錢家店凹陷輝綠巖的時代、成因及對砂巖型鈾成礦的制約

楊東光, 聶逢君, *, 夏 菲, , 巫建華, , 嚴兆彬, , 陳夢雅, 劉曉博, 王海濤, 王常東

錢家店凹陷輝綠巖的時代、成因及對砂巖型鈾成礦的制約

楊東光1, 聶逢君1, 2*, 夏 菲1, 2, 巫建華1, 2, 嚴兆彬1, 2, 陳夢雅2, 劉曉博2, 王海濤3, 王常東3

(1. 東華理工大學 核資源與環境國家重點實驗室, 江西 南昌 330013; 2. 東華理工大學地球科學學院, 江西 南昌 330013; 3. 核工業243地質大隊, 內蒙古 赤峰 024006)

松遼盆地西南緣近年來鈾找礦獲得重要突破, 預示著盆地蘊藏豐富的鈾資源。而鈾的成礦機理有待查明, 尤其是礦床中廣泛發育的輝綠巖, 是否對成礦有改造作用, 輝綠巖、反轉構造及鈾元素聚集之間的關系目前尚不十分清楚, 制約了進一步找礦的思路。本文以錢家店凹陷鉆孔輝綠巖為研究對象, 通過對斜鋯石和鋯石U-Pb年代學、全巖巖石地球化學的研究, 探討輝綠巖對區域反轉構造的制約, 并結合鈾礦物EPMA定年研究, 探討構造反轉作用對U的聚集行為的影響。輝綠巖具有低SiO2(44.90%～51.20%), 高Fe2O3T(9.10%～15.50%)含量, MgO含量變化大(1.89%～12.58%), 可以分為堿性系列和拉斑系列兩組。稀土元素和微量元素顯示OIB特征, 結合巖石具有高Nb/U值(33.0～51.4), 表明它們均為軟流圈成因。輝綠巖斜鋯石、鋯石U-Pb定年及前人Ar-Ar定年表明, 堿性系列巖石形成于51～47 Ma, 早于拉斑系列巖石(42～40 Ma)。堿性系列巖石具有較高的HREE含量和Ta/Yb、Sr/Yb值, 表明其與拉斑系列為不同深度部分熔融的結果, 暗示始新世期間巖石圈發生減薄。鈾礦物EPMA化學定年結合前人礦石全巖U-Pb等時線年齡結果表明, 錢家店砂巖型鈾礦成礦時代集中在67～53 Ma、43～37 Ma和17～0.7 Ma。結合前人低溫熱年代學研究, 表明盆地內鈾成礦作用具有多期、多階段特點。以往多強調正反轉構造背景下的表生流體成礦作用, 如嫩江末期及中新世以來的構造抬升形成構造斜坡, 造成表生含鈾含氧流體滲入氧化作用成礦。錢家店凹陷輝綠巖、斷裂與鈾礦床密切的空間關系, 以及熱流體與目的層砂巖相互作用所形成的熱液蝕變礦物與鈾礦物共生的特點, 指示始新世存在負反轉背景下熱液改造型鈾成礦作用。

錢家店鈾礦床; 松遼盆地; 輝綠巖; 年代學; 構造反轉; 鈾礦化

0 引 言

鈾作為典型的氧化還原敏感元素, 在氧化狀態下(U6+)容易氧化遷移, 而在還原狀態下容易沉淀(Langmuir, 1978; Wilde et al., 2013)。砂巖型鈾礦為外生礦床, 鈾礦物被黏土礦物吸附或黃鐵礦還原沉淀在辮狀河或扇三角洲砂體內(Finch and Davis, 1985)。砂巖型鈾礦的形成需要以下條件: ①鈾儲層砂體(焦養泉等, 2006); ②層間氧化帶; ③鈾源; ④促進鈾沉淀聚集的還原環境(Rallakis et al., 2019)。在這些因素中, 構造演化起著關鍵性作用, 一方面構造控制著找礦目的層的形成, 如斷拗轉換期扇三角洲、辮狀三角洲、辮狀河、曲流河、湖相的沉積作用和沉積相的分布規律; 另一方面, 盆地演化后期的構造反轉對含鈾含氧流體的運移也起著重要作用(張成勇等, 2015; Huston et al., 2016; 王飛飛等, 2017; 劉武生等, 2018; 趙忠華等, 2018; Cheng et al., 2019, 2020)。

