木里地區永久凍土層的形成及對天然氣水合物的成藏影響

王莉平，朱英豪，李 寧，徐拴海，田延哲，劉乃飛，王文麗

(1.西安理工大學 土木建筑工程學院，陜西 西安 710048；2.中煤科工集團西安研究院有限公司，陜西 西安 710077；3.陜西省巖土與地下空間工程重點實驗室，陜西 西安 710055)

天然氣水合物是由水分子和小分子組成的具有籠狀結構的白色或淺灰色冰雪狀結晶化合物，因其中氣體分子以甲烷(CH4)為主(體積分數＞90%)，也稱為甲烷水合物或水合物(Gas Hydrate)[1]。天然氣水合物是氣體分子和水分子在低溫高壓條件下形成的白色結晶狀物質，主要賦存于海底沉積物、陸域永久凍土帶及一些深水湖泊底部沉積物中[2]，由于其能量密度高、分布廣、規模大、埋藏淺、成藏物化條件優越，被視為21 世紀最具潛力的代替煤炭、石油和天然氣的新型潔凈能源之一[3]，2017 年11 月3 日，國務院正式批準將天然氣水合物列為新礦種[4]。

我國是世界上第三凍土大國，在青藏高原和大興安嶺地區分布著大片凍土區，多年凍土面積達2.15×106km2，占國土總面積的22.4%[5]。1998 年，據中國科學院政策局有關人員研究，“青藏地區具有形成天然氣水合物礦藏的條件和可能，值得引起注意”。1999 年，徐學祖等[6]對青藏高原地區的多年凍土與已發現的賦存有天然氣水合物的極地凍土進行對比分析，同時結合幾種水合物的標準相圖，認為我國青藏高原高山多年凍土有可能賦存有以硫化氫、乙烷和丙烷為主體的重烴類天然氣水合物，且其埋藏深度較淺(可能為100～1 000 m)。陳多福[7]、吳青柏[8]等分別定量分析了青藏高原羌塘盆地中可能的水合物儲層的頂底界。祝有海等[9]依據青海祁連山木里地區的實測氣體組分，結合年平均地溫、地溫梯度和凍土層厚度等資料，定量分析了天然氣水合物形成的熱力學條件，認為祁連山木里地區也基本具備天然氣水合物的形成條件。2008-2009 年，中國地質調查局組織實施“祁連山凍土區天然氣水合物科學鉆探工程”，于2008 年11 月5 日在木里地區DK-1 孔井深133.5～135.5 m 處首次發現天然氣水合物實物樣品，之后分別在11 月7 日和11 月10 日再次發現水合物。2009 年5 月31 日至10 月11 日在DK-2、DK-3 孔中再次鉆遇天然氣水合物，從而證實我國凍土區存在天然氣水合物[10]。

從天然氣水合物中烴類氣源的角度，一種觀點以煤型氣為主，認為本區產出的天然氣水合物屬于偏煤型氣的混合氣成因[11]。一種觀點以油型氣為主，認為天然氣水合物屬于熱解成因，主要為石油伴生氣或油型氣，與煤型氣關系不大[12-14]。無論是煤型氣，還是油型氣，主要的烴源巖分布在上三疊統尕勒得寺組湖相泥巖和侏羅系窯街組。這2 套烴源巖于中侏羅世晚期-早白堊世(165 Ma～100 Ma)進入生烴高峰，是天然氣水合物最有利的氣源巖，通過青海湖周緣原生砂楔群分析和年代學測試，表明祁連山中更新世早期已進入冰凍圈[15]，即先有氣藏，后有永久凍土；此外，還有從氣候變化的角度，分析氣候變暖永久凍土層變薄之后對天然氣水合物賦存的影響[16-17]等。

