抽提處理對泡桐木材聲學(xué)振動性能的影響*

李 瑞 苗媛媛,2 錢曉東 林 斌 金祥龍 李慕之 劉鎮(zhèn)波,2

(1.東北林業(yè)大學(xué)生物質(zhì)材料科學(xué)與技術(shù)教育部重點實驗室 哈爾濱 150040； 2.木質(zhì)新型材料教育部工程研究中心 哈爾濱 150040)

云杉(Picea)、泡桐(Paulownia)等樹種木材具有優(yōu)良的聲學(xué)振動性能，常被用來制作樂器共鳴板(余德倩等， 2021； 尹玉雪等， 2021)，其中云杉木材主要用于制作西洋樂器音板，泡桐木材主要用于制作民族樂器音板(常德龍等， 2018)。當(dāng)前，優(yōu)質(zhì)木材資源的日益匱乏對樂器制造行業(yè)的可持續(xù)發(fā)展產(chǎn)生了很大影響，木材聲學(xué)振動性能的功能性改良越來越受到關(guān)注。

木材中含有豐富的抽提物，抽提物的種類、含量以及抽提方法對木材聲學(xué)振動性能具有不同程度影響(Miaoetal., 2021)，基于木材抽提物的聲學(xué)振動性能改良得到了學(xué)者們的廣泛重視。Traore等(2010)采用乙醇-甲苯對木材進行抽提處理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)抽提物含量與密度、動彈性模量和比動彈性模量正相關(guān)，與耗損角正切負相關(guān)。Brémaud等(2011)以非洲紫檀(Pterocarpussoyauxii)及其抽提物為研究對象，探究抽提物對木材聲學(xué)振動特性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)抽提處理后阻尼系數(shù)增加，而對比動彈性模量影響較小。沙汀鷗(2015)采用1%NaOH、苯醇、熱水對水杉(Metasequoiaglyptostroboides)進行抽提處理，結(jié)果表明抽提物顯著影響水杉的對數(shù)衰減系數(shù)，總體上衰減系數(shù)隨抽提物含量遞減呈下降趨勢。Roohnia等(2015)探究不同抽提處理對楓木(Acerspp.)聲學(xué)振動性能的影響，結(jié)果表明丙酮/乙醇抽提處理相對熱水抽提處理更有助于提升木材聲學(xué)振動性能，且采用聯(lián)合抽提方式可更有效地改善木材聲學(xué)振動性能。武亞峰等(2017)利用不同溶劑對云杉(Piceaasperata)進行抽提處理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)不同溶劑抽提處理后木材比動彈性模量提升3%～6%，對數(shù)衰減系數(shù)下降13%左右，且不同抽提溶劑對木材聲學(xué)振動性能的影響不同。秦麗麗等(2017)研究蘭考泡桐(Paulowniaelongata)木材物理特征和化學(xué)組分對其聲學(xué)振動性能的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)木材綜纖維素含量約75%、木質(zhì)素含量約18%以及1%NaOH抽提物含量約20%時木材聲學(xué)振動性能最好。

從以往研究可以看出，抽提處理是一種改善木材聲學(xué)振動性能的有效方法，但不同學(xué)者采用不用抽提方法對樂器共鳴板用不同樹種木材進行抽提處理得出的結(jié)果不盡相同，這表明抽提處理對木材聲學(xué)振動性能影響的差異性； 且在評價抽提處理效果時，主要針對比動彈性模量和衰減系數(shù)進行分析，對其他指標(biāo)的分析相對較少，這是不夠全面的。鑒于此，本研究以我國民族樂器主要用材——泡桐木材為研究對象，采用苯甲醇、去離子水、二氯甲烷和無水乙醇4種溶劑對其進行抽提處理，并從振動彈性特性(彈性模量E、剪切模量G、比動彈性模量E/ρ)、振動能量分配(對數(shù)衰減系數(shù)σ、聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R)、振動頻譜特性(E/G)和振動能量傳輸[傳聲速度υ、傳輸參數(shù)υ/σ、聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)]等方面進行分析，探究不同溶劑抽提處理對泡桐木材聲學(xué)振動性能的影響，以期為木材聲學(xué)品質(zhì)改良提供理論依據(jù)，為我國民族樂器制造行業(yè)可持續(xù)發(fā)展、樂器產(chǎn)品聲學(xué)品質(zhì)提高提供技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