錢家店鈾礦床過去被認為是典型的層間氧化帶型鈾礦床(夏毓亮等, 2003, 2010; 焦養泉等, 2015)。關于沉積相、沉積環境、砂巖巖相學及地球化學、黏土礦物在成礦過程中的作用、礦物結構及共生關系、礦化時間及成礦模型等方面前人做了大量的研究工作(羅毅等, 2007, 2012; 陳曉林等, 2008; 李宏濤等, 2008; 榮輝等, 2016; Cheng et al., 2018b; 李建國等, 2018; 焦養泉等, 2018)。鈾礦物主要吸附(還原)在碳質碎屑及黃鐵礦中(張明瑜等, 2005; Bonnetti et al., 2017)。基于微觀形態學及黃鐵礦原位硫同位素、方解石碳同位素研究, Bonnetti et al. (2017)和Zhao et al. (2018)強調細菌硫酸鹽還原作用(BSR)及油氣對鈾礦床成因的影響。含礦目的層姚家組形成于干燥炎熱氣候條件, 鈾儲層砂體缺少足夠的還原介質, 鈾礦體空間上與二次還原灰色砂巖或漂白的白色砂巖共生(蔡建芳等, 2018), 結合氧化還原過渡帶輝綠巖的大量分布(圖1b), Yang et al. (2020)認為輝綠巖以及輝綠巖引起的蝕變暈可以為鈾礦化提供還原劑, 促進含鈾含氧流體的沉淀。此外, Rong et al. (2019)通過對該礦床碳質碎屑詳細的巖相學研究, 發現碳質碎屑內惰霉素及鏡質體反射率(o)在礦化段顯示明顯增加趨勢, 并認為鈾礦化及o的增加與輝綠巖有關。可見輝綠巖及微生物、油氣均對鈾礦床的形成產生重要影響。然而, 關于構造演化對鈾礦床成因影響的研究, 相對薄弱。對松遼盆地而言, 由于新生代地層缺失, 構造反轉的時間仍存在不同認識(Wang et al., 2016; Cheng et al., 2018b, 2019), U的聚集與構造反轉作用的關系仍不清楚。Wang et al. (2016)從盆地演化的角度認為構造反轉始于79.1 Ma 并于64 Ma結束, 然而Cheng et al. (2018b)基于低溫熱年代學研究, 認為以褶皺和逆沖斷層為特點的反轉構造發生于漸新世?中新世(40～10 Ma)。錢家店鈾礦床廣泛分布的輝綠巖為盆地構造演化及砂巖型鈾礦床成因的理解提供了新的窗口。基于全巖Ar-Ar定年, 夏毓亮等(2010)指出輝綠巖形成時代為49.5±5 Ma; 而白興吐鈾礦床鋯石U-Pb定年結果顯示輝綠巖侵位時間為70.0±3.0 Ma(Cheng et al., 2018a); Yang et al. (2020)對侵入到姚家組和嫩江組砂巖中輝綠巖進行鋯石LA-ICP-MS定年, 認為其形成時代為～40 Ma。對輝綠巖形成時代的認識還存在分歧, 鈾成礦時代與輝綠巖侵位以及構造反轉的關系還不清楚。

基于以上研究現狀及存在問題, 本文以錢家店凹陷鉆孔輝綠巖為研究對象, 通過輝綠巖斜鋯石和鋯石U-Pb定年、全巖主微量元素地球化學方面的研究, 結合鈾礦物的化學成分定年以及前人低溫熱年代學資料, 探討反轉構造與U聚集之間的關系。

1 區域地質背景及巖相學特征

松遼盆地位于東北地區, 是重要的含石油、天然氣、鈾礦盆地, 面積達260000 km2(Wang et al., 2007; Feng et al., 2010), 盆地周邊被大興安嶺、小興安嶺、張廣才嶺以及華北克拉通環繞(Wu et al., 2011; 圖1a)。盆地基底主要由古生代?中生代變質巖和火成巖組成, 中生代以來進入沉積蓋層演化階段。盆地演化可分為150～105 Ma期間的火山裂谷沉積期(火石嶺組J3、沙河子組K1和營城組K1), 105～79.1 Ma的后裂谷期(登樓庫組K1、泉頭組K2、青山口組K2、姚家組K2和嫩江組K2)和79.1～40 Ma間的構造反轉期(四方臺組K2、明水組K2)3個階段(Wang et al., 2016)。自晚白堊世嫩江期末至新近紀, 研究區一直處于隆升剝蝕狀態, 故缺失上白堊統四方臺組、明水組以及古近系和新近系。

錢家店鈾礦床位于松遼盆地西南部(圖1a), 鈾礦化產于姚家組灰色砂體中(圖2)。姚家組形成于干燥炎熱氣候條件, 以紅色沉積為主, 灰色砂體主要有原生灰色砂體和二次還原灰色砂體, 原生灰色砂體分布范圍較小, 主要受沉積相和古地貌控制, 關于二次還原灰色砂體普遍認為與深部煤和油氣作用有關(蔡建芳等, 2018)。鈾礦體平均品位0.0104%～ 0.0287%(張萬亮等, 2017), 礦體形態呈板狀或透鏡狀, 主要鈾礦物包括瀝青鈾礦和鈾石(夏毓亮等, 2010; 羅毅等, 2012; 榮輝等, 2016; Bonnetti et al., 2017; Zhao et al., 2018)。姚家組巖性主要為淺灰色、灰色、磚紅色、褐黃色、雜色細砂巖, 夾磚紅色、紫紅色、灰色泥巖、碳質泥巖及粉砂質泥巖, 主含礦砂體為灰色細砂巖、中砂巖和粗砂巖(圖2; 蔡建芳等, 2018), 巖石呈孔隙式膠結, 膠結物為黏土礦物、碳酸鹽、黃鐵礦等。