永久凍土層的形成是青海木里地區天然氣水合物成藏的重要條件，目前的相關分析多是基于地質和氣候調查取得的間接證據進行判斷，缺乏直接定量的分析手段。筆者基于青海木里地區氣候、地層的調查事實，分析現有永久凍土層形成時的氣候條件及地層溫度，利用FLAC3D模擬計算永久凍土層的形成過程、形成時間、穩定底邊界及其中的溫度梯度，并與調查現狀進行對比分析，從定量的角度回答永久凍土層的形成，同時分析此種條件下天然氣水合物的賦存條件，并與現狀進行對比分析，推測天然氣水合物可能的形成過程，相關成果可為木里地區天然氣水合物的勘探和開采提供一定的思路。

1 木里地區天然氣水合物的勘探現狀

近十多年來，我國在青海木里地區天然氣水合物的研究方面取得了巨大的進展，研究主要集中在鉆探調研、成分分析、來源推斷及氣候變化可能對天然氣水合物賦存帶來的影響方面。如中國地質調查局先后在木里地區鉆探DK-1-DK-12 共12 口調查井，其中DK-8 兼為試采井，在DK-1、DK-2、DK-3、DK-7、DK-8、DK-9、DK-12 中發現賦存的天然氣水合物，在DK-4、DK-5、DK-6、DK-11 中發現與天然氣水合物相關的異?，F象，在DK-10 中發現異常高壓淺層天然氣層[10,14,18-19]。神華青海能源開發有限責任公司項目“青海省天峻縣聚乎更煤礦區三露天天然氣水合物調查評價”共組織施工13 口天然氣水合物探查鉆孔，其中4 口井探獲天然氣水合物實物樣品，分別為DK8-19、DK11-14、DK12-13 和DK13-11[20]。以上各鉆孔的分布如圖1 所示。

圖1 木里煤礦天然氣水合物研究區地質及鉆井分布示意圖(據參考文獻[21]修改)Fig.1 Geological condition and boreholes distribution of the natural gas hydrate study area in Muli Mine(According to Reference [21],modified)

2 木里地區多年凍土的現狀及形成分析

2.1 基本特征

青海木里地區位于祁連山中部，是介于托來山和大通山之間的一個山間盆地，高程一般為4 000～4 300 m，是祁連山凍土區的核心，除局部融區外，多年凍土連續分布，年平均地表地溫最低-2.4℃，實測凍土層厚度60～95 m，并常見厚層地下冰。平均地表地溫和多年凍土厚度實測數據[5]見表1。

表1 木里地區多年凍土區平均地表地溫和厚度實測數據[5]Table 1 Average ground surface temperatures and thicknesses of permafrost in Muli Region[5]

表1 中的數據表明，木里地區多年凍土區的年平均地表地溫為-1.95℃，多年凍土平均厚度為71 m，假設地溫沿著凍土層深度方向線性變化，則地溫梯度為0.027 3℃/m，即2.73℃/hm。

王超群等[22]對木里地區DK-9 孔進行了連續3 a的地溫監測，監測結果表明多年凍土厚度約為160 m，年平均地溫為-3.3℃，多年凍土上限為-2.5 m。凍土層內的地溫梯度為1.38℃/hm，凍土層以下的地溫梯度為4.85℃/hm。金春爽等[23]在DK-1 鉆孔進行天然氣水合物勘探時，鉆探過程中同時開展井內溫度測量，提鉆后24 h(使鉆探的熱效應對巖層影響最小)分別對3個充滿泥漿的鉆孔進行溫度測井。從鉆孔泥漿溫度測量結果來看，DK-1 孔中，鉆孔泥漿上部約20 m 溫度不斷降低，可能反映了大氣與凍土層相互作用的結果；在20～115 m，泥漿溫度不斷增大，呈現出一定地溫梯度的變化特征，其變化斜率代表著凍土層內地溫梯度值，約為1.39℃/hm(R2=0.95)；在120 m 深度以下，泥漿溫度增大的斜率與115 m 深度以上明顯不同，為2.86℃/hm(R2=0.97)，凍土底界出現在115～120 m 深度處。