選取40塊徑切且無疵蘭考泡桐試件為試驗材料，尺寸規(guī)格為300 mm(L)×30 mm(R)×10 mm(T)。試件生長輪寬度8～25 mm，氣干密度0.2～0.3 g·cm-3。

1.2 儀器設(shè)備和化學(xué)試劑

儀器設(shè)備： FX101-1型電熱鼓風(fēng)干燥箱、雙通道快速傅里葉變換頻譜分析儀(CF-5220Z)、自制恒溫抽提器(室溫條件20 ℃，大氣壓力條件)、電子天平Y(jié)P12002(精度0.1 g)。

化學(xué)試劑： 去離子水、無水乙醇(AR，水分≤0.3%)、苯甲醇(AR，≥99%)和二氯甲烷(AR，≥99%)。

1.3 木材聲學(xué)振動性能參數(shù)測試方法及物理意義

基于梁彎曲振動理論，在兩端自由的邊界條件下，用彈性支架在試件基頻振動節(jié)點位置(距端面距離為0.224L)將其支起，信號傳感器置于試件一端的下方，用小錘敲擊試件另一端上面，通過頻譜分析儀獲得試件振動頻率(呂曉東等， 2018)，進而計算木材彈性模量E、剪切模量G、比動彈性模量E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R、聲阻抗ω、對數(shù)衰減系數(shù)σ、E/G、傳聲速度υ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)等指標(biāo)。

比動彈性模量E/ρ表示順紋方向細胞壁的平均動楊氏模量，可依此判斷振動加速度大小； 聲輻射品質(zhì)常數(shù)R表示將入射能量轉(zhuǎn)換為聲能的程度，可依此判別聲壓大小； 聲阻抗ω對于聲音的傳播，特別是2種介質(zhì)邊界上發(fā)生的阻力有決定意義； 對數(shù)衰減系數(shù)σ表示因摩擦引起的能量損耗；E/G表示頻譜曲線的“包絡(luò)線”特性，與樂音的自然程度、旋律的突出性、發(fā)音的敏銳程度等聽覺心理量相關(guān)； 聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)表示弦樂器中弦的振動能量傳遞給樂器的能量轉(zhuǎn)換效率； 傳輸參數(shù)υ/σ表示樂器音板的振動傳遞特性。

1.4 試驗方法

將試件置于溫度20 ℃、相對濕度65%的恒溫恒濕箱內(nèi)平衡處理后，測量其初始質(zhì)量M、密度ρ和各項聲學(xué)振動性能參數(shù)； 再將40塊試件平均分為4組，每組分別采用去離子水、無水乙醇、二氯甲烷、苯甲醇溶劑進行為期15天的抽提處理。處理完的試件擦干表面溶劑，再次置于恒溫恒濕箱內(nèi)(相對濕度65%、溫度20 ℃)平衡處理，待試件恒質(zhì)量后，測量其最終質(zhì)量M′，密度ρ′和各項聲學(xué)振動性能參數(shù)，并通過下式計算抽提處理前后聲學(xué)振動性能指標(biāo)變化率：

(1)

其中：X為變化率；x為處理前試件聲學(xué)振動性能指標(biāo)；x′為處理后試件聲學(xué)振動性能指標(biāo)。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同溶劑抽提處理對木材密度ρ、彈性模量E和比動彈性模量E/ρ的影響

木材密度ρ、彈性模量E與其聲學(xué)振動性能直接相關(guān)，低密度和高彈性模量有利于木材聲學(xué)振動效率的提高(劉一星等， 2001)。抽提處理前后泡桐木材密度ρ、彈性模量E和比動彈性模量E/ρ及其變化率如圖1所示。

圖1 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材密度ρ、彈性模量E和比動彈性模量E/ρ及其變化率

由圖1a可知，泡桐木材經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后，密度ρ呈降低趨勢，分別減小6.88%、9.06%、5.78%和4.91%，其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后密度ρ減小程度最為明顯(9.06%),這可能是不同溶劑抽提出的物質(zhì)含量不同，導(dǎo)致密度ρ減小程度不一致。由圖1b可知，經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材彈性模量E變化均不明顯，經(jīng)去離子水抽提處理后，彈性模量E呈降低趨勢，下降幅度為-2.91%，而經(jīng)其他幾種溶劑抽提處理后，彈性模量E呈小幅增大，其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后彈性模量E增大程度相對較明顯，增幅為3.67%。

