防輻射混凝土屏蔽性能研究進(jìn)展

賀 陽，劉驍凡，胡 浪，廖家漢，吳慶霞

(1.中國(guó)建筑科學(xué)研究院有限公司，北京 100013；2.貴州省公路工程集團(tuán)有限公司，貴州 550000；3.貴州省交通規(guī)劃勘察設(shè)計(jì)研究院股份有限公司，貴州 550081)

核安全是國(guó)家安全的重要組成部分，半個(gè)多世紀(jì)以來，中國(guó)核能和核技術(shù)事業(yè)穩(wěn)步發(fā)展，放射性污染防治穩(wěn)步推進(jìn)。核能在優(yōu)化能源結(jié)構(gòu)、保障能源安全、促進(jìn)污染減排、應(yīng)對(duì)氣候變化等方面發(fā)揮了重要作用，核技術(shù)在工業(yè)、農(nóng)業(yè)、國(guó)防、醫(yī)療和科研等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用，有力推動(dòng)了國(guó)民經(jīng)濟(jì)的發(fā)展。但是其核輻射的安全問題仍是困擾其進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵。眾所周知，原子核反應(yīng)產(chǎn)生的大量如α、β、γ、X射線和中子射線能夠誘發(fā)多種人類疾病以及誘發(fā)動(dòng)植物基因突變，危害其生長(zhǎng)，而且潛伏期長(zhǎng)，短時(shí)間內(nèi)無法得知。因此，隨著核技術(shù)的快速發(fā)展及廣泛應(yīng)用，輻射防護(hù)方面越來越受到人們的重視。

混凝土因其強(qiáng)度高、密度高而被認(rèn)為是抗輻射的最佳材料之一。而用防輻射混凝土代替普通混凝土，因其表觀密度更高、輻射衰減能力更好，可使防護(hù)構(gòu)件的厚度大幅減小，已逐漸成為最為普遍使用的輻射防護(hù)建筑材料。

防輻射混凝土對(duì)輻射線的屏蔽作用是其最為關(guān)鍵的技術(shù)性能，其屏蔽性能的測(cè)試驗(yàn)證、模擬計(jì)算與影響因素也是當(dāng)前研究工作中的重點(diǎn)。輻射線的種類很多，一般要防護(hù)的射線有α、β、γ、X射線和中子射線。其中，α、β射線穿透能力低，易被吸收，甚至厚度很小的防護(hù)材料也能完全擋住它們，因此表面防護(hù)材料本身即可防護(hù)，從防抗的角度來看可以忽視。在設(shè)計(jì)中最重要的是要考慮γ射線和中子射線的屏蔽。該文對(duì)防輻射混凝土針對(duì)γ射線和中子射線的屏蔽性能相關(guān)研究進(jìn)行了總結(jié)論述，并對(duì)存在問題和后續(xù)研究方向進(jìn)行了分析和展望。

1 防輻射混凝土γ射線屏蔽性能

1.1 防輻射混凝土γ射線屏蔽基本原理

γ射線是一種高能量、高頻率的電磁波，穿透能力很強(qiáng)，其波長(zhǎng)遠(yuǎn)比X射線短得多。γ射線的衰減主要是通過電子的彈性碰撞(康普頓效應(yīng))、光電效應(yīng)與電子對(duì)的產(chǎn)生而發(fā)生。當(dāng)這些射線在通過某種防護(hù)材料時(shí)其能量可被減弱，防護(hù)材料對(duì)γ射線的衰減作用被認(rèn)為服從Lambert-Beer法則[1]

I=I0e-μρt

式中，I為衰減后的γ射線強(qiáng)度；I0為初始γ射線強(qiáng)度；t為防輻射混凝土試樣的質(zhì)量厚度，g/cm2，也有的公式寫為厚度與密度的乘積；μρ為防輻射混凝土的質(zhì)量衰減系數(shù)，通常用于表征材料的γ射線屏蔽性能。