木里煤田聚乎更礦區呈NWW-SEE 向展布，東西長約19 km，南北平均寬約4 km，面積約76 km2，總體上為一復式背斜構造，由1 個大背斜和2 個小向斜組成。其中北向斜分布有三井田、二井田和一露天3 個井田，南向斜由四井田、一井田、三露天和二露天組成，如圖2 所示。

圖2 木里煤田聚乎更礦區井田分布[24]Fig.2 Wellfield distribution in Jvhugeng Mine,Muli Coalfield[24]

依據中鐵資源集團海西煤業聚乎更礦區四井田露天礦(首采區)《邊坡工程地質勘察與穩定性評價報告》(2013 年)[25]的現場勘察，四井田礦區內多年凍土分布很不均勻，東部高程較低，多年凍土的厚度較小，為50～70 m，西部高程較高，多年凍土的下限最深超過150 m。在四井田北部非工作幫設bk2-4 孔為地溫監測孔，監測結果表明該區多年凍土上限為-5.75 m，多年凍土厚度為54 m 左右，多年凍土中的溫度梯度約為2.85℃/hm，多年凍土之下的溫度梯度約為4.36℃/hm。

由以上數據可以看出，木里地區多年凍土層的厚度差異很大，在50～160 m 之間變化，相較而言，發現天然氣水合物的三露天井田中多年凍土的厚度更大，DK-1、DK-9 孔揭示的多年凍土層底界分別出現在115～120 m 和160 m 深度處。另外，多年凍土層內的溫度梯度在1.3～3.0℃/hm，永久凍土層越厚，其中的地溫梯度越小。

2.2 木里地區多年凍土層形成時間分析

胡道功等[15]通過青海湖周緣原生砂楔群分析和年代學測試，揭示祁連山現代凍土為形成于中更新世早期倒數第3 次冰期(770 ka)、倒數第2 次冰期(40 ka)和末次冰期(13 ka)的凍土演化而來，確定各冰期時期年均氣溫為-10～-5℃。金會軍等[26]對2 萬年來的中國多年凍土形成演化進行了分析，大致分為7 個階段：晚更新世LGM(20 000～10 800 a BP)多年凍土強烈擴展，達到LPMax；早全新世氣候劇變期(10 800 至8 500～7 000 a BP)多年凍土較穩定但相對縮減階段；中全新世HMP(8 500～7 000 至4 000～3 000 a BP)多年凍土強烈退化階段，多年凍土縮減到LPMin；晚全新世新冰期(4 000～3 000 至1 000 a BP)凍土擴展階段；晚全新世中世紀暖期(1 000～500 a)多年凍土相對退化階段；晚全新世小冰期(LIA，500～100 a BP)凍土相對擴展階段，以及近代升溫期(近百年來)多年凍土持續退化階段。

筆者團隊于2013 年7 月在木里地區聚乎更礦區四井田露天礦采坑一標段的南部工作幫中段采取冰層試樣(見冰深度15～18 m)進行了14C 檢測，測齡分別為2 136 a 和1 348 a。

結合以上分析及現場實測結果，初步有以下結論：

(1) 木里地區自進入第四紀以來，多年凍土層歷經變遷：生長-融化-生長-融化-···，并非在固定時期形成并保持至今；

(2) 在中全新世HMP(8 500～7 000 至4 000～3 000 a BP)，木里地區的多年凍土可能融化殆盡；

(3) 木里地區目前的多年凍土可能形成于晚全新世新冰期(4 000～3 000 至1 000 a BP)的凍土擴展階段。

因此，在之后的多年凍土形成的模擬計算中，擬以晚全新世新冰期(4 000～3 000 至1 000 a BP)的氣候作為溫度邊界條件。

2.3 多年凍土層形成時的氣候條件

全新世晚期(4 000～3 000 a BP)氣候開始顯著變冷。祁連山的敦德冰心記錄在4 000 a BP 開始降溫，在2 800～2 700 a BP 達到極低值。自此，溫度波動下降直至1 000 a BP 結束，此時段是全新世較寒冷的新冰期階段。通過對比青藏高原的多年古凍土和古冰緣現象，推算當時高原多年凍土下界比現今普遍低約300 m，當時年平均氣溫比現在低約2℃[26]。