E/ρ是衡量木材聲學(xué)振動性能的重要指標(biāo)之一，E/ρ越高，木材聲學(xué)振動性能越好(劉鎮(zhèn)波等， 2012)。由圖1c可知，泡桐木材經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后，E/ρ均有不同程度改善，其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理的改善效果最明顯，增幅達13.99%。木材中各種抽提物含量不同，不同溶劑對木材中抽提物的溶解能力也不同(武亞峰等， 2017)，去離子水主要溶解無機鹽或灰分等溶于水的化合物， 二氯甲烷主要溶解醇類、萜烯類和酸類化合物，苯甲醇主要溶解醇類和萜烯類化合物，無水乙醇主要溶解醇類和酚類化合物。因此，根據(jù)相似相溶原理，經(jīng)不同溶劑抽提處理后，泡桐木材密度減少程度不同，彈性模量變化程度也不同，且密度變化程度更顯著，最終使得木材比動彈性模量改善較為明顯。

2.2 不同溶劑抽提處理對木材剪切模量G和E/G的影響

剪切模量G是木材物理性能的重要指標(biāo)之一，與木材力學(xué)性能密切相關(guān)，E/G是評價木材音色優(yōu)良與否的重要指標(biāo)之一，E/G越高，音色效果越好(劉鎮(zhèn)波等， 2010)。抽提處理前后泡桐木材剪切模量G和E/G及其變化率如圖2所示。

圖2 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材剪切模量G和E/G及其變化率

由圖2a可知，泡桐木材經(jīng)無水乙醇抽提處理后，剪切模量G減小且降低幅度最大(-4.04%)，經(jīng)苯甲醇抽提處理后，剪切模量G增加幅度最大(1.76%)，而去離子水、二氯甲烷抽提處理對剪切模量G影響較小。由圖2b可知，泡桐木材經(jīng)去離子水抽提處理后，E/G降低(-2.56%)，其余3種溶劑抽提處理后，E/G呈增長的變化趨勢，其中無水乙醇抽提處理E/G增長率最大(4.50%)。根據(jù)以往研究結(jié)果(肖祥希等， 2018)，無水乙醇抽提的主要是有機酸和樹脂類化合物，因此可以推斷，泡桐木材中有機酸和樹脂類化合物的析出有利于E/G提高，即有助于木材音色改善。從振動能量角度考慮，木材中侵填體減少，其振動能量利用率提高，從而使得木材振動聲學(xué)品質(zhì)更加均勻、優(yōu)美。

2.3 不同溶劑抽提處理對木材聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R和傳聲速度υ的影響

聲阻抗ω和聲輻射品質(zhì)常數(shù)R是木材聲學(xué)振動性能的重要參數(shù)，聲阻抗ω越低，木材聲學(xué)振動性能越好(劉鎮(zhèn)波等， 2010)。聲輻射品質(zhì)常數(shù)R指木材及其制品向周圍空氣輻射聲功率的大小，用作樂器共鳴板時，常選用聲輻射品質(zhì)常數(shù)R較高的木材(Yangetal., 2016)。抽提處理前后泡桐木材聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R和傳聲速度υ及其變化率如圖3所示。

圖3 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材聲阻抗ω、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R和傳聲速度v及其變化率

由圖3a可知，經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材聲阻抗ω均呈降低的變化趨勢，其中經(jīng)去離子水抽提處理后降低幅度最大(-5.03%)，經(jīng)無水乙醇抽提處理后降低幅度最小(-2.49%)。由圖3b可知，經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材聲輻射品質(zhì)常數(shù)R均得到提高，其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后提高幅度最大(17.28%)，經(jīng)無水乙醇抽提處理后提高幅度最小(7.95%)。對比分析抽提物種類發(fā)現(xiàn)，醇類化合物抽出對木材聲輻射品質(zhì)常數(shù)R影響較大。

傳聲速度υ是反映木材聲學(xué)振動傳遞的重要指標(biāo)，與木材彈性模量E、密度ρ等均有內(nèi)在聯(lián)系(Kubojimaetal., 2006)。由圖3c可知，經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材傳聲速度υ均得到提高，其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后增幅最大(6.77%)，經(jīng)去離子水抽提處理后增幅最小(2.11%)。根據(jù)以往研究結(jié)果(肖祥希等， 2008), 二氯甲烷抽提的主要是醇類化合物，因此可以推斷，泡桐木材中醇類化合物對木材傳聲速度v影響較大。從能量利用率角度考慮，木材中侵填體(部分為膠狀脂類化合物)被抽出，大大減少聲能吸收和消耗，從而使得振動能量用于聲學(xué)傳輸?shù)男矢撸虼藗鬏斶^程中木材傳聲速度υ得到提高。