鈾礦物多賦存在碎屑顆粒填隙部位(圖3c), 少數賦存在碎屑顆粒內部。鈾礦化主要有3種形式, 即吸附鈾、鈾礦物及含鈾礦物, 吸附鈾為主體且主要吸附在黏土礦物(高嶺石、伊利石)、有機質或碎屑顆粒表面。KL07樣品中瀝青鈾礦與碳質碎屑等有機質相伴生(圖3c), 圖3d中鈦鈾礦交代早期銳鈦礦, 圍繞其邊緣呈鑲邊結構, 且與碳質碎屑、高嶺石、伊利石等黏土礦物關系密切(圖3d、e)。圖3e中鐵白云石(Ank)包裹黃鐵礦顆粒, 表明其形成晚于黃鐵礦。黃鐵礦常以草莓狀和自形晶形式存在, 且自形晶常圍繞草莓狀黃鐵礦生長(圖3f、g)。鈦鈾礦呈脈狀沿裂隙充填, 且與自形黃鐵礦共生(圖3g、h)。

圖1 松遼盆地構造單元(a, 據Feng et al., 2010)及錢家店凹陷層間氧化帶與輝綠巖空間分布特征(b, 據榮輝等, 2016; 聶逢君, 2017)

輝綠巖廣泛分布于姚家組砂巖中, 可見碳酸鹽脈穿切, 蝕變暈顯示二次還原灰白色帶, 還原性砂體中普遍以綠色蝕變為特征, 可見紅色砂巖被漂白(圖3a)。輝綠巖為輝綠結構、塊狀構造, 結晶程度不均勻, 顯示細粒到中粗粒結構變化特點, 主要由斜長石(60%～65%)、單斜輝石(30%～35%)、橄欖石(5%～10%)和少量磁鐵礦組成(圖3b)。

2 測試方法

2.1 斜鋯石、鋯石U-Pb定年

樣品粉碎至80～100目后運用重液和磁法使重礦物和磁性礦物分離, 并在雙目鏡下挑選出斜鋯石及鋯石。分選出的斜鋯石、鋯石澆筑在環氧樹脂上, 剖光直至斜鋯石和鋯石1/2露出。在同位素分析之前進行陰極發光(CL)圖像采集用以觀察表面形態和內部結構, 挑選無裂隙和包裹體部位進行標記。LA-ICP-MS斜鋯石U-Pb年代學測試在北京科薈測試技術有限公司完成。激光剝蝕系統采用RESOlution型193nm氣體準分子激光器, 質譜儀為耶拿公司PQMS型四極桿等離子質譜。激光束斑直徑32 μm, 激光能量密度10 J/cm2, 剝蝕頻率5 Hz。載氣使用高純度He氣, 氣流量為600 mL/min;輔助氣為Ar氣, 氣流量為1.15 L/min。使用標準斜鋯石Phalaborwa作為外標進行同位素比值校正。LA-ICP-MS鋯石U-Pb年代學測試在核資源與環境國家重點實驗完成。激光剝蝕系統采用美國相干公司(Coherent)COMPExPro型193nm氣體準分子激光器, 質譜儀為美國Agilent科技有限公司7900型四極桿等離子質譜。激光束斑直徑32 μm, 激光能量密度10 J/cm2, 剝蝕頻率5 Hz。載氣使用高純度He氣, 氣流量為600 mL/min; 輔助氣為Ar氣, 氣流量為1.15 L/min。使用標準鋯石91500作為外標進行同位素比值校正。采用GLITTER軟件進行數據處理, 最后用Isoplot程序進行繪圖。

2.2 礦物化學成分分析

挑選新鮮的輝綠巖及礦化砂巖磨成電子探針片, 并進行背散射圖像觀察及電子探針成分分析。礦物的背散射圖像觀察及成分分析主要由東華理工大學核資源與環境國家重點實驗室的JEOL-JXA8230型電子探針完成。測試條件為加速電壓15 kV, 電流20 nA, 鈾礦物根據實際情況一般選擇點分析, 顆粒大者束斑直徑選擇1～2 μm。Si、Mg、Fe、Al、Ca、Na、K、F、Cl 等主量元素或易揮發元素特征峰測量時間為10 s, 背景測量時間為5 s; P、Nb、Ti、Zr、Hf、U、Th、Cr、Y、Mn、Pb、Sr、Ba和REEs 等微量元素特征峰測量時間為20 s, 背景測量時間為10 s, 所有測試數據均采用ZAF 程序進行了校正處理。

2.3 全巖主量和微量元素分析

野外采集樣品, 粗碎成小塊, 去除風化面, 在瑪瑙研磨機磨碎至200目。所選樣品的磨制工作在北京科薈測試技術有限公司完成。火成巖樣品的主量和微量元素分析測試工作均在北京科薈測試技術有限公司完成, 樣品主量元素的測定采用X射線熒光光譜(XRF; 儀器型號: Rigaku RIX 2100spectrometer)玻璃熔片法, 分析精度優于5%。微量元素采用電感耦合等離子質譜法(ICP-MS)分析, 分析精度一般優于10%。

圖2 輝綠巖與鈾礦化的關系(ZKX35-14號鉆孔)