3 木里地區典型烴類氣體的相變曲線

截至目前，祝有海等[10]在DK-1 井100 m 深處經排水集氣法收集氣體及泥漿氣共3 個；劉昌嶺等[27]在DK-2 井140～480 m 內，采用真空頂空法收集樣品中的水合物分解氣6 個，在DK-3 井142 m 和395 m，采用真空頂空法收集樣品中的水合物分解氣2 個；黃霞等[14]采集了DK-2、DK-5、DK-6 井中的巖心游離氣共59 罐。相較而言，劉昌嶺等[27]采集的DK-2 井中的樣品為水合物分解氣，比巖心游離氣更能反映天然氣水合物的構成，且DK-2 井中的數據更為翔實，因此，本文以DK-2 孔中的天然氣水合物儲層狀況作為模擬及分析對象，DK-2 井中天然氣水合物的氣體組成比例見表2。

表2 DK-2 鉆井中烴類氣體組分摩爾比[26]Table 2 Molar ratio of hydrocarbon gas components in DK-2 borehole[26]

黃霞等[13]對木里地區采集到的天然氣水合物進行了拉曼光譜檢測，結果表明木里地區的天然氣水合物屬于II 型水合物，即除甲烷外，還含有較高的乙烷、丙烷等重烴成分。表2 中的烴類氣體樣品都歸屬為II 型水合物，但可以看出樣品1 與樣品2-樣品6 的氣體組成差異顯著：樣品1 中的甲烷摩爾比為34.85%，樣品2-樣品6 中的在60%左右，樣品1 中重烴含量遠高于樣品2-樣品6 的。這些組分上的差別相應地也導致了成藏時溫壓條件的差異，為了更有針對性地進行水合物成藏研究，特地根據氣體組分摩爾比的不同，將天然氣水合物劃分為A 類和B 類。可以看出，對DK-2 井而言，A 類天然氣水合物埋藏深度約在井深149 m，B 類天然氣水合物的埋藏深度在井深253 m 以下，取樣品2-樣品6 的平均值代表B 類水合物。

利用Sloan 的CSMHYD 軟件對A 類和B 類天然氣水合物形成的溫壓條件進行計算，得到的結果如圖3 所示。

由圖3 可以看出，當溫度小于2℃時，A 類和B 類天然氣水合物成藏所需的壓力基本相同；當溫度大于2℃時，A 類天然氣水合物成藏所需的壓力逐漸超過B 類天然氣水合物，且二者之間的差值越來越大；當存在永久凍土層時，即地層溫度小于0℃時，其中A 類和B 類天然氣水合物成藏所需的壓力在250～500 kPa，即便只考慮土體自重，此壓力也非常易于獲得，在現有地層情況下，埋深大于13～25 m 即可達到成藏 條件。

圖3 A 類和B 類天然氣水合物形成時的溫度壓力條件Fig.3 Temperature and pressure conditions for the formation of Class A and Class B gas hydrates

4 永久凍土層形成過程計算

4.1 地層建模及相關參數

利用有限差分程序FLAC3D進行永久凍土層的形成計算?？紤]到木里地區鉆孔揭示的最深永久凍土層底界為160 m，本次計算地層深度(Z方向)取200 m，寬度(X方向)取10 m，厚度(Y方向)取1 m。

DK-2 孔具體的巖性厚度比例組成[28]見表3 。

表3 DK-2 鉆孔中不同巖性的厚度比例Table 3 Thickness ratio of different lithologies in DK-2 borehole

根據以上鉆探獲得的DK-2 孔巖性分布情況，結合鉆孔巖心柱狀圖的0～200 m 巖層條件，在進行地層建模時，將DK-2 孔0～200 m 地層視為基巖(泥質粉砂巖+粉砂巖+粗砂巖)、水及冰的混合體，混合體中各成分的基本物理參數見表4，其中基巖的指標采用泥質粉砂巖、粉砂巖和粗砂巖[29]的平均值。