2.4 不同溶劑抽提處理對木材對數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)的影響

對數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)是評價振動能量傳遞效率的重要指標(biāo)，常用來表征木材振動傳輸特性(Onoetal., 1983)。經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材對數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)及其變化率如圖4所示。

圖4 4種溶劑抽提處理前后泡桐木材對數(shù)衰減系數(shù)σ、傳輸參數(shù)υ/σ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)及其變化率

對數(shù)衰減系數(shù)σ越小，能量轉(zhuǎn)換效率越大，用于聲學(xué)振動輻射的能量也就越高，聲學(xué)性能越好(呂曉東等, 2018)。由圖4a可知，經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材對數(shù)衰減系數(shù)σ均呈降低的變化趨勢，其中經(jīng)去離子水抽提處理后降低幅度最大(-23.45%)，經(jīng)無水乙醇抽提處理后降低幅度最小(-11.20%)。由圖4b可知，經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后，泡桐木材傳輸參數(shù)υ/σ均得到提高，提高幅度分別為33.39%、34.29%、33.65%和15.50%，其中二氯甲烷抽提處理對木材傳輸參數(shù)υ/σ影響較大。由圖4c可知，4種溶劑抽提處理也有利于提高木材聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)，其中經(jīng)二氯甲烷抽提處理后提高幅度最大(47.66%)。

去離子水抽提的主要是無機鹽類和烴類化合物，苯甲醇抽提的主要是醇類和萜烯類化合物，二氯甲烷抽提的主要是醇類、萜烯類和酸類化合物(Palmetal， 2003)。由上述分析可知，無機鹽類和烴類化合物對木材對數(shù)衰減系數(shù)σ影響較大，其存在會增大木材振動能量消耗； 而二氯甲烷抽提物對木材傳輸參數(shù)υ/σ、聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)影響較大，其存在會加劇木材振動時聲轉(zhuǎn)換過程的能量消耗。

2.5 抽提處理前后木材表面形貌的變化

泡桐未處理材和抽提處理材的微觀結(jié)構(gòu)如圖5所示。

圖5 泡桐未處理材和抽提處理材的微觀結(jié)構(gòu)(SEM)

對比未處理材和抽提處理材的微觀結(jié)構(gòu)可以看出，未處理材紋孔和樹脂道內(nèi)充滿侵填體，抽提處理后木材中侵填體被抽出，導(dǎo)管壁面更加光滑、紋孔紋路清晰。經(jīng)抽提處理后，密度ρ降低，E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R增加，有利于木材聲學(xué)振動性能提升(朱玲靜等， 2017)； 從微觀結(jié)構(gòu)也可以看出，未處理材細胞壁上附著有一些抽提物，抽提處理后細胞壁上的物質(zhì)消失。二氯甲烷和苯甲醇的抽提效果最好，木材紋孔、木射線相比無水乙醇和去離子水抽提得更干凈。從木材聲學(xué)振動性能參數(shù)來看，將這些膜狀或顆粒狀內(nèi)含物抽出后，密度ρ減小，E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R增大； 從能量方面考慮，根據(jù)能量守恒定律可知，木材受振動敲擊后做阻尼振動，外界給予的能量一部分用于木材振動向外部輻射，另一部分用于內(nèi)部消耗，而內(nèi)部抽提物存在會加劇振動內(nèi)摩擦，即更多振動能量轉(zhuǎn)變?yōu)闊崃繐p耗。抽提處理后木材中侵填體被抽出，使得因內(nèi)摩擦損耗的能量減少，聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)、傳輸參數(shù)υ/σ提高，對數(shù)衰減率σ降低，從而有利于改善木材聲學(xué)振動性能。

2.6 抽提處理對泡桐木材結(jié)晶度的影響

以往研究表明，木材結(jié)晶度與彈性模量E、比動彈性模量E/ρ等存在正相關(guān)關(guān)系(沈雋等, 2001)。4種溶劑抽提處理后泡桐木材X射線衍射(XRD)圖譜以及結(jié)晶度及其變化率如圖6、7所示。