(a) 輝綠巖與紅色砂巖接觸部位見灰色砂巖出露, 同時可見紅色砂巖被漂白; (b) 輝綠巖顯微鏡下特征; (c) 瀝青鈾礦與碳質碎屑、高嶺石等黏土礦物相共生; (d) 鈦鈾礦交代早期銳鈦礦; (e) 鐵白云石包裹早期形成的黃鐵礦顆粒, 瀝青鈾礦被黏土礦物伊利石吸附; (f) 自形黃鐵礦圍繞草莓狀黃鐵礦生長; (g) 鈦鈾礦呈脈狀充填; (h) 鈦鈾礦呈脈狀充填并與綠泥石共生。礦物代號: Cpx. 單斜輝石; Ol. 橄欖石; Pl. 斜長石; Qtz. 石英; Kfs. 鉀長石; Pit. 瀝青鈾礦; C. 碳質碎屑; Bran. 鈦鈾礦; Ant. 鈦鐵礦; Chl. 綠泥石; Ill. 伊利石; Kao. 高嶺石; Py. 黃鐵礦; Ank. 鐵白云石。

3 測試結果

3.1 LA-ICP-MS斜鋯石U-Pb定年

對輝綠巖樣品(BLS17-3)中的斜鋯石進行年代學測試, 分析結果見表1。背散射圖像顯示, 斜鋯石呈短柱狀, 短軸長度介于20～50 μm 之間, 長軸多為50～120 μm, 晶型較好(圖4a)。選擇15個點進行測試,206Pb/238U表面年齡在35.3±0.4 Ma～56.2±1.0 Ma之間, 在U-Pb年齡諧和圖中(圖5a), 樣品測點普遍偏離諧和線, 呈水平分布, 與放射性Pb丟失有關, 導致207Pb/235U年齡偏離諧和曲線, 然而206Pb/238U年齡在誤差范圍內一致, 因此206Pb/238U加權平均年齡是可靠的, 其中12個測點的加權平均年齡為39.1±1.2 Ma(MSWD=15), 代表該輝綠巖的結晶年齡。

3.2 LA-ICP-MS鋯石U-Pb定年

對兩件輝綠巖樣品(BLS14-5和BLS16-4)進行鋯石U-Pb年代學測試, 分析結果見表2。CL圖像顯示, 鋯石呈半自形柱狀或它形粒狀(圖4b、c), Th/U值高, 為0.35～2.23, 顯示巖漿鋯石特征(Hoskin et al., 2003)。

樣品BLS14-5共選擇30個點進行測試, 其中25個測點的206Pb/238U表面年齡在37.8±0.9 Ma～42.9± 1.0 Ma之間, 加權平均年齡為39.7±0.7 Ma(MSWD= 3.1)(圖5b), 應代表該輝綠巖的形成時代。測點21的206Pb/238U表面年齡為198±4 Ma, 可能代表巖漿上升過程過捕獲圍巖中的鋯石或繼承性鋯石的年齡。另外4個測點(6、13、19和28)諧和度較差(<80%), 偏離諧和曲線。

樣品BLS16-4共選擇22個點進行測試, 有5個測點的206Pb/238U表面年齡在46.5±0.9 Ma～51.0± 1.0 Ma之間, 加權平均年齡為47.3±2.0 Ma(MSWD= 4.2)(圖5c), 代表該輝綠巖的形成時代。12個測點的206Pb/238U表面年齡在615±6 Ma～869±9 Ma之間(圖5d), 可能代表巖漿上升過程過捕獲圍巖中的鋯石或繼承性鋯石的年齡。另外5個測點(1, 9, 14, 18和19)偏離諧和曲線, 可能由于鉛丟失導致。

表1 錢家店凹陷輝綠巖LA-ICP-MS斜鋯石U-Pb定年結果

圖4 輝綠巖代表性斜鋯石(a)和鋯石(b、c)背散射圖像(BSE)

圖5 輝綠巖斜鋯石(a)和鋯石(b、c、d)U-Pb年齡諧和圖

表2 錢家店凹陷輝綠巖鋯石U-Pb同位素分析結果

續表2:

3.3 鈾礦物化學成分及化學年齡

鈾礦物電子探針分析結果見表3, 因電子探針無法檢測碳、OH、羧基、有機質等的含量, 導致檢測總量<100%。研究區鈾礦物類型主要為瀝青鈾礦、鈾石和含鈦鈾礦物。瀝青鈾礦UO2含量為63.29%～78.34%, SiO2為0.18%～3.19%, CaO為1.72%～ 5.72%; 鈾石UO2在63.28%～72.68%之間, SiO2在6.67%～8.64%之間, CaO在2.01%～4.31%之間; 含鈦鈾礦物UO2在25.48%～57.63%之間, TiO2在16.08%～ 66.70%之間, SiO2在0.49%～6.39%之間, CaO在1.06%～4.14%之間, 且主要出現在含Ti礦物(銳鈦礦、鐵鈦氧化物)周圍(圖3d)。

砂巖型鈾礦床成礦時代的確立對鈾礦床成礦過程的理解具有重要意義。由于含鈦鈾礦物UO2含量較低(<60%), 化學成分定年準確度較差, 本次僅對瀝青鈾礦和鈾石進行EPMA化學成分定年, 結果見表4。成礦時代分別為43～37 Ma和17～0.7 Ma, 顯示出兩階段礦化特征(圖6), 瀝青鈾礦在兩個階段均有產出, 而鈾石只出現在成礦晚階段(17～0.7 Ma)(Zhao et al., 2018)。成礦時代相比于之前通過全巖質譜法獲得的U-Pb等時線年齡96±14 Ma、67±5 Ma、53±3 Ma、40±3 Ma和7±0 Ma(張明瑜等, 2005; 羅毅等, 2007)更年輕且集中。