表4 地層混合體中各成分物理參數Table 4 List of physical parameters of each component in the stratigraphic mixture

三露天井田天然氣水合物鉆孔巖心裂隙十分發育，裂隙形式復雜多樣[20]，因此，在考慮基巖+裂隙混合體的熱傳導系數和體積比熱容時，依據混合物理論[30]，采用指數加權模型描述混合體等效熱傳導系數λe，其隨凍結溫度的變化規律為：

式中：λs、λl、λi分別為巖石基質、水以及冰的熱傳導系數；wu為裂隙中未凍水含量；n為混合體中的裂隙率。

對于混合體而言，已凍區和未凍區的熱平衡方程的差別主要體現在相變項上，相變潛熱在等效比熱容中予以考慮。混合體的等效體積比熱容cv可表示為：

式中：ρs、ρi、ρw分別為基巖、冰及水的密度；cs、ci、cw分別為基巖、冰及水的體積比熱容；l為水冰相變潛熱；θ為水的溫度。

本文將裂隙中的水冰相變限制在-3～0℃內，凍結終了時有wu=0，則裂隙水的未凍水含量方程可表示為：

4.2 溫度邊界條件

DK-2 孔缺乏直接的溫度監測資料，依據附近DK-9 孔長期的地溫監測[22]：地表處平均溫度為-3.3℃，以正弦曲線模擬1 a 內的溫度變化，振幅采用月平均最高溫/最低溫度與年平均溫度的差值，為11.45℃。

由2.2 節的分析可知，晚全新世新冰期(4 000～3 000 至1 000 a BP)可能是目前木里地區多年凍土的形成及成長階段，此階段的氣溫較現今低約2℃，因此，將以上的正弦曲線下移2℃，即年平均地表溫度為-5.3℃，振幅保持不變，以此作為氣溫邊界條件。

式中：以某年1 月1 日零點為起算點，s為距離起算點的時長，s；θ1為s時間對應的溫度，℃；L為一年的總時間，則L=365×24×3 600，s；b1、c1為地表的平均溫度和溫度振幅，分別取-5.3℃和11.45℃。

模型兩側為絕熱邊界，模型底部邊界取熱流邊界，熱流密度為0.02 W/m2。

4.3 地層初始溫度場

依據2.2 節的分析，木里地區的多年凍土在中全新世HMP(8 500～7 000 至4 000～3 000 a BP)時可能融化殆盡，成為季節性凍土。根據施雅風[31]成果，中國HMP 出現于8 500～3 000 a BP，其中穩定暖濕的鼎盛階段在7 200～6 000 a BP，青藏高原南部氣溫比現今高4～5℃，則依據DK-9 孔的地溫監測，取此時的地表處平均溫度為-3.3℃+5℃=1.7℃，幅值仍取11.45℃。不同埋深處的初始地溫按如下公式進行估算[32]：

式中：z為距離地表的深度，取絕對值，m；t為距離起算日期的時間，d；p為振動周期，可取365 d。

地溫振幅≤ ±0.1℃的深度稱作地溫年變化深度，該處的地溫稱作年平均地溫，年變化深度以下的區段內，地溫基本上不隨時間變化，可視為穩定溫度場[33]。由式(7)計算可得：地溫年變化深度為16 m，年平均地溫為1.7℃，該深度以下的地溫場梯度按照3℃/hm考慮。

5 計算結果及分析

5.1 永久凍土層形成時間及底邊界深度

隨著計算的進行，永久凍土層的底邊界不斷下移，當計算時間持續到170 a 及以后時，永久凍土的底部邊界基本保持不變，深度維持在130 m 左右，具體計算結果如圖4 所示。

圖4 永久凍土層形成過程中地層中的溫度分布云圖Fig.4 Cloud map of the temperature distribution in the stratum during permafrost formation