一些研究中使用上式的另一種形式，以線性衰減系數(shù)(LAC：linear attenuation coefficient)表征材料的γ射線屏蔽性能

材料的線性衰減系數(shù)通常隨著材料所含元素的原子序數(shù)Z的增大而增大，這是因?yàn)楦遉材料與高能光子產(chǎn)生更多的電子對(duì)，使得光電相互作用增大，特別是對(duì)于低能量光子。而高Z材料所對(duì)應(yīng)的即是高密度材料。

可見，從材料宏觀性能來看，防護(hù)材料的密度愈大，其對(duì)γ射線防護(hù)性能愈好，或者說實(shí)現(xiàn)防護(hù)作用所需的厚度愈小。當(dāng)防護(hù)材料具有一定密度和厚度時(shí)，γ射線幾乎能夠完全被吸收。因此，人們?cè)谠O(shè)計(jì)γ射線防護(hù)混凝土?xí)r，通常以混凝土密度作為主要技術(shù)指標(biāo)，多數(shù)研究中也直接將防輻射混凝土稱之為重混凝土。

1.2 防輻射混凝土γ射線屏蔽性能模擬計(jì)算

為了服務(wù)于防輻射混凝土γ射線屏蔽能力的性能設(shè)計(jì)，一些研究中也進(jìn)行了防輻射混凝土γ射線屏蔽性能的模擬計(jì)算，相關(guān)工作主要是基于蒙特卡洛方法(Monte Carlo method)針對(duì)防輻射混凝土質(zhì)量衰減系數(shù)的模擬計(jì)算。防輻射混凝土質(zhì)量衰減系數(shù)可通過下式進(jìn)行計(jì)算[2]

式中，μm為混凝土質(zhì)量衰減系數(shù)；wi為第i個(gè)元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；μmi為第i個(gè)元素的質(zhì)量衰減系數(shù)。

而對(duì)于各元素的μmi的計(jì)算取值，主要取決于入射射線的光子能量，不同光子能量下元素的質(zhì)量衰減系數(shù)差異很大。根據(jù)數(shù)學(xué)模型的不同，目前通常采用MCNPX、XCOM、XMuDat等不同的數(shù)據(jù)庫(kù)與軟件進(jìn)行模擬計(jì)算[3]。一些研究中也取用簡(jiǎn)化統(tǒng)計(jì)值進(jìn)行簡(jiǎn)易模擬。

1.3 防輻射混凝土γ射線屏蔽性能試驗(yàn)研究

針對(duì)防輻射混凝土對(duì)γ射線屏蔽性能的測(cè)試，尤其是其受防輻射混凝土密度或者有效原子序數(shù)Z的影響，國(guó)外開展了大量的試驗(yàn)研究工作。Lotfi-Omran[4]等采用如圖1所示的試驗(yàn)設(shè)備測(cè)試了不同水膠比的磁鐵礦混凝土對(duì)不同光子能量的γ射線的屏蔽性能，其測(cè)試設(shè)備主要包括能量分別為0.662 MeV、1.173 MeV和1.333 MeV的Cs137和Co60輻射源以及Nal(T1)檢測(cè)器，中間放置一定厚度的防輻射混凝土試件，并以LAC(線性衰減系數(shù))表征防輻射混凝土的γ射線屏蔽能力，其測(cè)試數(shù)據(jù)與Nikbin[5]、Akkurt[6]、Ullu[7]的試驗(yàn)結(jié)果對(duì)比如圖2所示。結(jié)果表明，隨著防輻射混凝土密度的提高，混凝土在一定光子能量γ射線下的線性衰減系數(shù)逐步增大，且呈現(xiàn)出良好的線性正相關(guān)，這也印證了防輻射混凝土對(duì)γ射線的屏蔽原理。需要注意的是，由于各研究中調(diào)整密度的方式和手段有所不同(如Lotfi-Omran是通過調(diào)整水膠比改變混凝土密度，Nikbin是通過摻入納米TiO2改變混凝土密度，而Akkurt則是通過使用重晶石骨料提高混凝土密度)，不同密度下混凝土線性衰減系數(shù)的變化程度以及線性衰減系數(shù)的測(cè)試值有所差異。