表3 錢家店鈾礦床代表性鈾礦物(瀝青鈾礦)電子探針分析結果(%)

注: 鈾石數據引自Zhao et al., 2018。

表4 錢家店鈾礦床瀝青鈾礦及鈾石電子探針化學年齡

注: 鈾石數據引自Zhao et al., 2018; 鈾礦物U-Th-Pb化學定年方法見張文蘭等, 2003; 郭國林等, 2005。

圖6 錢家店鈾礦床瀝青鈾礦和鈾石電子探針化學年齡頻數圖

3.4 全巖主、微量元素特征

主量和微量元素分析結果見表5。錢家店輝綠巖具有低SiO2(43.68%～51.20%)、高Fe2O3T(9.10%～ 15.50%)、較富堿(K2O+Na2O=3.91%～6.73%)以及MgO (1.89%～12.58%)含量變化大的特征。根據火山巖TAS分類圖解, 樣品可分為堿性系列和亞堿性系列兩類(圖7a), 在AFM圖解上, 亞堿性系列樣品均落入拉斑玄武巖系列區域內(圖7b)。基于CIPW標準礦物Ne-Ol-Di-Hy-Q分類圖解, 研究區樣品可分為堿性玄武巖系列(Group 1和Group 2)和石英拉斑玄武巖系列(Group 3)(圖7c), 標準礦物Ne含量, 堿性玄武巖系列進一步可分為碧玄巖系列(Group 1, Ne>5%)和堿性橄欖玄武巖系列(Group 2, Ne<5%) (圖7d)。

所有樣品均具有洋島玄武巖(OIB)特征, 球粒隕石標準化稀土元素配分圖解上(圖8a、c)樣品均富集輕稀土元素(LREE), 虧損重稀土元素(HREE), 輕重稀土元素分異明顯((La/Yb)N=3.63～28.8), 無明顯Eu異常, 表明不存在斜長石的分離結晶作用。在原始地幔標準化微量元素蛛網圖中(圖8b、d), 樣品富集大離子親石元素(LILE) K、Rb、Sr和Ba以及高場強元素(HFSE)Nb、Ta、Zr、Hf和P等。整體看相比于拉斑系列, 堿性系列輝綠巖整體具有更高的REE總量(78.0～251 μg/g)以及微量元素組成(圖8)。

表5 錢家店凹陷輝綠巖主量(%)、微量元素(μg/g)分析結果

續表5:

(a) (Na2O+K2O)-SiO2(據 Irvine and Baragar, 1971); (b) AFM圖解(拉斑和鈣堿性系列界限據Irvine and Baragar, 1971), A=Na2O+K2O (%); F=FeOT (%); M=MgO (%); (c) Ne-Ol-Di-Hy-Qz分類圖解, 據Yoder and Tilley, 1962; Thompson et al., 2007; (d) Ol-Ne分類圖解, 據池際尚, 1988。

4 討 論

4.1 分離結晶與地殼混染

玄武質巖漿上升過程中一般經歷地殼混染和分離結晶作用, 或分離結晶與同化作用, 能夠顯著影響樣品的化學成分。研究區輝綠巖具有低的SiO2含量(43.68%～51.20%), 變化的MgO(4.59%～15.87%)含量(圖9), 同時在微量元素蛛網圖中, 顯示Sr正異常, 暗示可能存在地殼物質混染。然而, Sr含量并不隨MgO含量降低而增高, 此外Xu et al. (2012)已發表的同位素數據顯示, 并不存在隨MgO含量降低, (87Sr/86Sr)i增高和Nd()值降低趨勢, 表明地殼物質的混染作用是微弱的。

在哈克圖解中, 隨著MgO含量降低, Ni及Cr含量逐漸降低(圖9e、f), 表明存在橄欖石的分離結晶作用, 同時CaO含量隨MgO含量降低具有先增高后降低的趨勢, 并在MgO含量為7%左右達到最大值(圖9d), 表明隨著巖漿演化, 先發生橄欖石分離結晶作用, 當MgO<7%時, 發生單斜輝石的分離結晶作用。

