了特定參數下的最高強度的亞穩態氪原子束流。

2 實驗結果分析

2.1 放電氣壓對亞穩態氪原子束流強度的影響

放電氣壓決定了粒子密度，決定了粒子間的碰撞頻度，從而影響亞穩態氪原子束流強度。在氣壓較低階段，隨著放電腔氣壓增高，放電腔內氪原子基數增多，粒子間的碰撞頻度增加，亞穩態氪原子束流強度隨之增高。同時，氣壓升高，會導致電子與氪原子碰撞頻度增加，電子能量降低，從而亞穩態氪原子束流強度降低。氣壓對亞穩態氪原子束流強度的影響是兩種因素疊加的結果。因此需要在單射頻與雙射頻不同工作模式下，對亞穩態氪原子束流強度隨放電氣壓的變化規律進行測試。單射頻工作時的放電參數為：射頻功率3Vpp，射頻頻率188MHz；雙射頻工作時的放電參數為：射頻功率3Vpp，射頻頻率157MHz。

測試結果如圖5所示，最佳放電參數輸入時，雙射頻驅動放電激發氪原子束流強度明顯高于單射頻放電。單射頻螺旋諧振腔放電時，隨著放電腔氣壓增大，亞穩態氪原子束流強度增大，在放電腔氣壓為2.1×10-3Pa時，亞穩態氪原子束流相對強度達到最高水平2.36。繼續增大放電腔氣壓，亞穩態氪原子束流強度呈逐漸減小的趨勢。雙射頻驅動氣體放電時，隨著氣壓的升高，束流相對強度呈現兩個峰疊加的趨勢，氣壓為2.1×10-3Pa時，束流強度出現第一個峰峰值，為2.55，與單射頻放電相仿；氣壓為6.25×10-3Pa時，束流強度出現第二個峰峰值，為4.71，是第一個峰峰值1.8倍。

圖5 亞穩態氪原子束流相對強度隨氣壓的變化規律Fig.5 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with pressure

2.2 射頻功率對亞穩態氪原子束流強度的影響

在單射頻與雙射頻不同工作模式下，對亞穩態氪原子束流強度隨射頻功率的變化規律分別進行測試（如圖6所示）。單射頻工作時的放電參數為：氣壓2.0×10-3Pa，射頻頻率188MHz；雙射頻工作時的放電參數為：氣壓6.25×10-3Pa，射頻頻率157MHz。放電氣壓的影響在前文中已作說明，關于射頻頻率的影響在后文中詳細說明。

單射頻螺旋諧振腔在射頻信號幅值較低時（Vpp＜1.3V），無法產生并維持氣體放電，束流強度為0。射頻信號幅值在Vpp=1.3～2.5V范圍內，亞穩態氪原子束流強度隨著射頻信號幅值的增大而增高，在Vpp=2.5V時，束流強大達到最大值，為2.38。當射頻功率Vpp＞2.5V時，亞穩態氪原子束流強度趨于穩定。

雙射頻驅動氣體放電時，隨著射頻功率升高，亞穩態氪原子束流強度變化呈現明顯不同的三段：當射頻信號幅值Vpp＜1.8V時，隨著射頻功率正增加，亞穩態氪原子束流強度緩慢增加，從0.9增加到1.8，相對變化率為1.0/V；射頻信號幅值從Vpp=1.8增加到Vpp=2.1V，亞穩態氪原子束流強度從1.9增加到4，變化率為7.0/V；當射頻信號幅值Vpp＞2.1V時，亞穩態氪原子束流強度變化率為0.8/V。從圖6中可以看出，在射頻信號幅值較低時Vpp＜1.8V，單射頻與雙射頻方式驅動下亞穩態氪原子束流強度沒有明顯區別，基本相等。當射頻信號幅值繼續增加時，雙射頻方式激發氪原子束流強度明顯高于單射頻放電。在Vpp=1.8V到2.1V之間存在放電狀態的突變過程，引起的亞穩態氪原子束流強度變化率較大。在射頻信號幅值小于和高于該區間時，等離子體穩定在兩個不同的狀態中，單純由于射頻功率增加引起的亞穩態原子束流強度變化率較小。

圖6 亞穩態氪原子束流相對強度隨峰峰值電壓的變化規律Fig.6 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with peak-to-peak voltage

2.3 射頻頻率對亞穩態氪原子束流強度的影響

對于雙射頻驅動氣體放電，根據前兩個實驗的結果，將螺旋諧振腔1氣壓、信號源峰峰值電壓調節至最佳水平，分別為6.25×10-3Pa、3V。螺旋諧振腔1單獨放電時的氣壓、信號源峰峰值電壓分別調節至2.1×10-3Pa、2.5V。螺旋諧振腔對輸入的射頻信號響應具有共振特性，相同功率的射頻信號，頻率不同時，能夠耦合進入放電區域的功率不同。只有與螺旋諧振腔的共振峰頻率相同的射頻信號，才能更好的耦合進入放電區域，為亞穩態原子激發提供能量。因此需要對射頻頻率與亞穩態原子束流強度的影響規律進行研究。

單射頻與雙射頻條件下氪原子束流強度隨射頻頻率變化規律對比如圖7所示。測試條件為放電氣壓為6.25×10-3Pa，射頻功率3Vpp，測試結果表明：單螺旋諧振腔射頻放電激發亞穩態原子時，產生可自持放電的頻率范圍為178～194MHz，束流強度最高值為2.73，對應頻率為187MHz；雙螺旋諧振腔射頻放電激發亞穩態原子時，產生可自持放電的頻率范圍為141～166MHz，束流強度最高值為5.21，對應頻率為154MHz。在雙射頻氣體放電能夠穩定自持的頻率范圍內，亞穩態氪原子束流強度都大于單射頻條件下的束流強度，兩種條件下最優值對比，束流強度可提高1.9倍。

圖7 亞穩態氪原子束流強度隨射頻頻率變化規律Fig.7 Variation of relative intensity of metastable Krypton atomic beam with RF frequency

需要指出的是，單個螺旋諧振腔單獨工作時的共振頻率為178～194MHz，而當兩個螺旋共振腔以串列同軸方式共同激發時，最佳的工作頻率為141～166MHz，表明在雙射頻條件下，兩個螺旋諧振腔可以在單射頻無法工作的頻段實現可自持的氣體等離子體放電，該特性可進一步拓展到其它亞穩態原子激發、濾波器結構設計等領域。

3 結論

本文提出了一種雙射頻驅動氣體等離子體放電激發產生亞穩態氪原子束流方法，采用兩個同軸串列式螺旋諧振腔，在多源射頻驅動條件下，激發低壓氣體等離子體放電，制備亞穩態氪原子束流。測試結果表明，與比單射頻氣體放電方法相比，雙射頻氣體放電方法激發亞穩態氪原子束流強度可提高1.9倍（對應放電參數：氣壓6.25×10-3Pa，射頻頻率154MHz，射頻信號源信號幅值3Vpp）。采用本文所提出的雙射頻氣體放電方法，可進一步提升原子阱痕量分析技術對氪原子放射性同位素81Kr和85Kr的檢測靈敏度和檢測效率，在地下水年代測定、氣候變化、大氣環境監測等方面具有良好應用前景。