使用高密度骨料是當(dāng)前提高混凝土密度以制備防輻射混凝土的主要手段，大量研究也集中在對(duì)不同類型的高密度骨料的應(yīng)用技術(shù)以及對(duì)其混凝土屏蔽性能提升效果的對(duì)比上，主要涉及的包括重晶石、磁鐵礦、赤鐵礦、褐鐵礦等，研究中所采用高密度骨料的技術(shù)性能總結(jié)如表1。Gencel[8]等人試驗(yàn)測(cè)試了不同光子能量射線下，不同赤鐵礦比例混凝土的γ射線屏蔽性能，結(jié)果顯示出高密度赤鐵礦混凝土具備更大的線性衰減系數(shù)，尤其對(duì)于低能量光子，具備更為優(yōu)異的γ射線屏蔽性能。Esen Y等發(fā)現(xiàn)隨著褐鐵礦骨料摻量的增大，混凝土的吸水率與屏蔽性能提高，但當(dāng)不調(diào)整其配合比參數(shù)時(shí)，力學(xué)性能顯著降低，并提出了褐鐵礦骨料不宜用于配制高強(qiáng)防輻射混凝土的結(jié)論。Ouda A S等研究表明，磁鐵礦重混凝土在物理力學(xué)性能以及γ射線屏蔽性能方面均高于重晶石與針鐵礦重混凝土。廖芹等研究了在單束γ射線照射下不同骨料類型混凝土的屏蔽能力，其認(rèn)為骨料的密度、金屬含量與其屏蔽γ射線能力成正比，并通過MC軟件進(jìn)行了模擬計(jì)算。

表1 相關(guān)研究針對(duì)屏蔽γ射線防輻射混凝土相關(guān)研究中所采用的骨料的技術(shù)性能

2 防輻射混凝土中子射線屏蔽性能

2.1 防輻射混凝土中子射線屏蔽基本原理

中子射線是由不帶電荷的微粒組成，具有高度的穿透能力。當(dāng)快中子穿過屏蔽材料時(shí)，它們最初會(huì)因彈性和非彈性散射而變慢，直到它們被降低為低能量，低速中子開始被屏蔽介質(zhì)吸收或捕獲。通常采用宏觀去除截面值(∑R，macroscopic removal cross-sections)表征材料對(duì)中子的吸收或捕獲能力，如下式所示[1]。

式中，N0為初始劑量當(dāng)量率；N為中子通過樣品的劑量當(dāng)量率；x為樣品厚度。

宏觀去除截面值代表中子與屏蔽材料相互作用的去除截面，為每一中子通過材料的單位路徑長(zhǎng)度發(fā)生反應(yīng)的概率。這一概率與中子通量和所考慮物質(zhì)的同位素密度成正比。可見，高密度材料能夠提供更多的發(fā)生反應(yīng)的概率，從而加大對(duì)中子的衰減作用，同時(shí)輕質(zhì)元素的存在，特別是含氫材料，由于氫的高去除截面，材料對(duì)中子的衰減作用更強(qiáng)。而防輻射混凝土中含有大量的結(jié)合水，其中的氫元素對(duì)于中子的衰減作用具有積極作用，使得防輻射混凝土成為良好的中子射線屏蔽材料。

2.2 防輻射混凝土中子射線屏蔽性能模擬計(jì)算

宏觀去除截面值同樣可以基于蒙特卡洛方法(Monte Carlo method)按下式進(jìn)行模擬計(jì)算，以用于防輻射混凝土中子屏蔽性能的預(yù)測(cè)計(jì)算。

國(guó)外一些學(xué)者同時(shí)采用試驗(yàn)測(cè)試與理論計(jì)算的方式研究防輻射混凝土的宏觀去除截面值，表現(xiàn)出良好的一致性(表2)。