4.2 地幔源區

輝綠巖的SiO2含量(43.68%～51.20%)普遍較低, 部分樣品(BLS01-5和BLS01-6)具有高MgO(12.22%～ 12.58%)及Cr(390～431 μg/g)、Co(57.9～61.9 μg/g)、Ni(385～428 μg/g)含量, 表明來自地幔部分熔融, 部分樣品MgO、Cr、Co、Ni含量較低可能與分離結晶有關。此外, 高Nb/U值(23.0～45.6)(圖10a)以及OIB型稀土及微量元素組成(圖8), 結合已發表的Sr-Nd同位素組成, 暗示源區為虧損的軟流圈地幔。微量元素富集LILE及LREE, 暗示源區存在富集組分的加入。在排除地殼物質混染后, 可能的解釋是巖漿受到流體/熔體的交代作用。在Nb/Zr-Th/Zr圖解上(圖10b), 樣品顯示熔體有關的富集趨勢, 明顯不同于流體有關的富集特征。由于CaO在輝石巖的分配系數遠小于橄欖巖(Herzberg, 2011), 因此輝石巖源區起源的熔體通常具有較低的CaO含量。在CaO-MgO圖解中(圖9d), 樣品均落入輝石巖源區的熔體內。此外, 由于Fe和Mn在橄欖石和輝石中具有不同的分配系數, 輝石巖源區的熔體比橄欖巖源區的熔體具有較高的Fe/Mn值(>60)。錢家店輝綠巖具有較高的Fe/Mn值(62.48～77.36, 平均67.71), 高于洋中脊玄武巖平均值(～57)。Zn和Fe在橄欖石和斜方輝石的分配系數相對一致, 而在單斜輝石和石榴子石中Zn/Fe<1, 單斜輝石分離結晶可能使樣品的Zn/Fe值增高, 然而即使是分異程度較低的樣品(MgO>8%), 仍具有較高的Zn/Fe值, 10000×Zn/Fe值介于11.21～17.58之間, 平均14.18, 遠高于上地幔值8.5, 與源區為輝石巖的武巖樣品一致(Le Roux et al., 2010)。地震層析成像顯示, 中國東部核幔過渡帶存在停滯的太平洋板片(Huang and Zhao, 2006; Wei et al., 2015), 在鄰區雙遼, 玄武巖具有低δ26Mg值, 玄武巖中單斜輝石斑晶顯示低δ18O值特征, 指示沉積碳酸鹽再循環進入上地幔(Chen et al., 2017; Li et al., 2017)。可能的解釋是, 地幔橄欖石與再循環的沉積碳酸鹽反應生成了輝石巖。

4.3 輝綠巖形成的構造背景

如前所述, 輝綠巖可分為堿性玄武巖和拉斑玄武巖系列。堿性系列相比于拉斑系列具有更低的SiO2含量, 更高的REE總量, 表明不同程度分離結晶并不是造成兩者之間成分差異的主要原因。通常, 熔融壓力對巖漿的硅飽和具有重要影響(Takahashi and Kushiro, 1983; Kushiro, 2001; Xu et al., 2005), 高壓條件下, 低程度部分熔融產生的巖漿具有高Ne含量, 而低壓條件下高程度部分熔融產生的巖漿標準礦物常出現Hy和Q(DePaolo and Daley, 2000)。研究區堿性系列輝綠巖具有高Ne含量, 而多數拉斑系列輝綠巖不含Ne, 暗示兩者成分差異可能與不同熔融條件有關。在石榴子石中Yb比La和Sm具有更高的相容性, 巖石經歷低程度部分熔融通常具有高La/Yb 和Sm/Yb值, 而巖石經歷高程度部分熔融或起源于尖晶石相穩定區域通常具有低La/Yb 和Sm/Yb值(Xu et al., 2005), 因此Sm/Yb-La/Yb圖解(圖10c)常用于區分來自尖晶石橄欖巖和石榴石橄欖巖熔融產生玄武巖, 可見1%～20%的熔融可產生研究區輝綠巖, 拉斑系列相比于堿性系列輝綠巖顯示高程度部分熔融, 這與(Yb/Sm)PM-(Tb/Yb)PM圖解(圖10d)得到的結論一致。由于熔融深度與熔融壓力具有負相關關系(Langmuir et al., 1992), 堿性系列比拉斑系列輝綠巖形成的深度更深。

球粒隕石標準化數據引自Boynton (1984), 原始地幔標準化數據引自Sun and McDonough (1989)。

圖9 錢家店凹陷輝綠巖MgO與相關主量及微量元素協變關系圖解(圖例同圖6)

圖10a中: MORB和OIB數據引自Hofmann et al. (1986); 上地殼和下地殼數據引自Rudnick and Gao (2003); MORB-OIB 區域據Pearce (2008)。

輝綠巖斜鋯石U-Pb定年及前人Ar-Ar定年(Xu et al., 2012)表明, 堿性系列輝綠巖形成于51～47 Ma, 早于拉斑系列42～40 Ma。而巖石圈減薄可以揭示研究區堿性系列到拉斑系列輝綠巖成分的變化。可能的情況是, ～50 Ma左右, 巖石圈相對較厚, 以至于只有較深部位的輝石巖發生部分熔融, 形成堿性系列輝綠巖(圖11a)。隨著巖石圈減薄, ～40 Ma左右, 相對淺部輝石巖也開始熔融, 因此發生相對高程度部分熔融, 形成拉斑系列輝綠巖(圖11b)。

Maruyama and Seno (1986)基于大洋板塊與歐亞板塊相對運動方向結合相關地質學資料, 對東亞～250 Ma以來古地理進行重建, 認為鈣堿性巖漿指示存在板塊俯沖, 板塊邊界為轉換斷層以及非常低的匯聚速率時不會出現巖漿活動, RFT型三節點或洋中脊俯沖能夠在海溝附近產生弧前火山以及寬的火山巖帶, 低P/T型區域變質巖帶隆升與碰撞事件有關, 并描繪板塊運動速率及運動方向如圖12所示, 基于以上發現結合錢家店地區研究總結如下: ①與太平洋板塊相比伊澤奈岐(Izanagi)板塊的俯沖速率相對較大(>20 cm/a), 因此中國東部早白堊世?晚白堊世早期大面積巖漿巖分布, 晚白堊世以來巖漿活動減弱; ②53～48 Ma太平洋板塊向北北西方向俯沖, 48～43 Ma轉為北西方向; ③太平洋板塊俯沖方向的改變是造成錢家店堿性系列和拉斑系列輝綠巖成分變化的內在機制。