由2.1 節分析可知，DK-2 鉆孔缺乏直接的凍土層勘察資料，其附近鉆孔DK-1 的永久凍土底邊界深度為115～120 m，DK-9 鉆孔揭示的凍土底邊界為160 m左右，這2 個鉆孔，尤其是DK-1 鉆孔，與本文的模擬對象DK-2 鉆孔位置很近，間接證實了永久凍土模擬計算具備一定的可靠性。

5.2 永久凍土層中的溫度及溫度梯度

從25 m 左右的深度開始，地溫曲線呈現線性變化規律(θ=0.016 4d-2.199 4，R2=0.996 7)，溫度梯度為1.64℃/hm，符合2.1 節中分析的此區域內永久凍土層中的溫度梯度，且由于永久凍土層較厚，溫度梯度偏小，具體計算結果如圖5 所示。

圖5 永久凍土層底邊界穩定時地層溫度與深度關系Fig.5 Relationship between formation temperature and depth when the bottom boundary of the permafrost layer is stable

5.3 天然氣水合物形成時的溫壓條件

假設地層中僅有自重壓力，將模擬計算得出的地層自重壓力及對應溫度與A 類和B 類天然氣水合物形成時的溫壓曲線繪制在同一張圖中，如圖6 所示。

由圖6 可以看出，當地層埋深超過20 m 時，即地層壓力大于300 kPa 時，永久凍土層中即具備了形成A 類和B 類天然氣化合物的條件。目前鉆孔揭示出來的A 類和B 類的儲層分別在149 m 左右和大于250 m 處，可能的原因有2 種，一種為深部地層中烴類氣體遷移時僅到達140 m 左右處，可能由于地質構造方面的原因導致氣體無法進一步向上遷移，無論地層處于凍結狀態還是融化狀態，天然氣水合物僅隨之改變存在狀態(固態或氣態)。第二種原因是，烴類氣體的確遷移至地層埋深較淺的位置，但由于在第四紀時期，氣候歷經變遷，永久凍土層并非處于持續穩定的狀態，而是融化-生長狀態交替出現，使得永久凍土時期形成的天然氣水合物在氣候轉暖時又動態分解為烴類氣體，并沿著裂隙向上遷移釋放至大氣中去。

圖6 永久凍土層底邊界穩定時地層內溫壓曲線與A/B 類天然氣水合物形成時的溫壓曲線Fig.6 Temperature-pressure curves in the formation when the bottom boundary of the permafrost is stable and the temperature-pressure curves during the formation of class A/B natural gas hydrate

6 結 論

a.青海木里地區天然氣水合物成藏區域現存永久凍土可能形成于晚全新世新冰期(4 000～3 000 至1 000 a BP)的凍土擴展階段，計算結果表明，當晚全新世新冰期降溫時，歷經約170 a，永久凍土的底邊界基本達到穩定，深度約為130 m，永久凍土層中的溫度梯度約為1.64℃/hm，與現狀勘察的結果相當吻合。

b.當永久凍土層形成時，在深度20 m 及以下即具備A 類與B 類天然氣水合物的形成條件，A、B 類天然氣水合物均在140 m 深度以下，可能的原因是：地質構造使得深部烴類氣體只能遷移至140 m 深度以下，隨著永久凍土層的形成，烴類氣體在適當的溫壓作用下形成天然氣水合物；二是烴類氣體可能遷移至更淺層的地層中，但由于多年凍土的反復演化，使得永久凍土時期形成的天然氣水合物在氣候轉暖時發生動態分解，以氣態形式進入大氣。

c.與北極地區相比，木里地區天然氣水合物分布相對分散，可能的原因有氣候作用下多年凍土的反復演化，使凍土處在凍結-融化-凍結的交替變化中，由此導致地層中的溫度和壓力始終處于變動中，進一步導致天然氣水合物儲存的分散。

d.建議在未來的天然氣水合物探礦勘察中重點關注永久凍土層變化不大的地區，深部地層同時具備烴類氣體的形成條件，如羌塘盆地等。