表2 相關(guān)研究中對(duì)于宏觀去除截面值的測(cè)量與模擬計(jì)算對(duì)比

2.3 防輻射混凝土中子射線屏蔽試驗(yàn)研究

國(guó)外對(duì)于防輻射混凝土中子射線屏蔽性能開展了大量的試驗(yàn)研究工作。Oto B[9]等采用241Am-Be作為照射源測(cè)量中子劑量表征褐鐵礦混凝土中子屏蔽性能。其結(jié)果顯示，由于褐鐵礦的高密度以及所含的大量結(jié)晶水，隨著褐鐵礦骨料用量的增大(N為普通混凝土對(duì)照組，F(xiàn)L1至FL3褐鐵礦骨料替代普通碎石的比例逐漸增大)，防輻射混凝土的密度不僅有所提高，同時(shí)H元素質(zhì)量密度明顯增大，通過中子屏蔽測(cè)試以及理論計(jì)算得到的宏觀去除截面值也逐步提高。其試驗(yàn)結(jié)果很好地驗(yàn)證了防輻射混凝土的中子屏蔽理論，并且反映出高密度、高結(jié)晶水含量的褐鐵礦配制防輻射混凝土在中子屏蔽性能方面的應(yīng)用潛力。

Gencel等[8]對(duì)赤鐵礦混凝土的中子屏蔽性能進(jìn)行了試驗(yàn)測(cè)量和模擬計(jì)算，其研究結(jié)果顯示，赤鐵礦的使用能夠明顯提高混凝土密度，但并非密度越大的防輻射混凝土的宏觀去除截面值越大。這主要是由于赤鐵礦摻量提高后，在提高密度的同時(shí)，降低了防輻射混凝土的H元素含量，從而導(dǎo)致了防輻射混凝土宏觀去除截面值的降低。

可見，對(duì)于針對(duì)中子射線屏蔽能力的防輻射混凝土，除了考慮密度的提高之外，還需要兼顧其中具備足夠的H元素等輕質(zhì)元素的含量，因此，針對(duì)中子射線屏蔽的防輻射混凝土，含有更多結(jié)晶水的褐鐵礦骨料、蛇紋石骨料，以及含有大量B元素的硼鎂礦石等的應(yīng)用更為普遍，其技術(shù)性能總結(jié)如表3所示。

表3 相關(guān)研究針對(duì)屏蔽中子射線防輻射混凝土相關(guān)研究中所采用的骨料

3 結(jié) 論

從防輻射混凝土屏蔽性能相關(guān)的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀可以看出，當(dāng)前對(duì)于防輻射混凝土的屏蔽原理已形成理論基礎(chǔ)并得到一定程度的試驗(yàn)驗(yàn)證，但由于屏蔽性能測(cè)試相關(guān)的設(shè)備條件較為苛刻，難以在工程普及并形成測(cè)試與檢測(cè)體系。如何在實(shí)際工程中根據(jù)屏蔽對(duì)象或工程設(shè)施服役環(huán)境，針對(duì)性地進(jìn)行防輻射混凝土屏蔽性能指標(biāo)體系設(shè)計(jì)，是目前亟需解決的重要問題。因此，對(duì)防輻射混凝土屏蔽性能的模擬計(jì)算的研究工作便顯得尤為重要。此外，目前對(duì)于屏蔽技術(shù)與混凝土制備技術(shù)的交叉研究方面相對(duì)較為欠缺，例如H元素的檢測(cè)與評(píng)價(jià)上，目前研究中直接以配合比與組分化學(xué)組成直接計(jì)算得到，沒有考慮到工程服役過程中失水的影響，導(dǎo)致對(duì)防輻射混凝土中H元素含量的評(píng)價(jià)不夠合理。另一方面，在配制技術(shù)研究中，基于重骨料特性的應(yīng)用技術(shù)研究較少，例如褐鐵礦的高吸水率，若不采用針對(duì)性的配制技術(shù)必然會(huì)造成混凝土拌合物狀態(tài)與力學(xué)性能的下降，故對(duì)于屏蔽技術(shù)與混凝土制備技術(shù)的研究在銜接與交叉上需要作為后續(xù)工作的重要方向。