圖11 錢家店凹陷輝綠巖成因模型(據Xu et al., 2018)

因此, 不同程度部分熔融是造成研究區輝綠巖成分變化的主要原因, 其動力學機制可能與太平洋板塊俯沖方向的改變有關, 始新世期間松遼盆地發生巖石圈減薄。

4.4 對砂巖型鈾礦的影響

盆地構造演化對砂巖型鈾礦的形成起重要影響。構造運動控制著砂體的沉積、流體運移以及古氣候的變化(Jin et al., 2016, 2020)。砂巖型鈾礦床與構造反轉及剝蝕作用關系密切。所謂反轉構造是指同一地質體在不同地質歷史時期構造作用下發生反向變化, 產生與前期構造性質相反的一種復合疊加構造。盆地反轉構造形成剝蝕天窗, 改變地下水循環狀態, 有利于層間氧化帶和鈾礦化的形成, 鈾礦化往往與區域構造隆升在時間上呈耦合關系(Cheng et al., 2019)。以往人們過多關注正反轉構造對鈾成礦的影響, 所謂正反轉構造是指盆地由伸展構造向擠壓構造轉變的過程。以松遼盆地為例, 晚白堊世嫩江期末, 盆地受NW-SE向擠壓影響形成大量正反轉構造(張振強等, 2006), 目的層姚家組沉積之后構造抬升形成構造斜坡, 有利于層間氧化帶的形成, 含鈾含氧流體沿著層間氧化帶側向滲入, 遇還原介質富集成礦。

然而, 盆地由擠壓構造轉化為伸展構造作用的負反轉構造, 由于較難識別, 常被忽略。本次研究中, 錢家店凹陷輝綠巖可分為堿性系列和拉斑系列, 其中堿性系列形成于50～47 Ma, 而拉斑系列形成于42～40 Ma, 指示始新世以來, 太平洋板塊的俯沖方向及俯沖速率發生改變(圖12), 盆地構造由擠壓抬升轉變為伸展張裂的負反轉演化, 導致正斷層與基性巖漿活動, 并伴隨熱流體與含礦目的層砂巖相互作用, 出現大量的Fe、Mg碳酸鹽、金屬硫化物、綠泥石、絹云母等熱液蝕變礦物(聶逢君等, 2017; 圖3), 鈾礦體形態由原來的“卷狀”變成了“透鏡狀”、“囊狀”、“板狀”。錢家店–白興吐礦床砂巖中碳酸鹽礦物和石英裂隙中的包裹體研究表明, 鈾礦床經歷了3期熱流體活動, 對應的溫度分別是80～90 ℃, 110～120 ℃和140～150 ℃, 鹽度分別為低鹽度(5.0%～10.0%NaCleqv), 中鹽度區(10.1%～15.0%NaCleqv)和高鹽度區(15.1%～ 20.07%NaCleqv)(聶逢君等, 2017)。另外, 白興吐礦床中鈦鈾礦的出現, 直接反映了熱流體成礦作用的存在(圖3d)。輝綠巖及蝕變暈空間上主要沿氧化還原前鋒分布(圖1b), 在與輝綠巖接觸部位可見姚家組紅色砂巖顯示二次還原特征, 如氧化砂體被漂白變成白色砂體, 以及滲透性砂體普遍發生綠色蝕變(圖3a), 輝綠巖與錢Ⅰ、錢Ⅱ、錢Ⅲ、錢Ⅳ、錢Ⅴ礦床也顯示了密切的空間關系(顏新林, 2018)。

圖12 太平洋板塊運動方向、運動速率隨時間變化圖(據Maruyama and Seno, 1986)

由于砂巖型鈾礦床中鈾礦物顆粒細小, 且礦床形成后U-Pb體系難以完全封閉, 成礦時代的確定難度較大。盡管如此, 許多學者也對此進行了有益探索。通過對姚家組下段淺灰色細砂巖和姚家組上段灰白色細砂巖中鈾礦物U-Pb同位素測定, 羅毅等(2007)獲得了67±5 Ma和40±3 Ma U-Pb等時線年齡。通過對錢家店鈾礦床的研究, 夏毓亮等(2010)也獲得了67±5 Ma、53±3 Ma、41±4 Ma的礦石全巖U-Pb等時線年齡。本文通過對鈾礦物EPMA化學成分研究, 計算出錢家店砂巖型鈾礦成礦時代集中在43～37 Ma和17～0.7 Ma(圖5)。可見, 盆地內鈾成礦作用表現為多期、多階段特點: 第一期為嫩江末期, 即67～53 Ma, 對應嫩江末期構造抬升后的表生流體成礦; 第二期為43～37 Ma, 對應輝綠巖有關的熱流體疊加改造成礦; 第三期為17～0.7 Ma, 對應松遼盆地漸新世?中新世的抬升剝蝕事件(Cheng et al., 2018b, 2020)(圖13)。