圖6 泡桐未處理材和抽提處理材的XRD圖譜

圖7 4種抽提處理前后泡桐木材結(jié)晶度及其變化率

由圖6可知，經(jīng)4種溶劑抽提處理后，泡桐木材X射線衍射峰位置未發(fā)生偏移，僅衍射峰強度有所不同，說明抽提處理未改變木材晶型，即保留了木材的基本結(jié)構(gòu)。對比泡桐木材相對結(jié)晶度(圖7)發(fā)現(xiàn)，經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后，相對結(jié)晶度分別增加4.37%、10.25%、3.56%和7.66%，變化率為8.18%、17.42%、6.37%和12.80%，其中二氯甲烷抽提處理效果最明顯。以往研究(Xuetal., 2014)表明，木材相對結(jié)晶度越高，彈性模量E、比動彈性模量E/ρ越大，同時傳聲速度υ提高，木材聲學(xué)振動性能越好(周賢武等, 2018)。

2.7 抽提處理前后泡桐木材紅外光譜分析

采用紅外光譜分析木材內(nèi)部官能團變化情況，抽提處理前后泡桐木材紅外光譜如圖8所示。

3 650～3 100 cm-1范圍為羥基—OH伸縮振動區(qū)域(Miaoetal., 2018)，由圖8可知，不同溶劑對該區(qū)域影響程度不同，苯甲醇抽提處理后木材羥基振動減少，其次是二氯甲烷、無水乙醇和去離子水，未處理材羥基振動最明顯，說明抽提處理后醇類或酚類物質(zhì)減少； 1 000 cm-1處主要是纖維素、半纖維素和木質(zhì)素上的C—O鍵振動(莊琳等， 2017)，雖然不同溶劑的影響程度略有差別，但均減弱該處的吸收峰，表明木材中一些萜烯類化合物和無機鹽含量降低。可見，抽提處理使木材中游離羥基減少，同時導(dǎo)致半纖維素降解，并抽提出木材內(nèi)一些雜質(zhì)，降低木材密度ρ，有利于比動彈性模量E/ρ、聲輻射品質(zhì)常數(shù)R提高，木材中內(nèi)含物減少降低內(nèi)摩擦損耗，提高傳聲速度υ和聲轉(zhuǎn)換效率υ/(σ·ρ)，改善了木材聲學(xué)振動性能。

圖8 泡桐未處理材和抽提處理材的紅外光譜

3 結(jié)論

經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后，泡桐木材聲學(xué)振動性能參數(shù)均發(fā)生變化，比動彈性模量E/ρ分別增加4.26%、13.99%、7.24%和5.20%， 聲輻射品質(zhì)常數(shù)R分別增加9.85%、17.28%、10.36%和7.95%，E/G分別增加-2.56%、3.26%、2.51%和4.50%，傳聲速度υ分別增加2.11%、6.77%、3.56%和2.57%， 聲阻抗ω呈降低的變化趨勢，變化率分別為-5.03%、-2.87%、-2.51%和-2.49%。

從能量利用率來看，經(jīng)去離子水、二氯甲烷、苯甲醇和無水乙醇抽提處理后，泡桐木材對數(shù)衰減系數(shù)σ均呈降低的變化趨勢，變化率分別為-23.45%、-20.49%、-22.52%和-11.20%； 傳輸參數(shù)υ/σ均得到提高，分別增加33.39%、34.29%、33.65%和15.50%，除經(jīng)無水乙醇抽提處理外，其余3種抽提處理對傳輸參數(shù)υ/σ的影響幾乎相同； 聲轉(zhuǎn)換率υ/(σ·ρ)也均得到提升，分別增加43.25%、47.66%、43.38%和21.27%，經(jīng)前3種溶劑抽提處理后，泡桐木材聲轉(zhuǎn)換效率變化較為接近。

有機溶劑二氯甲烷和苯甲醇的抽提效果比極性溶劑去離子水好，但無水乙醇的抽提效果總體來看不如去離子水,這可能是由于無水乙醇的高揮發(fā)性，導(dǎo)致無法更好抽提出木材中的有機物質(zhì)。從變化率來看，不同溶劑抽提處理的改善效果不同，今后可考慮采取多種溶劑抽提結(jié)合的方式全面提升木材聲學(xué)振動性能。