圖13 盆地演化與砂巖型鈾礦化關系(據Bonnetti et al., 2017)

5 結 論

根據錢家店礦床輝綠巖的年代學與地球化學研究, 同時結合該區已有的研究成果, 得出如下主要認識:

(1) 錢家店凹陷輝綠巖可分為堿性系列和拉斑系列, 斜鋯石、鋯石U-Pb以及前人Ar-Ar定年表明, 堿性系列(51～47 Ma)早于拉斑系列(42～40 Ma)。鈾礦物EPMA化學定年結合前人礦石全巖U-Pb等時線年齡結果表明, 錢家店砂巖型鈾礦成礦時代集中在67～53 Ma、43～37 Ma和17～0.7 Ma。

(2) 輝綠巖起源于軟流圈地幔, 并受到再循環碳酸鹽熔體的交代作用。拉斑系列比堿性系列形成深度淺, 輝石巖源區不同程度部分熔融是造成它們之間成分差異的主要原因。

(3) 盆地內鈾成礦作用表現為多期、多階段特點, 第一期為67～53 Ma, 對應嫩江末期構造抬升后的表生流體成礦; 第二期為43～37 Ma, 對應輝綠巖有關的熱流體疊加改造成礦; 第三期為17～0.7 Ma, 對應松遼盆地中新世以來的抬升剝蝕事件。

致謝:感謝核工業243大隊在野外工作期間給予了幫助和支持。鋯石LA-ICP-MS測試得到了東華理工大學核資源與環境國家重點實驗室鐘福軍老師的大力幫助, 兩位匿名審稿專家提出了寶貴的修改意見和建議, 在此一并致以特別感謝。

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Age and Petrogenesis of Early Cenozoic Dolerites in the Qianjiadian Sag, Southwest Songliao Basin, NE China: Implications for the Genesis of Sandstone-hosted Uranium Deposits

YANG Dongguang1, NIE Fengjun1, 2*, XIA Fei1, 2, WU Jianhua1, 2, YAN Zhaobin1, 2, CHEN Mengya2, LIU Xiaobo2, WANG Haitao3, WANG Changdong3

(1. State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, East China University of Technology, Nanchang 330013, Jiangxi, China; 2. College of Earth Science, East China University of Technology, Nanchang 330013, Jiangxi, China; 3. NO.243 Geological Party, CNNC, Chifeng 024006, Inner Mongolia, China)

The breakthrough of sandstone-type uranium deposit exploration in the last few years demonstrated that the southern Songliao basin may host abundant uranium resources. However, the genetic mechanism of ore deposit, especially (1) the possible impacts of the widely distributed dolerite on the orebodies, and (2) the relationship among the dolerite, tectonic inversion and accumulation of uranium remains poorly constrained, which influences the prospecting efficacy. In this study, baddeleyite and zircon U-Pb dating, geochronology of uranium minerals (the EMPA chemical dating method), whole-rock geochemistry, and mineral chemical compositions were conducted for the dolerites from the Qianjiadian area. The dolerites display low SiO2of 44.90% to 51.20%, high Fe2O3Tcontents of 9.10% to 15.50%, and variable MgO contents (1.89% to 12.58%), and can be subdivided into alkali and tholeiitic dolerites. They are characterized by OIB type rare earth and trace element signatures with Nb/U ratios varying from 33.0 to 51.4, suggesting a common asthenospheric origin that underwent subduction-related enrichment prior to melting. Baddeleyite and zircon U-Pb and previous Ar-Ar dating results show that the alkali dolerites formed earlier (51 – 47 Ma) than the tholeiitic dolerites (42 – 40 Ma). Compared to the tholeiitic dolerites, the alkali dolerites have higher HREE contents and Ta/Yb and Sr/Yb ratios, which may reflect different depth of partial melting. Besides, EMPA chemical dating results and available U-Pb ages of the whole rocks suggest three stages of uranium mineralization, i.e., 67 – 53 Ma, 43 – 37 Ma, and 17 – 0.7 Ma, respectively. Combined with previous research, the uranium mineralization of the basin shows the characteristics of multi-period and multi-phase. Previously, more attention had been paid to the mineralization of supergene fluid under the positive reverse tectonics, such as the tectonic slope formed by tectonic uplift since the end of the Nenjiang period and Miocene, respectively, which resulted in the infiltration and oxidation of supergene uranium-bearing and oxygen-rich fluid. The intimate spatial relationship between the dolerites and uranium ore deposits, and the symbiotic relationship between minerals hydrothermal origin and uranium minerals, reveal the existence of hydrothermal modification type uranium mineralization under negative inversion structure system during Eocene.

Qianjiadian uranium deposit; Songliao Basin; diabase; geochronology; tectonic inversion; uranium mineralization

P597; P595; P612

A

1001-1552(2022)02-0334-022

2020-11-04;

2021-05-08

國家自然科學基金項目(U2067202、41772068、41562006、41862010)和國家重點基礎研究發展規劃項目(2015CB453002)聯合資助。

楊東光(1988–), 男, 講師, 從事巖石地球化學方向研究。E-mail: yangdg@ecit.edu.cn

聶逢君(1962–), 男, 教授, 從事鈾礦地質與沉積地質學方向研究。E-mail: niefj@ecit.edu.cn